吳 杰，王海龍，張 雄，陳 君，王兆坤，龔華平，趙春柳

（中國(guó)計(jì)量大學(xué) 光學(xué)與電子科技學(xué)院，浙江 杭州 310018）

引言

近年來，在量子通信、量子傳感等領(lǐng)域蓬勃發(fā)展過程中，品質(zhì)良好的量子光源作為核心部件得到了更多關(guān)注。在量子光源的多種應(yīng)用領(lǐng)域中，糾纏光子對(duì)的制備是必不可少的前提，因此對(duì)其進(jìn)行研究就變得尤為重要?；诙A非線性效應(yīng)的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換（spontaneous parametric downconversion，SPDC）技術(shù)是產(chǎn)生糾纏光子對(duì)的有效方法之一，這種方法產(chǎn)生的糾纏光子對(duì)具有糾纏純度高、檢測(cè)方便、相干性距離保持長(zhǎng)等特點(diǎn)，是當(dāng)前量子光學(xué)研宄中最為普遍的方法[1]。SPDC 常用的相位匹配技術(shù)主要有傳統(tǒng)的雙折射相位匹配技術(shù)和準(zhǔn)相位匹配（quasi-phase-matching，QPM）技術(shù)，由于QPM 技術(shù)具有線性轉(zhuǎn)換效率高，調(diào)諧方式方便簡(jiǎn)單，理論上在非線性晶體的整個(gè)透光范圍內(nèi)都可以實(shí)現(xiàn)動(dòng)量守恒等優(yōu)點(diǎn)[2]，為進(jìn)一步提高糾纏光子對(duì)純度，產(chǎn)生更穩(wěn)定的非經(jīng)典光場(chǎng)提供了可行的方法。QPM 技術(shù)產(chǎn)生非經(jīng)典光場(chǎng)，通常是對(duì)量子光學(xué)結(jié)構(gòu)中的周期極化非線性晶體進(jìn)行周期性調(diào)制，改變介質(zhì)的極化方向，此時(shí)入射光場(chǎng)在晶體中發(fā)生的非線性作用就決定了出射光場(chǎng)的量子特性[3]。在產(chǎn)生非經(jīng)典光場(chǎng)實(shí)驗(yàn)中，常見的非線性晶體包括周期極化LiNbO3（PPLN）、周期極化KTiOPO4（PPKTP）和周期極化LiTaO3（PPLT）等。其中，PPLN 晶體因其非線性系數(shù)最大、透光范圍較寬、制備簡(jiǎn)單且市場(chǎng)價(jià)格較低，被大量應(yīng)用在紅外波段光參量變換過程中[4-12]，成為目前QPM技術(shù)中應(yīng)用最為廣泛的非線性晶體。然而同組分LiNbO3在低于150 ℃的溫度下容易受到光折變損傷，且制作時(shí)所需的極化電壓過高，不易獲得大尺寸晶體，矯頑電場(chǎng)強(qiáng)度也與擊穿電壓很接近，制作過程中容易操作失誤，破壞晶體結(jié)構(gòu)。為了解決這些缺點(diǎn),研究人員開始嘗試往LiNbO3晶體中摻入MgO。仲躋國(guó)等人[13]在1980 年證實(shí)，高摻雜MgO（4.6%）的PPLN、晶體的抗光損傷能力約為未摻雜時(shí)的100 倍，在常溫下就能夠?qū)崿F(xiàn)光學(xué)頻率的轉(zhuǎn)換。摻5 mol%MgO:PPLN 晶體矯頑場(chǎng)約為4.8 KV/mm，可防止因?yàn)闇囟冗^低產(chǎn)生的光折變對(duì)結(jié)構(gòu)造成破壞，可平穩(wěn)運(yùn)行在室溫環(huán)境下。目前，摻5mol%MgO:PPLN 晶體已成為QPM 技術(shù)應(yīng)用中最為重要的非線性材料[14-16]。

