郎麗君,崔祥芬,史建武,黃建洪*,寧 平,郝吉明,2
云南邊境五城市空氣污染物分布特征
郎麗君1,崔祥芬1,史建武1,黃建洪1*,寧 平1,郝吉明1,2
(1.昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,云南 昆明 650500;2清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 100084)
利用2015~2021年云南省5個(gè)邊境城市6種常規(guī)大氣污染物的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),探究其污染特征、時(shí)空變化及空間異質(zhì)性.結(jié)果表明,研究區(qū)域污染物年際濃度變化起伏較大,PM10、PM2.5年均濃度分別為(42.6 ± 8.2),(25.4 ± 4.2) μg/m3,均低于中國(guó)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012)二級(jí)濃度限值.PM、NO2和O3-8h月均濃度呈U型變化趨勢(shì),其中3月份濃度最高.5個(gè)城市PM和NO2濃度季節(jié)變化均表現(xiàn)為:春季>冬季>秋季>夏季, O3-8h表現(xiàn)為:春季>夏季>秋季>冬季,而CO冬季污染程度最小,SO2無(wú)明顯的季節(jié)變化規(guī)律.根據(jù)Sen-MK的逐日濃度趨勢(shì)分析,污染物總體呈現(xiàn)下降趨勢(shì),其中PM10下降速率最高達(dá)11′10-3μg/(m3×d),而O3-8h呈現(xiàn)上升趨勢(shì).變異系數(shù)(COD)表明,污染物的空間分布極不均勻,特別是SO2的COD均大于0.2,春季O3-8h空間分布更加均勻.Person相關(guān)分析表明,PM與NO2、CO、O3-8h表現(xiàn)出較強(qiáng)的相關(guān)性,且西雙版納(BN)PM與其他大氣污染物相關(guān)性較其他城市強(qiáng).
空氣污染物;時(shí)空變化;Sen's slope;異質(zhì)性;相關(guān)關(guān)系
近幾十年來(lái),為了改善空氣環(huán)境,中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)部門實(shí)時(shí)收集338個(gè)特大城市6種常規(guī)大氣污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3)監(jiān)測(cè)濃度.當(dāng)前,相關(guān)大氣污染研究主要集中在大城市,如北京[1]、上海[2],研究區(qū)域集中在京津冀[3]、長(zhǎng)江三角洲[4]、珠江三角洲[5].不同地區(qū)間的空氣污染物因排放源、氣象條件、地形的不同,污染機(jī)制變化迥異[6].近年來(lái),云南省頻繁污染事件嚴(yán)重影響了旅游業(yè),春季普洱、西雙版納、保山等邊境城市發(fā)生不同強(qiáng)度的空氣污染事件,導(dǎo)致空氣質(zhì)量急劇下降[78].
從時(shí)間、空間尺度上分析污染物濃度變化可了解區(qū)域的污染特征及形成機(jī)制.Song等[9]基于中國(guó)31個(gè)省的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù),揭示了PM、NO2、SO2和CO的月移動(dòng)平均濃度變化呈U型模式,O3-8h呈現(xiàn)倒U型模式.此外,分析污染物濃度的時(shí)空分布差異,可以幫助識(shí)別不同污染來(lái)源.Wang等[10]從多時(shí)間尺度(年、季節(jié)、月)及空間尺度上分析了哈爾濱-長(zhǎng)春地區(qū)2014~2020年的6種空氣污染物的特征,生物質(zhì)燃燒期、供暖期污染物濃度大幅升高.Sen's slope趨勢(shì)分析和發(fā)散系數(shù)法(COD)常被用于探索空氣質(zhì)量的時(shí)間變化趨勢(shì)和空間變異.Wu等[11]采用此法揭示了2006~2015年珠江三角洲空氣質(zhì)量變化趨勢(shì),除O3外均呈下降趨勢(shì).Guo等[1]利用COD法研究了北京市12個(gè)站點(diǎn)之間PM2.5的空間差異,夏季的空間分布較其他季節(jié)均勻.
