周 青，鄒繼軍，葉 鑫，張明智

（東華理工大學(xué)核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心，南昌 330013）

0 引言

GaAs是第二代半導(dǎo)體，與硅鍺相比，具有高電子遷移率[1]。Al GaAs比GaAs有更大的帶隙和更好的輻射耐受性[2]，在輻射探測器和成像系統(tǒng)方面有很大的潛力。1970年，Eberhardt等[3]用液相外延法制備了高分辨率的n-GaAs核輻射探測器，探測器對能量5.49 MeV的α粒子分辨率（FWHM）為21 keV。2001年，D S McGregor等[4]研制了涂覆10B4C的GaAs中子探測器，測得中子探測效率約為3.5%。隨著對GaAs材料研究的不斷深入，人們發(fā)現(xiàn)變Al組分和梯度摻雜能夠誘發(fā)內(nèi)建電場[5-6]，有內(nèi)建電場的探測器分辨率和電荷收集往往較高。2004年，Si?lenas等[7]制備了具有光伏響應(yīng)的Al組分梯度帶隙Alx?Ga1-xAs/GaAs探測器，并且測試了α粒子的探測性能。2022年，Zhu等[8]對變組分和變摻雜相結(jié)合的AlxGa1-xAs/GaAs探測器進(jìn)行了研究，對5.48 MeV的α粒子的能譜測量獲得探測器的電荷收集效率約為93%。中子不帶電，GaAs材料的探測器無法對中子直接探測，通過在平面探測器表面涂覆10B4C或6LiF做中子轉(zhuǎn)換層后間接探測。GaAs在中子探測方面已有相關(guān)研究[9-10]，但中子探測效率普遍較低，這是由于平面探測器上涂覆的中子轉(zhuǎn)換層存在自吸收效應(yīng)。早在1987年，R A Muninov等[11]最早提出了在半導(dǎo)體襯底表面刻蝕微結(jié)構(gòu)來制備中子探測器的想法，采用10B4C作為中子轉(zhuǎn)換材料，通過模擬計(jì)算得出微結(jié)構(gòu)中子探測器的效率可達(dá)40%以上。在2001年，D S McGregor等[12]成功制備出了微結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體中子探測器。微結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體中子探測效率得到顯著提高，最高熱中子探測效率達(dá)到3.9%。微結(jié)構(gòu)在Si材料上已取得了較大的成功，但在變組分、變摻雜的p-i-n型AlGaAs/GaAs材料上卻未見相關(guān)報(bào)道。

本文研究了變組分、變摻雜的p-i-n型平面AlGaAs/GaAs中子探測器和p-i-n型微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs中子探測器。通過ICP刻蝕工藝在p-i-n型AlGaAs/GaAs材料上表面刻蝕出寬度為25μm、深度為10μm的溝槽，溝槽寬度和間距比為1∶1。使用Keithley 4200 scs半導(dǎo)體測試系統(tǒng)測量了平面和微結(jié)構(gòu)探測器的電學(xué)特性，在零偏壓以及有偏壓情況下使用能量為5.48 MeV的α源測試了兩種探測器的α能譜響應(yīng)。用241Am-Be快中子源測試了兩種不同結(jié)構(gòu)探測器的中子計(jì)數(shù)，研究了p-i-n型微結(jié)構(gòu)中子探測器的中子探測性能。

1 實(shí)驗(yàn)

Al GaAs/GaAs是一種新型的p-i-n材料結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)如圖1所示，p-i-n型AlGaAs/GaAs是利用MOCVD技術(shù)，在400μm 100晶向的n-GaAs上生長一層100 nm的n+-GaAs，摻雜濃度和襯底相同。在100 nm的n+-GaAs上生長一層3μm變組分和變摻雜的n-AlxGa1-xAs，Al組分x由0.4變?yōu)?，摻雜濃度由1×1018變?yōu)?×1016，組分和摻雜濃度都是線性變化的。在3μm變組分和變摻雜的n-AlxGa1-xAs上生長一層1μm的本征GaAs，摻雜濃度為1×1015。然后在1μm的本征GaAs上，生長5μm的變組分和變摻雜的p-AlxGa1-xAs，Al組分x由0變?yōu)?.4，摻雜濃度由1×1016變?yōu)?×1018。最后在5μm的變組分和變摻雜的p-AlxGa1-xAs基礎(chǔ)上生長100 nm的p-GaAs，摻雜濃度為5×1018，100 nm p-GaAs作為p-i-n型AlGaAs/GaAs的保護(hù)層，同時(shí)作為接觸層方便形成歐姆接觸。在Al?GaAs/GaAs探測器P型上表面用PECVD技術(shù)生長了1μm厚的SiO2，能有效保障探測器的性能且能使刻蝕時(shí)溝槽更加平滑，減少探測器刻蝕損傷。為了對比微結(jié)構(gòu)和平面的中子探測差異，分別測試了相同面積的微結(jié)構(gòu)和平面探測器。使用相同兩份AlGaAs/GaAs材料，其中一份通過光刻、BOE溶液刻蝕、ICP等離子體刻蝕機(jī)刻出方形溝槽，刻蝕深度10μm，溝槽寬為25μm；另一份材料不做改變。

