張穎 吳文華 王建元 翟薇

(西北工業(yè)大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,西安 710072)

利用高速攝影技術(shù),實時記錄了功率超聲作用下succinonitrile-8.3% Water(摩爾分數(shù)為8.3%)溶液凝固過程中穩(wěn)態(tài)空化氣泡與枝晶間的相互作用,并結(jié)合數(shù)值模擬揭示了穩(wěn)態(tài)空化對枝晶生長的影響機制.結(jié)果表明,穩(wěn)態(tài)空化能夠加速枝晶生長、促使枝晶臂斷裂和吸附球狀晶生長.當氣泡的遷移方向與枝晶生長方向一致時,氣泡振蕩過程中產(chǎn)生的周期性高壓導(dǎo)致周圍熔體過冷,從而加速枝晶生長.當穩(wěn)態(tài)空化氣泡向固相內(nèi)部遷移時,其振蕩引發(fā)枝晶臂內(nèi)部產(chǎn)生大于屈服強度的應(yīng)力,促使枝晶臂變形和斷裂.同時懸浮于固-液界面前沿的穩(wěn)態(tài)空化氣泡能夠在周圍液相中產(chǎn)生局部的周期性變化流場和高剪切力,使得鄰近的枝晶碎片將吸附在其周圍并以球狀晶形態(tài)生長.

1 引言

功率超聲是一種改善合金凝固組織形態(tài)和應(yīng)用性能的有效途徑,具有細化晶粒、降低孔隙率、改善微觀結(jié)構(gòu)及化學(xué)均勻性等一系列作用.這主要歸功于超聲波在液態(tài)合金中傳播時產(chǎn)生的空化和聲流等非線性效應(yīng)[1?3].根據(jù)氣泡壽命周期及是否分裂成“子”氣泡可將空化效應(yīng)分為瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)兩種類型[4,5].瞬態(tài)空化效應(yīng),通常是指當液體中聲壓超過某一臨界值時,其內(nèi)部微小氣泡形成、振蕩和崩潰破滅過程產(chǎn)生的局部瞬時的高溫和高壓,可以顯著地改變液相中的熱力學(xué)狀態(tài)[6,7].基于瞬態(tài)空化效應(yīng),研究者們提出兩種機制闡明超聲誘導(dǎo)的微觀結(jié)構(gòu)細化,即空化增強形核機制[8?10]和空化誘導(dǎo)枝晶碎斷機制[11?13].例如,Chow 等[9]的觀測實驗表明,冰的成核溫度與超聲功率和氣泡數(shù)量有關(guān),證實了超聲空化可以誘導(dǎo)冰的成核.Zhao 等[10]關(guān)于超聲場中Al-Si 合金的凝固實驗表明,超聲空化可以改善TiB2顆粒與α-Al 之間的潤濕性,從而促進α-Al 在更多的TiB2顆粒上形核.Wang 等[13]利用同步輻射技術(shù)對Al-35%Cu 合金凝固過程的觀察研究表明,空化泡內(nèi)爆產(chǎn)生的壓力是導(dǎo)致金屬枝晶Al2Cu 破碎的主要機制.以上研究均是由于瞬態(tài)空化氣泡劇烈潰滅產(chǎn)生的高溫、高壓和沖擊波增加了熔體內(nèi)形核位點的數(shù)量,從而導(dǎo)致晶粒結(jié)構(gòu)細化.

然而,實際液體中由于聲波衰減,只有小范圍內(nèi)的氣泡發(fā)生瞬態(tài)空化,大多數(shù)氣泡圍繞其平衡半徑作線性振蕩[5].相較于瞬態(tài)空化,穩(wěn)態(tài)空化泡的形狀穩(wěn)定并且壽命較長,其動力學(xué)過程更加穩(wěn)定和可控.Wang 等[14]利用同步輻射技術(shù)對Bi-8%Zn合金凝固過程的實時觀測表明,穩(wěn)態(tài)空化泡能夠破碎初生相Zn 顆粒及固-液界面.因此,當穩(wěn)態(tài)空化效應(yīng)發(fā)生在液態(tài)或半固態(tài)金屬中時,長達數(shù)百甚至上千周期的線性振蕩可以有效地破碎和細化晶粒[14,15].然而,當前對于穩(wěn)態(tài)空化影響金屬凝固過程的作用機制尚不清楚.

