張吉慶，賈瑛，呂曉猛

(中國人民解放軍火箭軍工程大學(xué)，陜西 西安 710025)

放射性氣溶膠是指懸浮在氣體介質(zhì)中含有放射性核素或被放射性核素污染的固體或液體顆粒所組成的膠體分散體系[1]，其粒徑主要分布在0.01～100 μm之間。由于其同時具備氣溶膠和放射性物質(zhì)的特性，所以放射性氣溶膠的危害不容忽視。核設(shè)施內(nèi)的放射性氣溶膠易被人員吸入造成內(nèi)照射，給器官帶來不可逆轉(zhuǎn)的傷害；放射性氣溶膠若不經(jīng)處理直接排放到大氣中，在環(huán)境中會形成放射性污染。

天然放射性氣溶膠主要來源于大氣中附著在粉塵上的氡、釷子體；人工放射性氣溶膠來源于軍事核設(shè)施的運行、鈾礦開采、核設(shè)施退役等人類利用核能的活動[2]。核能作為人類最具希望的未來能源之一，核領(lǐng)域得到快速發(fā)展，而放射性氣溶膠作為核領(lǐng)域最重要的危害因素之一，受到了行業(yè)內(nèi)外的廣泛關(guān)注，高效凈化空氣中放射性氣溶膠的技術(shù)自然成為該領(lǐng)域的研究重點。放射性氣溶膠是放射性核素吸附在空氣中氣溶膠顆粒的表面形成的[3]，所以針對目前放射性氣溶膠凈化領(lǐng)域的研究，主要是以普通氣溶膠凈化的理論為基礎(chǔ)。目前各種凈化技術(shù)均能對粒徑在2.5 μm以上的氣溶膠有較好的處理效果，但普遍對粒徑在2.5 μm以下的細顆粒物難以有效去除，因而細顆粒物的脫除對于放射性氣溶膠的凈化效果具有決定作用。

云式凈化技術(shù)自提出以來，發(fā)展迅速，制成的云式除塵系統(tǒng)經(jīng)過實驗室模擬測試以及實際應(yīng)用，對細顆粒物PM1、PM2.5、PM10均有良好的顆粒物去除能力，在工業(yè)廢氣的細顆粒物凈化中已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用，但由于核領(lǐng)域的特殊性，技術(shù)相對封閉，雖然放射性氣溶膠的凈化與工業(yè)上細顆粒物的凈化在工藝上存在較大差距，但是兩者在原理上有很多共同基礎(chǔ)。本文擬通過對云式凈化技術(shù)的原理進行分析，結(jié)合應(yīng)用現(xiàn)狀，提出在放射性氣溶膠凈化領(lǐng)域應(yīng)用的前景及可行性，進而促進我國軍民融合的快速發(fā)展及核領(lǐng)域的健康發(fā)展。

1 原理研究

云式凈化技術(shù)(CAP)，由王博等[4]提出，基于云式除塵器，利用團聚增長技術(shù)，實現(xiàn)對細顆粒物的高效去除。該技術(shù)模擬自然降雨過程，通過超聲霧化器構(gòu)建相對濕度過飽和的環(huán)境，引風(fēng)機在系統(tǒng)內(nèi)形成擾動的流場，在霧化器內(nèi)細顆粒物與飽和水汽充分接觸，以空氣中的細顆粒物為凝結(jié)核，團聚增長，使細顆粒物的粒徑不斷增大，然后通過改進的旋風(fēng)分離器實現(xiàn)對細顆粒物的高效收集[5]，見圖1。

圖1 云式凈化技術(shù)原理圖Fig.1 The principle diagram of Cloud-Air-Purifying technology

1.1 空氣動力學(xué)原理

水力旋流器分離回收率與粒徑的關(guān)系，最初是由Finch和Matwijenko發(fā)現(xiàn)，將其命名為“魚鉤”現(xiàn)象，而后圍繞解釋“魚鉤”現(xiàn)象的研究絡(luò)繹不絕。見圖2，在粒徑100 μm附近，分離效率接近100%；在凹點后，分離效率隨著粒徑的增大而增大；在凹點和臨界點之間，隨著粒徑的增大，分離效率逐漸降低，并達到最小值，形狀類似“魚鉤”[6-7]。