本文深入分析QPM 過程中相互聯(lián)系的的動(dòng)量守恒與能量守恒條件，根據(jù)摻5mol%MgO:PPLN晶體的折射率隨波長(zhǎng)、溫度變化的Sellmeier 方程以及極化周期隨溫度的熱膨脹關(guān)系，詳細(xì)研究了幾種典型波段泵浦激光泵浦條件下，產(chǎn)生糾纏光子對(duì)過程中周期調(diào)諧特性及溫度調(diào)諧特性，產(chǎn)生的糾纏光子對(duì)可以覆蓋光通信及中紅外波段。

1 SPDC 過程守恒條件

SPDC 的具體過程為，一束頻率為 ωp的泵浦光入射到非線性介質(zhì)上，通過QPM 技術(shù)產(chǎn)生兩束頻率分別為 ωs和 ωi的信號(hào)光和閑置光，整個(gè)過程中滿足能量和動(dòng)量守恒，即：

式中：kp、ks、ki分別為泵浦光、信號(hào)光和閑置光的波矢。當(dāng) ωs=ωi時(shí)，（1）式為簡(jiǎn)并SPDC，是經(jīng)典二次諧波（倍頻）的逆過程。當(dāng) ωs≠ωi時(shí)，（1）式為非簡(jiǎn)并SPDC，是參量上轉(zhuǎn)換的逆過程[17]。

在QPM 過程中，泵浦光、信號(hào)光和閑置光也需滿足上述守恒條件，且為提高QPM 過程發(fā)生的概率并補(bǔ)償位相失配，還需考慮倒格矢匹配。倒格矢匹配公式為

式中m為準(zhǔn)相位匹配階數(shù)。

當(dāng)準(zhǔn)相位匹配階數(shù)為1，相位失配量為0 時(shí)，則有[18]：

式中： λp、 λs、 λi分別為抽運(yùn)光、信號(hào)光、閑置光的波長(zhǎng)；np、ns、ni分別為泵浦光、信號(hào)光、閑置光的折射率； Λ (T)為晶體的極化周期，單位為μm。

2 非線性周期極化晶體參數(shù)

由于摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的性能在眾多周期極化晶體中均表現(xiàn)不俗，本文以其為研究對(duì)象進(jìn)行分析。在實(shí)驗(yàn)中，研究人員為了提高SPDC的轉(zhuǎn)換效率，通常選擇e→e+e的匹配方式和PPLN最大的二階非線性極化張量d33。該晶體的Sellmeier色散方程為[19]

式中：f(T)=(T-24.5)(T+570.82)；T為晶體溫度，單位為℃； λ為光波波長(zhǎng)，單位為μm。式中各相關(guān)參量值如表1 所示。

表1 摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的色散方程參數(shù)Table 1 Parameters of Sellmeier dispersion equation for MgO:PPLN crystals doped with 5 mol%

根據(jù)（6）式可繪制出在不同溫度下，PPLN 晶體折射率隨入射光波長(zhǎng)的變化曲線，如圖1 所示。從圖1 中可以看出，在不同溫度下PPLN 晶體折射率隨入射光波長(zhǎng)的變化是相同的，即隨著波長(zhǎng)增大，晶體折射率降低；在入射光波長(zhǎng)相同的情況下，溫度高的晶體折射率大于溫度低的晶體；在0.5 μm～1 μm 范圍內(nèi)，改變?nèi)肷涔獠ㄩL(zhǎng)，晶體折射率變化更為明顯。

圖1 PPLN 折射率與波長(zhǎng)的色散曲線Fig. 1 Dispersion curves of refractive index and wavelength of PPLN

泵浦光的波長(zhǎng)、溫度T和晶體的周期 Λ(T)皆為可變的參量。在一定條件下，改變其中一個(gè)變量，就可以實(shí)現(xiàn)兩束參量光的改變；當(dāng)2 個(gè)參量都保持不變時(shí)，就可以得出晶體的調(diào)諧波長(zhǎng)與第3 個(gè)參量間的變化關(guān)系，即可達(dá)成周期調(diào)諧與溫度調(diào)諧。