因此,本文以succinonitrile(SCN)-8.3% Water(H2O,摩爾分數(shù)為8.3%) 透明有機溶液為研究對象,采用自行搭建的單軸超聲凝固實驗原位觀測裝置,觀測并記錄了超聲場中空化泡與枝晶間的相互作用,系統(tǒng)地研究了穩(wěn)態(tài)空化作用下枝晶的加速生長、碎斷及遷移等過程.通過求解Rayleigh-Plesset方程和Clausius-Clapeyron 方程獲得單個氣泡線性振蕩過程中的壓強及過冷度變化,并結(jié)合Lipton-Kurz-Trivedi(LKT)模型及枝晶碎斷模型,深入揭示穩(wěn)態(tài)空化氣泡對枝晶生長的作用機制.

2 實驗和模擬方法

2.1 實驗方法

自主設(shè)計的單軸超聲凝固原位觀測實驗裝置示意圖如圖1(a)所示.該凝固裝置主要由超聲發(fā)生裝置、觀測臺以及成像記錄單元組成.超聲發(fā)生裝置包括超聲波發(fā)生器(上海FS-1800N,20 kHz,0—1800 W 可調(diào))和端面直徑為14 mm 的鈦合金變幅桿.觀測裝置由升降臺及樣品盒組成,樣品盒包括上、下兩個矩形石英玻璃盒.其中25 mm×25 mm×25 mm 的上端玻璃盒用于容納變幅桿以導(dǎo)入超聲;下端玻璃盒25 mm×1 mm×50 mm 的厚度足夠微薄,內(nèi)部枝晶可近似視為二維生長,因此可用于觀察枝晶生長.成像記錄單元由高速攝像機(Photron Fastcam SA-Z)、微距鏡頭、光源(Cossim LG-系列光纖冷光源)及電腦顯示器組成,對凝固過程中枝晶與空化泡之間的動態(tài)相互作用進行成像并記錄.

以SCN-8.3% H2O 溶液作為研究對象,該成分溶液由純度大于99.99%的丁二腈與蒸餾水配制而成,在相圖中的位置如圖1(b)所示.實驗過程中,首先采用水浴法將樣品加熱至熔點(約316 K)以上,充分攪拌使其完全熔化,并保溫10 min.然后,將溶液沿上端玻璃盒壁面緩慢倒入樣品盒,隨即迅速將超聲變幅桿插入溶液內(nèi)(插入深度約為20 mm),并啟動超聲換能器(20 kHz,360 W).熔體內(nèi)的溫度梯度為豎直向上,因此枝晶自底端開始形成并向上生長.當枝晶尖端進入觀測視野最底端時高速攝像機開始工作,根據(jù)不同觀測需求選取5×103—4×104f/s 的圖像采集速率進行記錄,直至枝晶覆蓋整個觀測視野時結(jié)束記錄.

圖1 SCN-H2O 溶液的超聲凝固觀測實驗以及數(shù)值模型示意圖 (a) 單軸超聲凝固原位觀測裝置示意圖;(b) SCN-8.3%H2O 溶液在SCN-H2O 平衡相圖中的位置,圖中S 表示固態(tài),L 表示液態(tài);(c) 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩作用下枝晶內(nèi)部應(yīng)力分布的數(shù)值模型示意圖Fig.1.Schematic of experiment and numerical model: (a) In situ observation experiment setup of uniaxial ultrasonic solidification;(b) position of SCN-8.3% H2O solution in equilibrium phase diagram;(c) numerical model of stress distribution inside dendrite under a stable bubble oscillation.a stable bubble oscillation.

2.2 數(shù)值模型

為揭示氣泡振蕩過程中半徑、壓力及過冷度的變化規(guī)律,構(gòu)建了超聲場中單個氣泡的穩(wěn)態(tài)振蕩模型.假設(shè)SCN-8.3% H2O 溶液為不可壓縮液體,氣泡在振蕩過程中始終保持球形,氣泡內(nèi)部氣體為理想氣體,并忽略重力影響,氣泡的振蕩過程可由廣義Rayleigh-Plesset 方程[16,17]得到:

式中,R為氣泡的瞬時半徑,和分別為氣泡壁運動的速度與加速度;ρ0為液體介質(zhì)的密度;氣泡內(nèi)部的壓力為Pin=Pg+Pv,其中Pg和Pv分別為氣泡內(nèi)不可冷凝氣體與飽和蒸汽壓;2σ/R為Laplace 壓力,σ為表面張力;為黏滯損耗,μ為液體介質(zhì)的黏度;氣泡外部壓力為P∞=P0+PA,P0為液體靜壓,PA=Pasin(ωt)為驅(qū)動聲壓,Pa為聲壓振幅,角頻率定義為ω=2πf,f為超聲頻率,t為時間.