目前關(guān)于云南省邊境城市環(huán)境空氣質(zhì)量的長(zhǎng)時(shí)間序列變化及污染特征的研究較少.本研究基于2015~2021年云南省5個(gè)邊境城市的環(huán)境空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3-8h等6種大氣污染物的時(shí)空變化特征,利用Sen-MK方法揭示不同污染物的時(shí)間變化趨勢(shì),利用COD法探明不同污染物的空間異質(zhì)性,并使用Person相關(guān)系數(shù)探索污染物之間的相關(guān)性.
采集分析云南省5個(gè)邊境城市(FC)的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù),包括德宏(DH)、保山(BS)、臨滄(LC)、普洱(PR)、西雙版納(BN)(圖1).研究區(qū)地處云南省南部和西南部,與緬甸、老撾、越南等東南亞農(nóng)業(yè)國(guó)家接壤,邊境線較長(zhǎng).受孟加拉灣氣團(tuán)及西南季風(fēng)的影響,降水量充沛(年均降水量>1000mm),且具有明顯的干濕兩季,森林覆蓋率高,濕度大,是重要的旅游城市.
圖1 研究區(qū)工業(yè)污染源和空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布
收集2015年1月~2021年12月間,5個(gè)研究城市的10個(gè)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)6種常規(guī)污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3)逐時(shí)濃度數(shù)據(jù).數(shù)據(jù)來(lái)自全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(https://air.cnemc.cn:18007/).缺失值采用期望最大化算法(EM)填充,因其誤差小,精度高,是填補(bǔ)空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)較優(yōu)的方法之一[12].
1.3.1 時(shí)間變化趨勢(shì) Sen's slope是一種穩(wěn)健的非參數(shù)斜率估計(jì)[1],常用于表示x為時(shí)間序列(,x,)的集合,該方法定義為:
式中:Slope反映了數(shù)據(jù)趨勢(shì),該值表示趨勢(shì)陡度. Slope>0表示污染物濃度呈上升趨勢(shì),Slope<0表示污染物濃度呈下降趨勢(shì).由于Slope是一個(gè)非歸一化參數(shù),它只能反映時(shí)間序列本身變化趨勢(shì)的大小,但無(wú)法僅根據(jù)Slope判斷趨勢(shì)變化的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義.因此,進(jìn)一步利用非參數(shù)Mann- Kendall對(duì)變化趨勢(shì)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)學(xué)檢驗(yàn).非參數(shù)Mann-Kendall檢驗(yàn)[13]在識(shí)別時(shí)間序列數(shù)據(jù)的顯著趨勢(shì)方面具有強(qiáng)大的價(jià)值,且不受時(shí)間序列長(zhǎng)度的影響,具體計(jì)算方法參考文獻(xiàn)[14]. Mann-Kendall統(tǒng)計(jì)量值正(負(fù))表明數(shù)據(jù)隨著時(shí)間有增大(減小)趨勢(shì),當(dāng)||31.28(1.64或2.32)表明在=0.1(0.05或0.01)水平下,趨勢(shì)具有統(tǒng)計(jì)顯著性[8].在本研究中,使用Sen's slope和Mann- Kendall檢驗(yàn)2015~2021年間6種空氣污染物質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì).
1.3.2 空間分析 發(fā)散系數(shù)法(COD)[9]可用于描述2個(gè)地點(diǎn)的相似性和研究區(qū)域的空間變化程度,如式(2)所示,其中x、x代表時(shí)間時(shí),采樣點(diǎn)和的24h平均微粒濃度,為觀測(cè)值的數(shù)量.如果兩個(gè)數(shù)據(jù)集相似,COD接近于0,若差異較大,COD接近于1.利用COD法研究FC區(qū)域10個(gè)站點(diǎn)6種常規(guī)大氣污染物監(jiān)測(cè)濃度的空間異質(zhì)性,分析其空間分布是否均勻以及站點(diǎn)間的異質(zhì)性.
