周賢明 尉靜 程銳 梁昌慧 陳燕紅 趙永濤3) 張小安?

1) (咸陽師范學(xué)院,離子束與光物理實(shí)驗(yàn)室,咸陽 712000)

2) (中國科學(xué)院,近代物理研究所,蘭州 730000)

3) (西安交通大學(xué),理學(xué)院,西安 710049)

在玻爾速度附近能區(qū),測量了H+,He2+和I22+,Xe20+離子作用于Al 靶時(shí)碰撞激發(fā)靶的K 殼層X 射線.得到了相應(yīng)X 射線的發(fā)射截面,并與不同理論模型進(jìn)行對比.研究表明,單核子能量相同時(shí),輕離子入射激發(fā)的X 射線產(chǎn)生截面比高電荷態(tài)重離子轟擊時(shí)小了大約4 個(gè)數(shù)量級.質(zhì)子、He2+離子激發(fā)的實(shí)驗(yàn)截面可以由ECPSSR 理論來很好的估算,而I22+,Xe20+的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與考慮有效電荷、低速庫侖偏轉(zhuǎn)修正的BEA 理論計(jì)算符合較好.

1 引 言

帶電離子轟擊固體靶材表面,與靶原子發(fā)生近距離相互作用會引起內(nèi)殼層電子的電離,相應(yīng)空穴的回填過程向外輻射X 射線或者發(fā)射俄歇電子.相應(yīng)X 射線的輻射測量,作為原子結(jié)構(gòu)探索,物質(zhì)成分分析的一種重要方法,不僅對于原子分子反應(yīng)動力學(xué)、溫稠密物質(zhì)X 射線診斷和天體物理等基礎(chǔ)研究具有重要的意義,而且在考古研究、環(huán)境檢測、生物醫(yī)藥分析、新能源開發(fā)等方面具有廣泛的應(yīng)用[1?7].隨著加速器技術(shù)的發(fā)展和探測技術(shù)的進(jìn)步,高電荷態(tài)離子與物質(zhì)相互作用的相關(guān)研究也一直備受關(guān)注.大量研究表明,對于輕離子入射,或者炮彈離子(Z1)遠(yuǎn)小于靶原子(Z2)的碰撞,靶的電離主要以直接的庫侖散射為主,該過程可以由經(jīng)典的兩體碰撞近似(BEA)[8],或者量子的平面波波恩近似(PWBA)以及ECPSSR 理論模型,即修正的PWBA (PWBA 添加了能量損失Energy?loss,庫侖偏轉(zhuǎn)Coulomb?repulsion,束縛電子的微擾Per?turbed?Stationary?State,相對論處理Relativist等修正)來描述[9,10].在近對稱碰撞過程中,除了直接電離,電子轉(zhuǎn)移機(jī)制對于內(nèi)殼層空穴的產(chǎn)生也起到了重要的作用,這可以用準(zhǔn)分子(quasi?molecular?orbital,Mo)模型來估算[11].然而,對于低速Z1＞Z2的非對稱碰撞體系,特別是在近玻爾速度附近能區(qū),入射離子不僅具有足夠的動能與軌道電子發(fā)生彈性碰撞,也具有足夠的時(shí)間與靶原子發(fā)生相互作用并釋放勢能,對于內(nèi)殼層的電離,除了直接的庫侖電離外,也可能存在電子轉(zhuǎn)移,準(zhǔn)分子晉升等機(jī)制,如何利用現(xiàn)有的模型對該過程進(jìn)行定量的估算,目前尚無定論,還需要進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)進(jìn)行分析.

實(shí)驗(yàn)方面,基于粒子激發(fā)X 射線輻射(PIXE)元素分析標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)測量和內(nèi)殼層電離相關(guān)碰撞理論模型檢驗(yàn)的需求,對質(zhì)子碰撞產(chǎn)生靶原子X 射線的發(fā)射截面已經(jīng)積累了豐富的數(shù)據(jù).但是對于重離子入射的情況,尤其是對于玻爾速度附近能區(qū)的低速離子,受到加速器的限制,以及現(xiàn)有理論分析的局限性,相關(guān)的研究還比較少[12?15].Al 在地殼中具有豐富的含量,也是合金材料中的主要元素,得益于其多種優(yōu)良的性能,在生活和工業(yè)上具有廣泛的用途.作為固態(tài)靶,Al 的原子結(jié)構(gòu)比較簡單,K 殼層X 射線發(fā)射的原子數(shù)據(jù)只含有Kα譜線,相關(guān)理論模型的對比分析較為簡單.因此,本文選擇固體Al 靶作為研究對象.