圖1 AlGaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器金相顯微鏡表征圖

圖1為Al GaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器正面金相顯微鏡表征圖，圖1（a）、（b）分別是探測器光刻后以及電極沉積后的金相圖，探測器為邊長2 mm的正方形，有效面積4 mm2。將兩份材料用丙酮、乙醇、去離子水清洗，通過光刻流程得到電極形狀，用電子束、熱蒸發(fā)鍍膜機(jī)在上表面鍍上Ti/Pt/Au（40 nm/20 nm/200 nm）的正方形歐姆接觸電極，材料反面鍍Ni/Ge/Au（50 nm/50 nm/425 nm）后快速退火形成歐姆接觸電極。使用丙酮試劑作為剝離劑，清洗掉溝槽內(nèi)部的電極，最后清洗吹干，得到制備好的探測器如圖2所示。p-i-n型微結(jié)構(gòu)Al?GaAs/GaAs中子探測器上表面歐姆接觸工藝難度較大，微結(jié)構(gòu)上的電極需要經(jīng)過光刻、套刻，套刻時(shí)掩模版的圖形需整齊掩蓋在溝槽的上表面，裸露出溝槽上表面用來沉積金屬，溝槽內(nèi)部及側(cè)壁用光刻膠阻擋。鍍電極時(shí)溝槽不得有金屬存在，否則p-i-n異質(zhì)結(jié)會(huì)短路，導(dǎo)致整個(gè)微結(jié)構(gòu)探測器報(bào)廢。

圖2 制備好的探測器

AlGaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器制備好后，將帶有Ni/Ge/Au電極的一面使用納米導(dǎo)電銀漿連接在沉金PCB板上，使用金絲球焊機(jī)連接Ti/Pt/Au電極和PCB板。使用Keithley模型4200-SCS半導(dǎo)體表征系統(tǒng)來分析兩種探測器的電學(xué)性質(zhì)，對比平面結(jié)構(gòu)和溝槽結(jié)構(gòu)探測器的漏電流變化。為對比兩種不同結(jié)構(gòu)探測器的α粒子探測性能，實(shí)驗(yàn)使用Ortec核電子測量系統(tǒng)和能量為5.48 MeV的241Amα源測試兩種探測器的脈沖高度譜，Ortec系統(tǒng)由電荷靈敏前置放大器142PC、成形放大器572A、多通道脈沖高度分析儀ASPEC-927組成。

在測試完探測器的電學(xué)特性和α粒子能譜后，用241Am-Be快中子源作為實(shí)驗(yàn)中子探測源。由于快中子不帶電且速度很快無法探測到，因此使用高密度聚乙烯將快中子慢化成熱中子。將中子轉(zhuǎn)換材料6LiF或10B4C涂覆在探測器表面，通過核反應(yīng)法，熱中子與轉(zhuǎn)換材料反應(yīng)產(chǎn)生帶電粒子，帶電粒子在探測器中電離從而被探測。10B4C具有較高的反應(yīng)截面，但是反應(yīng)產(chǎn)物的能量對于6LiF來說較低[13]，因此選用6LiF作為中子轉(zhuǎn)換材料。中子與6LiF轉(zhuǎn)換材料的核反應(yīng)方程式[14]如下：

圖3所示為AlGaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器多次填充后橫截面SEM圖和填充后結(jié)構(gòu)示意圖。AlGaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器是通過離心法將6LiF粉末填充進(jìn)溝槽內(nèi)部。將定量6LiF粉末溶解進(jìn)無水乙醇中，由于6LiF粉末大小不均，使用超聲機(jī)超聲分散粉末溶液，再將探測器溝槽面朝上固定在離心管內(nèi)，通過離心力使6LiF粉末甩入溝槽。單次離心時(shí)，探測器溝槽內(nèi)部填充不均，多有空隙，空隙過多中子捕獲率變差。通過多次離心回填，提升了探測器溝槽內(nèi)部6LiF的致密性，同時(shí)增加了中子捕獲率。

