鄭曉紅，汪京昊，王 儲(chǔ)，吳 鍇

（1.國(guó)網(wǎng)北京市電力公司電力建設(shè)工程咨詢分公司，北京 100078；2.中國(guó)運(yùn)載火箭技術(shù)研究院，北京 100076；3.國(guó)網(wǎng)河北省電力有限公司石家莊供電分公司，河北 石家莊 050000；4.西安交通大學(xué)，陜西 西安 710049）

0 引言

空間電荷通常指材料的某一區(qū)域內(nèi)存在的正電荷或負(fù)電荷[1]，是高壓直流設(shè)備中普遍存在的現(xiàn)象，這種現(xiàn)象會(huì)扭曲絕緣體內(nèi)部的電場(chǎng)分布，加速絕緣體老化。特別是在極性逆轉(zhuǎn)后，空間電荷的存在會(huì)使電場(chǎng)增強(qiáng)，并容易導(dǎo)致絕緣失效[2]。許多研究表明，空間電荷的積累會(huì)對(duì)固體介質(zhì)，特別是聚合物絕緣介質(zhì)產(chǎn)生嚴(yán)重的影響[3-4]。

空間電荷的來源一般由電極注入到絕緣體中產(chǎn)生或由雜質(zhì)和交聯(lián)副產(chǎn)物在電場(chǎng)作用下發(fā)生電離而產(chǎn)生[5]。當(dāng)外加電場(chǎng)高于特定介質(zhì)材料的注入閾值時(shí)，載流子就會(huì)通過導(dǎo)體和絕緣材料的界面注入。例如，聚乙烯材料的注入載流子電場(chǎng)強(qiáng)度閾值約為10 kV/mm[6]，注入載流子具有與鄰近電極相同的極性，它們被稱為同極性電荷。有研究表明，結(jié)合不同類型的半導(dǎo)體材料和介質(zhì)材料既可以提高空間電荷注入的閾值，又可以減少電荷的積聚量[7]。同時(shí)，電離可在低電場(chǎng)下發(fā)生。當(dāng)一個(gè)高于閾值的直流場(chǎng)作用于固體絕緣時(shí)，電離和注入同時(shí)發(fā)生，最終空間電荷分布情況將是這兩個(gè)過程競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果。一般認(rèn)為，同極性電荷的存在會(huì)使電極和絕緣材料界面處的電場(chǎng)減小，但使絕緣材料體內(nèi)的電場(chǎng)增大；而異極性電荷則會(huì)導(dǎo)致與之相反的電場(chǎng)變化[8]。研究表明，在低密度聚乙烯（LDPE）和交聯(lián)聚乙烯（XLPE）中加入納米粒子可以顯著減少或抑制異極性電荷的積累[9]。

添加納米粒子的聚乙烯絕緣材料吸水性變強(qiáng)，而水分的侵入很可能會(huì)使得材料的空間電荷特性發(fā)生變化。YANG J M等[10]研究發(fā)現(xiàn)，在高電場(chǎng)下，MgO/LDPE吸水后對(duì)空間電荷的抑制不再顯著。固有的水分可能引入離子載流子，水分含量也會(huì)影響電子表面陷阱的分布。此外，水分還會(huì)使聚合物絕緣材料中空間電荷積聚量增加、電荷包遷移速度加快，以及削弱納米復(fù)合材料對(duì)空間電荷的抑制作用[11]。這些因素都很可能對(duì)高壓直流電纜的絕緣性能帶來不利影響。

在以往的研究中，關(guān)于水分對(duì)聚乙烯材料影響的研究多集中于水分對(duì)材料電導(dǎo)特性和單層介質(zhì)下空間電荷特性的影響，而對(duì)材料電導(dǎo)特性和空間電荷特性的變化機(jī)理未進(jìn)行深入探討。本文探究水分侵入對(duì)Al2O3/XLPE納米復(fù)合材料空間電荷特性和電荷輸運(yùn)特性的影響，通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量吸水前后Al2O3/XLPE材料的電導(dǎo)特性、空間電荷特性、正負(fù)載流子遷移率和雜質(zhì)離子遷移特性的變化，分析水分對(duì)電荷運(yùn)輸特性的影響。