本實(shí)驗(yàn)用50—300 keV H+(vp=(1.41—3.46)v0,vp表示入射離子(projectile)的速度,v0=2.19 ×106m/s 是玻爾速度)、100—600 keV He2+(vp=(1.00—2.40)v0)、2.0—5.0 MeV I22+(vp=(0.79—1.25)v0)和1.2—6.0 MeV Xe20+(vp=(0.61—1.36)v0)離子作用于固體Al 靶表面,測量了Al 的特征X 射線.計(jì)算了其發(fā)射截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),PWBA,ECPSSR 和BEA 以及添加不同修正的理論數(shù)據(jù);并將實(shí)驗(yàn)和理論進(jìn)行了對比.討論了有效電荷、低速庫侖偏轉(zhuǎn)修正對BEA 模型在估算低速高電荷態(tài)離子激發(fā)內(nèi)殼層電離過程中的影響.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

本實(shí)驗(yàn)是在中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV 實(shí)驗(yàn)平臺1#終端上進(jìn)行的,相關(guān)裝置和技術(shù)已在原有工作中介紹[16,17],實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1.實(shí)驗(yàn)所需離子,在電子回旋共振離子源中,由14.5 GHz 的饋入微波離化產(chǎn)生,特定電荷態(tài)由90°磁鐵偏轉(zhuǎn)選擇得到,不同能量在加速管中由調(diào)節(jié)加速電壓獲得.然后,束流經(jīng)過偏轉(zhuǎn)、聚焦和限束校正后垂直入射到靶材中心,束斑面積約為7 mm2.炮彈離子計(jì)數(shù)由Labview 讀取電流表上的積分電量計(jì)算得到[18].實(shí)驗(yàn)譜線由硅漂移X 射線探測器(SDD)記錄.SDD 置于靶面45°方向上,立體角約為0.0011 rad.其探測效率取決于密封鈹窗的透射率和探頭的靈敏度,在0.5—4.0 keV 能量范圍內(nèi),如圖2 所示.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖(1—離子源;2—分析磁鐵;3—高壓加速平臺;4—光闌;5—90°偏轉(zhuǎn)磁鐵;6—四級透鏡;7—60°偏轉(zhuǎn)磁鐵;8—超高真空靶室;9—靶;10—X 射線探測器;11—X 射線記錄系統(tǒng);12—穿透式法拉第筒;13—法拉第筒;14—離子計(jì)數(shù)記錄系統(tǒng);FC 為束流線上可插拔式法拉第筒)Fig.1.Schematic drawing of experiment setup: 1—ECR ion source;2—analyzing magnet;3—high volt accelerate plat?form;4—barrier;5—90° deflection magnet;6—magnetic quad?rupled lens;7—60° deflection magnet;8—ultrahigh vacuum target chamber;9—target;10—silicon drift detector;11—X?ray recording system;12—penetrable faraday cup;13—common faraday cup;14—projectile number recording system,FC is the faraday cup.

圖2 SDD 在0.5—4 keV 范圍內(nèi)的探測效率Fig.2.Efficiency of the SDD detector in the energy region of 0.5—4.0 keV.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 Al 的特征X 射線輻射譜

