＊楊會軍 韓健 關(guān)亞楠 劉雪嬌*

（1.河南省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心 河南 450000 2.河南省環(huán)境監(jiān)測技術(shù)重點實驗室 河南 450000 3.河北科技大學環(huán)境科學與工程學院 河北 050018）

在過去幾十年中，隨著我國經(jīng)濟的快速發(fā)展，空氣污染已成為一個嚴重問題。流行病學研究的大量證據(jù)表明，空氣污染物會增加患心腦血管等疾病的風險[1-4]。并且某些污染物的低濃度導致的預期死亡率遠遠高于其他污染物的高濃度導致的死亡率，如Xu等[5]分析了2016年至2019年華北地區(qū)空氣污染物（PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和O3）的時空變化及其對人類健康的影響，結(jié)果表明，在高濃度下PM10和PM2.5對健康構(gòu)成重大風險，較低濃度的SO2、NO2、CO和O3對健康的影響更為明顯。

目前，大氣污染物的變化特征已成為各地區(qū)研究熱點問題之一[3]。郝永佩等[4]利用統(tǒng)計學方法分析了2014—2020年汾渭平原11個城市PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和O3-8h-max質(zhì)量濃度的時空變化特征，結(jié)果表明，前五種污染物年均質(zhì)量濃度整體上呈現(xiàn)波動下降趨勢，但O3-8h-max呈現(xiàn)上升趨勢。楊紹康[5]基于天津市近幾年大氣主要污染物濃度數(shù)據(jù)和相關(guān)氣象資料，分析了主要污染物與氣象因素的關(guān)系，研究結(jié)果表明弱風速、低溫度、高濕度三者共同作用是造成天津市本地大氣污染嚴重的重要氣象因素。

鄭州市（34°16′～34°58′N，112°42′～114°14′E）地處河南省中北部，地形總趨勢是西南高、東北低，為了解鄭州市供暖期間大氣污染特征及影響因素，本文基于鄭州市2019年12月至2020年2月、2020年12月至2021年2月和2021年12月至2022年2月PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)以及氣象數(shù)據(jù)，分析了鄭州市采暖季的空氣質(zhì)量、各污染物質(zhì)量濃度日變化情況、污染物之間及氣象因素的相關(guān)關(guān)系。

1.數(shù)據(jù)來源

本文采用的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3小時數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺（https://air.cnemc.cn）。研究期間氣象數(shù)據(jù)來自中國地面氣象站。本文研究時段包括2019年12月至2020年2月、2020年12月至2021年2月和2021年12月至2022年2月，分別代表2019年采暖季、2020年采暖季和2021年采暖季。

2.結(jié)果與討論

(1)空氣質(zhì)量概況

2019—2021年鄭州市空氣質(zhì)量各等級天數(shù)見圖1。近三年鄭州市采暖季空氣質(zhì)量在緩慢好轉(zhuǎn)，等級為良占比最多并逐年增加，分別為40.66%、50.00%和56.67%，輕度及輕度污染等級以上的總污染天數(shù)在不斷減少。由表1可見2019—2021年鄭州市供暖時段首要污染物包含PM2.5、PM10、NO2和O3，其中以PM2.5為主，其次是PM10和NO2。圖2為研究期間鄭州市不同污染物濃度分布箱型圖。2019年鄭州市供暖期間的PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO日均濃度分別為90.47μg/m3、104.72μg/m3、9.96μg/m3、41.68μg/m3、44.15μg/m3和1.11mg/m3；2020年鄭州市供暖期間的PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO日均濃度分別為78.21μg/m3、129.26μg/m3、11.56μg/m3、44.48μg/m3、38.70μg/m3和0.97mg/m3；2021年鄭州市供暖期間的PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO日均濃度分別為74.13μg/m3、98.17μg/m3、9.18μg/m3、36.93μg/m3、41.75μg/m3和0.92mg/m3。相比2019年，6種污染物質(zhì)量濃度均減小，其中PM2.5和CO污染防治濃度最好，質(zhì)量濃度不斷下降，其余污染物小范圍波動。

