關敏，黃強煒，王明達，鄭建，毛賽龍

(1.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012；2.上海機動車檢測認證技術研究中心有限公司，上海 201805)

全球溫室效應逐漸加劇，極端天氣出現(xiàn)的頻率增大，溫室氣體成為當前污染防治的重點。我國當前提出的“2030年碳達峰、2060年碳中和”目標，進一步推進相關減排技術的研究和實踐。溫室氣體主要由CO2、CH4和N2O構成，這三者的排放量占據溫室氣體排放總量的主體部分。與此同時，道路交通的相關溫室氣體排放也逐年增加。因此，國內外學者主要針對這三類溫室氣體排放開展相關的研究[1-11]，涵蓋整車、發(fā)動機、替代能源等多個領域。目前現(xiàn)行有效的重型車第六階段標準[12]對N2O無單獨的減排要求。

目前，國內關于發(fā)動機實際溫室氣體排放水平的研究較少，且多是針對單一特定研究對象展開，試驗樣本不具備代表性。我國高原和山地在領土面積中的占比較大，此類地區(qū)大氣環(huán)境的差異對發(fā)動機溫室氣體排放影響的研究目前較為缺乏。因此，本研究將基于大量試驗樣本，研究其溫室氣體排放水平差異，同時考慮發(fā)動機排量、EGR路線、海拔等因素的影響。

1 平原環(huán)境下溫室氣體排放水平

以國六重型柴油機為主要研究對象，基于WHSC循環(huán)和WHTC循環(huán)進行臺架試驗[12]，分析溫室氣體排放情況。WHSC循環(huán)側重于發(fā)動機穩(wěn)態(tài)性能，WHTC循環(huán)可在一定程度上表征發(fā)動機瞬態(tài)性能。由于重型柴油機的總碳氫排放較低，其中CH4含量較少，因此本文針對CO2和N2O開展相關研究，探索下一階段標準的溫室氣體減排目標。

1.1 CO2排放分析

選取具有普遍代表性的277臺國六重型柴油機作為試驗樣本，覆蓋了不同發(fā)動機排量(包括小于3 L和大于12 L)、不同技術路線(是否裝用EGR)，其整體分布情況見圖1。

圖1 國六重型柴油機樣本分布情況

WHTC循環(huán)中試驗樣本的CO2比排放量分布情況見圖2。由圖2可見，大部分發(fā)動機CO2比排放量在620～740 g/(kW·h)區(qū)間，樣本數(shù)量占比達到88%。WHSC循環(huán)排放結果中，試驗樣本的CO2排放差異見圖3。其中，CO2比排放量小于720 g/(kW·h)的發(fā)動機占比高達96%。以此類樣本發(fā)動機標準循環(huán)統(tǒng)計結果為基礎，可按照一定減排比例來擬定下階段CO2排放限值的預研范圍。

圖2 WHTC循環(huán)試驗樣本CO2排放分布

圖3 WHSC循環(huán)試驗樣本CO2排放分布

考慮樣本中發(fā)動機排量的差異，分析重型柴油機在WHTC循環(huán)和WHSC循環(huán)下CO2比排放的分布規(guī)律，結果如圖4和圖5所示。隨著發(fā)動機排量的增加，WHTC和WHSC循環(huán)的CO2比排放水平均呈下降趨勢，最大差異約90 g/(kW·h)。由于CO2比排放量與燃料消耗量直接相關，因此,發(fā)動機排量增加時，相應的技術調整使得缸內燃燒效率提高，經濟性得到改善。

圖4 不同排量下WHTC循環(huán)CO2排放差異

圖5 不同排量下WHSC循環(huán)CO2排放差異

圖6和圖7示出不同發(fā)動機功率下WHTC循環(huán)和WHSC循環(huán)的CO2排放分布規(guī)律。由圖6和圖7可知，隨著發(fā)動機功率的增加，柴油機CO2循環(huán)比排放水平呈下降趨勢，最大差異約100 g/(kW·h)。因此，在當前國六技術路線下，發(fā)動機功率變化對燃油經濟性的影響程度與發(fā)動機排量接近。

圖6 不同功率下WHTC循環(huán)CO2排放差異

圖7 不同功率下WHSC循環(huán)CO2排放差異

綜上可知，發(fā)動機排量與功率均可使國六重型柴油機穩(wěn)態(tài)工況與瞬態(tài)工況的CO2比排放量產生較為明顯的差異。所以，可將發(fā)動機排量與功率作為CO2排放限值劃分的依據，以在當前市場不同機型排放水平存在差異的情況下實現(xiàn)更加精準的減排治理。

1.2 N2O排放分析

柴油機原機排放的N2O含量較低，尤其在富氧狀態(tài)下幾乎不會生成N2O。但發(fā)動機排氣流經后處理裝置(DOC，SCR，ASC)會顯著增加N2O排放，其主要生成過程如下[13-15]。