圖2 Majumder的效率曲線Fig.2 The shape of the effciency curve according to Majumder

Wang[8]通過構(gòu)建模型、仿真計算，得到歸一化的徑向平均力與粒徑的關(guān)系，見圖3。隨著顆粒物粒徑的不斷減小，顆粒物所受壓力梯度力與離心力基本保持不變，在徑向能使顆粒物基本保持平衡，而流體曳力的增長幅度巨大，此時流體曳力作為主導(dǎo)，影響顆粒物的運動，因為其方向與顆粒物與流體的相對運動等多種因素有關(guān)，有一定的隨機性，造成細顆粒的運動軌跡變換多樣，形成“鉤”部。

圖3 歸一化徑向平均力仿真結(jié)果與粒徑的關(guān)系Fig.3 Simulated results of normalized average forces in the radial direction as a function of particle size

由此可見，造成細顆粒物收集效率低下的根本原因是不可控的流體曳力，所以增大細顆粒物的粒徑，使不可控的流體曳力不再是主導(dǎo)的作用力，就可以大幅提升細顆粒物的收集效率，達到凈化的目的。這也是空氣凈化領(lǐng)域?qū)τ诩氼w粒物凈化的一般思路。

1.2 團聚增長技術(shù)

團聚增長技術(shù)，是指通過物理或化學(xué)方法，使細顆粒物間相互碰撞并結(jié)合，形成更大粒徑顆粒的技術(shù)。該技術(shù)是凈化細顆粒物預(yù)處理的主要方法，包括濕法團聚、磁團聚、聲團聚、電團聚、熱團聚等，國內(nèi)外已經(jīng)有了比較系統(tǒng)的研究，結(jié)合工業(yè)實際與應(yīng)用的復(fù)雜程度，濕法除塵方式具有設(shè)備構(gòu)造簡單、凈化效率高的優(yōu)點而得到廣泛的應(yīng)用[9-10]，其中超聲霧化除塵的方式對細顆粒物的凈化作用效果顯著。

研究表明，霧化液滴與細顆粒物粒徑相近時，細顆粒物更容易被捕捉，當(dāng)霧滴與細顆粒物的粒徑之比介于1.25～5之間的捕集效果最佳[11]。傳統(tǒng)的濕式除塵采用機械噴霧的方式將水分散成細小的液滴，通過液滴與粉塵之間的碰撞實現(xiàn)團聚，達到除塵目的。此方法對一般顆粒物的去除效果較好，但針對細顆粒物的效果較差，原因是因為機械噴霧的方式產(chǎn)生的水霧粒徑在200～600 μm，與細顆粒物的粒徑比相差過大。Kirpalani[12]研究了超聲波霧化在功率2.47 MHz、溫度在283 K和297 K下，水的粒徑分布在4～10 μm的粒徑范圍內(nèi)，見圖4，超聲霧化方法得到的液滴粒徑遠小于流體動力學(xué)方法產(chǎn)生的。云式凈化技術(shù)應(yīng)用超聲波霧化的方式，得到的霧滴粒徑與細顆粒物的粒徑相近，更易于團聚增大。其中細顆粒物與霧化液滴團聚增長的技術(shù)原理主要包括“云”物理學(xué)原理、斯蒂芬流的輸送原理、湍流團聚原理等。

圖4 超聲波霧化下液滴粒徑分布Fig.4 Particle size distribution of droplets under ultrasonic atomization

1.2.1 “云”物理學(xué)原理 自然成云降雨一般分為三個過程，即云凝結(jié)核的活化、凝結(jié)增長和降落[13]。云式除塵技術(shù)對細小顆粒凈化效果優(yōu)異的重要原因就是利用了自然成云降雨的“云”物理學(xué)原理[14]。

對于半徑為r的小胚胎，其在等溫等壓的條件下形成吉布斯自由能的變化公式：

(1)