圖1 研究期間鄭州市空氣質(zhì)量各等級天數(shù)分布圖

表1 研究期間鄭州市首要污染物出現(xiàn)天數(shù)（單位：d）

圖2 研究期間鄭州市不同污染物濃度分布箱型圖（CO濃度單位：mg/m3;其余污染物濃度單位為μg/m3）

(2)污染物濃度日間分布

由污染物濃度日間分布圖可知，SO2呈單峰分布，在上午11時—12時達到峰值，之后濃度下降，下午20時達到最低值。CO在上午9時—10時濃度達到當日最高值，之后濃度下降，下午16時—17時達到最低值，濃度再次升高。NO2與O3均在夜間維持在一定的濃度范圍，波動主要發(fā)生在6時—20時，具體表現(xiàn)為早晨隨著太陽輻射的增加，O3大量生成，NO2消耗，14時以后NO2濃度升高，隨后O3濃度下降。PM10與PM2.5日變化規(guī)律相似，濃度波動主要發(fā)生在白天。

圖3 污染物濃度日間分布圖

(3)大氣污染物特征分析

通過對兩種大氣污染物濃度之間的相關(guān)性分析，可以初步判斷兩者是否來自相同的污染源。表2給出了冬季各大氣污染物之間的相關(guān)系數(shù)，CO、PM2.5和PM10之間的相關(guān)系數(shù)均達到了0.5以上，特別是PM2.5與兩者之間的相關(guān)系數(shù)介于0.67～0.93之間，說明了鄭州供暖期間大氣中CO、PM2.5和PM10三者相互之間具有較高的同源性，因為PM2.5是PM10的組成部分，所以相關(guān)性最高。

復合污染特征分析是通過2種污染物間的質(zhì)量濃度的比值來分析相關(guān)的污染特征并識別污染物來源。PM2.5/PM10質(zhì)量濃度比值隨著污染程度的增加而增加，污染較輕的城市比值在0.3～0.4之間，污染較重的在0.5～0.7之間。計算得出2019—2021年采暖季PM2.5/PM10分別為0.86、0.61和0.76，因此可初步推斷冬季鄭州市顆粒物污染嚴重，主要以細顆粒物污染為主。NO2主要來源于移動源，而SO2與煤炭燃燒和工業(yè)生產(chǎn)等固定源密切相關(guān)。本研究NO2/SO2分別為4.19、3.85和4.02，表明移動源的貢獻大于固定源，因此可初步推斷鄭州市供暖時段的移動污染源占主導地位。

(4)污染物與氣象因素的關(guān)系

將各污染物與氣象因素進行相關(guān)性分析，如表2所示，總體上污染物與相對濕度的相關(guān)性強于氣溫、地面氣壓，而且O3與氣溫的相關(guān)性高于其他污染物。由于O3生成受太陽輻射影響，而高相對濕度下，大氣中水汽高使太陽輻射減弱，進而影響O3生成，所以本研究顯示O3與氣溫呈正相關(guān)，與相對穩(wěn)定呈負相關(guān)。圖4為2019—2021年供暖時段不同污染物濃度疊加風場玫瑰圖，從中可知，2019年鄭州市采暖季東北和東南風向的CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2濃度高于其他風向，O3各風向濃度分布較均勻；2020年鄭州市采暖季CO、NO2和SO2在風速小于等于8m/s的情況下濃度較高，各風向?qū)M10濃度的貢獻均高于其他兩年，來自240°～330°的風對PM2.5的貢獻較小，O3各風向濃度分布較均勻；2021年鄭州市采暖季O3、PM10和SO2高濃度值主導風向為東南風和西北風，來自20°～210°的東風對PM2.5的貢獻要高于其他風向，CO與NO2各風向濃度分布較均勻。

圖4 研究期間不同風速風向污染物分布圖

表2 污染物之間以及與氣象因素的相關(guān)性

3.結(jié)論

（1）2019—2021年鄭州市采暖季空氣質(zhì)量在逐漸好轉(zhuǎn)，等級為良占比最多并逐年增加，分別為40.66%、50.00%和56.67%，輕度及輕度污染等級以上的總污染天數(shù)在不斷減少。（2）不同污染物日變化表現(xiàn)不同。SO2呈單峰分布，CO呈雙峰分布。NO2與O3變化趨勢相反，波動主要發(fā)生在6時—20時。PM10與PM2.5日變化規(guī)律相似，濃度波動主要發(fā)生在白天。（3）供暖時段鄭州大氣中CO、PM2.5和PM10三者相互之間具有較高的同源性。2019—2021年鄭州市采暖季PM2.5/PM10分別為0.86、0.61和0.76，表明鄭州市供暖時段顆粒物污染嚴重，主要以細顆粒物污染為主；NO2/SO2分別為4.19、3.85和4.02，表明移動源的貢獻大于固定源。（4）污染物與相對濕度的相關(guān)性強于氣溫、地面氣壓，而且O3與氣溫的相關(guān)性高于其他污染物。不同研究段污染物濃度的主要貢獻風向不同。