由于氣泡與液體在密度上的巨大差異,可以忽略氣泡內(nèi)部氣體運動對壓力的影響.同時假設(shè)氣泡內(nèi)部壓力分布均勻,且不考慮氣泡振蕩過程中與周圍流體的熱交換,則氣泡內(nèi)氣體滿足絕熱方程:

式中,Pg0為氣泡內(nèi)不可冷凝氣體的初始壓強,R0為氣泡的初始半徑,γ為氣體比熱系數(shù).進一步將聲輻射阻尼損耗項R/(ρ0c0)·{d[Pg0(R0/R)3γ+Pv–PA]/dt}代入方程(1),可得到絕熱狀態(tài)下的氣泡運動方程[18,19]:

其中c0為液體介質(zhì)中的聲速.方程(4)為2 階非線性常微分方程,本文采用四階Runge-Kutta 法對空化泡的運動方程進行求解,可得到任意時刻氣泡的半徑R及壓強Pw.由于缺乏SCN-8.3% H2O 溶液的相關(guān)物性參數(shù),除c0采用水中聲速外,其余液體介質(zhì)均采用液態(tài)純SCN 代替,上述模型計算所用參數(shù)列于表1[4,20?25].

表1 數(shù)值模擬中用到的物理量數(shù)值Table 1.Values of parameters in numerical simulation.

采用有限元模型模擬穩(wěn)態(tài)空化氣泡對鄰近枝晶內(nèi)部應(yīng)力應(yīng)變的影響,其二維幾何模型如圖1(c)所示.假設(shè)氣泡初始半徑R0為35 μm;二次枝晶臂的寬度d與長度LS分別為15 μm 和80 μm.并通過在氣泡與枝晶的接觸面施加循環(huán)力Pc模擬氣泡在振蕩過程中對枝晶所產(chǎn)生的周期性脈沖力;熔體中枝晶底部與枝晶團簇相連,因此可以將枝晶底部的邊界條件設(shè)置為固定約束:?u/?n=0 .由于黏性液體存在壓力阻尼且振蕩過程中氣泡僅有部分泡壁與枝晶臂接觸,因此假設(shè)氣泡作用在枝晶臂上的機械應(yīng)力為振蕩過程中泡壁處最大壓力的10%[11,12].基于以上假設(shè),氣泡作用在枝晶臂上的循環(huán)力Pc可表示為

其中Pw為氣泡脈動過程中壁面處的最大壓力,可通過求解修正后的Rayleigh-Plesset 方程(4)獲得.

3 結(jié)果與討論

3.1 氣泡穩(wěn)態(tài)空化加速枝晶生長

穩(wěn)態(tài)空化氣泡促進枝晶生長的動態(tài)過程如圖2所示.圖2(a)中一個半徑約為45 μm 的氣泡存在于枝晶“A”前沿的液相中,并呈體積振蕩模式.當超聲開始導(dǎo)入溶液時,氣泡向視野右上角遷移,遷移方向VA由白色箭頭指出.同時氣泡下方的枝晶“A”開始沿著氣泡遷移軌跡迅速生長,而其他枝晶則維持既定的生長方向及速率.直至t=5.94 s時,觀測到枝晶“A”的主干長度約為其他正常枝晶的2 倍,如圖2(d)所示.定義其他枝晶的主干長度為視野范圍內(nèi)除枝晶“A”外所有枝晶主干長度的平均值,分別統(tǒng)計枝晶“A”和其他枝晶在不同時刻的主干長度,并對枝晶主干長度隨時間變化曲線作線性擬合,所得直線的斜率即為枝晶尖端的平均生長速率,如圖3(a)所示.擬合結(jié)果表明,其他枝晶的平均生長速率約為0.11 mm/s,而受氣泡穩(wěn)態(tài)空化影響的枝晶“A”的平均生長速率則增大至0.20 mm/s,相較于其他枝晶增大了約1.8 倍,這說明當穩(wěn)態(tài)空化氣泡距離枝晶尖端較近,且遷移方向與枝晶生長方向一致時,其線性振蕩能夠顯著地加速枝晶生長.