1 載流子遷移率估算方法

1.1 視在遷移率的估算

采用文獻(xiàn)[12]中提出的基于電極單極性載流子注入的實(shí)驗(yàn)方法，原理如圖1所示。由圖1可知，此方法是在測(cè)量單層介質(zhì)空間電荷方法的基礎(chǔ)上添加了一個(gè)“阻擋層”。與被測(cè)的聚乙烯材料相比，阻擋層具有以下兩個(gè)特征：很低的電導(dǎo)率和很高的電荷注入閾值，使得注入電荷在兩者的界面位置處積聚。下電極處由于阻擋層的作用，可以忽略下電極的電荷注入，從而可以認(rèn)為在試樣層中，只有單極性注入電荷。改變施加于上電極直流電壓的極性，即可得到正極性或負(fù)極性的注入載流子。本文選用的阻擋材料為聚四氟乙烯（PTFE）。經(jīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，PTFE在60 kV/mm的場(chǎng)強(qiáng)下內(nèi)部未出現(xiàn)空間電荷積聚，滿足后續(xù)實(shí)驗(yàn)所需施加場(chǎng)強(qiáng)下無電荷注入的要求；且在15～60 kV/mm的場(chǎng)強(qiáng)下，PTFE的電導(dǎo)率比Al2O3/XLPE材料的電導(dǎo)率至少小一個(gè)數(shù)量級(jí)，滿足實(shí)驗(yàn)要求。

圖1 基于電極單極性載流子注入的實(shí)驗(yàn)方法示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment method based on electrode unipolar charge injection

忽略電離電荷的影響，可根據(jù)雙層結(jié)構(gòu)下空間電荷數(shù)據(jù)計(jì)算得到雜質(zhì)離子與電極注入載流子共同作用時(shí)的視在遷移率[13]，如式（1）所示。

式（1）中：μ為載流子遷移率；d2為被測(cè)試樣的厚度；Q2(t)為阻擋層和被測(cè)試樣的界面電荷密度；Q(t)為介質(zhì)內(nèi)總電荷密度；Eavg(t)為試樣內(nèi)平均電場(chǎng)強(qiáng)度。

1.2 電離電荷對(duì)遷移率的貢獻(xiàn)及遷移率的校正

為了排除注入載流子對(duì)載流子遷移率計(jì)算的影響，采用“阻擋層-測(cè)試層-阻擋層”3層結(jié)構(gòu)，評(píng)估材料固有載流子對(duì)雙層實(shí)驗(yàn)所計(jì)算視在遷移率的影響。3層結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示。

圖2 3層結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of the triple-layer structure

與雙層結(jié)構(gòu)中界面電荷積聚速率表達(dá)式相同，3層結(jié)構(gòu)中的界面電荷積聚速率也等于試樣體內(nèi)電流密度，如式（2）所示。

式（2）中：ρ+i和μ+i分別是空穴的濃度和遷移率；ρ-i和μ-i是電子的濃度和遷移率。

所以電離電荷的積聚速率可由3層結(jié)構(gòu)中的界面電荷變化速率表示，如式（3）所示。

式（3）中，Q3(E)為3層結(jié)構(gòu)的界面電荷量。

加壓過程中，界面電荷量隨時(shí)間的延長(zhǎng)而積累，試樣內(nèi)的電場(chǎng)強(qiáng)度也隨時(shí)間的延長(zhǎng)而變化，則可將界面電荷積聚速率與平均電場(chǎng)強(qiáng)度聯(lián)系起來。修正后的電極注入載流子在平均電場(chǎng)下的遷移率表達(dá)式如式（4）所示。

式（4）中：Q2(Eavg)、Q3(Eavg)分別為雙層、3層結(jié)構(gòu)中在相同平均電場(chǎng)Eavg下的界面電荷量。

通過式（4）可以發(fā)現(xiàn)，電極注入載流子遷移率的大小與雙層結(jié)構(gòu)以及3層結(jié)構(gòu)被測(cè)試樣內(nèi)電荷積聚的相對(duì)速率有關(guān)。

