劉國(guó)懷 ,張相龍 ,耿小奇 ,徐 莽 ,王 曄 ,王昭東 ,郭景杰

（1.東北大學(xué) 軋制技術(shù)及連軋自動(dòng)化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,沈陽(yáng) 110819；2.哈爾濱理工大學(xué) 材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,哈爾濱 150080；3.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,哈爾濱 150001）

鎳基高溫合金由于具有良好的中高溫綜合性能和優(yōu)良的熱疲勞性能，被廣泛應(yīng)用于制造航空發(fā)動(dòng)機(jī)零件和工業(yè)燃?xì)廨啓C(jī)[1-3]。定向凝固技術(shù)可以改善鎳基高溫合金的高溫性能，因此常用于生產(chǎn)單晶和柱狀晶組織的葉片鑄件[4]。在定向凝固（DS）過(guò)程中，澆注液態(tài)金屬的陶瓷型殼以特定的速率從加熱爐的加熱區(qū)向冷卻區(qū)抽出，導(dǎo)致凝固前沿沿澆注高度移動(dòng)[5]。

定向凝固鑄件的性能與顯微組織緊密相關(guān)[6]。而鑄件顯微組織的優(yōu)劣又與定向凝固工藝參數(shù)密切相關(guān)。在HRS 法定向凝固工藝中，溫度梯度和抽拉速率是兩個(gè)重要工藝參數(shù)，但目前對(duì)溫度梯度的精確控制難以實(shí)現(xiàn)，因此常用抽拉速率的變化來(lái)對(duì)微觀組織進(jìn)行調(diào)控。Wang 等[7]通過(guò)研究不同抽拉速率下CMSX-6 單晶渦輪葉片凝固組織變化，發(fā)現(xiàn)雖然葉片復(fù)雜的幾何形狀導(dǎo)致枝晶臂間距局部不均勻，但一次枝晶間距和二次枝晶間距隨著抽拉速率的增加均減小。Wilson 等[8]研究了抽拉速率對(duì)CMSX-10 鎳基單晶高溫合金組織和性能的影響，結(jié)果表明，在一定范圍內(nèi)提高抽拉速率會(huì)減少鑄件中缺陷數(shù)量，尤其是細(xì)條和雀斑缺陷。Zhang等[9]通過(guò)對(duì)不同抽拉速率下定向凝固鑄件組織與性能的分析，獲得了抽拉速率對(duì)高溫合金鑄件的顯微組織及熱處理后蠕變性能的影響規(guī)律。

除此之外，在實(shí)際定向凝固過(guò)程中，鑄件內(nèi)部的溫度分布、界面形狀都對(duì)晶粒的生長(zhǎng)造成影響，但是這些在實(shí)際生產(chǎn)中是很難直接觀察到的。本工作通過(guò)ProCAST 軟件模擬HRS 法定向凝固柱晶試棒的凝固過(guò)程，研究定向凝固過(guò)程中試棒中溫度場(chǎng)、溫度梯度及糊狀區(qū)變化情況。對(duì)定向凝固DZ4125 合金試棒進(jìn)行實(shí)際澆鑄，并與模擬結(jié)果相結(jié)合，探究定向凝固柱晶高溫合金凝固過(guò)程中溫度場(chǎng)、糊狀區(qū)與晶粒實(shí)際生長(zhǎng)的變化規(guī)律，為定向凝固柱晶高溫合金的微觀組織調(diào)控提供一定的理論指導(dǎo)，并為后續(xù)定向凝固柱晶葉片的制備提供技術(shù)積累。

1 實(shí)驗(yàn)及方法

1.1 模擬研究方法

定向凝固過(guò)程中的傳熱方式為兩種：一種是型殼與鑄件、鑄件與水冷盤(pán)之間的熱傳導(dǎo)，另一種是型殼與爐壁之間的熱輻射[10]。根據(jù)能量守恒定律，定向凝固的傳熱方式可以簡(jiǎn)單地表示為[11]：

式中：ρ為合金密度；cp為合金比熱容；λ為熱導(dǎo)率；T為溫度；t為時(shí)間；Lf為結(jié)晶潛熱；fS為固相體積分?jǐn)?shù)；QR為一給定熱源的熱量。

