邵雪純,胡雙慶,張 琪,龔凱林,傅夢茹,張 衛(wèi),彭 程,,3*

聚乳酸微塑料及其復(fù)合污染的生物毒性效應(yīng)與機制研究進(jìn)展

邵雪純1,胡雙慶2,張 琪1,龔凱林1,傅夢茹1,張 衛(wèi)1,彭 程1,2,3*

(1.華東理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,上海 200237；2.上海市環(huán)境科學(xué)研究院,國家環(huán)境保護(hù)新型污染物環(huán)境健康影響評價重點實驗室,上海 200233；3.上海污染控制與生態(tài)安全研究院,上海 200092)

綜述了聚乳酸(PLA)微塑料單一暴露以及與其他污染物復(fù)合暴露的毒性效應(yīng),并探討了PLA微塑料對生物的毒性作用機制.PLA微塑料的攝入會影響生物體的攝食、生長、存活、繁殖和運動行為;PLA微塑料與有機物和重金屬復(fù)合污染對生物體存在一定的潛在風(fēng)險;PLA微塑料主要通過機械損傷、氧化應(yīng)激、神經(jīng)損傷及免疫損傷對生物體造成損害.未來仍需對老化或降解的PLA微塑料的毒性效應(yīng)、對陸地生物的復(fù)合暴露毒性效應(yīng)與機制及其對全球生態(tài)系統(tǒng)和生物地球化學(xué)循環(huán)的影響等方面開展探索和研究,以期為今后PLA微塑料的環(huán)境生態(tài)風(fēng)險評估提供思路.

聚乳酸微塑料；毒性作用；聯(lián)合毒性；生態(tài)毒理學(xué)

聚乳酸(PLA)是目前全球工業(yè)規(guī)模產(chǎn)量最高、消耗最多的可生物降解塑料.與傳統(tǒng)難降解塑料產(chǎn)品有所不同,PLA不具有持久性,因而不會對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生長遠(yuǎn)的影響,被認(rèn)為是傳統(tǒng)石油基塑料理想的替代品.在自然環(huán)境條件下可生物降解的塑料在經(jīng)過生化、物化等過程后[1],其聚合物結(jié)構(gòu)會受損并發(fā)生破裂和降解.并且,PLA對光氧化降解的響應(yīng)明顯高于傳統(tǒng)石油基塑料,從而更易在短時間內(nèi)形成微塑料[2].盡管已有研究表明,與傳統(tǒng)難降解微塑料相比,PLA微塑料毒性更低[3],但也有研究發(fā)現(xiàn),PLA微塑料污染問題似乎更嚴(yán)重[4],即可降解微塑料產(chǎn)生的生物毒性效應(yīng)可能不低于傳統(tǒng)難降解微塑料.目前微塑料對生物體潛在影響的研究主要集中在傳統(tǒng)的難降解微塑料上.鑒于PLA可生物降解塑料的發(fā)展、應(yīng)用現(xiàn)狀及其產(chǎn)生的微塑料,本文分別從單一暴露和復(fù)合暴露的角度總結(jié)了PLA微塑料對生物體的毒性效應(yīng)以及毒性作用機制,以期為今后可降解塑料產(chǎn)業(yè)的綠色發(fā)展提供科學(xué)指導(dǎo).

1 PLA的應(yīng)用及其產(chǎn)生的微塑料

為了減輕聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)聚氯乙烯(PVC)等傳統(tǒng)石油基塑料難以降解對環(huán)境帶來的持久性污染問題[5-6],可生物降解塑料(聚乳酸(PLA)、聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯(PBAT)、聚丁二酸丁二酯(PBS)和聚羥基丁酸酯(PHB)等)應(yīng)運而生.廢棄后的可生物降解塑料系列產(chǎn)品可被微生物降解為CO2、H2O或CH4[7].其中,PLA被譽為“綠色塑料”、“玉米塑料”,它是由天然可再生植物資源(玉米、小麥、木薯等中的淀粉)經(jīng)生物發(fā)酵得到的乳酸[8],再由乳酸直接縮合、固相聚合或?qū)⑷樗岷铣杀货ズ笤俅呋_環(huán)聚合制備得到的聚合物[9].因其具備良好的生物相容性、高強度、熱塑性、可加工性、無毒性以及抗菌活性等特性,現(xiàn)已成為工業(yè)生產(chǎn)中最常用的可生物降解塑料[10],占全球可生物降解塑料市場的45%,被廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、包裝材料、紡織、醫(yī)療用品等領(lǐng)域[11].PLA薄膜具有與PE相似的防滲透性,并且具有良好的透氣性、透氧性及透二氧化碳性[9],在農(nóng)業(yè)上常被加工用作農(nóng)用地膜;PLA是唯一透明的可生物降解塑料,在包裝材料領(lǐng)域常將其作為制造透明包裝容器、一次性餐具和保鮮膜等日用品的原料;由于PLA纖維具有與廣泛使用的聚酯纖維和尼龍纖維相媲美的力學(xué)性能,紡織領(lǐng)域已將其用于服裝制作;作為具有卓越的生物力學(xué)和可降解性能的材料,PLA在醫(yī)療領(lǐng)域也被應(yīng)用于制備藥物緩釋包裝劑、一次性輸液用具、免拆型手術(shù)縫合線和骨螺釘?shù)萚12].此外,由于具有良好的拉伸強度、剛度、光澤度和加工性以及環(huán)境友好性,PLA也逐漸應(yīng)用于汽車配件、新型綠色塑料樂高積木的制作中[13].在大力推動可生物降解塑料發(fā)展和使用的背景下,預(yù)計到2026年全球PLA的市場規(guī)模將達(dá)到78.9萬t[14].