綜上，通過阻擋層-測(cè)試層-阻擋層構(gòu)成的3層結(jié)構(gòu)，可以測(cè)量空間電荷數(shù)據(jù)得到試樣中雜質(zhì)離子遷移產(chǎn)生的體電流密度，并定性分析材料中雜質(zhì)離子的遷移特性；將雙層、3層結(jié)構(gòu)下的空間電荷測(cè)試相結(jié)合，可以排除雜質(zhì)離子對(duì)注入電荷的影響，得到電極注入載流子的遷移率。

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 試樣制備

以XLPE（牌號(hào)萬(wàn)馬YJ-10）為基底，摻雜質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的納米Al2O3，記作Al2O3/XLPE。將交聯(lián)聚乙烯粒料在平板硫化機(jī)上以175℃預(yù)熱2 min，然后在15 MPa下熱壓15 min，冷卻后即可得到薄片狀試樣，其直徑為8 cm，厚度約為0.25 mm。為排除雙層、3層結(jié)構(gòu)試樣間的氣隙，對(duì)于雙層試樣，用平板硫化機(jī)將PTFE和Al2O3/XLPE薄片試樣在175℃、15 MPa條件下熱壓5 min，使它們充分貼合，以去除掉氣隙；同理可制得無氣隙的3層試樣。將制備好的試樣置于真空干燥箱中，在70℃、0.01 Pa條件下放置3天，以消除交聯(lián)副產(chǎn)物、殘留物以及殘留的水分。由此便得到實(shí)驗(yàn)所需的干燥試樣。然后將試樣放入溫度為56.5℃、相對(duì)濕度為97%的恒溫恒濕箱中，使試樣吸潮。定期取出試樣，測(cè)量試樣的質(zhì)量變化。試樣的吸水率可由式（5）計(jì)算得到。

式（5）中：mdry為試樣在干燥條件下的質(zhì)量；m為試樣吸潮后的質(zhì)量；c為吸水率。

2.2 電導(dǎo)率測(cè)量

采用三電極直流電導(dǎo)率測(cè)量系統(tǒng)來進(jìn)行體電流密度的測(cè)量，其原理圖如圖3所示。測(cè)試前先將三電極系統(tǒng)放入30℃烘箱中待其溫度保持穩(wěn)定。同一個(gè)溫度下直流電導(dǎo)的測(cè)試使用同一片試樣，即在該溫度不同電場(chǎng)強(qiáng)度下的測(cè)量不更換試樣。測(cè)量的電場(chǎng)強(qiáng)度分別為3、5、10、15、20、30、40、50 kV/mm，在每個(gè)電場(chǎng)強(qiáng)度下需施加電壓30 min；去壓20 min后再施加更高場(chǎng)強(qiáng)的電場(chǎng)，以去除試樣內(nèi)的殘余電荷。取加壓30 min所記錄的后100個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的平均值作為該電場(chǎng)下的電流值，再由電極面積和電場(chǎng)強(qiáng)度計(jì)算得到電導(dǎo)率值。

圖3 電導(dǎo)率測(cè)量系統(tǒng)示意圖Fig.3 Diagram of the conductivity testing system

2.3 空間電荷測(cè)試

基于電聲脈沖法（pulsed electro-acoustic，PEA）測(cè)量聚乙烯材料的空間電荷，其原理圖如圖4所示。測(cè)試時(shí)，測(cè)試系統(tǒng)中上電極使用半導(dǎo)電層電極（semiconductor，SC），以使得聚乙烯材料與電極間聲阻抗匹配，下電極為鋁電極（Al），雙層或3層結(jié)構(gòu)的試樣放置于兩電極中間。試樣與下電極間滴有少量硅油，使得它們互相緊密接觸以擠掉夾雜的氣泡，并促進(jìn)聲耦合。利用循環(huán)油浴系統(tǒng)控制試樣溫度保持在所需溫度，加壓前至少加熱30 min以使試樣到達(dá)設(shè)定的溫度。

圖4 PEA法空間電荷測(cè)量系統(tǒng)示意圖Fig.4 Diagram of the space charge testing system using PEA method