圖3 AlGaAs/GaAs微結(jié)構(gòu)中子探測器多次填充后橫截面SEM圖和填充后結(jié)構(gòu)

2 結(jié)果與討論

2.1 I-V測試

對于核輻射探測器而言，小的漏電流能夠使探測器有更好的探測效率和更高的能量分辨率[15]。圖4所示為平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的電流-電壓特性曲線。在相同電壓條件下，微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的漏電流大于平面型AlGaAs/GaAs探測器的漏電流。在-1 V時(shí)，平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的漏電流分別是-1.3 nA、-33.1 nA。在-5 V時(shí)，平面型和微結(jié)構(gòu)Al GaAs/GaAs探測器的漏電流分別是-0.024 1μA、-0.627μA，兩者相差近30倍。材料表面刻蝕溝槽深度較深，刻穿了整個(gè)p-i-n AlGaAs/GaAs異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，刻蝕溝槽使AlGaAs/GaAs材料的表面態(tài)發(fā)生變化，器件表面漏電流變大。

圖4 平面型和微結(jié)構(gòu)Al GaAs/GaAs探測器的電流-電壓特性曲線

2.2 C-V測試

圖5所示為平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的電容-電壓特性曲線，從圖中可以看出，平面型和微結(jié)構(gòu)的結(jié)電容都隨偏壓的增大而減小，這是由于反向偏壓增大后，使探測器的耗盡區(qū)展寬導(dǎo)致結(jié)電容減小。在-5 V反偏電壓下時(shí)，平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的結(jié)電容分別是641.7 pF、587.4 pF。平面型結(jié)電容比微結(jié)構(gòu)結(jié)電容略大，由于微結(jié)構(gòu)探測器表面刻有較深的溝槽，改變了耗盡層原有的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，使得結(jié)電容變小，小的結(jié)電容反而有利于信號的收集。其電容與耗盡層寬度的表達(dá)式為[16]：

圖5 平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的電容-電壓特性曲線

式中：ε為GaAs介電常數(shù)；S為器件的靈敏區(qū)截面積；W為耗盡層厚度。

2.3 α能譜響應(yīng)

在室溫下，使用能量為5.48 MeV的241Amα源和Ortec核電子測量系統(tǒng)測試平面型和微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器的α粒子探測性能。測量用的241Amα源直徑為30 mm，有效直徑26 mm，厚度為1.5 mm的圓形α源。241Amα源放置在腔室中心區(qū)域，將探測器倒扣固定在源上方，源與探測器的直線距離為5 mm，能譜測試時(shí)間皆為4 h。改變不同偏壓測試條件外，其他條件相同。在使用Ortec核電子測量系統(tǒng)之前，先將該腔室內(nèi)抽真空處理，待機(jī)械泵將腔室抽到10 Pa以下，開始測試探測器性能。探測器的相對能量分辨率由能譜的半高全寬（FW HM）與能譜的峰值位置E的比值表示。計(jì)算公式是[17]：

圖6~7所示為平面型和微結(jié)構(gòu)Al GaAs探測器在偏壓0 V到-5 V下的α粒子能譜響應(yīng)圖。由圖可以看出，隨著偏壓的增大，平面和微結(jié)構(gòu)探測器的能譜峰位也隨之增大。相較于平面探測器，微結(jié)構(gòu)探測器的能譜分辨率和能譜計(jì)數(shù)均有不同程度的差別。平面Al GaAs/GaAs探測器在0 V偏壓下時(shí)，能量分辨率為9.99%，隨著偏壓的增高，AlGaAs/GaAs探測器的耗盡區(qū)會(huì)隨偏置電壓的增大而展寬，展寬的耗盡區(qū)能接收更多α粒子產(chǎn)生的信號，使能譜峰位向高能端偏移，在-3 V偏壓時(shí)具有最佳能譜分辨率6.13%；而后隨著偏壓增大，漏電流也逐漸變大，一些弱信號被大的漏電流所掩蓋，能譜計(jì)數(shù)隨之下降。微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器0 V偏壓下能譜分辨率為11.08%，這是由于微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器在刻蝕溝槽時(shí)整體異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)被刻穿，導(dǎo)致探測器收集電子-空穴對效率變差，而偏壓增大時(shí)能譜峰位向高能端偏移較小，在偏壓-5 V時(shí)達(dá)到最佳分辨率為6.16%。在0 V偏壓下，微結(jié)構(gòu)與平面的結(jié)電容幾乎相同，微結(jié)構(gòu)由于異質(zhì)結(jié)刻穿后信號收集面積比平面小，能譜計(jì)數(shù)低于平面。而在有偏壓下，微結(jié)構(gòu)的結(jié)電容比平面小，信號收集效率更高，能譜計(jì)數(shù)高于平面。

