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        后處理廠氣態(tài)流出物中I-129監(jiān)測(cè)技術(shù)現(xiàn)狀研究

        2023-04-29 00:44:03藺一博駱志平龐洪超汪傳高陳然
        輻射防護(hù) 2023年5期
        關(guān)鍵詞:測(cè)量

        藺一博 駱志平 龐洪超 汪傳高 陳然

        關(guān)鍵詞:乏燃料后處理;氣態(tài)流出物;I-129;在線監(jiān)測(cè);ICP-MS

        為了解后處理廠氣態(tài)流出物的排放水平,需要對(duì)3H、14C、129I等氣態(tài)放射性核素進(jìn)行監(jiān)測(cè),確保排放的氣態(tài)流出物中放射性核素含量在可接受范圍,并監(jiān)測(cè)可能出現(xiàn)的異常排放,以便及時(shí)做出處理。由于乏燃料經(jīng)過五年或更長的存放時(shí)間,其中的短半衰期核素幾乎衰變殆盡,半衰期長達(dá)1.57×107a的I-129應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注[1]。因I-129極長的半衰期,排放后對(duì)環(huán)境產(chǎn)生的危害幾乎是永久性的,同時(shí)其β衰變產(chǎn)生的射線也會(huì)對(duì)人造成一定輻射傷害,對(duì)后處理廠周圍公眾產(chǎn)生影響。因此,后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的監(jiān)測(cè)十分重要。

        目前針對(duì)I-129的監(jiān)測(cè)技術(shù)主要為采樣收集后帶回實(shí)驗(yàn)室測(cè)量,也就是離線監(jiān)測(cè)技術(shù),在線監(jiān)測(cè)技術(shù)應(yīng)用方面的研究較少。而在線監(jiān)測(cè)具有更快的響應(yīng)時(shí)間,可以針對(duì)后處理廠的氣態(tài)流出物做出實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),達(dá)到更好的監(jiān)測(cè)效果。本文對(duì)后處理廠氣態(tài)流出物中I-129主要形態(tài)展開調(diào)研,總結(jié)了目前放射性碘所用的監(jiān)測(cè)方法,通過對(duì)比其優(yōu)缺點(diǎn),分析適用于后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的監(jiān)測(cè)方法。

        1氣態(tài)流出物中I-129的主要形態(tài)

        實(shí)現(xiàn)后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的監(jiān)測(cè),需要明確待測(cè)放射性碘的存在形態(tài),其對(duì)于后續(xù)I-129在線監(jiān)測(cè)技術(shù)的研究具有重要意義。

        后處理過程中會(huì)產(chǎn)生大量放射性氣體,其中放射性碘可能存在的形態(tài)包括微粒碘、次碘酸(HIO)、碘分子I2、有機(jī)碘(主要為CH3I),其中I2及CH3I占比較大。钚鈾提取(PUREX)工藝被廣泛應(yīng)用于后處理操作,美國、英國、日本、德國等國家的后處理廠以及實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)和模擬的數(shù)據(jù)表明,盡管所有的裂變產(chǎn)物和錒系元素全部溶解于硝酸中,但由于溶解過程中的氧化反應(yīng),碘會(huì)揮發(fā)95%~99%,并作為分子碘釋放到溶解器廢氣(DOG)中[2];約1%~2%的碘與裂變產(chǎn)物鈀或銀形成不溶性的碘化物和碘酸鹽,并保留在溶解器液體過濾后的固態(tài)細(xì)粉中[3];約2%~3%的碘以碘化物形式保留在溶解器液體中[4],與溶解器中高放廢物混合或者隨溶解器氣態(tài)流出物揮發(fā)釋放,最終作為有機(jī)碘釋放到廢氣中。溶解廢氣中碘的存在形式大部分為分子態(tài)碘,伴有少量的有機(jī)碘。乏燃料中不存在有機(jī)碘,故若溶解采用新鮮硝酸溶液,則可忽略溶解廢氣中的有機(jī)碘。后處理廠氣態(tài)流出物中存在有機(jī)碘,但其來源與溶解廢氣中有機(jī)碘的來源略有不同。后處理廠氣態(tài)流出物包括溶解廢氣、各工藝排氣以及各車間換氣。溶解液中殘留的碘在后處理廠的分離車間、尾端車間、廢液處理車間與有機(jī)溶劑反應(yīng)形成有機(jī)碘,通過各車間換氣進(jìn)入后處理廠的氣態(tài)流出物系統(tǒng)。Furrer等[5]使用回收的硝酸溶液溶解乏燃料時(shí)產(chǎn)生的溶解廢氣進(jìn)行了有機(jī)碘(包括丁基碘、甲基碘以及乙基碘)的測(cè)定,發(fā)現(xiàn)有機(jī)碘占總碘含量的0.05%,在乏燃料的溶解過程中,釋放出的碘主要以碘單質(zhì)的形式存在,有機(jī)碘濃度較低。WAK后處理廠的數(shù)據(jù)表明,在溶解器廢氣中,有機(jī)碘包括CH3I、C2H5I、C4H9I等化合物,其含量占總碘量少于0.05%。