1) DPF主動再生時，將從缸內或排氣管內噴入額外的柴油；由此在高溫下生成HC組分，在DOC的貴金屬催化劑表面與NOx發(fā)生副反應生成N2O，化學反應機理如式(1)至式(3)所示。

(1)

(2)

(3)

2) 在SCR催化器中，當溫度比較低時(<350 ℃)，SCR催化劑面會生成硝酸銨(NH4NO3)，NH4NO3分解會生成部分N2O；在高溫條件下(>450 ℃)，NH3被氧化也會生成N2O?；瘜W反應機理如式(4)和式(5)所示。

a) 硝酸銨分解

(4)

b) NH3氧化

(5)

3) SCR催化器泄漏的NH3在ASC中被氧化時生成N2O，化學反應機理如式(6)和式(7)所示。

(6)

(7)

以46臺國六柴油機為試驗樣本，使用傅里葉紅外光譜儀采集N2O的排放數(shù)據，分析N2O排放水平。其中EGR發(fā)動機數(shù)量為28臺，非EGR發(fā)動機為18臺，覆蓋了大、中、小排量范圍(見圖8)。

圖8 不同排量下的EGR和非EGR試驗樣本占比

圖9示出WHSC循環(huán)下試驗樣本N2O排放的分布和占比?？傮w來看，98%國六柴油機的N2O比排放量小于0.5 g/(kW·h)。圖10示出EGR和非EGR重型柴油機在WHSC循環(huán)下的N2O分布情況。EGR路線下N2O排放整體相對較低，循環(huán)比排放量基本小于0.2 g/(kW·h)。而對于非EGR發(fā)動機，N2O分布占比相對分散，但N2O排放介于0.1～0.4 g/(kW·h)的發(fā)動機數(shù)量占到95%。

圖9 WHSC循環(huán)下N2O分布及占比

圖10 EGR和非EGR發(fā)動機在WHSC循環(huán)下的N2O排放

WHTC循環(huán)試驗樣本的N2O排放分布和占比見圖11，由圖可知，所有國六柴油機的N2O比排放量均小于0.5 g/(kW·h)。圖12示出EGR和非EGR發(fā)動機在WHTC循環(huán)下的N2O排放分布。對于樣本中的EGR發(fā)動機，循環(huán)比排放量小于0.2 g/(kW·h)的發(fā)動機比例為82%。對于非EGR發(fā)動機，N2O排放分布相對分散，N2O比排放量介于0.1～0.2 g/(kW·h)的發(fā)動機樣本占比達到50%。

圖11 WHTC循環(huán)試驗樣本N2O分布及占比

圖12 EGR和非EGR發(fā)動機WHTC循環(huán)N2O排放分布

因此，對于標準循環(huán)工況的N2O排放限值擬定，同理可依據總體排放水平來設置減排目標，并考慮不同技術路線(有無EGR)的影響。

WHSC循環(huán)下N2O排放與發(fā)動機排量的相關性見圖13。隨著排量的增加，N2O排放總體呈上升的趨勢。發(fā)動機排量增大后，燃燒劇烈程度增加，此時原機NOx排放升高，使得SCR系統(tǒng)所需尿素噴射量增多，相應地NH3含量增大，所以促進N2O的生成。

圖13 WHSC循環(huán)下不同排量試驗樣本的N2O排放分布

WHTC循環(huán)下N2O排放隨發(fā)動機排量的變化見圖14。其排放規(guī)律與WHSC循環(huán)相似，N2O比排放量在排量增加時整體呈上升的趨勢。

圖14 WHTC循環(huán)下不同排量試驗樣本的N2O排放分布

由圖13和圖14可知，排量為9～12 L的發(fā)動機的N2O排放量最大，由圖8可知該排量對應的試驗樣本均采用非ERG路線。發(fā)動機排量較大時缸內氧氣含量有所增加，抑制了部分原機排放中N2O的生成，但在發(fā)動機排量與非EGR路線的疊加效應下NOx排放增加明顯，加之尿素噴射量與尾氣中NH3濃度大幅上升，因此N2O排放快速增長。發(fā)動機排量大于12 L的試驗樣本同樣是采用非EGR路線，但該排量的發(fā)動機缸內與排氣系統(tǒng)中富氧狀態(tài)明顯，使得原機排放與后處理系統(tǒng)中N2O的生成受到明顯抑制，因此N2O排放量相對9～12 L的發(fā)動機有所下降。

綜上所述，發(fā)動機排量變化對重型柴油機N2O排放有較大影響，制定下一階段排放標準時可將發(fā)動機排量作為N2O排放限值關鍵影響因素納入考慮，以此劃分不同減排目標。