微塑料作為在環(huán)境中普遍存在的一種新污染物,近年來已成為人們關(guān)注的熱點問題.無論是傳統(tǒng)難降解塑料還是可生物降解塑料產(chǎn)品,在被丟棄并進(jìn)入到環(huán)境中后都不可避免地會通過磨損、氧化、老化等過程產(chǎn)生塑料垃圾碎片,甚至進(jìn)一步分解成粒徑小于5mm微塑料.并且自然環(huán)境中的生物擾動能夠促進(jìn)塑料垃圾在環(huán)境介質(zhì)中的遷移和運輸.Zhang等[15]發(fā)現(xiàn)蚯蚓會主動地將肉眼可見的塑料覆蓋物拖進(jìn)它們的洞穴,從而將塑料埋在土壤中,這一過程會對其造成機械磨損,并極大可能會誘導(dǎo)其發(fā)生水解降解、微生物降解及酶促降解[16].然而,目前有研究表明,只有在優(yōu)化的堆肥條件下PLA才能完全被降解,在自然的水、土條件下不會完全降解,這意味著PLA可能會比常規(guī)的難降解塑料分解速度更快,產(chǎn)生的微塑料更多,并在環(huán)境中持續(xù)積累.Bagheri等[17]通過室內(nèi)模擬PLA在海水和淡水中的降解情況,發(fā)現(xiàn)PLA薄膜的降解速率始終很慢,且在一年內(nèi)并未完全降解.同樣地,有研究發(fā)現(xiàn)在有氧條件下堆肥90d后,仍有40%的PLA殘留物[18].如果在自然環(huán)境中PLA塑料垃圾無法得到完全降解,那么PLA微塑料的持續(xù)釋放會對環(huán)境造成更嚴(yán)重的PLA微塑料污染[19].

2 PLA微塑料的生物毒性效應(yīng)

2.1 PLA微塑料單一暴露的生物毒性效應(yīng)

PLA微塑料一旦大量進(jìn)入生物體后可能對生物的消化系統(tǒng)產(chǎn)生負(fù)面影響,甚至造成生化水平脅迫,其單一暴露對生物體的生理影響主要來自以下3個方面:

2.1.1 PLA微塑料對生物攝食的影響 PLA微塑料在環(huán)境中普遍存在,陸地和海洋生物均存在PLA攝入現(xiàn)象,這些微塑料會造成消化系統(tǒng)堵塞,進(jìn)而減少生物體對正常食物的攝入.例如,Duan等[20]在斑馬魚()腸道內(nèi)檢測到PLA微塑料,并發(fā)現(xiàn)隨著暴露時間由1d增加到5d,魚腸內(nèi)PLA微塑料的豐度從(1080 ± 408)個增多至(2568 ±356)個.Sch?pfer等[21]的研究證實了秀麗隱桿線蟲()會將PLA微塑料吞食進(jìn)入咽部和腸道,但由于PLA無法為線蟲提供所需的有機質(zhì),使得線蟲的生長受到抑制.其中,暴露于1mg/L PLA微塑料中的線蟲體長與未添加微塑料的對照組相比下降了14.5%.土壤環(huán)境中的PLA微塑料也會被赤子愛勝蚓()攝入,蚯蚓機體產(chǎn)生飽腹感,從而影響代謝而使蚯蚓的體重發(fā)生損失,甚至導(dǎo)致其死亡[22].同時,PLA微塑料在蚯蚓體內(nèi)更易被分解并釋放出大量的粒徑更小的PLA顆粒.并且,由于PLA微塑料具有在消化道中分解的潛力,其在進(jìn)入生物體內(nèi)后可能會被視為可用碳源,排泄時間較傳統(tǒng)難降解塑料更長. Wang等[23]的研究評估了成年赤子愛勝蚓對聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)和PLA微塑料的排泄特性,結(jié)果表明PET在蚯蚓體內(nèi)的排泄半衰期為9.3h,而PLA的排泄半衰期為45h.