        Goles等人[6]在太平洋西北實(shí)驗(yàn)室研究了乏燃料后處理過程中的工藝廢氣,實(shí)驗(yàn)室條件下乏燃料中約99%的碘揮發(fā)進(jìn)入了工藝廢氣處理系統(tǒng);實(shí)驗(yàn)室的研究結(jié)果與此一致[7-11],證實(shí)了乏燃料中超過99%的碘都會(huì)揮發(fā)進(jìn)入溶解工藝廢氣中。但來自乏燃料后處理廠的真實(shí)數(shù)據(jù)則顯示,乏燃料溶解后,部分碘(超過5%)仍然會(huì)殘留在溶解液中而進(jìn)入共去污分離系統(tǒng)。造成實(shí)驗(yàn)室和工程數(shù)據(jù)差異的原因可能是在實(shí)際工業(yè)乏燃料后處理廠運(yùn)行過程中碘的反應(yīng)行為受到更多、更復(fù)雜的因素影響,并可能生成了其他類型的含碘化合物。為提升對(duì)于氣態(tài)流出物中放射性碘的凈化效果,從而減少放射性碘向環(huán)境的排放,目前后處理廠致力于提升碘向DOG的析出,也就是說最大限度將碘以碘分子形態(tài)排到DOG中。Sakurai等人研究發(fā)現(xiàn)[12],通過額外的二氧化氮噴射操作,碘向DOG的析出率可達(dá)99%,進(jìn)一步說明了后處理氣態(tài)流出物中I-129幾乎都是通過DOG途徑進(jìn)行排放。

        表1列舉了國外的17個(gè)后處理廠中統(tǒng)計(jì)的碘向DOG析出的比例,由表可見大部分后處理廠碘的主要析出途徑為DOG,且占比極高。造成碘進(jìn)入DOG比例不同的原因可能為各個(gè)后處理廠乏燃料種類存在差異。

        根據(jù)文獻(xiàn)調(diào)研內(nèi)容,大部分后處理廠的氣態(tài)流出物中,碘進(jìn)入溶解器廢氣DOG的比例極高,WAK后處理廠與RRP后處理廠的碘進(jìn)入DOG比率甚至高達(dá)99%以上。曹鑫等人[33]的文章中也提到,在實(shí)驗(yàn)條件下,乏燃料中大約99%的碘都揮發(fā)進(jìn)入了工藝廢氣處理系統(tǒng)。而進(jìn)入DOG中的碘幾乎是被氧化后生成的分子碘,因此后處理廠氣態(tài)流出物中I-129主要以碘分子I2形態(tài)存在于溶解器廢氣中。

        2氣態(tài)流出物中I-129的監(jiān)測(cè)

        乏燃料后處理廠放射性污染排放監(jiān)測(cè)是安全排放的前提,同時(shí)受到監(jiān)管部門、公眾及媒體多方關(guān)注,對(duì)后處理廠氣態(tài)流出物中放射性碘的監(jiān)測(cè)主要關(guān)注I-129。目前I-129的監(jiān)測(cè)有在線監(jiān)測(cè)與離線監(jiān)測(cè),在線監(jiān)測(cè)用于報(bào)警而非排放量的測(cè)量。離線監(jiān)測(cè)可準(zhǔn)確測(cè)量乏燃料后處理廠流出物的排放量,數(shù)據(jù)可靠且靈敏度高,但缺點(diǎn)也很明顯,測(cè)量所需時(shí)間較長,無法實(shí)時(shí)反饋異常排放情況,有可能導(dǎo)致后處理廠氣態(tài)流出物中碘的異常排放無法被實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)并及時(shí)處理。而在線監(jiān)測(cè)技術(shù)恰好可以實(shí)時(shí)顯示當(dāng)前排放情況,對(duì)異常排放進(jìn)行及時(shí)響應(yīng),對(duì)保障核設(shè)施安全排放具有重要意義。但在線監(jiān)測(cè)的技術(shù)難點(diǎn)多,需要考慮連續(xù)穩(wěn)定的進(jìn)樣測(cè)量、靈敏度、其余核素對(duì)于待測(cè)核素的干擾等。因此,需要綜合考慮不同監(jiān)測(cè)方法的特點(diǎn),探尋在線監(jiān)測(cè)應(yīng)用于監(jiān)測(cè)后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的可行性。

