劉志鑫 黨郅博 方哲宇

(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室,北京 100871)

電子束衍射輻射源具有體積小、波長可調(diào)和極化可控等優(yōu)點,在納米光子電路中顯示出巨大的應(yīng)用潛力.這里展示了等腰直角三角形光阱納米結(jié)構(gòu)中電子束衍射輻射的光學(xué)手性現(xiàn)象,可以獲得手性度高于40%的衍射輻射信號,光學(xué)手性的狀態(tài)能被有效調(diào)控,甚至可以實現(xiàn)手性的反轉(zhuǎn).通過詳細(xì)分析體系中的真空電磁模式和電荷分布的動態(tài)變化,為這種手性光學(xué)效應(yīng)的產(chǎn)生提供合理的理論解釋.電子束激發(fā)源所具有的納米尺度下聚焦和移動的優(yōu)勢使電子束衍射輻射的光學(xué)手性具有靈活的調(diào)節(jié)潛力.本文提出的物理機(jī)制和獨特的實驗平臺對于未來二進(jìn)制納米光子電路和手性納米光源的發(fā)展具有重要意義.

1 引言

光學(xué)手性是現(xiàn)代光子技術(shù)中必不可少的組成部分[1,2].圓二色性等經(jīng)典手性現(xiàn)象在分子識別[3]、信息存儲[4]和信息技術(shù)中的自旋態(tài)控制[5]等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用.光學(xué)手性在量子光學(xué)和非線性光學(xué)中也受到了大量的關(guān)注,例如納米光子結(jié)構(gòu)中手性耦合引起的光子定向發(fā)射[5],利用非線性光學(xué)材料中的手性光和物質(zhì)相互作用實現(xiàn)手性阿秒脈沖[6].隨著對緊湊型光學(xué)器件的要求進(jìn)入微納尺度,設(shè)計和制備手性納米光源以及納米結(jié)構(gòu)光學(xué)手性的通用理論[7,8]對于高效的納米光子電路集成和量子信息處理變得十分重要.

電子束衍射輻射(electron beam diffraction radiation,EBDR)隨著電子在結(jié)構(gòu)表面附近的運動而產(chǎn)生,電子束附近的倏逝電磁場與納米光學(xué)結(jié)構(gòu)的電磁模式耦合,進(jìn)而產(chǎn)生輻射并發(fā)射到遠(yuǎn)場[9,10].EBDR 與同步輻射和回旋輻射[11,12]等手段是實現(xiàn)自由電子光源的重要途徑之一,并被應(yīng)用于粒子探測[13,14]和太赫茲光源等領(lǐng)域[15?17].隨著納米加工技術(shù)的快速發(fā)展,基于等離激元結(jié)構(gòu)[18,19]和超表面[20,21]的EBDR 源,由于其具有尺寸小、波長可調(diào)和偏振可控的優(yōu)勢,在納米光子電路中表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力.然而,關(guān)于EBDR 的光學(xué)手性研究相對匱乏,實現(xiàn)基于EBDR 的納米級手性光源仍存在不少挑戰(zhàn).

本文證明了通過電子束激發(fā)等腰直角三角形光阱可以有效地控制EBDR 的圓偏振狀態(tài),并開展了電子束手性衍射輻射的理論分析.在自主搭建的掃描電子顯微鏡-陰極熒光探測聯(lián)合系統(tǒng)中,通過在光阱的幾何非對稱位置入射聚焦電子束,最終得到了手性度超過40%的手性衍射輻射.此外對結(jié)構(gòu)近場的分析表明,在幾何非對稱位置的激發(fā)破壞了電子束倏逝場光學(xué)環(huán)境的均勻性,從而選擇性地激發(fā)了光阱中左旋圓偏振(left-handed circularly polarized,LCP)和右旋圓偏振(right-handed circularly polarized,RCP)真空電磁模式,手性電磁場模式最終導(dǎo)致了手性遠(yuǎn)場輻射的產(chǎn)生.因為EBDR 強(qiáng)烈依賴于電子周圍的介電環(huán)境,所以電子速度和激發(fā)位置的變化可以有效地改變輻射手性,體現(xiàn)出靈活的可調(diào)性.因此,電子束手性衍射輻射能為納米光子電路中的二進(jìn)制信息處理和傳輸提供新思路[22,23].