不同離子轟擊時(shí)碰撞產(chǎn)生Al 的典型X 射線譜如圖3,利用非線性曲線擬合的高斯程序進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)譜線略有不同.H+,He2+離子入射時(shí),譜線形狀是對稱的高斯線型,中心能量約為1.488 keV和1.490 keV,與標(biāo)準(zhǔn)的原子數(shù)據(jù)1.487 keV 基本一致[19,20].Al 的原子結(jié)構(gòu)為1s22s2p63s23p1,3p 上僅有一個(gè)電子且不存在更外殼層的電子,Kβ的熒光產(chǎn)額僅為Kα的0.6%[21,22],所以K X 射線的原子譜主要是Kα譜線,包括Kα1和Kα2兩條線,分別來自于2p3/2和2p1/2電子向1s 殼層的躍遷.Al 的2p3/2和2p1/2軌道上的電子束縛能分別為72.55 和72.95 eV[23],退激到1s 空穴對應(yīng)兩條譜線的能量差約為0.40 eV,目前的X 射線探測器無法分辨,可認(rèn)為是一條譜線.所以,實(shí)驗(yàn)測到輕離子激發(fā)的Al 的譜線主要是KαX 射線.

圖3 不同離子入射激發(fā)Al 的典型X 射線譜(曲線為高斯擬合,xc 為譜線中心能量,W 為譜線的半高全寬)Fig.3.Typical X?ray spectrum of Al induced by various projectile (The curve is Gauss fitting,xc and W is the central energy and full width at half maximum of the spectral line,respectively).

I22+,Xe20+離子入射時(shí),譜線的右翼出現(xiàn)了非對稱的增強(qiáng)和延長,并且主線的中心位置向著高能方向出現(xiàn)了藍(lán)移,中心能量分別為1.506 keV 和1.501 keV.可認(rèn)為這是由于重離子入射時(shí)產(chǎn)生L 殼層的多電離引起的,延長的右翼為增強(qiáng)的KβX 射線[24?28].所以,重離子激發(fā)Al 的特征譜線包括Kα和KβX 射線.

3.2 Al 的K X 射線發(fā)射截面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

本文H+,He2+,I22+,Xe20+離子在Al 靶中的最大射程分別為2.80,2.05,1.74,1.88 μm,均小于靶材厚度0.05 mm,X 射線的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生截面σx可由厚靶公式計(jì)算得到[29]:

其中,n為靶原子數(shù)密度,Y是X 射線的單粒子產(chǎn)額,dY/dE是產(chǎn)額?能量曲線斜率,dE/dR是炮彈離子的能損[30],μ為X 射線自吸收系數(shù)[31],θ,φ是束流方向、X 射線探測器探測方向與靶面法線之間的夾角[32].Nx,Np分別為X 射線和炮彈離子計(jì)數(shù),η,Ω分別是X 射線探測器的效率和立體角[32].

表1 列出了本文實(shí)驗(yàn)中不同炮彈轟擊時(shí)Al的K X 射線發(fā)射截面.其隨單核子能量的變化由圖4 給出.在本文能量范圍內(nèi),隨著炮彈離子入射能的增大,X 射線的發(fā)射截面也逐漸的升高,質(zhì)子和He 離子激發(fā)的截面約為10—3—102barn 量級,I 和Xe 離子的數(shù)據(jù)約為101—102barn 量級.以相同單核子能量轟擊時(shí),隨著炮彈離子的加重,X 射線的產(chǎn)生截面逐漸增大,例如,200,400,600 keV He2+離子的單核子能量為50,100,150 keV/u,其激發(fā)Al 的K 殼層X 射線的截面約為同等能量質(zhì)子入射時(shí)的2.0,1.8,2.7 倍;6.0 MeV Xe20+(單核子能量約為47 keV/u)離子激發(fā)的截面約為50 keV 質(zhì)子轟擊時(shí)的1.1 × 103倍,為200 keV He2+(50 keV/u)離子轟擊時(shí)的0.6 × 103倍;3 MeV I22+,Xe20+單核子的能量約為23.6,23.3 keV/u 與100 keV He2+的單核子能量(25 keV/u)相當(dāng),但是,其激發(fā)X 射線的截面約為He 離子轟擊時(shí)的1.0 × 104,1.1 × 104倍.

表1 不同離子激發(fā)Al 的 K X 射線實(shí)驗(yàn)發(fā)射截面Table 1. Al K X?ray cross section excited by vari?ous projectile.