2.1.1 年際變化 如圖2所示, 2015~2021年間, PM10、PM2.5、SO2、NO2、O3-8h和CO年均濃度分別為(42.6±8.2),(25.4±4.2),(8.6±3.3),(16.0±3.2),(48.4 ±9.4)μg/m3和(0.71± 0.15)mg/m3.總體而言,FC區(qū)域6種常規(guī)大氣污染物年均濃度均優(yōu)于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值[15].BS地區(qū)PM2.5下降趨勢(shì)較為明顯,從2015年35.9μg/m3降至2020年18.4μg/m3,下降了35%.城市SO2下降趨勢(shì)較NO2明顯,可能是云南省“十三五”節(jié)能減排措施減少了煤消耗.2021年疫情得到緩解,各地復(fù)工復(fù)產(chǎn),污染物濃度有所回升.O3作為一種二次污染物,其形成速率強(qiáng)烈依賴太陽(yáng)輻射強(qiáng)度[16].在研究周期內(nèi),O3-8h年平均濃度在2019年前呈遞增趨勢(shì),其后有所回落.其中,BS污染水平相對(duì)較高,可能是因?yàn)楹0屋^其他城市高,輻射較強(qiáng),導(dǎo)致光化學(xué)反應(yīng)增強(qiáng),比BN低海拔的城市O3-8h濃度相比較低.除SO2和O3-8h有明顯增加的趨勢(shì)外,其他污染物的變化無(wú)明顯變化規(guī)律.盡管區(qū)域內(nèi)的空氣環(huán)境受到不同污染源的影響,但是相比我國(guó)城市大氣污染物濃度水平,研究區(qū)域濃度較低.
圖2 2015~2021年大氣污染物濃度的年際變化
2.1.2 月際變化 如圖3所示,FC區(qū)域內(nèi)不同污染物的曲線變化趨勢(shì)高度重合,PM、NO2月移動(dòng)平均濃度周期性較強(qiáng),呈U型模式,月均濃度差異大,3月份為峰值,7月份達(dá)谷值,這表明在相似區(qū)域的氣象和排放制度下,區(qū)域污染覆蓋了大面積[7].異于大多數(shù)城市冬季污染最嚴(yán)重的現(xiàn)象,FC地區(qū)春季污染物濃度升高可能受本地及周邊地區(qū)生物質(zhì)燃燒和不利氣象影響[17].既有研究顯示,生物質(zhì)燃燒排放對(duì)PM濃度貢獻(xiàn)較大[2],但對(duì)SO2濃度影響較小[17].此外,Bein等[18]發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒并不是造成SO2污染的成因.不同于其他城市冬季取暖造成的SO2污染,DH地區(qū)SO2濃度全年均處于較高水平,主要是該地區(qū)存在大量的冶煉廠、糖廠、水泥廠.近年來(lái),隨著節(jié)能減排措施實(shí)施,SO2濃度逐漸降低.與我國(guó)大部分城市夏季O3-8h濃度最高不同,本研究中發(fā)現(xiàn)春季O3-8h濃度較高,3月達(dá)峰值,且與青藏高原南部[19]相似.青藏高原南部O3-8h濃度變化很大程度上受平流層臭氧侵入控制.云南省地處低緯高原,海拔較高,春季下地面吸收太陽(yáng)輻射快,導(dǎo)致地面升溫快,光化學(xué)反應(yīng)加快,加速近地面O3生成[20],且生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生大量O3前驅(qū)物NO2、CO、PM,在燃燒區(qū)及傳輸過(guò)程中生成O3,導(dǎo)致下風(fēng)向城市的濃度增加.
東南亞大陸是全球生物量燃燒排放的一個(gè)重要來(lái)源區(qū)域,占3月份亞洲生物質(zhì)燃燒排放量之首,主要排放國(guó)柬埔寨、緬甸、老撾和泰國(guó),1~4月觀察到這些國(guó)家高生物質(zhì)排放率[21].生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生PM2.5、PM10、SO2、NO、CO、CO2以及多種有毒有害氣體,是造成亞洲春季空氣污染的重要來(lái)源,污染煙羽氣流可以從近地面向高空輸送[22],從而影響下風(fēng)向的空氣質(zhì)量,包括我國(guó)西南、長(zhǎng)江三角洲、臺(tái)灣地區(qū)[7].云南省邊境線長(zhǎng),與眾多農(nóng)業(yè)國(guó)家接壤,受西南季風(fēng)影響,氣流最先經(jīng)過(guò)FC區(qū)域,導(dǎo)致空氣質(zhì)量下降[8].常嘉成[23]研究云南省重污染時(shí)段,發(fā)現(xiàn)在西南風(fēng)盛行情況下,PM2.5污染主要源于東南亞生物質(zhì)燃燒排放的跨境傳輸,其貢獻(xiàn)高達(dá)67.18%.楊清健[24]基于空氣質(zhì)量模式WRF-Chem對(duì)2017年春季西雙版納地區(qū)的一次污染過(guò)程進(jìn)行模擬分析,發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒對(duì)BN地區(qū)大氣污染貢獻(xiàn)高達(dá)97%,其中境外貢獻(xiàn)大于90%.