2 海拔對溫室氣體排放的影響

選擇3臺國六柴油機(排量分別為5 L,6.7 L,9.5 L)在不同的海拔模擬條件下進行試驗，研究不同海拔下溫室氣體排放差異，從而探索將海拔因素納入溫室氣體排放監(jiān)管范圍內的必要性。

2.1 對CO2排放的影響

同一海拔下，每臺樣本發(fā)動機分別在各自的萬有工況下測量穩(wěn)態(tài)CO2排放濃度(原排和尾排)，綜合3個機型的試驗結果，以此來表征該海拔下國六柴油機整個運行范圍內的CO2排放水平。不同海拔下樣本發(fā)動機整體CO2排放水平差異見圖15。

圖15 不同海拔下柴油機整體CO2排放水平

由圖15可知，隨著海拔的增加，柴油機整體CO2排放濃度(原排和尾排)呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢，海拔5 000 m時有所下降。海拔升高時大氣壓力與密度有所下降，因此進氣量減少，使得缸內燃燒惡化，燃油消耗量增大，CO2排放濃度升高。海拔5 000 m時，進氣量的降低到達臨界值，缸內燃燒急劇惡化，完全燃燒生成的CO2減少，此時輸出扭矩大幅減少。

對比圖15中原排和尾排的CO2排放濃度，可知二者相差不大，后處理裝置對CO2排放的影響較小。因此，僅采集不同海拔下3臺樣機WHTC循環(huán)和WHSC循環(huán)的平均CO2原排結果(見圖16)進行分析。隨著海拔的增加，標準循環(huán)下的CO2原排在4 000 m之前基本穩(wěn)定，在4 000 m后升高較多。海拔5 000 m時發(fā)動機動力性急劇降低導致循環(huán)功急劇減小，且此時缸內燃燒惡化，從而使得比排放量急劇升高。

圖16 不同海拔下柴油機標準循環(huán)CO2原排比排放量

由此可知，海拔升高使得CO2排放濃度增大，相應功率降低，但在海拔4 000 m以前總體差異不明顯?？紤]到海拔5 000 m以上區(qū)域重型車用柴油機應用相對較少，因此，制定CO2排放的限值與監(jiān)管措施時可一定程度上忽略高原環(huán)境的影響。

2.2 對N2O排放的影響

由前文可知，N2O主要在后處理系統(tǒng)中產生，因此，針對樣本發(fā)動機的尾排進行相關試驗。在相同海拔下獲得樣本發(fā)動機在各自萬有工況下的尾排N2O排放，將其匯總作為當前海拔下柴油機N2O排放水平指標，基于此分析不同海拔下柴油機N2O排放水平差異(見圖17)。

圖17 不同海拔下柴油機整體尾排N2O排放體積分數(shù)

由圖17可知，尾排N2O濃度隨著海拔變化而呈現(xiàn)大小往復變化的趨勢，整體水平基本恒定，平均值在15×10-6～20×10-6之間。

圖17的試驗結果基本涵蓋N2O穩(wěn)態(tài)排放水平，瞬態(tài)工況下其排放變化規(guī)律則采用WHTC循環(huán)進行表征。隨著海拔的升高，柴油機WHTC循環(huán)的N2O比排放量都在0.1 g/(kW·h)以上(見圖18)。海拔4 000 m以下，N2O比排放量變化規(guī)律與穩(wěn)態(tài)時的N2O排放規(guī)律相近，數(shù)值在整體均值附近振蕩。海拔5 000 m時燃燒惡化使得排氣溫度降低，相應地NOx轉化效率有所降低，因而尾氣中NH3的濃度增大，N2O濃度升高。

圖18 不同海拔下柴油機WHTC循環(huán) N2O比排放量

綜上所述，國六柴油機N2O排放水平隨著海拔的升高而呈現(xiàn)增減交替的振蕩規(guī)律，具備不確定性?？紤]到此類溫室氣體的監(jiān)管尚未完善，可將海拔影響作為相關減排策略與限值制定工作的參考依據。

3 結論

a) 基于平原環(huán)境下277臺試驗樣本的CO2排放水平，可擬定下階段CO2排放限值的預研范圍，同時將發(fā)動機排量與功率作為限值劃分的依據，實現(xiàn)精準減排；

b) 平原環(huán)境下46臺試驗樣本的N2O排放結果可作為減排目標制定依據，并考慮EGR路線差異，同時發(fā)動機排量對于界定N2O排放限值的應用范圍有著積極的意義；

c) 海拔4 000 m下國六重型柴油機的CO2排放水平差異較小，因此關于CO2排放的監(jiān)管與限值制定可不考慮海拔因素；

d) 不同海拔下國六重型柴油機N2O排放大小呈現(xiàn)往復振蕩趨勢，存在特定海拔下N2O排放異常增大的可能性，應將海拔影響納入N2O減排策略和限值制定工作中。