圖2 穩(wěn)態(tài)空化氣泡作用下枝晶生長過程 (a) t=0 s;(b) t=1.02 s;(c) t=2.96 s;(d) t=5.94 sFig.2.In situ observation of dendritic growth under the action of stable cavitation: (a) t=0 s;(b) t=1.02 s;(c) t=2.96 s;(d) t=5.94 s.

超聲場中氣泡空化產(chǎn)生的周期性交變壓力可以有效地提高熔體中氣泡周圍的局域過冷度,其過冷度ΔT隨壓強Pw的變化關(guān)系可由Clausius-Clapeyron 方程[3,26]求出:

其中TL為SCN-8.3% H2O 溶液在標準大氣壓下的熔點;ΔV表示液-固轉(zhuǎn)變所引起的體積變化;壓強Pw可通過求解方程(4)獲得.氣泡一個振蕩周期(即50 μs)內(nèi)的過冷度變化規(guī)律如圖3(b)所示.計算結(jié)果表明,氣泡穩(wěn)態(tài)空化將局域的熔點提高了約0.23 K,使得附近熔體過冷度大于熔體總過冷度,從而促使枝晶尖端生長速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s.由于整個生長過程中枝晶尖端距離氣泡始終不超過5 μm,二者間熱傳遞所導(dǎo)致的熱量損失可忽略不計,因此可以近似認為氣泡作用在枝晶尖端的過冷度約為0.23 K.

圖3 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過程中枝晶生長速率的變化規(guī)律 (a) 枝晶主干長度L 隨時間t 的變化;(b) 一個振蕩周期內(nèi)過冷度隨時間的變化;(c) LKT 模型擬合的枝晶生長速率與過冷度的關(guān)系Fig.3.Influence of dendritic growth velocity induced by a stable cavitation bubble: (a) Evolution of primary dendritic length with time;(b) variation of local undercooling in one oscillation period;(c) relationship between dendritic growth velocity and undercooling by LKT model.

為驗證氣泡穩(wěn)態(tài)空化所引起的壓力過冷能夠促進枝晶生長速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s,通過LKT 模型[27,28]對枝晶尖端生長速率v與過冷度ΔT兩者間的關(guān)系進行了求解,由LKT 模型可知枝晶尖端總過冷度可表示為

其中r為枝晶的尖端半徑,其表達式為

(7)式和(8)式中的Iv(P)表示Ivantsov 函數(shù),此處P代表Péclet 值,Pt=vr/2DT和Pc=vr/2DL分別表示熱擴散場及溶質(zhì)擴散場,而v,DT和DL分別代表枝晶尖端的生長速率、熱擴散系數(shù)及溶質(zhì)擴散系數(shù);Cp為液態(tài)SCN 的比熱容;m為平衡液相線斜率;C0為無窮遠處液態(tài)SCN 的濃度;ke為平衡溶質(zhì)分配系數(shù);Γ=σSL/?Sf=σSLTL/?Hf為Gibbs-Thomson 系數(shù),其中σSL為固-液界面能,TL為液相線溫度;σ*為穩(wěn)定性常數(shù),其值通常為1/4π2;ξt和ξc分別是與Péclet 值相關(guān)的熱穩(wěn)定性函數(shù)和溶質(zhì)穩(wěn)定性函數(shù).以上相關(guān)物性參數(shù)由表1給出.

聯(lián)立(7)式和(8)式,通過迭代算法即可求得熔體中枝晶尖端生長速率和過冷度之間的關(guān)系,如圖3(c)所示.計算結(jié)果表明,局域過冷度增加0.23 K足以促使枝晶尖端生長速率由0.11 mm/s 提高至0.20 mm/s,這與圖3(b)中氣泡振蕩產(chǎn)生的過冷度相吻合.該結(jié)果進一步證明,當液相中氣泡位于枝晶尖端附近時,其穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的周期高壓能夠有效地提高局域熔體過冷度,從而促進枝晶加速生長.