3 結(jié)果與討論

3.1 水分含量對(duì)Al2O3/XLPE電導(dǎo)率的影響

圖5為經(jīng)過吸潮后不同吸水率下Al2O3/XLPE試樣在3～50 kV/mm電場(chǎng)強(qiáng)度下的電導(dǎo)率大小。從圖5可以看出，Al2O3/XLPE試樣的電導(dǎo)率隨吸水率的變化規(guī)律可以分為3～15 kV/mm的低場(chǎng)強(qiáng)部分和15～50 kV/mm的高場(chǎng)強(qiáng)部分。在低場(chǎng)強(qiáng)下，Al2O3/XLPE試樣的電導(dǎo)率隨著吸水率的增加而波動(dòng)上升，電導(dǎo)率最大值高于干燥試樣1個(gè)數(shù)量級(jí)。在高場(chǎng)強(qiáng)下，4種試樣的電導(dǎo)率呈現(xiàn)隨著吸水率增加而下降的趨勢(shì)，吸水率為0.65%時(shí)Al2O3/XLPE試樣的電導(dǎo)率約為干燥試樣的一半。

圖5 Al2O3/XLPE在不同吸水率下的電導(dǎo)率變化Fig.5 Electrical conductivity changes of Al2O3/XLPE under different water absorption rates

水分侵入試樣后，對(duì)電導(dǎo)電流的影響主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面：一是水分子與納米粒子相結(jié)合，引入載流子深陷阱，降低載流子濃度和遷移率，起到降低電導(dǎo)電流的作用；二是水分子會(huì)在電場(chǎng)作用下電離出離子，增大載流子濃度，從而使電流密度增大。這兩種作用機(jī)制對(duì)吸水前后聚乙烯試樣的電導(dǎo)率均會(huì)產(chǎn)生影響，依外界條件不同分別占據(jù)主導(dǎo)。

Al2O3/XLPE的電導(dǎo)率在低場(chǎng)強(qiáng)范圍內(nèi)隨著吸水率的增加而波動(dòng)上升，這可能是因?yàn)樵诘蛨?chǎng)強(qiáng)下電極注入電荷較少，水分的作用主要是在電離后增大載流子濃度，因此吸水后Al2O3/XLPE試樣在低場(chǎng)強(qiáng)范圍內(nèi)的電導(dǎo)率升高。而Al2O3/XLPE在高場(chǎng)強(qiáng)下，注入電荷增多，水分對(duì)注入電荷主要起深陷阱的作用。基于陷阱勢(shì)能模型可知，水分子與納米Al2O3粒子的結(jié)合擴(kuò)大了納米復(fù)合介質(zhì)的界面，形成更多載流子深陷阱；同時(shí)電場(chǎng)強(qiáng)度的增加也使得水合納米粒子極化產(chǎn)生的偶極子陷阱勢(shì)能增強(qiáng)，加深了陷阱深度[7]，陷阱密度和陷阱深度的增加抑制了載流子的遷移，導(dǎo)致高場(chǎng)強(qiáng)下試樣的電導(dǎo)率降低。

3.2 不同吸水率下Al2O3/XLPE的空間電荷特性

對(duì)不同吸水率下的單層Al2O3/XLPE試樣進(jìn)行空間電荷測(cè)量，施加場(chǎng)強(qiáng)分別為10、20、30、40、50、60 kV/mm，每個(gè)電壓下先加壓30 min，再去壓20 min。圖6為正極性電壓作用下，Al2O3/XLPE試樣在干燥、吸水率分別為0.30%、0.65%、0.72%時(shí)的空間電荷分布情況。