2 實驗方法

本文研究的光阱結(jié)構(gòu)原理圖如圖1(a)所示,其中淡藍(lán)色和金色層分別對應(yīng)厚度為360 nm 的SiO2層和厚度為220 nm 的Au 層.光阱為在金屬/介質(zhì)堆疊層中刻蝕得到的等腰直角三角形垂直孔洞結(jié)構(gòu),實驗中電子束將掠過光阱側(cè)壁在內(nèi)部傳播.在樣品制備過程中,首先通過電子束蒸發(fā)鍍膜的方法在硅襯底上依次蒸鍍12 層交疊的SiO2和Au 層,并在SiO2和Au 層之間蒸鍍了5 nm 鈦作為黏附層.隨后采用聚焦離子束刻蝕的方法制作了一個直角邊長為500 nm 的等腰直角三角形垂直孔洞,其電子顯微鏡圖像和SiO2-Au 層的截面圖如圖1(b)和圖1(c)所示.

實驗測量裝置是自主搭建的掃描電子顯微鏡(SEM,FEI Quanta 450 FEG)和陰極熒光探測(cathodoluminescence,CL,Gatan MonoCL4 Plus)聯(lián)合系統(tǒng),光路圖如圖1(d)所示.為了提高衍射輻射的發(fā)光強(qiáng)度,實驗中使用的電子束加速電壓和束流分別為30 kV 和10 nA.電子束經(jīng)過SEM 中的磁線圈聚焦,穿過位于樣品正上方半拋物面鏡中的小孔后與樣品發(fā)生相互作用,隨后產(chǎn)生的衍射輻射信號將被半拋物面鏡收集,且最終由高靈敏度光電倍增管(high-sensitivity photomultiplier tube,HSPMT)探測.為了實現(xiàn)對輻射信號手性的表征,在HSPMT 前的光路中添加了快軸夾角為±45°的四分之一波片QWP 和線偏振片的檢偏組合(有效檢測波長范圍為690—1200 nm),進(jìn)而區(qū)分出光信號中的圓偏振分量.

圖1 (a) 周期性堆疊的SiO2-Au 層結(jié)構(gòu)及等腰直角三角形光阱結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 等腰直角三角形光阱結(jié)構(gòu)電子顯微鏡圖;(c) 周期性堆疊層截面圖;(d) SEM-CL 聯(lián)合系統(tǒng)收集光路示意圖Fig.1.(a) Schematic diagram of periodically stacked SiO2-Au layers and isosceles right triangle light-well;(b) electron microscopy of isosceles right triangle light-well;(c) section diagram of periodically stacked layers;(d) schematic diagram of SEM-CL excitation and collection light path.

3 結(jié)果和討論

3.1 實驗設(shè)計及測量表征

EBDR 由光阱的材料和幾何尺寸決定,這里采用偶極子模型進(jìn)行討論.可以認(rèn)為衍射輻射來自于阱內(nèi)的振蕩偶極子源[24]: 當(dāng)自由電子經(jīng)過Au 層截面時,會在Au 層中感應(yīng)出一個鏡像電荷并與之相互作用,傳播至SiO2層截面時,鏡像電荷的作用發(fā)生變化,這就導(dǎo)致一種單頻振蕩等效偶極子源.該偶極子的振蕩頻率與光阱中Au/SiO2層的周期相關(guān),可簡單近似為ν=v/L,其中ν為振蕩頻率,v為電子速度,L為單個周期長度.可以發(fā)現(xiàn),EBDR的頻率與單個周期的厚度呈倒數(shù)相關(guān).周期數(shù)目越多,電子束衍射效果越明顯,本文設(shè)置了12 層共6 個周期,足夠觀測到明顯的EBDR 現(xiàn)象.

首先測量了電子束直接激發(fā)SiO2-Au 多層結(jié)構(gòu)表面時的躍遷輻射信號,如圖2(a)所示,發(fā)現(xiàn)該多層結(jié)構(gòu)的體態(tài)模式具有一個位于650 nm 附近的共振峰.為了減少較強(qiáng)的躍遷輻射對測量結(jié)果的影響,選取700—840 nm 的波長范圍對EBDR 進(jìn)行測量.之后,將電子束激發(fā)位置移入等腰直角三角形光阱內(nèi)部,緊鄰三角形斜邊中點邊緣入射,并對衍射輻射信號進(jìn)行偏振分辨的表征,繪制了LCP和RCP 分量的歸一化強(qiáng)度光譜,如圖2(b)所示.由于激發(fā)位點位于結(jié)構(gòu)的幾何對稱位置,所以輻射信號并沒有表現(xiàn)出明顯的手性響應(yīng),LCP 和RCP分量強(qiáng)度近似相同.圖2(b)中綠色陰影區(qū)域為使用有限差分時域(finite-difference time-domain,FDTD)模擬獲得的結(jié)果,LCP 和RCP 分量強(qiáng)度完全相同.