圖4 不同離子激發(fā)Al 的K 殼層X 射線產(chǎn)生截面隨單核子能量變化Fig.4.Al K X?ray cross section excited by various projectile.

3.3 理論截面的計(jì)算及修正

K 殼層X 射線截面的理論值可由1s 軌道電子的電離截面σk得到[33]:σx=σk×ωk(ωk為熒光產(chǎn)額).研究表明,高電荷態(tài)重離子碰撞可產(chǎn)生靶的多電離,伴隨靶原子單個(gè)K 電子的電離,L,M 等軌道電子將出現(xiàn)多電離的狀態(tài).由于多電離使得部分軌道電子缺失,K 空穴退激的非輻射躍遷過程被減弱,導(dǎo)致X 射線輻射的幾率發(fā)生變化,所以,ωk的取值與外殼層電子的電離度有關(guān).本文中,輕離子激發(fā)Al 的K X 射線能量沒有移動,與原子數(shù)據(jù)基本一致,說明其K X 射線輻射時(shí),L 殼層電子處于滿殼層的原子狀態(tài).所以,H+和He2+離子激發(fā)截面的計(jì)算,ωk取值為單電離原子參數(shù)0.039[23].重離子I22+和Xe20+入射時(shí),Al 的譜線出現(xiàn)了明顯的能量藍(lán)移和β 線的輻射增強(qiáng),說明L 殼層發(fā)生了多電離,發(fā)射截面理論計(jì)算的ωk為多電離修正值[34,35].

圖5 給出了質(zhì)子入射時(shí)Al 的K 殼層X 射線產(chǎn)生截面的本實(shí)驗(yàn)值、已有數(shù)據(jù)和不同的理論計(jì)算.可以看出,本文實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與Brandt 等[36]、Basbas等[29]、Shima[37]的測量數(shù)據(jù)基本一致,而略大于Khan 等[38,39]的數(shù)據(jù).能量大于100 keV 范圍內(nèi),BEA 估算小于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)約1—2 個(gè)量級,并且隨能量的增大,兩者的差別越來越大,而能量小于70 keV 時(shí),其估算又大于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).PWBA 理論值在整體上大于所有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),且與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間的差值隨能量的增大而逐漸減小.對于ECP?SSR 理論計(jì)算,除略大于Khan 等[38,39]的數(shù)據(jù)外,與其他實(shí)驗(yàn)測量值符合得較好.這說明,對于輕離子激發(fā)K 殼層X 射線發(fā)射截面的預(yù)言,在速度小于3.5 倍玻爾速度的低速作用過程中,ECPSSR 是最為合適的理論模型.

圖5 H+激發(fā)的發(fā)射實(shí)驗(yàn)截面與理論模擬Fig.5.Experimental cross section excited by H+,and the?ory simulations.

圖6 對比了He2+離子入射時(shí)激發(fā)Al 的K X 射線產(chǎn)生截面實(shí)驗(yàn)值、已有數(shù)據(jù)以及不同的理論計(jì)算結(jié)果.本實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與原有的Basbas 等[29]、Brandt 等[36]、Needham 等[40]以及Shima 等[41]的測量值基本一致.BEA 的估算,在300 keV 時(shí)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為接近,當(dāng)入射能小于300 keV 時(shí),大于實(shí)驗(yàn)值,而后,隨著入射能的增大,又小于實(shí)驗(yàn)值;在量級上與實(shí)驗(yàn)值相當(dāng),但是隨能量的變化趨勢不同,理論計(jì)算的增大幅度小于實(shí)驗(yàn)值的實(shí)際變化.PWBA 理論的計(jì)算,在增長趨勢上與實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨于一致,但是在數(shù)值上比實(shí)驗(yàn)值整體上大了大約一個(gè)量級.在實(shí)驗(yàn)誤差范圍內(nèi),除個(gè)別數(shù)據(jù)點(diǎn)外,ECPSSR 估算與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果完全符合.結(jié)果表明,對于He 離子轟擊激發(fā)靶原子K 殼層的電離過程,在(1—2.4)v0近玻爾速度的低能碰撞體系中,ECPSSR 理論模型仍然適用.