圖3 大氣污染物月均濃度的時(shí)間序列趨勢(shì)
表1 大氣污染物日變化Sen-MK 趨勢(shì)
注:為Slope;為Mann-Kendall檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量.
2.1.3 趨勢(shì)分析 由表1可知, 2015~2021年, PM下降速率較快,其中PM10顯著下降,下降速率最高達(dá)11′10-3μg/(m3×d),PM2.5下降速率次之.O3-8h是呈上升趨勢(shì)最多的污染物,5個(gè)城市中除DH外均表現(xiàn)出上升的趨勢(shì),增速最高達(dá)2.3′10-3μg/(m3×d).在春季由于研究區(qū)域較全國(guó)溫度較高,且受生物質(zhì)燃燒和不利氣象因素影響,致使O3濃度上升.從區(qū)域看,DH所有大氣污染物均呈顯著下降趨勢(shì),而PE僅PM有下降趨勢(shì),這可能與汽車保有量有關(guān),根據(jù)《云南省統(tǒng)計(jì)年鑒》, 2015~2020年P(guān)E的民用汽車擁有量上升39%,而DH僅為21%.
2.2.1 空間插值 通常,我國(guó)PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度的季節(jié)變化表現(xiàn)為夏季最低,冬季最高,O3-8h濃度與其他污染物的變化趨勢(shì)相反,冬季最低,夏季最高.如圖4所示,FC區(qū)PM、NO2季節(jié)變化相似,污染物濃度跨度春季最大,夏季最小,總體趨勢(shì)為:春季>冬季>秋季>夏季,DH和BN是春季環(huán)境空氣質(zhì)量最差的城市.北方城市因冬季供暖及邊界層高度低、弱風(fēng)、降水少等不利氣象條件,導(dǎo)致SO2達(dá)到頂峰,而在冬季不供暖的南方城市,SO2濃度的季節(jié)變異較弱[25],表現(xiàn)為濃度波動(dòng)范圍小,城市間差異較小,未見明顯季節(jié)差異.與前人研究一致,FC區(qū)域SO2濃度無(wú)明顯季節(jié)差異,但BS冬季因燃煤和不利氣象條件導(dǎo)致SO2濃度高于其他城市.CO濃度春季最高,冬季最低,但夏、秋兩季基本相當(dāng).O3-8h濃度變化具有明顯季節(jié)差異,表現(xiàn)為:春季>夏季>冬季>秋季.O3-8h季均濃度的空間分布相似,自西北向東南方向遞減,與海拔變化趨勢(shì)一致,BS最高,BN最低.異于其他污染物,春季O3-8h最高,夏季次之,但遠(yuǎn)低于春季.除BS O3-8h濃度最高外,DH地區(qū)季節(jié)的大氣染污物濃度均最高.
圖4 2015 ~ 2021年不同季節(jié)大氣污染物濃度的空間異質(zhì)性
2.2.2 空間異質(zhì)性 當(dāng)COD>0.2,表明2個(gè)污染物數(shù)據(jù)間存在相對(duì)異質(zhì)性.如表2所示,由于春季不同污染物的空間分布,與其他季節(jié)差異較大,故將污染物空間變異性研究分為春季(右上)、其他季節(jié)(左下)進(jìn)行討論. 2015~2021年間,SO2空間變異最大,COD均大于0.2,最高達(dá)0.46,表明SO2濃度空間分布極不均勻. PM10、PM2.5、NO2、CO和O3-8h春季(其他季節(jié)) COD均值分別為0.20(0.21)、0.26(0.26)、0.27(0.25)、0.30 (0.27)、0.21(0.23), 春季O3-8h空間分布比其他季節(jié)更加均勻.即使兩個(gè)城市相鄰站點(diǎn)間COD值也較大,如BN站點(diǎn)7、8均大于0.2,特別站點(diǎn)7與其他各站點(diǎn)COD皆較高,這表明BN污染物空間變化明顯缺乏均勻性.較高COD值表明研究城市大氣污染物的空間異質(zhì)性較大,然而每個(gè)城市有且僅有兩個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn),難以評(píng)估監(jiān)測(cè)該地區(qū)的環(huán)境空氣質(zhì)量,需要增設(shè)站點(diǎn).