3 極化周期調(diào)諧

改變非線性晶體的極化周期是進(jìn)行QPM 波長(zhǎng)調(diào)諧的方法之一。聯(lián)立（4）式～（6）式，可得在室溫（25 ℃）情況下，泵浦光波長(zhǎng)分別為355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 時(shí)，PPLN 晶體極化周期與信號(hào)光和閑置光輸出波長(zhǎng)的變化關(guān)系，如圖2所示。由圖2 可以看出，利用非線性晶體的周期調(diào)諧可以獲得通信光波段和紅外波段的光輸出，但同時(shí)也要注意選取合適的晶體極化周期來獲得所需目標(biāo)波段的糾纏光。如若想選用波長(zhǎng)為355 nm或405 nm 的泵浦光獲得通信波段的糾纏光，可分別選取2.2 μm 和3.4 μm 晶體極化周期，如圖2（a）和2（b）所示。但選取的晶體極化周期過小，對(duì)制備工藝要求較高，不宜采用。此時(shí)可選取較大晶體極化周期，如5 μm 的晶體極化周期，以獲得紅外光波段糾纏光。當(dāng)選用波長(zhǎng)為532 nm 的泵浦光進(jìn)行糾纏光子對(duì)的制備時(shí)，可獲得通信光波段和紅外光波段的糾纏光輸出，且晶體極化周期較大，易于制備，如圖2（c）所示。當(dāng)選用波長(zhǎng)為780 nm 或1 064 nm 的泵浦光進(jìn)行糾纏光子對(duì)的制備時(shí)，可在較大范圍的晶體極化周期中獲得較寬的紅外光波段糾纏光輸出，如圖2（d）和2（e）所示。在選取晶體極化周期時(shí)還要注意，不能產(chǎn)生其他波段的糾纏光子對(duì)。在泵浦光波長(zhǎng) λp=780 nm 時(shí)，若選取的非線性晶體極化周期超過約19.66 μm，將會(huì)產(chǎn)生兩對(duì)糾纏光子，難以分離出所需波段的糾纏光子對(duì)，如圖2（d）所示，此時(shí)應(yīng)注意，在選取晶體極化周期時(shí)要小于19.66 μm。若想獲得更為純凈的量子光源，需要針對(duì)不同波段的泵浦光選定合適的晶體極化周期。

圖2 PPLN 的周期調(diào)諧曲線Fig. 2 Periodic tuning curve of PPLN

4 溫度調(diào)諧

相較于改變晶體極化周期進(jìn)行周期調(diào)諧，選取適當(dāng)?shù)木w極化周期后，通過改變晶體溫度和其他方法進(jìn)行波長(zhǎng)調(diào)諧則更為方便快捷，且成本較低，是目前應(yīng)用最為廣泛的方法之一。實(shí)現(xiàn)該調(diào)諧方式是，將MgO:PPLN 晶體置于溫控爐中，利用晶體溫度的改變來控制輸出信號(hào)光和閑置光波長(zhǎng)。溫度改變時(shí)，晶體極化周期Λ (T) 表 示為溫度T的函數(shù)[20]，即：

式 中： Λ(25)為 25 ℃時(shí) 的 極 化 周 期； α為1.6×10-5，β為7×10-9。

在分析QPM 過程中非線性晶體的溫度調(diào)諧特性時(shí)，需對(duì)（4）式～（7）式進(jìn)行聯(lián)立，并最終將所得到的各參數(shù)代入（5）式中進(jìn)行求解。首先，在溫度T和泵浦光波長(zhǎng)給定時(shí)，由（6）式計(jì)算得出泵浦光折射率np。然后選定合適的非線性晶體在25 ℃時(shí)的極化周期 Λ(25)，即可由（7）式確定溫度改變時(shí)的極化周期 Λ(T)。剩下2 個(gè)未知數(shù)，即信號(hào)光和閑置光的波長(zhǎng) λs和 λi，可通過將（4）式代入（5）式中，此時(shí)（5）式為關(guān)于 λs(λi)的一元方程，求解該一元方程可得到 λs(λi)， 再利用（4）式求解出 λi(λs)。按實(shí)驗(yàn)要求改變溫度，重復(fù)上述步驟，可獲得不同溫度下信號(hào)光波長(zhǎng)和閑置光波長(zhǎng)，即可得到該晶體的溫度調(diào)諧特性。