其中，M為水的摩爾質(zhì)量，ρ為密度，R為氣體常數(shù)，e為水汽壓，es，l為T溫度下的飽和水汽壓，σg，l為水汽和液態(tài)水之間的表面自由能。

圖5 g個分子組成的液滴形成時所需的自由能ΔG Fig.5 The Gibbs free energy required for a droplet of g molecules

隨g的增多，ΔG增大，當(dāng)達到臨界值g*時系統(tǒng)的自由能最大，對于胚胎來說是一種水汽平衡的不穩(wěn)定狀態(tài)。對于gg*，水滴將自發(fā)地因水汽凝結(jié)而增長，降低自由能。此時r*是含有g(shù)*個分子的核的半徑，稱為臨界胚胎半徑。

臨界胚胎半徑為：

(2)

實現(xiàn)團聚增長的機理可以概述為：在相對濕度過飽和的環(huán)境，飽和水汽在細顆粒物表面異質(zhì)凝結(jié)核化，完成新相態(tài)的轉(zhuǎn)換，產(chǎn)生初始胚胎，實現(xiàn)凝結(jié)核的活化，對于胚胎半徑大于臨界胚胎半徑的新胚胎，將自發(fā)因水汽凝結(jié)而增大，實現(xiàn)凝結(jié)核的凝結(jié)增長[15]。

1.2.2 斯蒂芬流的輸送原理 斯蒂芬流(Stefan flow)是Stefan在研究水面蒸發(fā)時發(fā)現(xiàn)，粒子和流體的界面處存在的一種傳輸現(xiàn)象，即界面處的物質(zhì)流與流體的擴散[16]。

在云式凈化技術(shù)的霧化區(qū)內(nèi)，霧滴的迅速蒸發(fā)，在相分界面處形成一定的濃度梯度，并在法向上產(chǎn)生向外擴散的斯蒂芬流。同理當(dāng)霧滴在某一云凝結(jié)核上凝結(jié)時，會造成核周圍霧滴濃度的下降，形成四周向凝結(jié)核的斯蒂芬流。因此，懸浮的細顆粒物必然會在斯蒂芬流的輸送下不斷運動，相互接觸、凝并，團聚增長。

1.2.3 湍流團聚原理 湍流團聚是指細顆粒物在湍流的流場中發(fā)生成核、凝聚的現(xiàn)象。湍流流動是一種非常不規(guī)則的流體流動現(xiàn)象，不規(guī)則性體現(xiàn)在速度、壓力等物理量上，正因為無序的特點，湍流的存在造成整個流場的不穩(wěn)定性，增加了細顆粒物團聚碰撞的幾率[17]。

因為湍流的復(fù)雜性，目前的研究主要以數(shù)值模擬和理論相結(jié)合的方式進行。隨著云物理學(xué)的發(fā)展，更多學(xué)者指出湍流可能直接影響云滴的團聚增大。Elperin[18]的研究表明，大氣中的湍流，大大加速了水蒸氣作為云凝結(jié)核(CCN)成云降雨的過程。Wang[19]通過數(shù)學(xué)模型對細顆粒物的動態(tài)分析中得出，湍流的存在使云滴更容易碰撞、凝并。張儷安[20]的模擬實驗得出細顆粒物在流場的作用下碰撞后受范德華力發(fā)生湍流團聚，粒徑逐漸向大顆粒偏移；入口速度越大，細顆粒物在流場中的湍流團聚速率越大。Friedlander的研究顯示在湍流的射流中細顆粒物有明顯的成核和團聚現(xiàn)象，而且團聚后的細顆粒物會進一步增長[21]。所以在云式凈化技術(shù)中湍流團聚對細顆粒物的團聚增長作用顯著。

2 應(yīng)用研究

云式凈化技術(shù)已經(jīng)從實驗室走向?qū)嶋H應(yīng)用階段，“云”物理學(xué)原理在放射性氣溶膠凈化領(lǐng)域也邁出了試探性的步伐，并取得了一定的效果。