采用Procast 模擬軟件對(duì)定向凝固柱晶試棒的凝固過(guò)程進(jìn)行模擬研究，定向凝固系統(tǒng)如圖1 所示?？紤]到計(jì)算效率，Bridgman 定向凝固爐簡(jiǎn)化為一個(gè)由加熱區(qū)、冷卻區(qū)和隔熱擋板組成的二維網(wǎng)絡(luò)封閉結(jié)構(gòu)，如圖1（a）所示。利用UG 軟件制備鑄件、水冷盤(pán)等的三維模型，鑄件組模方式為12 根試棒的組模方式，試棒直徑為16 mm，試棒間隔30°均勻分布；水冷盤(pán)直徑為300 mm，厚度為2 mm，如圖1（b）所示。利用Mesh 模塊進(jìn)行面網(wǎng)格剖分、校驗(yàn)并生成體網(wǎng)格，網(wǎng)格劃分如圖1（c）所示。利用CAST 模塊進(jìn)行參數(shù)設(shè)置。所用合金為DZ4125 高溫合金，型殼所用材料為耐火氧化鋁，水冷盤(pán)所用材料為銅，其他熱物性參數(shù)在ProCAST 軟件數(shù)據(jù)庫(kù)中選取。

圖1 定向凝固系統(tǒng)示意圖（a）系統(tǒng)模型；（b）鑄件及水冷盤(pán)；（c）網(wǎng)格劃分Fig.1 Schematic diagram of directional solidification system（a）system model；（b）casting and water-cooled copper plate；（c）mesh division

1.2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證方法

DZ4125 高溫合金柱晶試棒采用Bridgman 定向凝固爐制備，其名義合金成分為Ni-0.1C-8.9Cr-10Co-7W-2Mo-5.2Al-0.9Ti-3.8Ta-1.5Hf-0.015B（質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）。定向凝固過(guò)程先對(duì)型殼進(jìn)行預(yù)熱，當(dāng)型殼達(dá)到預(yù)熱溫度后，將熔化后的合金進(jìn)行澆注。熔體在型殼中靜置2 min 后，分別以3、5、7 mm/min抽拉速率進(jìn)行定向凝固實(shí)驗(yàn)。試樣經(jīng)脫模、切割、打磨、拋光后，用腐蝕劑（2 g CuSO4+20 mL HCl+20 mL H2O）進(jìn)行腐蝕。使用GX-71 金相顯微鏡（OM）進(jìn)行微觀組織觀察和分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 定向凝固柱晶試棒溫度場(chǎng)分布基本規(guī)律

圖2 為凝固過(guò)程中某時(shí)刻試棒中的溫度場(chǎng)分布。從圖2 中可以看出，當(dāng)試棒位于保溫區(qū)時(shí)，等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布；當(dāng)試棒位于下方冷卻區(qū)時(shí)，等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布；當(dāng)試棒位于隔熱擋板處時(shí)，等溫線基本保持水平方向。圖3 為試棒同一水平線上內(nèi)外側(cè)兩點(diǎn)溫度隨時(shí)間變化曲線。在1200 ℃以上時(shí)，兩點(diǎn)處于保溫區(qū)，Point 1 處的溫度始終高于Point 2；當(dāng)溫度降至1200 ℃左右時(shí)，Point 1 和Point 2 處的溫度逐漸趨近；1200 ℃以下時(shí)，兩點(diǎn)處于冷卻區(qū)，Point 1 處的溫度始終低于Point 2。

圖2 柱晶試棒凝固過(guò)程中某時(shí)刻的溫度場(chǎng)分布Fig.2 Temperature distribution at certain time during the solidification of cylindrical test rod

圖3 兩點(diǎn)處溫度隨時(shí)間變化（a）變化總趨勢(shì)；（b）1200 ℃以上的溫度變化；（c）1200 ℃以下的溫度變化Fig.3 Temperature changes of two points（a）general trend of change；（b）temperature changes above 1200℃；（c）temperature changes below 1200 ℃

當(dāng)位于保溫區(qū)，此時(shí)保溫區(qū)溫度持續(xù)保持在1520 ℃，而試棒外側(cè)更靠近爐壁，使得外側(cè)的散熱能力較弱，導(dǎo)致等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布；而當(dāng)試棒位于冷卻區(qū)時(shí)，試棒外側(cè)散熱能力增強(qiáng)，從而使等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布[12]。另外等溫線的形態(tài)也取決于試棒與周圍爐壁的輻射散熱[13]。某點(diǎn)處的輻射總量取決于該點(diǎn)的定向輻射和輻射所在的空間，定向輻射力的計(jì)算公式為[10]：