        2.1I-129離線監(jiān)測(cè)技術(shù)

        目前,直接測(cè)量法、中子活化分析法以及加速器質(zhì)譜法等被廣泛應(yīng)用于I-129離線監(jiān)測(cè)領(lǐng)域。

        2.1.1γ譜儀直接測(cè)量方法

        這種方法是直接對(duì)I-129伴生的X或γ射線進(jìn)行測(cè)量,可使用的測(cè)量設(shè)備有井型或薄NaI(Tl)γ譜儀、鍺探測(cè)器和硅鋰探測(cè)器等。其中鍺探測(cè)器使用較多,且分辨率很高,還可用于區(qū)分I-129和I-125。張彩虹等人[34]利用低能γ譜儀對(duì)分離純化的不同厚度AgI沉淀源進(jìn)行I-129的39.6keV探測(cè)效率刻度,探測(cè)效率在30%以下。SuRez等人[35]利用鍺探測(cè)器對(duì)核電站離子交換樹脂中的I-129進(jìn)行直接測(cè)量,通過I-129標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行效率刻度,探測(cè)限達(dá)到0.2Bq。Bouisset等人[36]用高純鍺探測(cè)器對(duì)海帶、苔蘚等樣品中的I-129進(jìn)行了測(cè)量。

        2.1.2中子活化分析法

        中子活化分析法也是一種十分靈敏的方法,也是一種較為常見的I-129測(cè)量方法。如圖1所示,其步驟是先將被測(cè)樣品經(jīng)適當(dāng)處理后,放到反應(yīng)堆中用中子照射,通過129I(n,γ)130I核反應(yīng),測(cè)量I-130的γ放射性來計(jì)算I-129的含量,其探測(cè)限可達(dá)到10-6Bq水平。I-129活化分析法的缺點(diǎn)是需要反應(yīng)堆、費(fèi)用高、不宜廣泛用于環(huán)境監(jiān)測(cè)。

        2.1.3加速器質(zhì)譜法

        由于加速器質(zhì)譜法(AMS)測(cè)量的超高靈敏度,自1980年以來,AMS被用于分析I-129。I-129被制備成固體靶,與銀或鈮粉末混合,然后通過離子濺射作為負(fù)離子注入系統(tǒng)。樣品中濺射的負(fù)離子被預(yù)加速,用磁鐵進(jìn)行質(zhì)量分析,通過離子化處理使其變成I3+或更高價(jià)的氧化態(tài),并與干擾物(如128TeH和127IH2)分離。由于129Xe形成的負(fù)離子是不穩(wěn)定的,129I的測(cè)量不受其干擾。AMS測(cè)量I-129的探測(cè)限可達(dá)到10-9Bq/m3,是較好的I-129離線測(cè)量方法。AMS對(duì)各種基質(zhì)中碘的制備過程如圖2所示。

        2.1.4電感耦合等離子體質(zhì)譜法

        電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)作為20世紀(jì)80年代初發(fā)展起來的一種技術(shù),現(xiàn)在已經(jīng)成為碘分析最常用的方法。通過特殊的接口技術(shù)將電感耦合等離子體與質(zhì)譜相連接,可用于無機(jī)元素分析測(cè)定。與其他無機(jī)元素分析技術(shù)相比,ICP-MS分析速度快、靈敏度高、檢出限低、線性范圍寬,可同時(shí)進(jìn)行多元素分析,對(duì)于半衰期大于幾百年的放射性核素要優(yōu)于放射計(jì)數(shù)測(cè)量方法[39],是一種具有廣闊前景的痕量(超痕量)無機(jī)多元素分析技術(shù)。ICP-MS應(yīng)用于痕量和超痕量放射性核素的測(cè)定,檢測(cè)限可達(dá)到10-5~10-8g范圍。