2.1 云式凈化技術(shù)在工業(yè)除塵中的應(yīng)用

云式凈化系統(tǒng)對細顆粒物PM1、PM2.5、PM10的凈化效率分別為97.02%，99.45%，99.64%，表現(xiàn)出較好的顆粒物去除能力。某電廠改用云式凈化技術(shù)除塵，對不同濃度粉塵顆粒的收集效率均達到99.60%以上[22]，效果見表1。在應(yīng)用云式凈化技術(shù)脫除分子篩尾氣細顆粒物的工業(yè)實驗中，一定范圍內(nèi)經(jīng)云式凈化技術(shù)的處理，出口處粉塵濃度可以穩(wěn)定控制在大氣顆粒物排放限值20 mg/m3以內(nèi)。工業(yè)上的成功應(yīng)用，證明了其在除塵方面的能力。

表1 云式凈化效果Table 1 Efficiency of CAP system in engineering

2.2 放射性氣溶膠霧化捕集固定的實驗探究

中國輻射防護研究院針對核設(shè)施退役的現(xiàn)實需求，開展關(guān)于放射性氣溶膠霧化固定技術(shù)的實驗研究。武明亮[23]在模擬氣溶膠的霧化捕集與固定實驗中，利用碳酸鈣粉模擬放射性氣溶膠，通過超聲波霧化技術(shù)將固定劑霧化，實現(xiàn)對模擬放射性氣溶膠的捕集與固定，結(jié)果顯示固定劑通入量在0.01 g/m3以上時，捕集率達99%。在放射性氣溶膠的霧化捕集與固定實驗中，初始污染水平為183 Bq/m3的241Am氣溶膠經(jīng)霧化捕集固定后可降至1.51 Bq/m3，捕集率達到99.2%，效果良好。固定14 d后擾動，再懸浮率僅為6.5%，放射性氣溶膠的捕集與固定效果明顯，實驗結(jié)果見表2。

表2 放射性氣溶膠霧化捕集固定實驗結(jié)果Table 2 Experiment results of capturing and encapsulating the radioactive aerosol

3 結(jié)論

(1)從原理上來看，云式凈化技術(shù)對細顆粒物有很好的凈化效果，可以用于捕集放射性核素附著的細顆粒物，凈化核設(shè)施內(nèi)的放射性氣溶膠。

(2)“云”物理學(xué)原理是提高細顆粒物處理效率的重要依據(jù)，霧化固定劑的方式對放射性氣溶膠有很好的壓制效果，所以在云式凈化技術(shù)的霧化器內(nèi)構(gòu)建以固定劑霧滴為主的過飽和環(huán)境，將能夠有效提高放射性氣溶膠的壓制效果。

(3)綜上，從原理和應(yīng)用效果上看，云式凈化技術(shù)耦合高效固定劑處理核設(shè)施內(nèi)的放射性氣溶膠具有可行性。

4 應(yīng)用展望

在核事業(yè)的向前發(fā)展中，放射性氣溶膠的凈化處理是其重要的組成部分，美國等西方發(fā)達國家較早開始研究放射性氣溶膠污染處理的新技術(shù)，其中霧化固定技術(shù)已在美國的核設(shè)施中得到成功應(yīng)用。我國在放射性氣溶膠污染處理技術(shù)上的研究相對落后，未見相關(guān)報道。

2015年習(xí)近平總書記明確提出“把軍民融合發(fā)展上升為國家戰(zhàn)略”?！懊駞④姟钡姆绞綖閲揽萍嫉陌l(fā)展提供強大后勁，極大促進了軍工產(chǎn)業(yè)升級。放射性氣溶膠的凈化處理效果直接影響國家核事業(yè)的安全發(fā)展，傳統(tǒng)技術(shù)的局限性日趨明顯，難以滿足實際需要，亟待引進新技術(shù)。云式凈化技術(shù)即是一種在民用行業(yè)成功應(yīng)用、效果明顯，尚未在涉核領(lǐng)域應(yīng)用的成熟技術(shù)，隨著軍民融合的深入發(fā)展，云式凈化技術(shù)耦合高效固定劑凈化核設(shè)施內(nèi)放射性氣溶膠，在保證人員健康、應(yīng)急處置的應(yīng)用中將大有可為。