2.1.2 PLA微塑料對生物生長、存活和繁殖能力的影響 在水生環(huán)境中,500mg/L PLA微塑料暴露抑制了成年大型溞()的生長,顯著降低了其平均體長,且死亡率高達(dá)60%[24].Zhang等[25]的研究發(fā)現(xiàn),光降解在一定程度上提高了PLA微塑料對斑馬魚幼魚骨骼發(fā)育的抑制作用.在土壤中添加PLA微塑料能夠顯著抑制大豆()根部的生長(根部長度縮短28.6%),并且會干擾大豆植株生長的代謝過程[7].Meng等[26]的研究也發(fā)現(xiàn),暴露于1.5%、2.0%和2.5% PLA微塑料處理46d的菜豆()植株的生長受到抑制,其地上部和根部的生物量分別為(4.31±0.49) g、(3.80±0.43) g、(3.75±0.16) g和(1.50±0.06) g、(1.66±0.08) g、(1.64 ±0.09) g,顯著低于對照組(5.18±0.42) g和(1.82±0.20) g.張彥等[27]在對小麥()幼苗生長特性的研究實驗中發(fā)現(xiàn),PLA微塑料對小麥幼苗的生長抑制作用整體表現(xiàn)出不斷增強的趨勢.土壤中的PLA微塑料會被微生物降解,其本身及降解過程中的代謝產(chǎn)物能夠直接或間接地通過改變土壤的理化特性、土壤微生物的多樣性和豐度[28--30],進(jìn)而抑制玉米()植株的生長,并導(dǎo)致玉米植株的葉綠素含量發(fā)生顯著降低[31].暴露于高濃度PLA微塑料的沉積物中也發(fā)現(xiàn)了表層微藻生物量顯著減少,藻類中葉綠素a的含量降低的現(xiàn)象[32].但對生物體生長和存活的影響可能與PLA微塑料濃度有關(guān).例如,當(dāng)土壤中PLA微塑料豐度從125g/kg增加到500g/kg時,蚯蚓死亡率從2.5%增加到5%[4].低劑量PLA微塑料(0.1%和1% w/w)對玉米植株的生長起到一定的促進(jìn)作用,而高劑量PLA微塑料(10% w/w)則顯著降低了玉米植株地上部(16%～40%)和根系(28%～50%)的生物量,說明高劑量PLA微塑料才可能具有較強的植物毒性[33].

表1 不同微塑料的生物毒理效應(yīng)

PLA微塑料可產(chǎn)生生殖毒性,能夠改變生物體的生殖產(chǎn)量和后代發(fā)育.PLA能降低海鞘()的受精率[34].大型溞暴露于500mg/L的PLA微塑料后繁殖率顯著降低,從對照組的100只幼蟲/只銳減至不足20只幼蟲/只[24]. Sch?pfer等[21]將秀麗隱桿線蟲暴露于PLA微塑料中,其后代產(chǎn)量明顯下降(降幅最高可達(dá)6.5%),且隨著PLA微塑料濃度的升高,線蟲的排卵量下降更快.赤子愛勝蚓的精囊組織也會受到PLA微塑料的影響,并且精子束的排列隨著PLA濃度的增高呈現(xiàn)出更嚴(yán)重的損傷[22].另一項研究中也發(fā)現(xiàn),當(dāng)受到PLA微塑料暴露時,赤子愛勝蚓的繭和幼年蚯蚓的數(shù)量分別在PLA微塑料濃度為53g/kg、97g/kg時急劇下降了10%,在347g/kg、500g/kg時急劇下降了50%[4].此外,當(dāng)受到PLA微塑料暴露時,小麥種子的平均發(fā)芽水平也會在一定程度上降低,發(fā)芽抑制率最高可達(dá)11.54%[27].

2.1.3 PLA微塑料對生物運動行為的影響 有研究表明,暴露于PLA微塑料中的斑馬魚表現(xiàn)出的反掠食性防御反應(yīng)[35].De Oliveira等[36]通過野外試驗發(fā)現(xiàn),3和9mg/L的PLA微塑料不僅降低了斑馬魚幼蟲的游動能力,還誘導(dǎo)了斑馬魚的類焦慮樣行為.連續(xù)暴露于高濃度PLA微塑料(80μg/L)會顯著提升歐洲扁平牡蠣()的呼吸速率,并且可能會改變大型底棲動物的組合結(jié)構(gòu)、多樣性、豐度和生物量,對其棲息地造成損害[37].連續(xù)一個月暴露于PLA微塑料后,沙蠋()的生物活動發(fā)生了改變,生活在沉積物中的沙蠋攝食活性顯著降低[32].也有研究表明,可生物降解微塑料可顯著改變微生物群落組成[38-40].這是因為可生物降解微塑料可能會被某些異養(yǎng)微生物利用,因此會對環(huán)境中微生物群落產(chǎn)生更多的擾動[41].在加入了PLA微塑料的沉積物中可以觀察到微生物群落組成發(fā)生了顯著變化,其中海百合科()以及滑動菌科()的微生物群落含量降低[42].