式中：Eα為某點(diǎn)與法線夾角方向上的定向輻射力；E為法線方向上的輻射力。

圖4 為不同位置處的輻射角變化圖。從圖4（a）中可以看出，A 點(diǎn)的輻射角大于B 點(diǎn)，根據(jù)公式（2）可知，A 點(diǎn)的定向輻射力小于B 點(diǎn)，且A 點(diǎn)的輻射空間又小于B 點(diǎn)的輻射空間，導(dǎo)致A 點(diǎn)的輻射總量小于B 點(diǎn)，因此試棒位于保溫區(qū)時(shí)等溫線呈外低內(nèi)高；在圖4（b）中，D 點(diǎn)的輻射空間大于C 點(diǎn)，因此D 點(diǎn)的輻射總量大于C 點(diǎn)，導(dǎo)致試棒位于冷卻區(qū)時(shí)等溫線呈外高內(nèi)低[11]。

圖4 輻射角變化圖（a）A、B 點(diǎn)在隔熱擋板上方；（b）C、D 點(diǎn)在隔熱擋板上方Fig.4 Radiation angle changes（a）A and B above heat shield；（b）C and D under heat shield

2.2 抽拉速率對(duì)定向凝固試棒溫度梯度的影響

溫度梯度是定向凝固過(guò)程中最重要的影響因素。溫度梯度的改變影響糊狀區(qū)的形狀及寬度，溫度梯度越大，糊狀區(qū)寬度越窄、越平直，固液界面前沿越穩(wěn)定，越有利于各種合金成分的均勻分布，并且溫度梯度增大可以細(xì)化枝晶組織，減少雀斑、縮松、取向偏差等缺陷的產(chǎn)生[14]。圖5 為不同抽拉速率下試棒的溫度梯度變化圖。在試棒底部，溫度梯度最大，三種抽拉速率下的溫度梯度無(wú)明顯變化，均約為250 K/cm 左右；隨著高度的增加，溫度梯度急劇降低，當(dāng)高度超過(guò)70 mm 時(shí)，溫度梯度趨于穩(wěn)定狀態(tài)，大約在30～40 K/cm 之間，并且隨著抽拉速率的增加，溫度梯度逐漸減小。

在定向凝固過(guò)程中，水冷盤(pán)由于循環(huán)水的作用溫度保持在20 ℃左右，當(dāng)過(guò)熱的合金熔體流動(dòng)到鑄件底部時(shí)，水冷盤(pán)強(qiáng)烈激冷作用使得合金急劇凝固，從而產(chǎn)生極大的溫度梯度，此時(shí)水冷盤(pán)的接觸換熱效果遠(yuǎn)大于輻射換熱，因此抽拉速率對(duì)溫度梯度的影響可以忽略不計(jì)[15]。使用快速凝固法進(jìn)行定向凝固時(shí)，固液界面前沿的溫度梯度的計(jì)算公式為[16]：

式中：GL為溫度梯度；λL為金屬的熱導(dǎo)率；σ為常數(shù)；α為散熱系數(shù)；ε為輻射系數(shù)；ν為抽拉速率；Tm為液相線溫度；T0為固相線溫度；ρm為糊狀區(qū)熔體密度；L為結(jié)晶潛熱。

從式（3）中可知，當(dāng)其他條件不變時(shí)，增大抽拉速率會(huì)導(dǎo)致溫度梯度減小，這一結(jié)果與圖5 相吻合。另外鑄件的熱量傳遞是需要一定時(shí)間的，抽拉速率的增大會(huì)導(dǎo)致熱量傳遞時(shí)間減小，熱量無(wú)法完全散失，從而導(dǎo)致溫度梯度減小[17]。

圖5 不同抽拉速率下溫度梯度分布（a）溫度梯度云圖；（b）沿高度方向溫度梯度分布Fig.5 Temperature gradient distributions at different withdrawal rates（a）temperature gradient cloud chart；（b）temperature gradient distribution along height direction

2.3 抽拉速率對(duì)定向凝固試棒糊狀區(qū)的影響

圖6 為不同抽拉速率下試棒不同高度處糊狀區(qū)特征圖?？梢钥闯?，在高度小于10 mm 時(shí)，糊狀區(qū)形狀均為下凹形（（a-1）、（b-1）、（a-2）、（b-2）、（a-3）、（b-3））。當(dāng)抽拉速率為3mm/min 時(shí)，糊狀區(qū)在10～90 mm之間時(shí)形狀為上凸形；隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)形狀逐漸從傾斜狀到水平狀再到下凹形轉(zhuǎn)變，并且液相線逐漸從保溫區(qū)向冷卻區(qū)下移。