3.2 氣泡穩(wěn)態(tài)空化引發(fā)枝晶碎斷

超聲場中氣泡穩(wěn)態(tài)空化破壞液-固界面并產(chǎn)生大量枝晶碎片的過程,如圖4 所示.圖4(a)顯示的是未施加超聲時,液相中存在一個半徑約為50 μm的靜止氣泡.當導(dǎo)入超聲后,該氣泡在超聲作用下不斷膨脹和收縮,并開始向固-液界面處遷移,遷移速率約為50 μm/s.隨著枝晶生長界面的推進,振蕩中的氣泡與枝晶“B”相遇,擊碎了正在生長的枝晶“B”尖端,并以微小碎片形式流動于前沿液相中.隨著氣泡繼續(xù)向固相中遷移和固-液界面的向上推移,大量的枝晶碎片不斷形成,如圖4(b)—(d)所示.大約5.04 s 后,氣泡停止向固相內(nèi)部推進并不再產(chǎn)生新的碎片.空化氣泡破壞枝晶“B”的過程中,大量碎片生成并游離于前沿液相,同時能夠作為新的胚胎顆粒繼續(xù)生長為尺寸相對較小的枝晶,如圖4(d)—(f)中的碎片“1”和“2”即為以枝晶形態(tài)生長的典型碎片.

圖4 向固相內(nèi)部遷移的氣泡與枝晶生長的相互作用 (a) t=0 s;(b) t=0.24 s;(c) t=0.82 s;(d) t=5.04 s;(e) t=7.42 s;(f) t=11.26 sFig.4.Images of the interaction between the stable bubble migrating into solid phase and growing dendrites: (a) t=0 s;(b) t=0.24 s;(c) t=0.82 s;(d) t=5.04 s;(e) t=7.42 s;(f) t=11.26 s.

圖5 展示了由單個氣泡穩(wěn)態(tài)空化引發(fā)的疲勞效應(yīng)導(dǎo)致二次枝晶臂的變形及斷裂過程.圖5(a)顯示的是二次枝晶臂(如黑色箭頭所指)根部存在一個半徑約為35 μm 的穩(wěn)態(tài)空化泡,并保持周期性振蕩,以該時刻的二次枝晶臂下邊界為初始位置(即藍色虛線),藍色虛線與黃色虛線分別代表彎曲前、后二次枝晶臂下邊界的實時位置,并定義兩條虛線間的夾角θ為二次枝晶臂的彎曲角度.在穩(wěn)態(tài)空化氣泡持續(xù)振蕩的沖擊作用下,二次枝晶臂的彎曲角度逐漸增大,直至t=8.19 ms 時彎曲達到最大角度12°,最終在t=10.11 ms 時枝晶臂從枝晶主干脫落(脫落部位由圖5(f)中的藍色箭頭指出),如圖5(b)—(f)所示.振蕩氣泡引發(fā)二次枝晶臂彎曲角度隨時間的變化規(guī)律由圖6(a)給出,結(jié)果表明二次枝晶臂在氣泡穩(wěn)態(tài)空化作用下像“海草”一樣在液相中輕微地上下擺動,其最大彎曲角度可達12°,經(jīng)過長達187 個聲波周期的疲勞加載,枝晶臂最終從根部斷裂、脫落.

圖5 空化氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩導(dǎo)致與其接觸的二次枝晶臂根部彎曲、斷裂的動態(tài)過程 (a) t=0 ms;(b) t=2.34 ms;(c) t=4.68 ms;(d) t=8.19 ms;(e) t=9.36 ms;(f) t=10.11 msFig.5.Continuous bending until fragmentation of the secondary dendritic arm induced by the stable oscillation bubble: (a) t=0 ms;(b) t=2.34 ms;(c) t=4.68 ms;(d) t=8.19 ms;(e) t=9.36 ms;(f) t=10.11 ms.

圖6 穩(wěn)態(tài)空化氣泡對枝晶臂彎曲角度及內(nèi)部應(yīng)力-應(yīng)變影響 (a) 二次枝晶臂彎曲角度隨時間的變化規(guī)律;(b) 一個周期內(nèi)初始半徑為35 μm 的氣泡振蕩過程中半徑及壓強隨時間的變化;(c) 二次枝晶臂內(nèi)部不同位置的應(yīng)力分布Fig.6.Effect of a stable oscillation bubble on stress-strain distribution inside the secondary dendritic arm: (a) Bending angle of the secondary dendritic arm changing over time;(b) radius and pressure calculated by Rayleigh-Plesset equation in one period with an initial bubble radius of 35 μm;(c) stress distribution at different positions inside the secondary dendritic arm.

氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩破壞二次枝晶臂及固-液界面的現(xiàn)象在熔體中普遍存在,因此深入研究枝晶臂斷裂的主要機制至關(guān)重要.通過求解絕熱狀態(tài)下的氣泡運動方程(4)可以得到初始半徑約為35 μm 的氣泡在一個振蕩周期內(nèi)(即50 μs)半徑R及壓強Pw的變化規(guī)律,如圖6(b)所示.從圖6(b)可以看出,氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過程中的最大壓強與最小半徑成反比,其在一個周期內(nèi)的最小半徑Rmin約為21 μm,對應(yīng)的最大壓強Pw_max約為0.85 MPa.因此由枝晶應(yīng)力分布模型可知,氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩過程中施加在二次枝晶臂上的循環(huán)力可表示為Pc=0.1·Pw_max[1+cos(ωt)].計算結(jié)果如圖6(c)所示,在氣泡穩(wěn)態(tài)空化的作用下,二次枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力主要集中在根部附近,最大應(yīng)力約為5.44 MPa.同時定義二次枝晶臂根部(點O)為原點,以10 μm 為步長取8 個點,定量分析了二次枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力分布規(guī)律.結(jié)果表明,枝晶臂內(nèi)部的應(yīng)力在距原點10 μm 處達到峰值Pmax=5.44 MPa,隨后沿遠離根部方向迅速下降.當距離原點大于30 μm 時,枝晶內(nèi)部應(yīng)力逐漸趨于0 MPa.根據(jù)相關(guān)研究[11]可知,該成分的枝晶臂屈服強度不可能超過1 MPa,故而超聲場中氣泡穩(wěn)態(tài)空化導(dǎo)致枝晶內(nèi)部產(chǎn)生的約為5.44 MPa 的集中應(yīng)力足以引發(fā)二次枝晶臂的變形及斷裂,與實驗觀測到的二次枝晶臂斷裂位置通常位于距根部不遠處的現(xiàn)象吻合.

此外,從圖5(a)—(f)可以清晰地看出,二次枝晶臂從彎曲到完全脫落整個過程大約持續(xù)10 ms,在如此短的時間內(nèi)未出現(xiàn)因溶質(zhì)或熱傳遞引發(fā)的枝晶形態(tài)改變及溶質(zhì)重新分配現(xiàn)象.因此,此處枝晶碎斷的主要機制為氣泡穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的持續(xù)脈沖引發(fā)二次枝晶臂內(nèi)部的機械應(yīng)力集中根部附近,使得枝晶臂因疲勞加載而機械斷裂.

3.3 氣泡穩(wěn)態(tài)空化誘導(dǎo)球狀晶形成

因氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩而彎曲脫落的枝晶碎片,其中較重的一部分沉積于液-固界面處成為游離碎片,另一部分較輕的碎片將被氣泡振蕩產(chǎn)生的局部流場所捕獲成為附著碎片.圖7 顯示了枝晶碎片被懸浮于液相中的氣泡吸引并逐漸形成球狀晶的過程.從圖7(a)可以看出,固-液界面前沿處的液相中懸浮著一個半徑約為65 μm 的大氣泡,其周圍散落著一些尺寸分布約為28—80 μm 的游離碎片.在氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩的作用下,這些碎片逐漸向其靠攏,并形成具有一定厚度的吸附層,如圖7(b)所示.隨時間的推移,在t=5.45 s 和t=6.08 s 時,該氣泡分別與其他微小氣泡凝并形成新的大氣泡,如圖7(c)和圖7(d)所示.同時氣泡周圍附著碎片的數(shù)量也逐漸增加,直至8.40 s 時吸附層厚度達到345 μm,如圖7(e)所示.此外,由圖7(a)—(e)可知,氣泡周圍的附著碎片均以接近球狀晶的形態(tài)生長,而散落在固-液界面前沿的游離碎片則生長成為粗大枝晶,例如碎片“3”和“4”,這說明氣泡的穩(wěn)態(tài)空化不僅可以吸附游離碎片,還能夠使其形成球狀晶.

圖7 統(tǒng)計了氣泡半徑R及吸附層厚度d隨時間變化的規(guī)律.統(tǒng)計結(jié)果表明,除初始時刻外,5.20 s內(nèi)氣泡周圍的吸附層厚度波動幅度較小,而在氣泡凝并后(t=5.45 s 和t=6.08 s)均出現(xiàn)了半徑及吸附層厚度陡增.該現(xiàn)象可歸因于氣泡凝并導(dǎo)致氣泡半徑增加,繼而擴大了氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩的壓力作用范圍,最終使得氣泡周圍的附著碎片數(shù)量增加.

