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        黑龍江省東部地區(qū)大米中汞、鎘、鉛、鉻、砷含量調(diào)查及健康風(fēng)險評估

        2023-03-11 06:50:02袁曼玉張曉麗繆明霞崔瀛月金彩鳳張雪梅
        質(zhì)量探索 2023年2期
        關(guān)鍵詞:污染

        袁曼玉,張曉麗,繆明霞,崔瀛月,金彩鳳,張雪梅

        (1.佳木斯大學(xué)公共衛(wèi)生學(xué)院,佳木斯 154007;2.佳木斯市疾病預(yù)防控制中心,佳木斯 154007)

        重金屬主要包括汞(Hg)、鎘(Cd)、鉛(Pb)、鉻(Cr),以及類金屬砷(As)等元素。其中,Pb、As 主要來源于采礦冶煉和農(nóng)業(yè)活動;Cd 主要來源于農(nóng)業(yè)活動;Cr 主要來源于自然源[1];Hg 主要來源于工業(yè)生產(chǎn)中化石燃料及生物質(zhì)燃燒[2]。Cd、As 可引發(fā)癌癥;Hg、Pb 可對消化系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)、血液系統(tǒng)等造成嚴(yán)重?fù)p害;三價鉻(Cr3+)是一種人體必需的微量元素,而六價鉻(Cr6+)有劇毒,是人類致癌物。

        國以民為本,民以食為天。大米作為我國65%的人口的主食[3],其安全性與消費者的健康息息相關(guān)。因此,調(diào)查大米中重金屬含量并評估經(jīng)膳食途徑攝入對人體的健康風(fēng)險,具有十分重要的意義。黑龍江因其得天獨厚的地理環(huán)境和氣候條件,成為我國優(yōu)質(zhì)大米的主產(chǎn)區(qū),其產(chǎn)出的大米顆粒飽滿、香氣濃郁、營養(yǎng)豐富,深受全國人民的喜愛。本研究對黑龍江省東部地區(qū)大米中汞、鎘、鉛、鉻、砷的含量進(jìn)行檢測,分析大米受重金屬污染水平并對當(dāng)?shù)鼐用駭z入的健康風(fēng)險進(jìn)行評估,旨在為黑龍江省東部地區(qū)大米的食用安全性提供依據(jù)。

        1 材料和方法

        1.1 樣品采集與處理

        2022 年5 月至6 月從黑龍江省東部地區(qū)采集大米樣品共230 份,其中佳木斯市110 份,伊春市、七臺河市、鶴崗市和雙鴨山市各30 份。在種植環(huán)節(jié)(村民家)、收購環(huán)節(jié)(米業(yè)有限公司)、流通環(huán)節(jié)(商超、農(nóng)貿(mào)市場、網(wǎng)店)采取隨機(jī)取樣的方法采集大米,并分別裝入有編號的樣品袋中保存,防止交叉污染。

        1.2 主要試劑與儀器

        硝酸(優(yōu)純級,美國 J.T.Baker 有限公司);Hg、Cd、Pb、Cr、As(1.00 mg/mL 標(biāo)準(zhǔn)溶液,國家有色金屬及電子材料分析測試中心)。

        NexION350D 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)(美國鉑金埃爾默科技有限公司)、ETHOS UP 微波消解儀(邁爾斯通科技有限公司)、VB24 UP 趕酸儀(萊伯泰科公司)、Advantage A10 超純水機(jī)(默克密理博實驗室設(shè)備有限公司)、BSA224S-CW 電子天平(賽多利斯科學(xué)儀器有限公司)。