目前學(xué)者們也發(fā)現(xiàn),在實驗條件范圍內(nèi),PLA微塑料的生物毒性作用極有可能高于傳統(tǒng)難降解微塑料,PLA及其他類型微塑料的生物毒性效應(yīng)及毒性大小見表1.

2.2 PLA微塑料復(fù)合污染暴露的生物毒性效應(yīng)

2.2.1 PLA微塑料對有機物和重金屬的吸附作用 自然條件下形成的PLA微塑料具有比表面積大、疏水性強等特性,具有較強的吸附性能,容易吸附環(huán)境介質(zhì)中的各種有機污染物和重金屬污染物.作為可生物降解微塑料,PLA在環(huán)境中對共存污染物的載體能力與傳統(tǒng)難降解微塑料相比可能有所不同[43].通常認(rèn)為,PLA微塑料會對環(huán)境中有機污染物表現(xiàn)出強吸附作用.相比于傳統(tǒng)難降解微塑料,其對疏水污染物具有更強的親和力和吸附能力(表2). Gonzalez-Pleiter等[44]的研究表明,PLA微塑料對疏水性的抗生素阿奇霉素(AZI)的吸附高于克拉霉素(CLA).在水生生態(tài)環(huán)境中,PLA微塑料對磺胺甲惡唑(SMX)和阿莫西林(AMX)的平衡吸附量分別為1.50和3.17mg/g,并且發(fā)現(xiàn)PLA微塑料對這兩種抗生素具有較高的解吸量和解吸率,這說明PLA微塑料更容易攜帶較多的抗生素等污染物,進(jìn)而對抗生素的水環(huán)境行為產(chǎn)生影響,改變其潛在生態(tài)風(fēng)險[43].也有研究表明,PLA微塑料對兩種環(huán)境中常見的抗生素——四環(huán)素(TC)和環(huán)丙沙星(CIP)的吸附能力都很高,可以很好的作為抗生素的載體,并且其吸附性能在老化過程中發(fā)生了顯著變化[45].PLA微塑料對氟蟲腈(Fipronil)也具有較強的吸附能力,可能在農(nóng)藥的歸趨和運輸中發(fā)揮重要作用[46].Fan等[45]采用紫外光老化的研究中也發(fā)現(xiàn),紫外線輻射增加了PLA微塑料表面含氧官能團(tuán)的強度,使其親水性增強,從而對氟蟲腈的吸附量更高.菲(Phenanthrene)和1-硝基萘(1-nitronaphthalene)在PLA微塑料上的吸附量也在風(fēng)化條件下得到顯著增加[47].土霉素(OTC)在PLA微塑料上的吸附研究表明,PLA微塑料比表面積的增加、含氧官能團(tuán)的增多、氫鍵的增強以及PLA上生成的生物膜解釋了PLA微塑料在自然環(huán)境中對土霉素更強的吸附能力[48].然而,PLA微塑料對芳香烴的吸附性能較弱[49-51],這說明其對不同類別的有機污染物的吸附存在差異.吸附環(huán)境的pH值、鹽度和天然有機質(zhì)類型和濃度等也會影響其對有機污染物的吸附能力.

相比于有機污染物,當(dāng)前對PLA微塑料吸附重金屬的研究較欠缺.Guan等[52]的研究表明,PLA微塑料可以吸附沉積物中Pb(II),并且可以作為其在環(huán)境中的載體.其他相關(guān)研究表明,PLA微塑料的老化程度對吸附能力存在顯著差異,接觸時間、吸附環(huán)境性質(zhì)、介質(zhì)中重金屬離子的濃度、天然有機質(zhì)的濃度等均是影響PLA微塑料對重金屬吸附性能差異的重要因素[53].

此外,Fan等[45]的研究中發(fā)現(xiàn)PLA微塑料在模擬腸液中比在去離子水中有更高的抗生素解吸率,這表明PLA微塑料可以作為抗生素等環(huán)境污染物的載體,在環(huán)境介質(zhì)和生物中轉(zhuǎn)移和釋放有害物質(zhì),并會對生物體具有巨大的潛在危害.