        Xu等[40]調(diào)查了福島事故前后采集自福島的長期雨水樣品中I-129濃度和129I/131I原子比,用ICP-MS測(cè)量得到2011年3月份雨水樣品中I-129粒子數(shù)濃度7.6×1011個(gè)/L,是事故前4倍,129I/131I也高達(dá)7×10-5。Yang等人[41]用ICPMS方法分析了2011年4月至6月采集的受事故污染的土壤樣品,發(fā)現(xiàn)I-129濃度和129I/131I原子比均比事故前高3倍。通過氣溶膠和氣體樣品I-129的檢測(cè)也證實(shí)了I-131向歐洲的遠(yuǎn)距離擴(kuò)散輸送[42],這和切爾諾貝利核事故的影響相比低很多[43]。Hsieh等人[44]于2014年對(duì)低放射性廢物中的I-129進(jìn)行了堿消化預(yù)處理并用ICP-MS進(jìn)行了測(cè)量??梢钥闯?,ICP-MS作為一種準(zhǔn)確度很高的測(cè)量方法,在國內(nèi)外都具有較好的應(yīng)用前景,目前國內(nèi)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于衛(wèi)生領(lǐng)域,但對(duì)于碘的測(cè)量尤其是放射性碘的測(cè)量應(yīng)用較少。國外已經(jīng)將ICP-MS作為校準(zhǔn)方法測(cè)定碘的濃度,在文獻(xiàn)中對(duì)于I-129的離線測(cè)量已有廣泛且較為成熟的應(yīng)用。

        2.2I-129在線監(jiān)測(cè)技術(shù)

        目前在線監(jiān)測(cè)領(lǐng)域應(yīng)用最多的技術(shù)為氣相色譜法、γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法以及激光熒光誘導(dǎo)法,另外ICP-MS也有很好的應(yīng)用前景。但對(duì)氣態(tài)流出物中I-129的在線監(jiān)測(cè),國內(nèi)并沒有給出明確規(guī)定,僅在《核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)的一般規(guī)定》GB11217—1989中規(guī)定應(yīng)對(duì)核燃料后處理廠煙囪內(nèi)的I-129進(jìn)行定期取樣監(jiān)測(cè)[45],可見對(duì)于I-129的監(jiān)測(cè)仍采用離線取樣分析的方式來進(jìn)行監(jiān)測(cè)。氣體中I-129在線監(jiān)測(cè)方面開展的研究相對(duì)較少,目前可調(diào)研的資料主要是氣相色譜質(zhì)譜分析、基于激光誘導(dǎo)的熒光測(cè)量技術(shù)(LIF)、基于γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法等。

        2.2.1氣相色譜質(zhì)譜分析

        氣相色譜質(zhì)譜法(GC-MS)適用于易揮發(fā)有機(jī)化合物的定性、定量分析,具有效能高、靈敏度高、選擇性強(qiáng)、分析速度快、應(yīng)用廣泛、操作簡便等特點(diǎn)。在氣相色譜(GC)中,樣品被揮發(fā)并被惰性氣體攜帶通過涂層的玻璃毛細(xì)管柱。最后通過將樣品與參考樣品進(jìn)行比較來測(cè)量樣品。有研究表示氣相色譜質(zhì)譜分析最近被用于定量測(cè)量非放射性氣態(tài)碘。Pang等人[46]開發(fā)了一種結(jié)合GC-MS的微流體衍生技術(shù)來測(cè)量氣態(tài)碘單質(zhì)。質(zhì)譜以電子碰撞電離模式運(yùn)行,加速能量為70eV。不同衍生試劑在0.2~416μg/L范圍內(nèi)具有良好的線性,檢測(cè)限在6~25ng/L之間。經(jīng)換算針對(duì)氣態(tài)I-129的探測(cè)限約為40Bq/m3,不滿足美國ANSI-N42要求。且氣相色譜法不適用于大部分沸點(diǎn)高和遇熱不穩(wěn)定的化合物,對(duì)于腐蝕性能和反應(yīng)性能較強(qiáng)的物質(zhì)更難于分析。

        2.2.2γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法

        基于γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法是最簡單直接的,Ogata等人[47]利用井型NaI探測(cè)器對(duì)I-125開展了連續(xù)測(cè)量技術(shù)的研究,探測(cè)限為100Bq/m3(測(cè)量時(shí)間1min,取樣速率3L/min)。I-129的X、γ射線能量與I-125接近,因此可考慮參考該方法進(jìn)行I-129的在線監(jiān)測(cè),但是由于I-129分支比低于I-125,因此探測(cè)下限可能還會(huì)有所升高,而美國ANSI-N42[48]中規(guī)定I-129的連續(xù)監(jiān)測(cè)探測(cè)限應(yīng)能夠達(dá)到29.6Bq/m3,因此該方法目前無法滿足后處理廠氣態(tài)流出物在線監(jiān)測(cè)所需靈敏度。