        1.3 實驗方法

        1.3.1 樣品處理與測定

        將樣品粉碎,準(zhǔn)確稱取0.5 g 于潔凈的聚四氟乙烯微波消解管中,加入6 ml 的硝酸(69%~70%優(yōu)級純)和1 ml 過氧化氫,同時做平行樣品、空白樣品及樣品加標(biāo)回收率試驗。加蓋放置1 h,旋緊管蓋,微波消解儀消解(120℃,升溫5 min,恒溫5 min;160℃,升溫5 min,恒溫10 min;190℃,升溫5 min,恒溫20 min),結(jié)束消解。冷卻后取出,緩慢打開管蓋排氣,用少量超純水沖洗消解管內(nèi)壁3 次,每沖洗一次將溶液轉(zhuǎn)移至14 ml 容量瓶中,并用超純水定容至14 ml 混勻。全程在通風(fēng)櫥內(nèi)操作,過0.45 um 針頭式過濾器后用電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用儀(ICP-MS)測定溶液中重金屬元素濃度。本實驗每批處理樣品均采用試劑空白、樣品空白、平行樣品、樣品加標(biāo)回收等方法進(jìn)行質(zhì)量控制,要求控制平行樣品的標(biāo)準(zhǔn)偏差10%以內(nèi),同時做精密度測試,樣品加標(biāo)回收要求控制在80%~120%,保證實驗數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

        1.3.2 大米重金屬污染評價方法

        依據(jù) GB 2762—2022《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》[4]規(guī)定的限量值評價大米中汞、鎘、鉛、鉻和無機(jī)砷檢測結(jié)果是否超過國家限量標(biāo)準(zhǔn),此標(biāo)準(zhǔn)限量值分別為0.02 mg/kg、0.2 mg/kg、0.2 mg/kg、1 mg/kg 和0.2 mg/kg??偵橐勒誑Y 861—2004《糧食(含谷物、豆類、薯類)及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、砷、銅、鋅等八種元素限量》[5]規(guī)定的限量值0.7 mg/kg 進(jìn)行評價。需要說明的是,對于大米中砷進(jìn)行檢測時,先測定其總砷,當(dāng)總砷含量不超過無機(jī)砷限量值時,可判定符合限量要求而不必測定無機(jī)砷;否則,需測定無機(jī)砷含量再作判定。

        本研究采用單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對黑龍江省東部地區(qū)大米進(jìn)行重金屬污染水平的評價。

        (1)單因子污染指數(shù)計算公式[6]為:

        式中:Pi為大米中重金屬i 的單項污染指數(shù);Ci為大米中重金屬i 的實測含量平均值,單位為mg/kg;Si為重金屬i 的限量值,單位為mg/kg。當(dāng)Pi≤0.6 時,為一級水平,說明有污染物殘留,污染物含量接近或高于背景值;0.6 <Pi≤1.0,為二級水平,說明污染物殘留較多;Pi≥1.0,為三級水平,說明污染物含量超過食品安全國家標(biāo)準(zhǔn),品質(zhì)下降,影響食用。

        (2)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法計算公式[7]為:

        式中:P綜為重金屬綜合污染指數(shù);Piave為大米中各重金屬單因子污染指數(shù)的平均值;Pimax為大米中各重金屬單因子污染指數(shù)中最大值。當(dāng)P綜≤0.7 時,等級為安全,清潔水平;當(dāng)0.7 <P綜≤1 時,等級為警戒,尚清潔;當(dāng)1 <P綜≤2 時,等級為輕度污染,開始受污染;當(dāng)2 <P綜≤3 時,等級為中度污染,污染比較明顯;當(dāng)P綜>3 時,等級為重度污染,污染已十分嚴(yán)重。

        1.3.3 健康風(fēng)險評估方法

        本研究采用美國國家環(huán)境保護(hù)局(USEPA)建立的目標(biāo)危害系數(shù)(THQ)法,評估通過食用大米攝入重金屬的健康風(fēng)險。THQ <1 說明暴露人群沒有明顯健康風(fēng)險,反之則存在健康風(fēng)險。THQ計算公式[8]為:

        式中:EF為暴露頻率,單位為d/年,取值365;ED為暴露時間,單位為年,取值70;FIR為食物攝入量,單位為g/d,取值為214(成人人均大米攝入量);C 為大米中重金屬含量(取實測數(shù)據(jù)的平均值),單位為mg/kg;RFD為參比劑量,單位為mg/(kg·d),取值為(Hg:0.0005;Cd:0.001;Pb:0.0035;Cr:0.003;As:0.0003);WAB為平均體重,單位為kg,取值為60;TA為非癌癥性暴露的平均時間單位為d,取值為(365*70=25550)。

        由于重金屬污染引起的人體損害主要是幾種重金屬的協(xié)同作用,因此采用重金屬的總目標(biāo)危害系數(shù)(TTHQ)來評估健康風(fēng)險更為合適,其計算公式[9]為:

        式中:TTHQ為重金屬總目標(biāo)危害系數(shù);THQi為第i種重金屬的目標(biāo)危害系數(shù)。TTHQ≤1 時表示長期食用該食品對健康無明顯不良影響;TTHQ>1 時表示長期食用該食品可能對健康有不良影響;TTHQ>10 時表明該食物存在慢性毒性作用。

        1.4 數(shù)據(jù)處理與統(tǒng)計分析

        依照世界衛(wèi)生組織基于全球環(huán)境檢測規(guī)劃/食品-歐洲(GEMS/FOOD-EURO)第二次會議——“食品低水平污染的可信評價”提出的數(shù)據(jù)處理指南[10-11],當(dāng)未檢出數(shù)據(jù)的比例高于60%時,所有未檢出數(shù)據(jù)用檢出限(Limit of Detection,LOD)替代;當(dāng)未檢出數(shù)據(jù)的比例小于等于 60%時,所有未檢出數(shù)據(jù)用1/2 LOD 替代。本研究采用Excel 2019 和SPSS 23.0 進(jìn)行數(shù)據(jù)錄入和分析。

        2 結(jié)果與分析

        2.1 大米中重金屬含量整體情況

        黑龍江省東部地區(qū)大米中重金屬含量的檢測結(jié)果,如表1 所示。汞、鎘、鉛、鉻、砷的檢出率分別為0%、12.6%、35.2%、89.6%、100%。整體而言,大米中五種重金屬的含量均處于較低水平。其中,所有樣本中均未檢出汞;鶴崗的大米未檢出鎘,其他地區(qū)的大米中鎘的含量均低于國家限量標(biāo)準(zhǔn)(0.2 mg/kg);所有地區(qū)的大米都有檢測出鉛和鉻,但含量均低于國家限量標(biāo)準(zhǔn)(分別為0.2 mg/kg 和1 mg/kg);所有樣本中均檢出砷,其總砷水平均符合限量要求(0.7 mg/kg),但由于鶴崗的4 份大米和佳木斯的9 份大米測定出的總砷含量超過了無機(jī)砷限量值(0.2 mg/kg),故對其追加進(jìn)行無機(jī)砷的測定,結(jié)果顯示無機(jī)砷含量均低于國家限量標(biāo)準(zhǔn)(0.2 mg/kg)。可見,大米中汞、鎘、鉛、鉻、砷的含量均未超標(biāo),大米樣品合格率達(dá)到100%。

        表1 黑龍江省東部地區(qū)大米中重金屬含量檢測結(jié)果

        2.2 大米中重金屬污染狀況評價

        黑龍江省東部五個城市的大米中汞、鎘、鉛、鉻、砷(以總砷計)的單項污染指數(shù)均遠(yuǎn)小于0.6,說明有污染物殘留,但污染物含量接近或略高于背景值,屬于一級大米。其中,鶴崗和佳木斯的大米一級品率99.13%、雙鴨山、七臺河、伊春的大米一級品率100%。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)均小于0.7,綜合評價為安全,五個城市都處于總體安全范圍。大米中重金屬污染程度的評價結(jié)果,詳見表2。