表2 不同微塑料對環(huán)境污染物的吸附性能

2.2.2 PLA微塑料與有機污染物的聯(lián)合毒性效應(yīng) 研究表明吸附污染物的PLA微塑料會對生物體產(chǎn)生聯(lián)合毒性效應(yīng),從而可能給生物體的生命健康帶來更大的威脅.PLA微塑料與抗生素(阿奇霉素和克拉霉素)聯(lián)合暴露不僅能抑制淡水環(huán)境中藍(lán)藻(sp.)的生長,而且也可降低藍(lán)藻體內(nèi)葉綠素的含量[44].藍(lán)藻作為自養(yǎng)型生物,能通過光合作用將無機物合成有機物,并不會以微塑料和攜帶污染物的微塑料為食,因此PLA微塑料作為載體能促進(jìn)化學(xué)污染物運輸?shù)缴矬w周圍水體并發(fā)生釋放才是對藍(lán)藻的生長造成毒性的原因.也有研究表明,PLA微塑料與有機污染物之間存在拮抗作用.三氯生(TCS)負(fù)載的PLA微塑料并未對藍(lán)藻的生長造成明顯損害[54].Li等[55]的研究也表明,PLA微塑料能夠吸附磺胺甲惡唑,降低了溶液中磺胺甲惡唑的濃度,從而進(jìn)一步削弱了磺胺甲惡唑與藻類接觸的可能性以及對藻類的毒性.上述研究結(jié)果表明PLA微塑料與有機污染物聯(lián)合作用時對生物體的毒性效應(yīng)很有可能取決于污染物的類型.

2.2.3 PLA微塑料與重金屬的聯(lián)合毒性效應(yīng) PLA微塑料與重金屬聯(lián)合暴露時能改變重金屬離子的生物有效性.微塑料作為重金屬離子的載體,使其在生物體的器官內(nèi)富集,甚至穿透生物體的細(xì)胞膜進(jìn)入細(xì)胞體內(nèi),產(chǎn)生毒性作用,進(jìn)而影響生物體的生理過程.Jang等[56]的研究結(jié)果表明,微量重金屬銅(Cu)和鉛(Pb)會在PLA微塑料的作用下轉(zhuǎn)移到鯰魚()的魚腮、肝臟、腸道和可食用肌肉等部位,造成毒性作用,降低魚類的免疫力,從而使它們?nèi)菀资艿交【腥?Liao等[57]通過體外人體消化模型的實驗發(fā)現(xiàn),PLA微塑料上負(fù)載的Cr(VI)在胃、小腸和大腸這三個消化階段中表現(xiàn)出較高的生物可給性.重金屬污染環(huán)境中土壤細(xì)菌群落的多樣性會在鉛鋅污染土壤加入高劑量PLA微塑料后出現(xiàn)降低,這一結(jié)果也佐證了PLA微塑料對重金屬生物有效性的提高[58].可生物降解的PLA微塑料也會使沉積物中的砷(As)由較穩(wěn)定的組分向較不穩(wěn)定組分轉(zhuǎn)化,進(jìn)而對微生物的活性產(chǎn)生抑制作用[59].Wang等[31]的研究結(jié)果也表明,PLA微塑料和鎘(Cd)共存可共同驅(qū)動植物生長性能和根系共生關(guān)系的變化,從而對農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)和土壤生物多樣性構(gòu)成額外風(fēng)險.上述研究結(jié)果表明,PLA微塑料可以從周圍環(huán)境中富集重金屬離子,并可以在遷移過程中直接在生物體內(nèi)釋放,對生物體會造成更加明顯的毒性效應(yīng).

PLA微塑料與有機污染物或重金屬相互作用產(chǎn)生的復(fù)合毒性效應(yīng)見表3.

表3 PLA微塑料與不同污染物的復(fù)合毒性效應(yīng)

2.2.4 PLA微塑料添加劑及其生物毒性效應(yīng) 塑料制品在生產(chǎn)加工過程中會通過加入增塑劑、阻燃劑、光熱穩(wěn)定劑、抗氧化劑、發(fā)泡劑、著色劑、增白劑、抗菌劑、抗靜電劑等添加劑來增強其使用性能[61].與吸附在微塑料表面的污染物不同,這些添加劑會隨著微塑料的老化、降解過程在環(huán)境和生物體體內(nèi)浸出,并逐漸釋放,進(jìn)而對生物的生長發(fā)育以及生命活動產(chǎn)生影響[62-63].Uribe-Echeverria等[64]的研究中檢驗了由PLA透明塑料杯及聚乳酸/聚羥基鏈烷酸酯(PLA/PHA)復(fù)合3D打印材料制得的微塑料(<250μm)中的添加劑,化學(xué)分析結(jié)果見表4.而且上述兩種微塑料的浸出物毒性實驗結(jié)果表明,在所測的滲濾液稀釋濃度(分別為33.3%、10%、3.3%)下它們都不會對海膽()幼蟲造成毒性影響[64].也有研究表明,雖然含有添加劑的PLA微塑料會抑制大型溞的生長、繁殖,甚至誘導(dǎo)死亡,但其毒性效應(yīng)僅與PLA顆粒自身特性有關(guān)[24].