        2.2.3激光熒光誘導(dǎo)法

        也有研究指出激光熒光誘導(dǎo)法可被用于I-129的在線監(jiān)測(cè)。激光誘導(dǎo)熒光法是常見的熒光分析法的優(yōu)化方法。熒光分析法是根據(jù)物質(zhì)分子吸收光譜和熒光光譜能級(jí)躍遷機(jī)理,具有吸收光子能力的物質(zhì)在特定波長光(如紫外光)照射下,可在瞬間發(fā)射出比激發(fā)光波長更長的光即熒光,熒光光強(qiáng)I與樣氣的濃度C成線性關(guān)系。而激光熒光誘導(dǎo)法與熒光分析法的主要區(qū)別在于激光誘導(dǎo)熒光檢測(cè)器的光源是激光器,可以檢測(cè)方向性和單色性很強(qiáng)的激發(fā)光在不同方向、不同波長條件下的光強(qiáng),因此與其它激光光譜法相比靈敏度高,可以檢測(cè)出100個(gè)/cm3以下的原子。而對(duì)于大多數(shù)分子,檢測(cè)限可達(dá)到106個(gè)/cm3。通過對(duì)激光調(diào)頻,可以選擇激發(fā)躍遷的初始狀態(tài)和終極狀態(tài),因此可以解析分子的十分復(fù)雜的譜帶。早在1981年,Goles等人[39]基于Ar激光源的LIF對(duì)大氣中的I-129進(jìn)行了實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),探測(cè)限達(dá)到約10Bq/m3。Kireev等人[49]基于He-Ne激光源的LIF對(duì)I-129是否具有較好的靈敏度開展了相關(guān)研究,研究表明,使用在532nm波長附近輻射的倍頻釹激光,通過LIF方法檢測(cè)大氣中的分子I-129是有可能的。Bouisset等人[50]利用該方法在后處理廠氣載流出物中進(jìn)行了在線應(yīng)用。在此基礎(chǔ)上,Kireev等人[51]進(jìn)一步采用了更高功率的雙頻的釹激光源進(jìn)行激發(fā)測(cè)量,如圖3所示,其對(duì)I-129選擇性更好,可實(shí)現(xiàn)129I/127I的比例在6.5×10-7下的在線測(cè)量,并于2016年進(jìn)行了改進(jìn),實(shí)現(xiàn)了I-129的遠(yuǎn)程測(cè)量。圖4為探測(cè)能力隨探測(cè)器與被測(cè)源距離變化的曲線,在近距離測(cè)量時(shí)對(duì)127I和129I分子的探測(cè)限接近每分鐘107個(gè)/cm3(1.4×10-2Bq/m3),在6km距離時(shí)探測(cè)限為每分鐘4×1013個(gè)/cm3(5.6×104Bq/m3),可見探測(cè)限隨距離增加而明顯變大,因此該測(cè)量方法對(duì)于遠(yuǎn)距離測(cè)量能力較差,且會(huì)被測(cè)量儀器與待測(cè)物之間的障礙物屏蔽影響。

        Kireev等人[51]也曾提到這種方法,通過遠(yuǎn)程激光誘導(dǎo)熒光方法進(jìn)行了實(shí)時(shí)檢測(cè)大氣中I-129和I-127分子碘同位素的實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)研究,使用倍頻釹激光(532nm)作為激發(fā)源,以此進(jìn)行了127I和129I分子和I-129單質(zhì)在大氣中的靈敏度探測(cè)。在信噪比為1的情況下,靈敏度為1012個(gè)/cm3,經(jīng)換算約為1.4×103Bq/m3,作者還用激光來模擬高功率脈沖激光器,得出了脈沖功率為1MW時(shí)靈敏度為107個(gè)/cm3的結(jié)論。整篇文章更多是理論驗(yàn)證,目前還沒有相關(guān)的實(shí)際應(yīng)用,但作者指出用高功率脈沖激光器作為光源,激發(fā)碘分子熒光,有望開發(fā)一種遠(yuǎn)程LIF方法以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)氣體環(huán)境,由此可見,激光熒光誘導(dǎo)法也可用于后處理廠氣態(tài)流出物中I-129在線監(jiān)測(cè)技術(shù),只是該方法目前還需要克服遠(yuǎn)程測(cè)量靈敏度較差的問題。