表2 10個(gè)站點(diǎn)不同季節(jié)的6種污染物COD分析結(jié)果
SO2site12345678910NO2site12345678910 10.360.360.270.360.370.350.310.340.4010.200.290.350.280.300.380.330.410.39 20.270.200.330.310.410.250.310.380.3020.140.270.340.250.280.370.310.420.37 30.360.300.340.300.440.260.320.410.3130.250.250.190.220.250.260.200.280.28 40.310.280.330.330.330.320.280.300.3440.230.230.190.230.280.180.180.220.20 50.310.280.330.320.310.280.290.360.2950.240.260.250.210.190.290.210.280.22 60.350.370.390.360.280.360.350.330.3360.250.260.240.230.170.340.240.330.33 70.330.250.300.380.320.370.300.390.3170.230.240.230.200.250.270.210.260.23 80.300.270.280.330.280.340.270.310.3280.240.250.230.190.210.220.210.240.20 90.390.420.450.420.350.350.460.400.3090.330.340.320.270.250.260.280.250.18 100.400.400.420.400.340.320.400.380.30100.290.310.320.270.250.260.260.260.15
COsite12345678910O3-8hsite12345678910 10.280.290.330.240.360.360.290.280.3410.070.220.170.260.190.330.220.230.19 20.240.250.360.290.330.330.290.340.2820.100.230.150.250.180.330.200.230.17 30.240.220.310.230.300.280.200.290.2630.240.230.190.220.200.210.210.230.24 40.390.370.340.300.470.460.300.370.4740.240.220.120.230.170.250.130.170.13 50.260.290.240.400.310.310.220.230.2850.240.230.170.190.210.270.250.250.25 60.260.290.250.420.170.210.320.310.2160.220.200.200.180.200.280.190.210.19 70.240.250.210.420.200.170.300.310.1870.410.390.280.290.280.340.220.220.26 80.280.270.230.300.270.280.260.280.2980.290.270.180.170.210.210.240.190.15 90.270.280.250.420.220.210.200.290.3190.260.250.210.190.210.210.290.200.10 100.250.270.240.470.210.190.160.270.23100.270.250.200.180.200.230.300.180.11
注:右上春季,左下其他季節(jié).
利用研究區(qū)域逐日空氣污染物濃度,分析6種氣態(tài)污物之間的Pearson相關(guān)系數(shù),以探索不同污染物之間的弱(0<||£0.25)、中(0.25<||£0.5)、強(qiáng)(|3|0.5)相關(guān)關(guān)系[26].如表3所示,PM與NO2(=0.357~ 0.853)、CO (=0.250~0.801)和O3-8h(=0.191~570)呈現(xiàn)較好的相關(guān)性,且春季優(yōu)于其他季節(jié),表明PM與NO2和CO污染來(lái)源相近.反之春季PM與SO2相關(guān)性(=-0.067~0.294)弱于其他季節(jié)(=-0.005~0.605).我國(guó)東部、中部秋冬季化石燃料的燃燒,在東北季風(fēng)影響下,容易造成跨區(qū)域污染[7]. SO2與PM的相關(guān)性優(yōu)于其他污染物.PM與SO2、NO2相關(guān)的主要原因是,SO2和NO是SO42-和NO3-的氣態(tài)前體,而SO42-和NO3-是PM的主要成分.此外,PM與NO2的值大于與SO2的值,可歸因于FC區(qū)域相對(duì)濕度較高,更有利于NO2向二次無(wú)機(jī)離子的轉(zhuǎn)化.CO作為生物質(zhì)燃燒的良好示蹤劑,與PM2.5表現(xiàn)出較高的相關(guān)性.Li等[27]發(fā)現(xiàn)在火災(zāi)期間PM2.5與CO相關(guān)性較強(qiáng).NO2與CO之間的相關(guān)性顯著,春季(=0.288~ 0.735)優(yōu)于其他季節(jié)(=0.327~0.666),但與O3-8h呈弱相關(guān)性,春季(=0.007~0.362),其他季節(jié)(=-0.039~ 0.244),而大多研究發(fā)現(xiàn)O3與CO和NO濃度呈負(fù)相關(guān).從區(qū)域來(lái)看, BN的PM與其他大氣污染物的相關(guān)關(guān)系較其他區(qū)域強(qiáng),可能是BN地勢(shì)較低,有利于污染進(jìn)入境內(nèi).從時(shí)間及空間變化可知,BS O3-8h濃度較高,從相關(guān)關(guān)系可知BS O3-8h與其他污染物值和其他城市相似呈弱相關(guān)性,甚至相關(guān)性更弱,表明影響B(tài)S O3-8h濃度的原因可能是光化學(xué)反應(yīng)較強(qiáng).