從圖6中可以看出，對(duì)于干燥的Al2O3/XLPE試樣，因納米Al2O3粒子對(duì)電荷遷移有抑制作用，摻雜納米Al2O3粒子使得試樣在干燥條件下無明顯空間電荷聚集現(xiàn)象，僅在50～60 kV/mm場(chǎng)強(qiáng)下陽(yáng)極處出現(xiàn)少量異極性空間電荷的積聚和陰極處出現(xiàn)同極性電荷注入現(xiàn)象。當(dāng)Al2O3/XLPE試樣吸水后，試樣內(nèi)部的空間電荷積聚情況發(fā)生變化：在兩電極處都積聚同極性空間電荷，而不再出現(xiàn)干燥時(shí)50～60 kV/mm場(chǎng)強(qiáng)下的異極性電荷。與干燥試樣相比，試樣吸水后，電極附近積聚的空間電荷量略有增大，且陽(yáng)極處的同極性電荷波形呈現(xiàn)包狀。

圖6 Al2O3/XLPE試樣在不同吸水率下的空間電荷波形Fig.6 Space charge waveforms of Al2O3/XLPE under different water absorption rates

對(duì)于干燥的Al2O3/XLPE試樣來說，因?yàn)榧{米Al2O3粒子的添加使其形成深陷阱，捕獲載流子，抑制電荷的遷移，所以在10～40 kV/mm的場(chǎng)強(qiáng)下試樣中主要形成同極性電荷。當(dāng)電場(chǎng)升高至50 kV/mm及以上時(shí)，納米Al2O3粒子抑制電荷遷移的能力有限，載流子遷移率隨電場(chǎng)上升，載流子向?qū)?cè)遷移，又因抽出受限而積聚異極性電荷。從圖6(a)中也可看出，在60 kV/mm的場(chǎng)強(qiáng)下，負(fù)電荷從陰極注入向陽(yáng)極遷移，其電荷密度沿試樣厚度方向逐漸減小，并最終積聚在陽(yáng)極附近。

當(dāng)Al2O3/XLPE試樣吸水后，異極性電荷消失，取而代之的是積聚同極性電荷。這可能是因?yàn)樵嚇釉谖螅环矫嫠痔岣吡溯d流子濃度，降低了電荷注入閾值，使得試樣內(nèi)的空間電荷濃度比干燥情況下更大；另一方面，水分與納米Al2O3粒子緊密結(jié)合，增大了復(fù)合界面，提高了深陷阱密度，使得載流子遷移率有所下降。這一結(jié)果與上一節(jié)中Al2O3/XLPE在吸水前后的電導(dǎo)特性變化有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。被深陷阱捕獲的同極性電荷使得電極附近的電場(chǎng)削弱，減少電荷注入，遷移到陽(yáng)極的負(fù)極性電荷變少，最終導(dǎo)致陽(yáng)極附近不再積聚異極性電荷。

3.3 雜質(zhì)離子界面電荷積聚速率的計(jì)算

圖7為Al2O3/XLPE試樣在3層結(jié)構(gòu)下的空間電荷測(cè)量結(jié)果，施加場(chǎng)強(qiáng)為30 kV/mm，加壓時(shí)間為60 min，去壓時(shí)間為20 min。由圖7可知，在加壓過程中，3層結(jié)構(gòu)下Al2O3/XLPE試樣與阻擋層界面電荷的積聚量由少逐漸變多，起始界面電荷積聚量很少，界面電荷量穩(wěn)定值接近上電極界面峰峰值。注意到在干燥試樣和吸水試樣中，靠近上電極側(cè)的PTFE中都有一個(gè)小峰，此峰為下電極峰的衰減反射峰，對(duì)后續(xù)界面電荷的分析與計(jì)算沒有影響。吸水后的試樣在加壓過程中，其界面電荷積聚量的峰值相比干燥試樣略有下降。對(duì)于界面電荷積聚速率，僅從此空間電荷對(duì)比圖中并不能看出明顯差距，如加壓3 min時(shí)圖7(a)、(b)中的界面電荷峰峰值都約為穩(wěn)定值的一半，故還不能得到水分對(duì)Al2O3/XLPE試樣雜質(zhì)離子的遷移特性有何種作用。在去壓過程中，干燥試樣和吸水試樣的界面電荷消散速度十分緩慢，且二者的界面電荷消散速度基本一致。

圖7 吸水前后Al2O3/XLPE試樣在3層結(jié)構(gòu)下的空間電荷波形Fig.7 Space charge waveforms of Al2O3/XLPE under three-layer structure before and after water absorption