        2.2.4ICP-MS測(cè)量方法

        電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)廣泛應(yīng)用于離線監(jiān)測(cè)領(lǐng)域,由于其探測(cè)限低、靈敏度高、響應(yīng)速度快等優(yōu)點(diǎn),在線監(jiān)測(cè)領(lǐng)域也具有較好前景。同時(shí)ICP-MS可以直接進(jìn)樣氣溶膠或氣體,且分析速度很快,也滿足對(duì)氣態(tài)流出物在線監(jiān)測(cè)的要求。目前存在著靈敏度較低以及受同量異位素及I-127高能拖尾干擾的影響問題,但發(fā)現(xiàn)可以使用氧氣作為反應(yīng)氣體,通過ICP-MS的動(dòng)態(tài)反應(yīng)池(DRC)進(jìn)行電荷轉(zhuǎn)移,可以顯著降低氙離子信號(hào)。還可以用氦氣加壓碰撞,減少I-127高能拖尾的影響。通過在DRC中使用氦氣與氧氣,并將氣態(tài)碘直接引入ICP-MS系統(tǒng),對(duì)于I-129的探測(cè)限可以達(dá)到25μBq/g[52]。國內(nèi)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)并沒有查到關(guān)于氣載流出物中的I-129在線監(jiān)測(cè)的規(guī)定。美國ANSI-N42[49]中給出I-129的連續(xù)監(jiān)測(cè)探測(cè)限應(yīng)能夠達(dá)到8×10-10μCi/mL(29.6Bq/m3),假設(shè)氣態(tài)流出物中氣態(tài)碘密度為ρ(g/m3),若要超過美國ASNI-N42規(guī)定的連續(xù)監(jiān)測(cè)探測(cè)限制要求,則對(duì)氣態(tài)流出物中氣態(tài)碘的探測(cè)限需達(dá)到4.53×10-6g/m3,而ICP-MS對(duì)I-129的探測(cè)限可以達(dá)到10-8g/m3,故基于ICP-MS的后處理氣態(tài)流出物中I-129在線監(jiān)測(cè)方法具有可行性。

        3總結(jié)

        大部分后處理廠氣態(tài)流出物中的放射性碘流入DOG,且比例極高,而進(jìn)入DOG的放射性碘幾乎都是被氧化之后的氣態(tài)碘單質(zhì)。因此,后處理廠氣態(tài)流出物中I-129主要以氣態(tài)碘單質(zhì)形態(tài)存在,且比例高達(dá)99%,后續(xù)對(duì)于后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的監(jiān)測(cè)可以聚焦于氣態(tài)碘單質(zhì)。

        I-129測(cè)量方法主要有γ譜儀的直接測(cè)量法、中子活化分析法、加速器質(zhì)譜法及ICP-MS,均被用于I-129的離線監(jiān)測(cè),適用于后處理氣態(tài)流出物的排放測(cè)量,但無法實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。氣相色譜質(zhì)譜分析、γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法、激光熒光誘導(dǎo)法及ICP-MS理論上可被用于I-129的在線測(cè)量。但氣相色譜質(zhì)譜分析不適用于大部分沸點(diǎn)高和熱不穩(wěn)定的化合物,對(duì)于腐蝕性能和反應(yīng)性能較強(qiáng)的物質(zhì)更難于分析;γ譜儀的連續(xù)測(cè)量方法探測(cè)限較差,目前無法滿足后處理氣態(tài)流出物總I-129在線監(jiān)測(cè)要求;激光熒光誘導(dǎo)法理論上可以實(shí)現(xiàn)I-129的遠(yuǎn)程測(cè)量,但目前缺少實(shí)踐驗(yàn)證并需要克服遠(yuǎn)程測(cè)量靈敏度較差等問題;ICP-MS方法由于氣溶膠或氣態(tài)待測(cè)物可直接進(jìn)樣,且具有測(cè)量速度快,靈敏度高等優(yōu)點(diǎn),很契合后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的在線監(jiān)測(cè)技術(shù)所需條件,因此ICPMS在后處理廠氣態(tài)流出物中I-129在線監(jiān)測(cè)領(lǐng)域具有很好的前景,可以嘗試建立基于ICP-MS的后處理廠氣態(tài)流出物中I-129在線監(jiān)測(cè)技術(shù),對(duì)后處理廠氣態(tài)流出物中的氣態(tài)碘分子進(jìn)行監(jiān)測(cè),從而實(shí)現(xiàn)對(duì)后處理廠氣態(tài)流出物中I-129的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。

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