表3 5個(gè)城市不同季節(jié)大氣污染物濃度的Pearson相關(guān)
注:右上春季,左下其他季節(jié);**在0.01 級(jí)別(雙尾),相關(guān)性顯著;*在0.05級(jí)別(雙尾),相關(guān)性顯著.
3.1 2015~2021年云南省5個(gè)邊境城市PM、NO2、CO的年均濃度整體上無(wú)明顯變化趨勢(shì).大氣污染物濃度的月均移動(dòng)變化趨勢(shì)高度重合,PM、NO2、O3-8h濃度呈U型變化,3月份達(dá)峰值.
3.2 Sen-MK檢驗(yàn)結(jié)果表明污染物逐日濃度的時(shí)間變化趨勢(shì),PM下降速率最快,其中PM10下降速率最高達(dá)11′10-3μg/(m3×d),證實(shí)了近年來(lái)減排措施有效性,而O3-8h總體呈上升趨勢(shì),增速最高達(dá)2.3′10-3μg/(m3×d).
3.3 不同城市的大氣污染物濃度季節(jié)變化趨勢(shì)相似,PM和NO2表現(xiàn)為:春季>冬季>秋季>夏季,O3-8h表現(xiàn)為:春季>夏季>冬季>秋季,而CO濃度冬季最低,SO2無(wú)明顯季節(jié)變化規(guī)律.DH因污染源種類多、數(shù)量大,除O3-8h外其他大氣污染物的濃度均高于其他城市,BS因較強(qiáng)的光化學(xué)反應(yīng)致使各季節(jié)O3-8h平均濃度均高于DH.
3.4 基于COD法的空間異質(zhì)性檢驗(yàn)結(jié)果表明,FC區(qū)域大氣污染物濃度空間分布極不均勻,BN站點(diǎn)7差異性最大.計(jì)算Person相關(guān)系數(shù)表明,在春季PM與NO2、CO、O3-8h具有較強(qiáng)的相關(guān)關(guān)系,且BN春季污染物的相關(guān)性強(qiáng)于其他季節(jié).
[1] Guo H, Wang Y, Zhang H. Characterization of criteria air pollutants in Beijing during 2014~2015 [J]. Environ Res, 2017,154:334-344. DOI:10.1016/j.envres.2017.01.029.
[2] Tong S, Kong L, Yang K, et al. Characteristics of air pollution episodes influenced by biomass burning pollution in Shanghai, China [J]. Atmospheric Environment, 2020:238.DOI:10.1016/j.atmosenv.2020. 117756.
[3] Meng C, Tang Q, Yang Z, et al. Collaborative control of air pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. Environmental Technology & Innovation, 2021:23. DOI:10.1016/j.eti.2021.101557.
[4] Dai H, Zhu J, Liao H, et al. Co-occurrence of ozone and PM2.5pollution in the Yangtze River Delta over 2013~2019: Spatiotemporal distribution and meteorological conditions [J]. Atmospheric Research, 2021,249.DOI:10.1016/j.atmosres.2020.105363.