圖2 (a) 30 keV 電子束激發(fā)SiO2-Au 多層得到的歸一化CL 強(qiáng)度光譜;(b) 30 keV 電子束激發(fā)三角形光阱斜邊中心點獲得的歸一化LCP 和RCP 光譜,虛線和陰影分別對應(yīng)實驗結(jié)果和模擬結(jié)果.插圖為三角形光阱SEM 圖,黃色圓點代表電子束注入位置為斜邊中心點Fig.2.(a) Normalized total CL spectra obtained by 30 kV electron beam impinging on the top surface of SiO2-Au multilayer;(b) normalized LCP and RCP emission spectra acquired by 30 kV electron beam impinging at the center point of the hypotenuse of the triangle light-well.Dashed lines and shadows correspond to experimental and simulated results,respectively.Inset is SEM image of the triangle light-well with yellow dot representing the center point of the hypotenuse where the electron beam is injected.

為了得到電子束手性衍射輻射,使電子束在結(jié)構(gòu)的幾何非對稱位置入射,并通過改變電子束的入射位置,獲得了如下的發(fā)射特征.分別選取距離三角形兩個直角邊50 nm 和300 nm 的位置作為左端入射點,如圖3(a)插圖所示.發(fā)現(xiàn)在此情況下,LCP 和RCP 信號強(qiáng)度差異較大,其中RCP信號較強(qiáng).當(dāng)入射位置改變成處于軸對稱位置的右端入射點時,LCP 分量和RCP 分量的強(qiáng)度發(fā)生反轉(zhuǎn),此時LCP 信號較強(qiáng),如圖3(b)所示.為了更加清楚地展示EBDR 的手性響應(yīng),將手性度定義為ρ=其中,ILCP(IRCP)分別為LCP (RCP)分量的輻射強(qiáng)度,手性度的計算結(jié)果展示在圖3(c)中.可以清楚地發(fā)現(xiàn),在780—840 nm 波長范圍內(nèi),獲得了超過40%的手性度.該實驗現(xiàn)象與FDTD模擬結(jié)果能很好地吻合.圖3(a)—(c)中的陰影分別展示了模擬的輻射光譜和計算得到的電子束左右端注入時對應(yīng)的衍射輻射手性度.圖3(d)給出了電子束在左端和右端入射點激發(fā)下,EBDR 的全光光譜,兩種入射位置下衍射輻射的總體強(qiáng)度幾乎一致,說明可以忽略光阱制備過程中造成的光阱結(jié)構(gòu)非對稱性.在700—840 nm 的探測波長范圍內(nèi),模擬結(jié)果與實驗結(jié)果略有誤差,這是由于樣品制備過程中不可避免的倒角,電子束具有一定的束斑大小并非絕對的點激發(fā),以及測量時樣品臺的機(jī)械擾動.然而,測量結(jié)果仍展示出了LCP 和RCP 分量之間明顯的強(qiáng)度差異.這些結(jié)果表明,電子束在幾何非對稱位置激發(fā)可以在本征非手性光阱中有效地產(chǎn)生電子束手性衍射輻射,并且電子束在納米尺度內(nèi)的移動,可以有效控制EBDR 手性的反轉(zhuǎn)和消失.

圖3 (a),(b) LCP 和RCP 分量的CL 光譜,波長為700—840 nm (插圖黃點表示電子束的激發(fā)位置,虛線和陰影分別對應(yīng)實驗結(jié)果和模擬結(jié)果);(c) 計算獲得的手性度,點和實線分別對應(yīng)實驗數(shù)據(jù)和模擬數(shù)據(jù);(d) 兩個激發(fā)位置下的衍射輻射光譜,用全色模式測量,并以短線表示 (陰影區(qū)域表示模擬結(jié)果)Fig.3.(a),(b) CL spectra of LCP and RCP components with the wavelength from 700–840 nm (The impinging point of the electron beam is shown in inset with yellow points.Dashed lines and shadows correspond to experimental and simulated results,respectively);(c) calculated chirality with dots and solid lines corresponding to experimental and simulated data,respectively;(d) total diffraction spectra of these two injection points,measured by panchromatic mode and illustrated as dots (The simulated spectrum is presented by shadows).

3.2 模擬仿真與理論分析

從場分析的角度可以直觀地解釋光學(xué)手性的來源,觀察到的LCP 和RCP 信號的差異來源于幾何非對稱位置激發(fā)導(dǎo)致的光阱中左手性和右手性電磁模式之間的不平衡.場分析過程包括求解光阱中的真空電磁場,SiO2-Au 層界面表面等離激元的激發(fā)以及SiO2層中的電磁場.首先考慮作為激發(fā)源的自由電子,入射電子束產(chǎn)生的場可以拓展成平面波的形式:

其中,v是電子速度,角頻率ω=k?v,k為真空中波矢.在線性光學(xué)中,結(jié)構(gòu)附近的電場Et(r) 是入射平面波電場強(qiáng)度的線性函數(shù)[25],

其中,L 和R 分別代表左手性或右手性狀態(tài).