下面分別使用實(shí)驗(yàn)室常用的355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 激光作為泵浦光，來分析摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的溫度調(diào)諧特性。

將泵浦光波長(zhǎng)為355 nm、溫度為20 ℃、晶體極化周期為5 μm 及各參量數(shù)值分別代入（4）式～（7）式，得到關(guān)于 λi的一元方程，解得閑置光波長(zhǎng)λi為 378 nm，對(duì)應(yīng)的信號(hào)光波長(zhǎng) λs為5 808 nm。以溫度T為參數(shù)，通過提高溫度，掃描更多的溫度點(diǎn)，得到對(duì)應(yīng)的信號(hào)光和閑置光波長(zhǎng)數(shù)據(jù)，即可繪出晶體溫度范圍在20 ℃～200 ℃時(shí)的溫度調(diào)諧特性，如圖3（a）所示。從圖3（a）可以看出，當(dāng)選取適當(dāng)?shù)木w極化周期且泵浦光 λp＝355 nm 時(shí)，輸出信號(hào)光的波長(zhǎng)隨著溫度升高而增大，并處于中紅外波段內(nèi)，而閑置光則相反，且閑置光波長(zhǎng)變化不顯著。重復(fù)上述步驟，可得其他4 個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)的溫度調(diào)諧特性，如圖3（b）～3（e）所示。若想使一束出射光的波長(zhǎng)處于通信波段或紅外波段內(nèi)，即可選用適當(dāng)?shù)木w極化周期在泵浦光波長(zhǎng)為532 nm 的情況下進(jìn)行溫度調(diào)諧；若想使一束出射光的波長(zhǎng)處于紅外波段內(nèi)，即可使用355 nm、405 nm、780 nm、1 064 nm 泵浦光進(jìn)行溫度調(diào)諧，具體結(jié)果如表2 所示。但是，在通過改變晶體溫度對(duì)光參量過程進(jìn)行溫度調(diào)諧時(shí)，還需要選取合適的溫度范圍，如圖3（d）所示。在溫度超過約183 ℃時(shí)，會(huì)產(chǎn)生兩對(duì)糾纏光子，難以得到純凈的所需信號(hào)光和閑置光。因此，在確定泵浦光波長(zhǎng)和晶體極化周期后，需要選取合適的溫度調(diào)諧范圍，以獲得更為純凈的量子光源。

圖3 PPLN 晶體的溫度調(diào)諧曲線Fig. 3 Temperature tuning curve of PPLN crystal

表2 PPLN 晶體的溫度調(diào)諧范圍Table 2 Temperature tuning range of PPLN crystal

5 結(jié)論

通過深入分析SPDC 過程中動(dòng)量和能量守恒條件，以摻5 mol%MgO:PPLN 周期極化準(zhǔn)相位匹配晶體為例，分析了實(shí)驗(yàn)室中常用波長(zhǎng)分別為355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1064 nm 泵浦光在SPDC過程中的周期調(diào)諧特性和溫度調(diào)諧特性。當(dāng)泵浦光一定時(shí)，為實(shí)現(xiàn)對(duì)出射光在通信光或紅外光波段內(nèi)波長(zhǎng)調(diào)諧，產(chǎn)生所需波長(zhǎng)條件下的糾纏光子對(duì)，通過采取改變晶體極化周期和晶體溫度的方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)制備。根據(jù)不同實(shí)驗(yàn)方案，選定適當(dāng)?shù)木w極化周期和溫度，并更換晶體的色散方程，該研究方案可直接引用到使用其他非線性晶體制備糾纏光子對(duì)研究中，對(duì)獲得較寬波長(zhǎng)范圍的量子光源有一定指導(dǎo)意義。