表4 PLA及PLA/PHA微塑料的化學(xué)添加劑列表

3 PLA微塑料對生物的毒性作用機制

3.1 機械損傷機制

粒徑小且形狀不規(guī)則的PLA微塑料被生物攝取后可能會直接對生物體內(nèi)的組織和器官造成物理損傷.廉宇航等[7]用掃描電鏡(SEM)觀察到的PLA微塑料大多呈現(xiàn)片狀,邊緣較為鋒利,這表明其在與植物根部相互作用的過程中,容易對植物組織造成機械性傷害.經(jīng)PLA微塑料處理后可觀察到赤子愛勝蚓出現(xiàn)明顯的表皮損傷、腸道損傷和精囊損傷[22].類似的結(jié)果也在斑馬魚的實驗中發(fā)現(xiàn),攝入PLA微塑料的斑馬魚腸道內(nèi)出現(xiàn)了組織病理學(xué)損傷[20]. Khalid等[65]對藍(lán)貽貝()的毒理學(xué)效應(yīng)實驗中未檢測到明顯的氧化應(yīng)激、神經(jīng)毒性和免疫毒性相應(yīng)指標(biāo)的變化,他們認(rèn)為PLA微塑料在腸道內(nèi)的物理堵塞可能是造成生物體直接死亡的原因.接觸含PLA微塑料的中肋骨條藻表面出現(xiàn)不同程度的皺褶和變形,表明PLA微塑料對藻細(xì)胞產(chǎn)生了物理損傷作用[55].此外,PLA微塑料在環(huán)境介質(zhì)中的聚集或?qū)ι锝M織的堵塞作用會影響機體的物質(zhì)能量交換,從而間接對生物體產(chǎn)生毒性作用.例如,微藻周圍PLA微塑料的聚集會限制微藻與外界環(huán)境的氣體交換(O2和CO2)和物質(zhì)傳遞(營養(yǎng)物質(zhì)的吸收和代謝產(chǎn)物的釋放),進(jìn)而限制微藻的生長[66]. Boots等[3]將黑麥草()種子暴露于添加了PLA微塑料的土壤中,發(fā)現(xiàn)PLA可能通過堵塞種子蒴果的氣孔從而降低種子的萌發(fā)率.沙蠋消化道受到PLA的阻塞和磨損后也可能降低對營養(yǎng)物質(zhì)的吸收,進(jìn)而抑制其生長并最終危及到沙蠋的生存[3].

3.2 氧化應(yīng)激機制

研究發(fā)現(xiàn)PLA微塑料暴露可通過觸發(fā)生物體體內(nèi)抗氧化酶的活性變化,進(jìn)而導(dǎo)致氧化應(yīng)激反應(yīng),從而抑制生長率、存活率和繁殖力.張書武等[22]將赤子愛勝蚓暴露于PLA微塑料中,結(jié)果發(fā)現(xiàn)蚯蚓體內(nèi)超氧化物歧化酶(SOD)活性增加,過氧化氫酶(CAT)和谷胱甘肽硫轉(zhuǎn)移酶(GST)活性降低,說明PLA能誘導(dǎo)蚯蚓發(fā)生氧化應(yīng)激反應(yīng).PLA微塑料暴露同樣會導(dǎo)致蝌蚪()體內(nèi)GST、SOD和CAT酶活性增強[67].攝入PLA微塑料的蜻蜓幼蟲體內(nèi)活性氧(ROS)含量增高,并引起了氧化應(yīng)激過程,使得亞硝酸鹽、硫代巴比妥酸活性物質(zhì)和脂質(zhì)過氧化水平增加[68].Zimmermann等[69]的研究也發(fā)現(xiàn)PLA材料可以激活人類mcf-7細(xì)胞的氧化應(yīng)激反應(yīng).

此外,可生物降解的PLA微塑料會降解產(chǎn)生乳酸低聚物[3],降解的PLA可能會加劇生物體內(nèi)的氧化應(yīng)激反應(yīng).研究資料表明,降解的PLA對斑馬魚幼魚具有氧化應(yīng)激毒性,引發(fā)了細(xì)胞內(nèi)線粒體發(fā)生結(jié)構(gòu)損傷、去極化、裂變抑制和凋亡等功能紊亂,從而抑制了斑馬魚幼魚的生長[25].降解的PLA可能會抑制細(xì)胞分裂,刺激海藻細(xì)胞產(chǎn)生脂質(zhì)過氧化產(chǎn)物(MDA),破壞SOD酶的合成途徑[70].