圖6 不同合金試棒高度及不同抽拉速率下糊狀區(qū)分布（a）2 mm；（b）10 mm；（c）30 mm；（d）60 mm；（e）90 mm；（f）120 mm；（1）3 mm/min；（2）5 mm/min；（3）7 mm/minFig.6 Mushy zone distributions at different heights of columnar test bar and different withdrawal rates（a）2 mm；（b）10 mm；（c）30 mm；（d）60 mm；（e）90 mm；（f）120 mm；（1）3 mm/min；（2）5 mm/min；（3）7 mm/min

在鎳基高溫合金鑄件中，糊狀區(qū)形狀往往會(huì)影響枝晶的生長(zhǎng)和缺陷的形成[18]。Elliott 等[19]在研究中發(fā)現(xiàn)，鑄件凝固前沿的曲率、柱狀晶形貌和缺陷與抽拉速率有關(guān)。在6.8 mm/min 抽拉速率下，液相線位于隔熱擋板處時(shí)，形成的凝固前沿為水平狀，此時(shí)鑄件的缺陷最少。在本實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)抽拉速率為5 mm/min 時(shí)，凝固前沿水平狀保持的時(shí)間最長(zhǎng)。Miller 等[20]在數(shù)值模擬的基礎(chǔ)上，精確的確定了糊狀區(qū)形狀取決于鑄件相對(duì)于隔熱擋板的位置、抽拉速率、鑄型厚度以及保溫區(qū)溫度。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)糊狀區(qū)位于隔熱擋板下方時(shí)，其前沿的曲率大大增加；與鑄件中心相比，鑄件表面的曲率較大。

抽拉速率的改變可以使液相線的位置發(fā)生變化。從圖6 中可以看出，液相線可以位于保溫區(qū)、隔熱擋板處及冷卻區(qū)。在凝固初期，水冷盤(pán)與鑄件底部接觸，產(chǎn)生的接觸換熱較強(qiáng)，從而使液相線位于保溫區(qū)。隨著凝固高度的增加，水冷盤(pán)的冷卻效果降低，此時(shí)的換熱方式以鑄件與四周的輻射換熱為主，但是輻射換熱的效率較低，使得鑄件凝固前沿的凝固速率趕不上抽拉速率，從而使得液相線隨著抽拉速率的增加逐漸向下移動(dòng)[21]。

圖7 顯示了不同抽拉速率下試棒不同高度處糊狀區(qū)寬度變化。從圖7 中可以看出：在相同的抽拉速率下，糊狀區(qū)寬度隨著高度的增加逐漸增加；隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)寬度也逐漸增加。在鑄件底部，由于溫度梯度大（圖5），使得熔體很快發(fā)生凝固，導(dǎo)致糊狀區(qū)寬度較窄，此時(shí)抽拉速率的影響不大，因此在10 mm 以下時(shí)不同抽拉速率下的糊狀區(qū)寬度無(wú)較大差別。隨著高度的增加，溫度梯度減小，從而使寬度增加。在實(shí)際凝固過(guò)程中，凝固組織的穩(wěn)定生長(zhǎng)取決于糊狀區(qū)的寬度和傾斜程度，糊狀區(qū)寬度越窄且越水平，凝固越接近逐層凝固，獲得鑄件的組織缺陷越小，當(dāng)糊狀區(qū)寬度增加，凝固也將從逐層凝固向體積凝固轉(zhuǎn)變，從而使鑄件產(chǎn)生缺陷的幾率增大[22-23]。在抽拉過(guò)程中，由于鑄件底部與水冷盤(pán)的接觸換熱及四周與鑄件之間的輻射換熱能力幾乎不變，當(dāng)抽拉速率增加時(shí)，進(jìn)入冷卻區(qū)的熔體增加，使凝固過(guò)程中釋放的熱量超出與外界的換熱能力，從而導(dǎo)致糊狀區(qū)向下移動(dòng)且寬度變大[18]。因此，在實(shí)際生產(chǎn)中，在考慮糊狀區(qū)形狀（圖6）的同時(shí)也要考慮糊狀區(qū)的寬度（圖7），從而制定出合適的抽拉速率來(lái)保證枝晶組織穩(wěn)定的生長(zhǎng)和避免缺陷的產(chǎn)生，生產(chǎn)出組織均勻、性能優(yōu)異的定向凝固柱晶葉片。