圖7 液-固界面處的游離碎片被鄰近的穩(wěn)態(tài)空化氣泡吸引并形成球狀晶的演化過程,其中(a) t=0 s,(b) t=2.42 s,(c) t=5.20 s,(d) t=6.08 s,(e) t=8.40 s;(f) 氣泡振蕩過程中半徑及吸附層厚度隨時間的變化規(guī)律Fig.7.Evolution process of the free fragments attracted by a neighboring stable bubble at liquid-solid interface with a transformation into spherical grains: (a)–(e) Images of real-time observation at t=(a) 0 s,(b) 2.42 s,(c) 5.20 s,(d) 6.08 s,(e) 8.40 s.(f) The bubble radius and adsorbed layer thickness over time.

基于以上研究,總結(jié)了氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩吸引枝晶碎片并形成球狀晶的原理,如圖8 所示.在高強超聲波作用下,由于聲稀疏相和壓縮相交替影響,液體中的微小氣泡可能會呈現(xiàn)體積振蕩,振蕩過程如圖8(a)所示.體積收縮和膨脹會在氣泡周圍產(chǎn)生周期性變化的流場和壓力梯度,導(dǎo)致鄰近的碎片靠近或遠離氣泡[29].并通過計算氣泡穩(wěn)態(tài)空化過程中壓力隨半徑的變化趨勢,發(fā)現(xiàn)氣泡壓縮階段產(chǎn)生的峰值壓力遠大于膨脹階段,這使得枝晶碎片更加傾向于聚集在氣泡周圍.同時由于氣泡體積振蕩產(chǎn)生的壓力沿徑向呈衰減趨勢,其對碎片的吸引力也沿徑向衰減,因此最外層的碎片容易脫離束縛成為游離碎片,碎片吸附原理如圖8(b)所示.區(qū)別于以粗大枝晶形態(tài)生長的游離碎片,氣泡周圍的附著碎片通常生長為球狀晶.這是由于氣泡振蕩產(chǎn)生的周期性變化流場促使碎片在液相中反復(fù)旋轉(zhuǎn),碎片各個表面均受到了沖擊波的剪切作用,使得枝晶碎片的分支逐漸消失,最終由樹枝晶轉(zhuǎn)變?yōu)榍驙罹?

圖8 氣泡穩(wěn)態(tài)振蕩吸引枝晶碎片并形成球狀晶的原理 (a) 超聲波作用下氣泡的穩(wěn)態(tài)振蕩過程;(b) 枝晶碎片被氣泡吸引并形成球狀晶的示意圖Fig.8.Principle of dendritic fragments attracted to a stable cavitation bubble with transformation into spherical grains: (a) Linearly oscillation of a steady-state bubble under the ultrasonic wave;(b) dendritic fragments attracted to a bubble and transformed into spherical grains.

4 結(jié)論

本文通過透明溶液原位觀測實驗,系統(tǒng)地研究了超聲作用下SCN-8.3% H2O 溶液中穩(wěn)態(tài)空化泡與枝晶生長間的相互作用過程,并結(jié)合數(shù)值模擬揭示了穩(wěn)態(tài)空化氣泡對枝晶生長的作用機理,主要得到以下結(jié)論:

1)首次發(fā)現(xiàn)了當氣泡遷移方向與枝晶生長方向一致時,能夠促進枝晶快速生長.這主要是由于氣泡穩(wěn)態(tài)空化產(chǎn)生的周期性高壓能夠有效地提高熔體中的局域過冷度,從而顯著地提升枝晶尖端的生長速率.

2)氣泡遷移方向與液-固界面推移方向相反時,穩(wěn)態(tài)空化氣泡引發(fā)枝晶臂內(nèi)部產(chǎn)生大于其屈服強度的應(yīng)力,足以破碎二次枝晶臂以及固-液界面.

3)懸浮于液相中的氣泡振蕩過程中產(chǎn)生的周期性變化的流場不僅能夠吸附周圍的枝晶碎片,還可以通過沖擊波的剪切作用促使附著碎片趨于球狀,從而實現(xiàn)生長形態(tài)發(fā)生“枝晶-球狀晶”轉(zhuǎn)變.

感謝李明星和徐楠軒等同事在實驗及分析過程中提供的幫助.