3.3 神經(jīng)損傷機制

暴露于PLA微塑料還會影響生物體體內(nèi)乙酰膽堿酯酶(AChE)的活性,引起相應(yīng)的神經(jīng)毒性. AChE是在膽堿能突觸中能水解神經(jīng)遞質(zhì)乙酰膽堿(ACh)的關(guān)鍵性酶,在神經(jīng)元間的信號傳遞中起著至關(guān)重要的作用,并且在有關(guān)神經(jīng)毒性的實驗中通常采用其作為生物標(biāo)志物來判斷是否引起神經(jīng)毒性. Chagas等[68]將蜻蜓()幼蟲暴露于PLA微塑料中,結(jié)果發(fā)現(xiàn)蜻蜓幼蟲體內(nèi)的AChE活性受到抑制,表明PLA微塑料具有神經(jīng)毒性作用.斑馬幼魚在積累PLA微塑料后體內(nèi)的AChE活性受到抑制,神經(jīng)遞質(zhì)傳遞受阻,并對神經(jīng)和神經(jīng)肌肉功能具有潛在的負(fù)面影響[36].也有研究發(fā)現(xiàn),PLA微塑料暴露會導(dǎo)致斑馬魚氧化損傷和神經(jīng)性損害,并誘導(dǎo)AChE的活性增強[35].Malafaia等[67]對暴露于PLA中蝌蚪體內(nèi)AChE和丁酰膽堿酯酶(BChE)活性進(jìn)行了檢測,發(fā)現(xiàn)這兩種酶的活性水平均出現(xiàn)升高,也表明了PLA微塑料能夠引起神經(jīng)毒性.

3.4 免疫損傷機制

研究發(fā)現(xiàn),攝入PLA微塑料可以通過破壞生物體內(nèi)的免疫系統(tǒng),引發(fā)機體的免疫力下降,從而導(dǎo)致生物個體的生長受到抑制甚至是死亡.Zhang等[71]的研究表明,3D打印機釋放的PLA顆粒誘導(dǎo)小鼠細(xì)胞死亡、氧化應(yīng)激和炎癥反應(yīng),并導(dǎo)致它們的一些生理現(xiàn)象發(fā)生變化.Duan等[20]的研究發(fā)現(xiàn)PLA微塑料處理的斑馬魚腸腔黏液體積增大,表明PLA攝食引起其腸上皮發(fā)生損傷,并且會誘導(dǎo)的腸道菌群高度失調(diào),也進(jìn)一步導(dǎo)致了魚腸道內(nèi)出現(xiàn)炎癥反應(yīng).將藍(lán)貽貝連續(xù)52d反復(fù)暴露于PLA微塑料中,其體內(nèi)血淋巴中部分免疫反應(yīng)蛋白的豐度增加,引發(fā)了免疫反應(yīng)[72].在用含PLA微塑料的魚食飼養(yǎng)的尖吻鱸()幼魚腸道內(nèi),主要組織相容性復(fù)合體(MHC)蛋白復(fù)合物和自噬相關(guān)蛋白均發(fā)生下調(diào),這兩種蛋白在適應(yīng)性免疫中發(fā)揮著關(guān)鍵作用,能夠幫助宿主激活免疫反應(yīng)來控制感染和限制不受控制的炎癥[73].

圖1 PLA微塑料對生物的毒性作用機制

4 結(jié)論

4.1 PLA微塑料通過機械性損傷、氧化應(yīng)激、神經(jīng)損傷、免疫損傷等多種機制影響生物體對正常食物的攝入和生長、存活、繁殖能力及運動行為.

4.2 關(guān)于PLA微塑料與共存污染物的相互作用及復(fù)合污染物的科學(xué)研究剛剛起步,污染物在PLA微塑料表面上的富集會改變污染物的生物有效性,進(jìn)而對生物體的毒性產(chǎn)生影響.

4.3 PLA微塑料對生物帶來的機械性損傷可能是直接對機體造成組織病理學(xué)損傷,也可能因為其聚集和堵塞作用影響機體的物質(zhì)能量交換,從而間接對生物體造成傷害.

4.4 由于PLA微塑料具有生物可降解性,其降解過程中的中間產(chǎn)物可能會加劇對生物體的負(fù)面影響,誘導(dǎo)氧化應(yīng)激反應(yīng).

5 展望

現(xiàn)有的PLA微塑料的生態(tài)毒理學(xué)研究尚十分匱乏,并且PLA微塑料的吸附能力及其與共存污染物的聯(lián)合毒性效應(yīng)也是近年來才受到關(guān)注.實際上,這種“環(huán)境友好型”可生物降解塑料產(chǎn)生的微塑料很可能對生物體表現(xiàn)出更強的負(fù)面影響,是否成為一種新的潛在威脅仍需要更多的實驗研究探索來確定PLA微塑料的生物毒性及其背后的機制.同時,對PLA微塑料的生態(tài)毒理研究不應(yīng)局限于其在單一暴露情況下的影響,還應(yīng)關(guān)注PLA微塑料與共存污染物的復(fù)合暴露及其在自然老化過程中的化學(xué)物質(zhì)釋放.