[5] Tian H, Zhao Y, Luo M, et al. Estimating PM2.5from multisource data: A comparison of different machine learning models in the Pearl River Delta of China [J]. Urban Climate, 2021,35.DOI:10.1016/j.uclim.2020.100740.
[6] He J, Gong S, Yu Y, et al. Air pollution characteristics and their relation to meteorological conditions during 2014~2015 in major Chinese cities [J]. Environ Pollut, 2017,223(16):484-496.
[7] Yin X, Kang S, Rupakheti M, et al. Influence of transboundary air pollution on air quality in southwestern China [J]. Geoscience Frontiers, 2021,12(6):120-134.
[8] Teng M, Yang K, Shi Y, et al. Study on the temporal and spatial variation of PM2.5in eight main cities of Yunnan Province[C]//Proceedings of the 2018 26 th International Conference on Geoinformatics, 2018,DOI:10.1109/GEOINFORMATICS.2018.8557198.
[9] Song C, Wu L, Xie Y, et al. Air pollution in China: Status and spatiotemporal variations [J]. Environ Pollut, 2017,227:334-347. DOI: DOI:10.1016/j.envpol.2017.04.075.
[10] Wang Y, Sun Y, Zhang Z, et al. Spatiotemporal variation and source analysis of air pollutants in the Harbin-Changchun (HC) region of China during 2014~2020 [J]. Environmental Science and Ecotechnology, 2021,8. DOI:10.1016/j.ese.2021.100126.
[11] Wu Z, Zhang Y, Zhang L, et al. Trends of outdoor air pollution and the impact on premature mortality in the Pearl River Delta region of southern China during 2006~2015 [J]. Science of The Total Environment, 2019,690:248-260.DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.06.401.
[12] Ahmat Z N, Muda N. A Comparison of various imputation methods for missing values in air quality data [J]. Sains Malaysiana, 2015, 44(3):449-456.
[13] Cheng L, Zhang T, Chen L, et al. Investigating the Impacts of Urbanization on PM2.5Pollution in the Yangtze River Delta of China: A Spatial Panel Data Approach [J]. Atmosphere, 2020,11(10):1058. DOI:10.3390/atmos11101058.
[14] Wang X, Li T, Ikhumhen H O, et al. Spatio-temporal variability and persistence of PM2.5concentrations in China using trend analysis methods and Hurst exponent [J]. Atmospheric Pollution Research, 2022,13(1). DOI:10.1016/j.apr.2021.101274.
[15] GB-3095 2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) [S].
GB-3095 2012 Ambient air quelity standards [S].
[16] Zhao S, Yu Y, Yin D, et al. Annual and diurnal variations of gaseous and particulate pollutants in 31provincial capital cities based on in situ air quality monitoring data from China National Environmental Monitoring Center [J]. Environment International, 2016,86:92-106. DOI:10.1016/j.envint.2015.11.003.
[17] Zhou Y, Luo B, Li J, et al. Characteristics of six criteria air pollutants before, during, and after a severe air pollution episode caused by biomass burning in the southern Sichuan Basin, China [J]. Atmospheric Environment, 2019,215.DOI:10.1016/j.atmosenv.2019. 116840.
[18] Bein K J, Zhao Y J, Johnston M V, et al. Interactions between boreal wildfire and urban emissions [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2008,113(D7). DOI:10.1029/2007JD008910.
[19] Yin X F, De Foy B, Wu K P, et al. Gaseous and particulate pollutants in Lhasa, Tibet during 2013~2017: Spatial variability, temporal variations and implications [J]. Environmental Pollution, 2019,253: 68-77. DOI:10.1016/j.envpol.2019.06.113.
[20] 潘春梅,朱 翔,王 健,等.云南省2019年臭氧污染特征及影響因素研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2020,43(10):156-164.
Pan C M, Zhu X, Wang J, et al. Characteristics and Influencing Factors of Ozone Pollution in Yunnan Province in 2019 [J]. Environmental Science & Technology, 2020,43(10):156-164.
[21] Vongruang P, Pimonsree S. Biomass burning sources and their contributions to PM10concentrations over countries in mainland Southeast Asia during a smog episode [J]. Atmospheric Environment, 2020,228. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.117414.