圖6 He2+激發(fā)的發(fā)射實(shí)驗(yàn)截面與理論模擬Fig.6.Experimental cross section excited by He2+,and the?ory simulations.

高電荷態(tài)重離子I22+和Xe20+轟擊Al 靶激發(fā)其K X 射線發(fā)射截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果與PWBA,BEA以及考慮相關(guān)修正理論估算的比較,如圖7 和圖8 所示,ECPSSR 估算遠(yuǎn)小于實(shí)驗(yàn),圖中未給出.分析發(fā)現(xiàn),ECPSSR 的估算隨著能量的增大迅速增大,并且嚴(yán)重低估了實(shí)驗(yàn)結(jié)果,例如,對于I22+離子,能量從2.0 MeV 到5.0 MeV,激發(fā)截面則由10—42barn 迅速增大到10—13barn,低估了實(shí)驗(yàn)數(shù)值至少14 個(gè)量級;2.4—6.0 MeV Xe20+離子激發(fā)的截面為10—36—10—13barn,低于實(shí)驗(yàn)結(jié)果也至少14 個(gè)量級.ECPSSR 模型,對輕離子入射激發(fā)的X 射線產(chǎn)生截面能夠很好的估算,但是,對于Z1?Z2的低速重離子入射的非對稱系統(tǒng),對PWBA 的相關(guān)修正顯然過于嚴(yán)重,估算值過低,不再適用.對于PWBA 理論,在相對低能端低估了實(shí)驗(yàn)結(jié)果,而在高能端高于實(shí)驗(yàn)值約一個(gè)量級,并且隨入射能量的增大其增長速率大于實(shí)驗(yàn)值的增幅;經(jīng)過有效電荷修正后,其估算降低,但變化趨勢不變.相比之下,BEA 計(jì)算在量級上與現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果最為相近,但還不能完全的符合.為進(jìn)一步的比較實(shí)驗(yàn)結(jié)果,考慮了低速重離子入射情況下BEA 模型的有效電荷和庫侖偏轉(zhuǎn)修正.

圖7 I22+激發(fā)的實(shí)驗(yàn)發(fā)射截面與理論模擬Fig.7.Experimental cross section excited by I22+,and the?ory simulations.

圖8 Xe20+激發(fā)的實(shí)驗(yàn)發(fā)射截面與理論模擬Fig.8.Experimental cross section excited by Xe20+,and theory simulations.

在經(jīng)典BEA 理論中,靶原子的軌道電子被認(rèn)為是自由電子,其電離被處理為炮彈離子原子核與目標(biāo)電子兩者之間的庫侖散射過程,并不考慮炮彈離子的帶電問題和其與靶原子核之間的相互作用.而實(shí)際上,在炮彈離子速度遠(yuǎn)小于目標(biāo)軌道電子速度時(shí),靶原子對炮彈離子的庫侖排斥(Coulomb repulsion,CR)作用較為明顯[42,43],不可忽略.

一方面,在靶原子核庫侖場的排斥作用下,炮彈離子速度減小并改變其運(yùn)動路徑,降低了與目標(biāo)電子的有效碰撞能量,從而改變了其散射截面.再一方面,由于庫侖排斥的減速,有效碰撞距離增大,電離發(fā)生時(shí),靶中電子感受到的有效電荷不局限于炮彈的核電荷,而且還要考慮其攜帶剩余軌道電子的影響,此時(shí)的BEA 模型運(yùn)用,不能將炮彈離子近似為裸核,其帶電量不能忽略,而是要將其作為整體處理,作為一個(gè)帶電原子實(shí),靶原子軌道電子感受到這個(gè)原子實(shí)的電荷量才是引起其自身庫侖電離的碰撞有效電荷.計(jì)算時(shí),入射離子參數(shù)Z1用有效電荷Zeff來代替.