根據(jù)試樣在3層結(jié)構(gòu)下的空間電荷數(shù)據(jù)，利用式（3）可計(jì)算出聚乙烯試樣中雜質(zhì)離子在界面處的積聚速率，它表征了雜質(zhì)離子遷移形成的體電流密度，如圖8所示。從圖8(a)中可以看出，吸水前后Al2O3/XLPE試樣在3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷量隨時(shí)間的增加而逐漸增多，干燥試樣起始階段的電荷量增大得更快，說明此時(shí)干燥試樣中的雜質(zhì)離子遷移形成的體電荷密度比吸水試樣中的更大。圖8(b)所示的界面電荷積聚速率與此相對(duì)應(yīng)，在相同電場(chǎng)強(qiáng)度下，干燥試樣的界面電荷積聚速率高于吸水率為0.30%的試樣。

圖8 吸水前后Al2O3/XLPE試樣在3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷量及其積聚速率變化規(guī)律Fig.8 Change law of interfacial charge amount and accumulation rate of Al2O3/XLPE under three-layer structure before and after water absorption

上述結(jié)果說明，水分的侵入使得Al2O3/XLPE試樣中雜質(zhì)離子遷移所產(chǎn)生的電流密度減小。體電流密度與載流子的濃度和遷移率兩個(gè)參數(shù)有關(guān)。對(duì)于Al2O3/XLPE試樣，水分在進(jìn)入試樣后可能與其中的納米Al2O3粒子形成結(jié)合水，增加了試樣的陷阱深度，這個(gè)過程使得載流子遷移率或濃度降低，最終降低了雜質(zhì)離子遷移形成的體電流密度。

3.4 水分含量對(duì)Al2O3/XLPE電極注入電荷輸運(yùn)特性及載流子遷移率的影響

采用前文所述的添加單阻擋層的Al2O3/XLPEPTFE雙層結(jié)構(gòu)，測(cè)試干燥試樣和吸水率為0.30%的Al2O3/XLPE試樣在施加正、負(fù)極性電壓下的空間電荷波形，施加場(chǎng)強(qiáng)為30 kV/mm，加壓時(shí)間為60 min，去壓時(shí)間為20 min，結(jié)果如圖9所示。從圖9中可以看出，雙層結(jié)構(gòu)中的阻擋層在30 kV/mm的電場(chǎng)下其內(nèi)部基本沒有電荷積聚，而在PTFE與Al2O3/XLPE的雙層界面處電荷積聚明顯，說明所采取的實(shí)驗(yàn)方法是有效的。在施加正電壓時(shí)，干燥試樣和吸水率為0.30%的試樣在雙層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚量基本一致，從空間電荷波形中觀察時(shí)其積聚速率也沒有明顯的區(qū)別，需通過計(jì)算得到其積聚速率的具體數(shù)值。對(duì)比干燥情況下施加正極性電壓和負(fù)極性電壓的兩組試樣的空間電荷波形，即圖9(a)和(c)，可以看出加負(fù)壓時(shí)Al2O3/XLPE與PTFE的界面電荷積聚量要比加正壓時(shí)略大一些。與加正電壓時(shí)不同，施加負(fù)電壓時(shí)吸水率為0.30%的試樣界面電荷量和積聚速率明顯小于加負(fù)電壓時(shí)的干燥試樣，說明在加負(fù)壓的情況下，Al2O3/XLPE在吸水后載流子的注入和遷移變得緩慢。

圖9 Al2O3/XLPE在雙層結(jié)構(gòu)下的空間電荷波形Fig.9 Space charge waveforms of Al2O3/XLPE in double-layer structure

為了進(jìn)一步得到水分對(duì)施加不同極性電壓時(shí)Al2O3/XLPE試樣中載流子遷移速率的影響，使用式（2）計(jì)算試樣在雙層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚量和積聚速率，結(jié)果如圖10所示。

圖10 吸水前后Al2O3/XLPE在雙層結(jié)構(gòu)下加正、負(fù)電壓時(shí)界面電荷量及其積聚速率對(duì)比Fig.10 Comparison of interfacial charge and accumulation rate of Al2O3/XLPE under double layer structure with positive and negative voltage before and after water absorption