[22] Fu J S, Hsu N C, Gao Y, et al. Evaluating the influences of biomass burning during 2006 BASE-ASIA: a regional chemical transport modeling [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(9):3837-3855.
[23] 常嘉成.云南高原典型城市空氣質(zhì)量變化特征及大氣環(huán)境容量評(píng)估研究 [D]. 南京:南京信息工程大學(xué), 2019.
Chang J C. Variations of air quality and atmospheric environmental capacity assessment in the typical urban areas over Yunnan Plateau [D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science and Technology, 2019.
[24] 楊清健.云南高原清潔大氣環(huán)境背景下城市空氣質(zhì)量變化及其影響因素的觀測(cè)與模擬研究 [D]. 南京:南京信息工程大學(xué), 2020.
Yang Q J. Observation and simulation studies on urban air quality changes and the influencing factors under the background of clean atmospheric environment over the Yunnan Plateau [D]. Nanjing:Nanjing University of Information Science and Technology, 2020.
[25] Yin D Y, Zhao S P, Qu J J. Spatial and seasonal variations of gaseous and particulate matter pollutants in 31provincial capital cities, China [J]. Air Quality, Atmosphere Health, 2017,10(3):359-370.
[26] Xie Y, Zhao B, Zhang L, et al. Spatiotemporal variations of PM2.5and PM10concentrations between 31Chinese cities and their relationships with SO2, NO2, CO and O3[J]. Particuology, 2015,20(3):141-149.
[27] Li Y C, Liu A N, Han H, et al. Collective impacts of biomass burning and synoptic weather on surface PM2.5and CO in Northeast China [J]. Atmospheric Environment, 2019,213:64-80.DOI:10.1016/j.atmosenv. 2019.05.062.
Spatiotemporal characteristics of ambient air pollutants in five border cities of Yunnan province: variations.
LANG Li-jun1, CUI Xiang-fen1, SHI Jian-wu1, HUANG Jian-hong1*, NING Ping1, HAO Ji-ming1,2
(1.Faculty of Environment Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China;2.School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China)., 2022,42(11):5008~5015
The pollution characteristics, spatiotemporal variation and spatial heterogeneity was explored based on ambient particulate matter (PM with diameter£2.5μm [PM2.5],£10μm [PM10]) and gaseous pollutants(Ozone [O3], sulfur dioxide [SO2], nitrogen dioxide [NO2], carbon monoxide [CO]) data collected from 2015 to 2021 in five border cities of Yunnan province. Annual average concentrations of ambient air pollutants fluctuate enormously and that of PM10(42.6±8.2)μg/m3and PM2.5(25.4±4.2)μg/m3exceed the Grade Ⅱ limit value recommended the Chinese Ambient Air Quality Standards (GB 3095-2012). The monthly average concentrations showed a U-shaped trend for PM, NO2and O3-8h, and their concentrations peaked in March. PM and NO2concentrations followed a comparable seasonal pattern: spring > winter > autumn > summer. By contrast, seasonal average concentration of O3-8hdecreased as: spring > summer > autumn > winter and that of CO was the lowest in winter. In addition, SO2showed no obvious seasonal variation. Sen-MK results indicated a general trend of descending in daily average concentrations of ambient air pollutants and PM10had the highest decline rate at 11′10-3μg/m3per day, while an inverse trend ofO3-8h. The coefficient of variation (COD) revealed that the spatial distribution of ambient air pollutants is extremely uneven, especially for SO2with COD > 0.2 but that of O3-8hwas more uniform in spring. Person correlation analysis supported a strong correlation between PM and NO2, CO as well as O3-8h, and correlations between PM and other pollutants are stronger in Xishuangbanna (BN) than other studied cities.
ambient air pollutants;spatiotemporal variations;Sen's slope;heterogeneity;person correlation
X511
A
1000-6923(2022)11-5008-08
郎麗君(1996-),女,云南昭通人,昆明理工大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣污染源解析.
2022-03-07
國(guó)家地區(qū)基金資助項(xiàng)目(21966016)
*責(zé)任作者, 教授, huangjianhong78@163.com