綜合考慮低速庫侖偏轉(zhuǎn)和有效碰撞電荷修正后,K 殼層電子電離截面的BEA 估算公式可以寫為[42]

式中,N=2 是K 殼層電子數(shù)目,σ0=πe4,Uk是結(jié)合能,G(V)是約化函數(shù)(V=vp/vk,vk是K 殼層電子的速率).Ep=Ep0– Z1(Ee+U),為炮彈的有效碰撞能.Ep0是入射能量,Ee和U分別是K 電子的動能和束縛能.公式的第二項(xiàng)表示庫侖排斥引起有效碰撞能改變的修正.第一項(xiàng)與經(jīng)典的BEA公式一致,此處將Z1換成了Zeff.本文中,Zeff由Slater法則給出:Zeff=Z1—δ,δ為屏蔽因子[44,45].Xe20+離子的核外電子排布為[Ar]3d104s24p4,屏蔽因子δ為29.52,有效電荷Zeff為24.48;I22+離子的剩余電子排布為[Ar]3d104s24p,屏蔽因子為38.45,有效電荷為24.55.

圖7 和圖8 展示了實(shí)驗(yàn)與BEA 以及相應(yīng)修正理論估算的比較.BEA?CR 表示只附加庫侖排斥作用.BEA?Zeff表示只考慮有效電荷的影響.BEA?Zeff?CR 為聯(lián)合運(yùn)用有效電荷和庫侖排斥的修正估算.可以看出,庫侖偏轉(zhuǎn)的修正在相對低速時(shí)更為有效.例如,I 離子在2 MeV 時(shí)的修正截面比原來減小大約7.2%,在6 MeV 時(shí)修正值約為原始值的98.5%.相比庫侖排斥的修正,有效電荷的修正作用更為重要,對于I 和Xe,該修正結(jié)果分別約為原始值的17%和14%.

除Xe 的1.2 MeV 數(shù)據(jù)外,實(shí)驗(yàn)值基本處于BEA 和BEA?Zeff?CR 估算之間,隨入射能的增大,BEA?Zeff?CR 估算與實(shí)驗(yàn)值越來越接近,這說明,低速重離子入射時(shí),綜合考慮庫侖排斥和初始帶電量的影響,靶原子K 殼層電子的電離,利用經(jīng)典的兩體碰撞近似模型來處理更為合適.還可以看到,BEA 的模擬在數(shù)量級上與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致,但是在隨能量的變化趨勢上不同,隨著能量的降低,實(shí)驗(yàn)值的減小慢于理論計(jì)算.可認(rèn)為,這是由電子俘獲機(jī)制引起的.在低速碰撞時(shí),重離子碰撞產(chǎn)生的內(nèi)殼層的電離,除了直接的庫侖激發(fā)外,還存在電子俘獲的作用,有效碰撞能越小,電子俘獲作用越明顯,直接電離截面在總截面中的比重就越小,所以實(shí)驗(yàn)測量截面與BEA?Zeff?CR 估算之間的差異,隨入射能量的減小,越來越大.

4 結(jié) 論

在近玻爾速度的低能區(qū),實(shí)驗(yàn)測量了質(zhì)子、He2+離子和高電荷態(tài)重離子I22+,Xe20+轟擊固體Al 靶時(shí)激發(fā)Al 的K X 射線產(chǎn)生截面,并與PWBA,ECPSSR 和BEA 等理論估算進(jìn)行了比較.討論了高電荷態(tài)重離子低速碰撞時(shí)的相關(guān)修正.分析結(jié)果表明,隨著炮彈離子動能的增大,特征X 射線的實(shí)驗(yàn)截面增大,同等單核子能量下,重離子激發(fā)的截面約為輕離子入射時(shí)的104倍.質(zhì)子、He2+離子入射時(shí),K 電子的電離以直接電離為主,X 射線的產(chǎn)生截面可由ECPSSR 理論很好的預(yù)言.而重離子I22+,Xe20+轟擊時(shí),除了直接的庫侖相互作用,K 殼層的電離還存在電子俘獲的機(jī)制,電離截面的估算可近似由同時(shí)使用庫侖偏轉(zhuǎn)與有效電荷修正的BEA 模型給出.

感謝中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV 實(shí)驗(yàn)平臺工作人員對實(shí)驗(yàn)的技術(shù)支持和幫助.