從圖10(a)中可以看出，無論是加正壓還是負(fù)壓，吸水后的Al2O3/XLPE在雙層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚量都要低于其干燥時(shí)的值，且界面電荷積聚速率也有著同樣的規(guī)律，即吸水后的界面電荷積聚速率相比干燥情況下的值降低。說明吸水后Al2O3/XLPE體內(nèi)的電荷注入減小，電荷遷移變慢，水分的參與降低了Al2O3/XLPE中載流子的遷移速率。

進(jìn)一步，利用式（1）估算出干燥和吸水后Al2O3/XLPE中正、負(fù)極性載流子遷移率，結(jié)果如圖11所示。從圖11中可以看出，對(duì)于Al2O3/XLPE試樣，正、負(fù)載流子的遷移率都與電場(chǎng)強(qiáng)度成正相關(guān)，其值隨場(chǎng)強(qiáng)的升高近似成指數(shù)型增長(zhǎng)；無論是施加正壓還是施加負(fù)壓，Al2O3/XLPE在吸水后的載流子遷移率都要略低于干燥試樣的值；相同電場(chǎng)強(qiáng)度和吸水率下，正極性載流子遷移率略高于負(fù)極性載流子遷移率。綜上可知，水分的參與會(huì)造成Al2O3/XLPE試樣的正、負(fù)載流子遷移率略微降低，這一結(jié)果與3.1節(jié)中Al2O3/XLPE試樣在吸水后電導(dǎo)率略有降低的結(jié)果相符合。

圖11 吸水前后Al2O3/XLPE中正、負(fù)極性載流子遷移率計(jì)算結(jié)果Fig.11 Calculation results of positive and negative carriers mobility in Al2O3/XLPE before and after water absorption

如前所述，雙層和3層結(jié)構(gòu)下電荷在界面處的積聚速率大小表征了電極注入載流子遷移率的大小。因此，將干燥試樣和吸水率為0.30%的Al2O3/XLPE試樣在雙層和3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚速率與場(chǎng)強(qiáng)的關(guān)系進(jìn)行對(duì)比，如圖12所示。

圖12 吸水前后Al2O3/XLPE在雙層和3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚速率對(duì)比Fig.12 Comparison of interfacial charge accumulation rate of Al2O3/XLPE under double-layer and three-layer structures before and after water absorption

由圖12可知，吸水后的Al2O3/XLPE試樣在雙層和3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚速率都略低于試樣干燥情況下的值，說明水分的參與使得Al2O3/XLPE試樣中的雜質(zhì)離子遷移形成的體電流密度降低，水分同時(shí)也使得正負(fù)極性載流子的遷移率降低。對(duì)比雙層和3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚速率可得，在22 kV/mm以下的較低場(chǎng)強(qiáng)范圍內(nèi)，雙層結(jié)構(gòu)的界面電荷積聚速率遠(yuǎn)高于同場(chǎng)強(qiáng)下3層結(jié)構(gòu)下的值，此時(shí)電極注入載流子輸運(yùn)占主導(dǎo)。隨著場(chǎng)強(qiáng)的升高，Al2O3/XLPE中雜質(zhì)離子輸運(yùn)的占比迅速上升，24 kV/mm及以上的電場(chǎng)范圍內(nèi)3層結(jié)構(gòu)下的界面電荷積聚速率已經(jīng)與雙層結(jié)構(gòu)下的值相差無幾甚至高于雙層結(jié)構(gòu)下的值。

以施加負(fù)電壓為例，利用式（4）估算出吸水前后Al2O3/XLPE中電極注入負(fù)極性載流子遷移率的變化，結(jié)果如圖13所示。

圖13吸水前后Al2O3/XLPE中負(fù)極性載流子遷移率與電極注入負(fù)極性載流子的遷移率對(duì)比Fig.13 Comparison between the mobility of negative polar carriers in Al2O3/XLPE before and after water absorption with that of electrode injection