電子束注入光阱后,電子束的倏逝場與光阱結(jié)構(gòu)的真空電磁模式發(fā)生耦合,并最終以衍射輻射的形式被散射到自由空間,而這種輻射的光譜和偏振特性將由光阱結(jié)構(gòu)的電磁模式?jīng)Q定.接下來,依次分析光阱區(qū)域I、Au 層II 和SiO2介電層III 中的電磁場分布(圖1(a)).其中區(qū)域I 的電磁模式可用波導(dǎo)模式表示為

另一方面,區(qū)域II 和III 的電磁模式可用第二類修正的貝塞爾函數(shù) J(k·r) 來表示:

圖4(a)為電子束在三角形光阱右上端點入射時,780 nm 探測波長下光阱表面電場模擬結(jié)果,結(jié)果顯示場強(qiáng)主要分布光阱側(cè)壁附近.圖4(b)是結(jié)構(gòu)最上層Au 層的表面電荷分布,θ為相位角,電荷集中分布在場強(qiáng)較強(qiáng)區(qū)域.選取三角形光阱右上端的局部進(jìn)行分析,圖4(c)給出了最上層Au 層表面電荷分布隨時間的變化,并觀察到了在頂角處電荷分布在一個周期內(nèi)呈現(xiàn)逆時針旋轉(zhuǎn),這對應(yīng)于實驗結(jié)果中更強(qiáng)的LCP 光發(fā)射.作為對比,圖4(d)給出了LCP 光入射下,光阱結(jié)構(gòu)最上層Au 層中表面電荷分布隨時間的演變,同樣呈逆時針旋轉(zhuǎn),這對應(yīng)激發(fā)出的左手性電場模式.可以發(fā)現(xiàn),LCP光照射下和電子束在光阱結(jié)構(gòu)右上端點入射時獲得的電荷分布動態(tài)演變的手性特征相同,這意味著電子束將激發(fā)光阱的左手性電場模式,進(jìn)而產(chǎn)生了更強(qiáng)的LCP 光發(fā)射,這與實驗結(jié)果非常吻合.當(dāng)電子束入射位置改變到相對應(yīng)的左下端入射點時,Au 層中的電荷分布的動態(tài)演變發(fā)生變化,切換到相反的手性狀態(tài),產(chǎn)生了更強(qiáng)的RCP 光發(fā)射.上述分析表明,電子束入射下的幾何非對稱環(huán)境由光阱的形狀和電子束的入射位置共同決定,并將會直接影響結(jié)構(gòu)表面電荷分布的動態(tài)演變,進(jìn)而決定EBDR 的遠(yuǎn)場光學(xué)手性.

圖4 電子束在三角形光阱右上端入射點激發(fā)下電場和電荷分布模擬結(jié)果 (a) 780 nm 探測波長下光阱表面的電場強(qiáng)度分布;(b)光阱結(jié)構(gòu)最上層Au 層的表面電荷分布,θ 為相位角;(c) 780 nm 探測波長下光阱結(jié)構(gòu)右上角局部電荷分布隨時間的變化,在頂點處顯示出了逆時針旋轉(zhuǎn)的演變特征;(d) 780 nm 波長的左旋圓偏振光激發(fā)下光阱結(jié)構(gòu)最上層Au 層的表面電荷隨時間的動態(tài)演變Fig.4.Simulation of electric field and charge distribution of electron beam excited at right corner of light-well: (a) Electric field intensity distribution on the surface of the light-well at 780 nm detection wavelength;(b) surface charge distribution of the topside Au layer in the structure,and θ is the phase angle;(c) change of local charge distribution in the right corner of the light-well with time at the detection wavelength of 780 nm,and it shows a counterclockwise rotation at the vertex;(d) dynamic surface charge evolution of the topmost Au layer in light-well excited by 780 nm left-handed circularly polarized light.

4 結(jié)論

本文實現(xiàn)了等腰直角三角形光阱結(jié)構(gòu)中手性度高達(dá)40%的EBDR.通過改變電子束的入射位置,可以有效地控制光學(xué)手性的狀態(tài),并實現(xiàn)手性的反轉(zhuǎn).此外,通過求解入射電磁場和光阱中波導(dǎo)模式給出了EBDR 光學(xué)手性的半解析模型,揭示了納米光學(xué)結(jié)構(gòu)表面電荷分布的動態(tài)演變與輻射手性的聯(lián)系.電子束手性衍射輻射不僅為在納米尺度操控光學(xué)手性提供了新思路,更為納米光子電路中的二進(jìn)制信息處理和集成化奠定了基礎(chǔ).