此外,對于PLA微塑料生物毒性效應(yīng)的研究還可以重點關(guān)注以下幾個方面:

(1)關(guān)注PLA微塑料的環(huán)境行為.截止目前,有關(guān)自然環(huán)境中PLA微塑料賦存豐度的認(rèn)知還幾乎處于空白,其環(huán)境行為尚不明晰.因此,十分有必要開展野外實驗和室內(nèi)模擬實驗探究PLA微塑料在環(huán)境中的賦存、來源及釋放途徑.

(2)關(guān)注老化PLA微塑料.目前老化PLA微塑料與共存污染物的研究僅停留在其相互作用方面,而環(huán)境中的PLA微塑料相較于其他傳統(tǒng)難降解微塑料更容易在短時間內(nèi)受到老化,這意味著它可能更容易作為環(huán)境污染物的載體,改變這些污染物對生物體的暴露風(fēng)險.因此,在今后的研究中,可以考慮老化PLA微塑料與不同污染物聯(lián)合暴露對生物體的毒性.

(3)關(guān)注PLA微塑料的降解產(chǎn)物.PLA微塑料在自然環(huán)境中并不會直接降解成水和二氧化碳,而是會在降解過程中先生成中間產(chǎn)物.但這些中間產(chǎn)物是否對生物體具有毒性,是否會影響PLA微塑料的毒性及其毒理學(xué)機制尚不明確.需要開展相應(yīng)的研究來考察PLA微塑料降解產(chǎn)物帶來的影響.

(4)PLA微塑料與環(huán)境污染物聯(lián)合暴露對陸地生物的影響有待進(jìn)一步研究.目前大多數(shù)研究集中在水生環(huán)境中的生物和微生物,極少有對陸地生態(tài)系統(tǒng)中生物組分聯(lián)合毒性的研究,未來應(yīng)該提高對該領(lǐng)域的重視度.

(5)關(guān)注PLA微塑料對全球生態(tài)系統(tǒng)和生物地球化學(xué)循環(huán)的影響.當(dāng)前生態(tài)毒理學(xué)也十分重視污染物對非生物組分的影響,雖然PLA被認(rèn)為是維持自然界“碳循環(huán)平衡”的材料之一,但已有研究認(rèn)為,包括PLA微塑料在內(nèi)的微塑料可能對水稻土的氮循環(huán)有抑制作用.同時,PLA微塑料的生物可降解性使其可以作為微生物群落的有機碳基質(zhì).考慮到以上證據(jù)和日益增加的PLA微塑料污染,其對全球生態(tài)系統(tǒng)和生物地球化學(xué)循環(huán)的影響值得深入研究.

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Research progress on biotoxicological effects and mechanism of polylactic acid microplastics and their combined pollution.

SHAO Xue-chun1, HU Shuang-qing2, ZHANG Qi1, GONG Kai-lin1, FU Meng-ru1, ZHANG Wei1, PENG Cheng1,2,3*

(1.School of Resources and Environmental Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Health Impact Assessment of Emerging Contaminants, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China；3.Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, Shanghai 200092, China)., 2023,43(2)：935～945

The toxicity effects of single exposure of polylactic acid (PLA) microplastics, as well as their combined exposure with other environmental pollutants were reviewed. Moreover, the toxicity mechanisms of PLA microplastics on organisms was further summarized. The ingestion of PLA microplastics can affect the feeding, growth, survival, reproduction and motor behavior of organisms. The combined contamination of PLA microplastics with organics and heavy metals has certain potential risks to organisms. PLA microplastics mainly damage organisms through the toxicity mechanisms of mechanical damage, oxidative stress, nerve damage and immune damage. Future studies are needed to explore the toxic effects of aged or degraded PLA microplastics, the toxicity effects and mechanisms of combined exposure to terrestrial organisms, and their impacts on global ecosystems and biogeochemical cycles. This review could provide ideas for the environmental and ecological risk assessment of PLA microplastics in the future.

polylactic acid microplastics；toxic effect；combined toxicity；ecotoxicology

X503

A

1000-6923(2023)02-0935-11

邵雪純(2000-),女,江西上饒人,華東理工大學(xué)碩士研究生,主要從事微塑料的環(huán)境行為及其生態(tài)毒性研究.發(fā)表論文3篇.

2022-06-27

國家環(huán)境保護(hù)新型污染物環(huán)境健康影響評價重點實驗室開放基金資助項目(SEPKL-EHIAEC-202207);國家自然科學(xué)基金資助項目(42177395)

* 責(zé)任作者, 副教授, cpeng@ecust.edu.cn