圖13 中空心數(shù)據(jù)點(diǎn)表示為吸水前后Al2O3/XLPE試樣中電極注入負(fù)極性載流子的遷移率隨場(chǎng)強(qiáng)的變化趨勢(shì)，實(shí)心數(shù)據(jù)點(diǎn)為利用式（1）所計(jì)算的雜質(zhì)離子與電極注入負(fù)極性載流子共同作用時(shí)的視在遷移率。從圖13可以看出，干燥試樣和吸水后的Al2O3/XLPE試樣電極注入負(fù)極性載流子的遷移率都隨電場(chǎng)強(qiáng)度的升高而先升高后降低，這是由于雙層和3層結(jié)構(gòu)下界面電荷積聚速率的相對(duì)大小隨電場(chǎng)的升高逐漸縮小導(dǎo)致的。在24 kV/mm及以上的場(chǎng)強(qiáng)范圍內(nèi)，電極注入負(fù)極性載流子的遷移率出現(xiàn)隨電場(chǎng)強(qiáng)度的升高而逐漸下降的變化，這顯然與實(shí)際不符。這是由于在高場(chǎng)強(qiáng)下，Al2O3/XLPE中的雜質(zhì)離子在輸運(yùn)過程中與相反極性的電極注入電荷發(fā)生了復(fù)合，導(dǎo)致體電流密度降低，從而使得使用式（4）計(jì)算得到的電極注入載流子遷移率下降。因此，在Al2O3/XLPE試樣中，由于雜質(zhì)離子輸運(yùn)的影響已不可忽視，不宜再使用第1.2節(jié)所提出的計(jì)算電極注入載流子遷移率的方法，但仍可做出定性分析。對(duì)比干燥試樣和吸水后試樣的電極注入載流子遷移率的變化可知，Al2O3/XLPE在吸水后的注入電荷遷移率略低于干燥試樣的值。

綜合3.3的結(jié)果可知，水分的參與不僅對(duì)摻雜氧化鋁的交聯(lián)聚乙烯中雜質(zhì)離子的輸運(yùn)特性有一定的抑制作用，還會(huì)使得Al2O3/XLPE中電極注入載流子的遷移率略有降低，最終導(dǎo)致吸水后試樣的電導(dǎo)率略有下降。

4 結(jié)論

（1）Al2O3/XLPE試樣的電導(dǎo)率隨吸水率的增加而有所下降。對(duì)此現(xiàn)象可能的推測(cè)是，在Al2O3/XLPE試樣中，水分子與試樣中的納米Al2O3粒子緊密結(jié)合，復(fù)合介質(zhì)界面增大，陷阱深度增大，導(dǎo)致遷移率下降，最終導(dǎo)致Al2O3/XLPE的電導(dǎo)率隨水分的增加而下降。

（2）Al2O3/XLPE在水分侵入后，陽(yáng)極處的異極性電荷轉(zhuǎn)變?yōu)橥瑯O性電荷。結(jié)合Al2O3/XLPE的電導(dǎo)特性可以推測(cè)，吸水后水分與納米Al2O3粒子緊密結(jié)合形成結(jié)合水，增大了深陷阱密度，降低了遷移率。

（3）吸水后Al2O3/XLPE中雜質(zhì)離子遷移所產(chǎn)生的電流密度略有下降，且水分會(huì)使得Al2O3/XLPE中電極注入載流子的遷移率略微降低。對(duì)此現(xiàn)象可能原因的推測(cè)是，Al2O3/XLPE中以注入電荷輸運(yùn)占主導(dǎo)，但雜質(zhì)離子輸運(yùn)的占比隨場(chǎng)強(qiáng)的升高而增大。水分的參與還會(huì)使得Al2O3/XLPE試樣的正、負(fù)極性載流子遷移率略微降低，這一結(jié)果與Al2O3/XLPE試樣在吸水后電導(dǎo)率略有降低的結(jié)果相符合。Al2O3/XLPE的遷移率在吸水后略有減小，是因?yàn)樗峙c試樣中的納米Al2O3粒子緊密結(jié)合，增大了深陷阱密度，抑制了載流子的輸運(yùn)。