圖7 不同抽拉速率下的糊狀區(qū)寬度Fig.7 Widths of mushy zone at different withdrawal rates

2.4 定向凝固過(guò)程溫度梯度及糊狀區(qū)與晶粒生長(zhǎng)關(guān)系

鎳基高溫合金鑄件定向凝固時(shí)會(huì)形成（001）擇優(yōu)取向的樹(shù)枝晶，并且枝晶數(shù)目隨著鑄件高度的增加逐漸減少。對(duì)于定向凝固過(guò)程中晶粒的形態(tài)和數(shù)量的減少，Walton 和Chalmers 提出了晶粒競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)機(jī)制[24]，其模型如圖8 所示[25]。在該模型下，晶粒A 和B 的（001）取向與溫度梯度G平行，晶粒C 的（001）取向與熱流方向呈角，因此晶粒C 在熱流方向上受阻，導(dǎo)致其前方生長(zhǎng)空間減少，最后被淘汰。

圖8 晶粒競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)機(jī)制示意圖[25]Fig.8 Schematic illustration of competitive grain growth proposed by Walton and Chalmers[25]

圖9 為抽拉速率3 mm/min 和7 mm/min 時(shí)柱晶試棒的縱截面微觀組織圖。鎳基高溫合金的定向凝固起始于鑄件底部，液態(tài)金屬與水冷盤(pán)接觸產(chǎn)生大的溫度梯度（圖5），在底部形成大量且取向隨機(jī)的晶粒。由于晶粒競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)機(jī)制，隨著試棒高度的增加，晶粒數(shù)目逐漸減少。在試棒底部形成的晶粒若具有良好的（001）取向，那么會(huì)沿著試棒軸向方向持續(xù)生長(zhǎng)，因此在試棒上部只存在（001）取向與軸向偏差最小的樹(shù)枝晶。

圖9 不同抽拉速率下柱晶試棒縱截面不同高度處的顯微組織（a）3 mm/min；（b）7mm/minFig.9 Microstructures at different heights of longitudinal section of columnar test bar at different withdrawal rates（a）3 mm/min；（b）7mm/min

在定向凝固過(guò)程中，鑄件內(nèi)熱流方向與溫度梯度G一致，與液相線等溫線垂直[21]：

式中：GZ為軸向溫度梯度；α為傾斜角度。

從圖9 可以看出，在H=2 mm 處，試棒表面附近的晶粒（A1,A2,A4,A5）向試棒中間傾斜，而位于試棒中部的晶粒（A3）幾乎平行于試棒軸線方向生長(zhǎng)，傾斜度減小。從圖6（a-1）可以看出，此時(shí)液相線呈凹形，根據(jù)式（4）可知，在試棒表面附近的溫度梯度最傾斜于試棒中部。因此，（001）取向幾乎平行于溫度梯度的枝晶A1 和A5 具有生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)，并阻礙相鄰枝晶A2、A4 的發(fā)展。當(dāng)H=10 mm 時(shí)，液相線的曲率減小，溫度梯度G與試棒軸線的夾角減小，此時(shí)枝晶的（001）取向近似平行于溫度梯度G，A7、A8 具有明顯的生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)，開(kāi)始阻擋位于鑄件表面附近的晶粒A6、A9。在抽拉速率為7 mm/min 的試棒中也觀察到類似的現(xiàn)象。當(dāng)H=60 mm 時(shí)，3 mm/min 抽拉速率下試棒的液相線略微凸起，使枝晶A11、A12 逐漸阻礙枝晶A10、A13 的生長(zhǎng)，導(dǎo)致晶界略微向外表面傾斜。當(dāng)H=120 mm 時(shí)，液相線的形狀同樣影響枝晶的生長(zhǎng)。

3 結(jié)論

（1）當(dāng)試棒位于保溫區(qū)時(shí)，等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布，當(dāng)試棒位于下方冷卻區(qū)時(shí)，等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布。隨著抽拉速率的增加，溫度梯度逐漸減小。

（2）在試棒底部，溫度梯度最大，三種抽拉速率下的溫度梯度無(wú)明顯變化，均為250 K/cm 左右；并且當(dāng)高度超過(guò)70 mm 時(shí)，溫度梯度隨著抽拉速率的增加逐漸減小。

（3）糊狀區(qū)形狀和液相線曲率取決于抽拉速率和距水冷盤(pán)的距離，當(dāng)抽拉速率為5 mm/min 時(shí)，凝固前沿水平狀保持的時(shí)間最長(zhǎng)；并且隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)寬度逐漸增加。

（4）當(dāng)液相線下凹時(shí)，枝晶向試棒中心方向生長(zhǎng)；當(dāng)液相線上凸時(shí)，枝晶向試棒外表面生長(zhǎng)；水平的 液相線能促進(jìn)晶粒沿試棒軸線方向生長(zhǎng)。