圖6 平面型AlGaAs/GaAs探測器α粒子能譜

圖7 微結(jié)構(gòu)AlGaAs/GaAs探測器α粒子能譜

2.4 中子測試

為測試微結(jié)構(gòu)Al GaAs/GaAs探測器中子探測性能，準(zhǔn)備了平面和微結(jié)構(gòu)兩種不同結(jié)構(gòu)的中子探測器。填充好中子轉(zhuǎn)換材料的探測器使用圖3相同步驟連接起來，裝入Ortec核電子測量系統(tǒng)中，將241Am-Be快中子源放入鉛罐，加上適度高度的高密度聚乙烯材料漫化，將Ortec核電子測量系統(tǒng)連接，開始測試中子計(jì)數(shù)。本實(shí)驗(yàn)使用的中子源中子產(chǎn)額約為104n/s，中子241Am衰變產(chǎn)生的帶電粒子轟擊Be產(chǎn)生。圖8~10所示為平面與微結(jié)構(gòu)中子探測器不同偏壓下的中子計(jì)數(shù)圖。在600 s中子計(jì)數(shù)時(shí)間內(nèi)，平面AlGaAs/GaAs中子探測器在0 V偏壓下，測得的總中子計(jì)數(shù)為19個(gè)，微結(jié)構(gòu)Al GaAs/GaAs中子探測器0 V偏壓下的總中子計(jì)數(shù)為39個(gè)。微結(jié)構(gòu)比平面型中子探測器中子總計(jì)數(shù)多1倍，這是由于微結(jié)構(gòu)探測器的溝槽結(jié)構(gòu)一方面增加了襯底與中子轉(zhuǎn)化材料的接觸面積，增大了探測器的對中子俘獲效率；另一方面溝槽減小了中子轉(zhuǎn)化材料的自吸收效應(yīng)，增加了帶電粒子進(jìn)入探測器的概率。圖9~10分別為微結(jié)構(gòu)AlGaAs探測器0 V和5 V偏壓下的中子計(jì)數(shù)，5 V偏壓時(shí)600 s總計(jì)數(shù)為41個(gè)，與0 V偏壓相比有些許提升，這是由于在偏壓條件下，探測器的耗盡層展寬，增大了電子空穴對的收集概率。

圖8 平面型AlGaAs探測器0 V偏壓下中子計(jì)數(shù)

圖9 微結(jié)構(gòu)AlGaAs探測器0 V偏壓下中子計(jì)數(shù)

圖10 微結(jié)構(gòu)AlGaAs探測器-5 V偏壓下中子計(jì)數(shù)

3 結(jié)束語

生長并制備了探測面積4 mm2、溝槽深度10μm的p-i-n型微結(jié)構(gòu)Al GaAs/GaAs中子探測器，為對比平面與溝槽結(jié)構(gòu)探測效率，制備了相同面積的平面AlGaAs/GaAs中子探測器。對比了兩種不同結(jié)構(gòu)探測器的電學(xué)特性和α粒子能譜響應(yīng)，使用241Am-Be快中子源測試了兩種結(jié)構(gòu)的探測器的中子計(jì)數(shù)。由于刻蝕微結(jié)構(gòu)刻穿了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，在電學(xué)測試和α粒子能譜響應(yīng)中，微結(jié)構(gòu)探測器的漏電流、電容以及α粒子能量分辨率均比平面探測器表現(xiàn)有較大差別。在對中子的測試中，微結(jié)構(gòu)降低了探測器的自吸收效應(yīng)而且增大了探測器與中子轉(zhuǎn)換層的接觸面積，進(jìn)而增強(qiáng)了微結(jié)構(gòu)探測器的中子探測能力。在填充中子轉(zhuǎn)換層時(shí)，采用多次離心填充，降低了溝槽內(nèi)部的存在空隙可能性，從而使溝槽充分發(fā)揮了結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢。微結(jié)構(gòu)探測器探測中子的能力比平面強(qiáng)不少，在探測中子信號上，微結(jié)構(gòu)探測器有廣闊的應(yīng)用前景。