        表2 黑龍江省東部地區(qū)大米中重金屬污染程度評價結(jié)果

        2.3 經(jīng)大米途徑攝入重金屬的健康風(fēng)險評估

        針對檢出的鎘、鉛、鉻、砷這四種重金屬,分別計算其THQ 值,并按THQ 值的大小進(jìn)行排列:砷(以總砷計,1.610)>鉻(0.029)>鎘(0.026)>鉛(0.007)。這意味著鉛對暴露人群產(chǎn)生危害的風(fēng)險最小,砷對暴露人群產(chǎn)生危害的風(fēng)險最大。同時,砷的THQ 值大于1,說明經(jīng)大米途徑攝入的砷對當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康可能產(chǎn)生危害,即存在一定的健康風(fēng)險。黑龍江省東部地區(qū)大米整體的TTHQ 值為1.671,其中鶴崗、雙鴨山、七臺河、伊春和佳木斯的大米的TTHQ 值分別為2.023、1.674、1.443、1.312 和1.727。TTHQ 值大于1 但小于10,表明長期食用該大米可能對健康有不良影響。

        3 討論與結(jié)論

        本研究對2022 年5 月至6 月從黑龍江省東部地區(qū)鶴崗、雙鴨山、七臺河、伊春和佳木斯采集到的230 份大米中的重金屬汞、鎘、鉛、鉻、砷進(jìn)行檢測。結(jié)果顯示,所有大米樣品中均未檢出汞,鶴崗市的大米中未檢出鎘;大米中的鎘、鉛、鉻和砷的平均含量分別為0.0073 mg/kg(除未檢出鎘的鶴崗市大米外)、0.0066 mg/kg、0.024 mg/kg 和0.135 mg/kg;大米中的五種重金屬含量均未超過國家限量標(biāo)準(zhǔn);大米樣品合格率達(dá)到100%。這可能與黑龍江省東部地區(qū)工業(yè)化程度較低、土壤自然環(huán)境沒有被破壞或破壞程度較輕有關(guān)。當(dāng)然,除了先天優(yōu)勢,好大米也離不開后期把關(guān),相關(guān)部門協(xié)力合作、監(jiān)管到位,有力保證了大米的質(zhì)量和安全。

        經(jīng)評估發(fā)現(xiàn),此次調(diào)查的黑龍江省東部地區(qū)大米汞、鎘、鉛、鉻、砷 5 種重金屬的單因子污染指數(shù)都遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于0.6(汞的單因子污染指數(shù)為0),且各地綜合污染指數(shù)均小于0.7,表明該地區(qū)大米總體處于安全級別;鎘、鉛、鉻的THQ 值都遠(yuǎn)小于1(汞未檢出,無需計算其THQ 值),意味著對暴露人群沒有明顯健康風(fēng)險,僅有砷的THQ 值大于1,表明經(jīng)大米途徑攝入的砷對暴露人群存在一定的健康風(fēng)險;黑龍江省東部地區(qū)大米總目標(biāo)危害系數(shù)TTHQ 為1.671,且五個城市的大米的TTHQ 值都大于1,特別是鶴崗的大米最高,達(dá)到了2.023,表明長期食用該地區(qū)的大米可能會對當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康有不良影響。綜合而言,黑龍江省東部地區(qū)大米中重金屬的污染情況較輕微,對人體健康的風(fēng)險處于較低水平。

        4 結(jié)束語

        綜上所述,黑龍江省東部地區(qū)大米總體處于安全級別,但因重金屬砷的目標(biāo)危害系數(shù)THQ 值大于1,故應(yīng)對其加強監(jiān)測,確保沒有砷超標(biāo)大米進(jìn)入市場,保障消費者身體健康和生命安全。需要注意的是,本研究只調(diào)查經(jīng)大米途徑攝入的重金屬,而日常飲食中肉類、蔬菜、水果等攝入的重金屬并未涵蓋在內(nèi),導(dǎo)致可能會低估重金屬對人體的潛在健康風(fēng)險。同時,重金屬還可經(jīng)由呼吸道、皮膚接觸等途徑侵入人體,因此應(yīng)綜合考量并評估重金屬的污染情況及其對人體健康的風(fēng)險。

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