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        面向電化學(xué)儲(chǔ)能與轉(zhuǎn)化的表界面工程

        2022-12-07 16:49:17于樂黃小青張橋保張志成
        物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2022年6期
        關(guān)鍵詞:電催化電化學(xué)儲(chǔ)能

        于樂,黃小青,張橋保,張志成

        1北京化工大學(xué),有機(jī)無機(jī)復(fù)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,化學(xué)工程學(xué)院,北京 100029

        2廈門大學(xué),固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,化學(xué)化工學(xué)院,福建 廈門 361005

        3廈門大學(xué),材料學(xué)院,福建 廈門 361005

        4天津大學(xué),天津市分子光電科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,理學(xué)院化學(xué)系,天津 300072

        隨著不可再生化石燃料的枯竭和人類能源需求的快速增長(zhǎng),能源利用正從傳統(tǒng)化石能源主體逐漸轉(zhuǎn)向低碳可再生能源。2020年9月,習(xí)近平總書記在第75屆聯(lián)合國(guó)大會(huì)上提出:“中國(guó)將在未來幾十年里,采取一系列方法、政策和措施,CO2排放力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到峰值,爭(zhēng)取在2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和?!碑?dāng)前,“碳達(dá)峰、碳中和”顯然已成為社會(huì)各界熱議的焦點(diǎn),高效的能源轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存已被視為最重要的全球挑戰(zhàn)之一。

        電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換技術(shù)可以完成電能和化學(xué)能間的互相轉(zhuǎn)化,是實(shí)現(xiàn)清潔能源存儲(chǔ)、轉(zhuǎn)運(yùn)及應(yīng)用的一項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù),如電池、電容與電催化等。其中,電催化更是電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化和存儲(chǔ)、綠色合成,環(huán)境和電化學(xué)工程的核心基礎(chǔ),其反應(yīng)都發(fā)生在催化劑表面,涉及反應(yīng)物,反應(yīng)中間體與催化劑表面的相互作用,同時(shí)電催化反應(yīng)也涉及到電子、離子和分子的轉(zhuǎn)移1。一方面,活性位點(diǎn)大多在催化劑表面,尺寸、結(jié)構(gòu)、形貌、缺陷等狀態(tài)將強(qiáng)烈影響催化劑的催化活性;另一方面,反應(yīng)三相界面間的質(zhì)量和電荷傳遞速率也關(guān)系著催化劑活性高低。電極材料的表面和界面可以暴露活性位點(diǎn)的數(shù)目、電荷轉(zhuǎn)移的效率、中間體的吸附能力的強(qiáng)弱,均成為電催化性能調(diào)控的重要切入點(diǎn)。此外,對(duì)于電池和超級(jí)電容器的性能研究也均與電極表面、電極-電解液界面和催化劑表面的物化性質(zhì)息息相關(guān)。

        由于表界面電化學(xué)行為涉及界面處化學(xué)/電化學(xué)反應(yīng)、結(jié)構(gòu)/組分影響、熱力學(xué)/動(dòng)力學(xué)等相關(guān)行為,使得深入理解表界面化學(xué)反應(yīng)的內(nèi)在機(jī)理以及限制因素,并設(shè)計(jì)合理的表面功能化方法,有助于實(shí)現(xiàn)從本質(zhì)上對(duì)電極材料性能的調(diào)控和提升,對(duì)優(yōu)化電極整體電化學(xué)性質(zhì)有著重要的指導(dǎo)意義。對(duì)此許多科研人員已研發(fā)出了一系列的表面功能化方法,如表面缺陷調(diào)控、軌道調(diào)控、元素?fù)诫s、異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)、表面保護(hù)、以及界面工程等,并系統(tǒng)研究了其在電催化材料及儲(chǔ)能材料等中的關(guān)鍵作用。

        基于此,本特刊專輯邀請(qǐng)了國(guó)內(nèi)部分從事電化學(xué)儲(chǔ)能與轉(zhuǎn)化的學(xué)者團(tuán)隊(duì),介紹他們近年來在面向電化學(xué)儲(chǔ)能及轉(zhuǎn)化的表界面工程方面的重要研究進(jìn)展和綜述。下面對(duì)這些研究和總結(jié)進(jìn)行扼要介紹。

        氫氣是一種清潔高效的能源載體,通過海水電解規(guī)?;苽錃錃饽軌?yàn)閼?yīng)對(duì)全球能源挑戰(zhàn)提供新的機(jī)遇。鄧意達(dá)和胡文彬等2重點(diǎn)總結(jié)了具有高選擇性和強(qiáng)耐腐蝕性電極材料的設(shè)計(jì)合成與作用機(jī)制,詳細(xì)介紹了如多金屬氧化物、Ni/Fe/Co基復(fù)合材料、氧化錳包覆異質(zhì)結(jié)構(gòu)等對(duì)氧氣生成選擇性的研究進(jìn)展及各種材料的抗腐蝕工程研究成果。

        微生物在自然界中廣泛存在,具有結(jié)構(gòu)、組成和代謝豐富的特點(diǎn),可作為電催化劑的模板以及碳、磷、硫等非金屬元素以及金屬元素的來源,已成為電催化劑制備的新趨勢(shì)。劉宏和王海青等3綜述了微生物“智能”引導(dǎo)制備電催化劑的發(fā)展及在電催化析氫(HER)、電催化析氧(OER)、氧還原反應(yīng)(ORR)、二氧化碳還原(CO2RR)、鋰電池(LBs)等領(lǐng)域的應(yīng)用現(xiàn)狀。

        邵明飛和謝文富等4從電極角度出發(fā)對(duì)電催化二氧化碳還原反應(yīng)(E-CO2RR)領(lǐng)域中一體化電極(包括一體化金屬基、一體化金屬化合物基和一體化金屬單原子基)的應(yīng)用進(jìn)行了綜述。詳細(xì)介紹了不同一體化電極的設(shè)計(jì)思路,以及結(jié)構(gòu)和表界面調(diào)控對(duì)E-CO2RR性能的影響規(guī)律,重點(diǎn)探討了一體化電極對(duì)E-CO2RR的構(gòu)效關(guān)系及性能提升機(jī)制等。

        氧化亞硅(SiO)作為鋰離子電池負(fù)極材料,具有較高的理論比容量(~2043 mAh·g-1)以及合適的脫鋰電位(< 0.5 V),且原料儲(chǔ)量豐富、制備成本較低、對(duì)環(huán)境友好,被認(rèn)為是下一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極極具潛力的候選材料之一。張橋保和張力等5綜述了近幾年來SiO負(fù)極結(jié)構(gòu)和界面優(yōu)化的研究工作,并從純SiO的結(jié)構(gòu)優(yōu)化、SiO/C復(fù)合和SiO/金屬?gòu)?fù)合等三方面進(jìn)行詳細(xì)闡述,并分別就其方法特征、電化學(xué)性能及存在問題等進(jìn)行了總結(jié)與討論。

        席聘賢等6提出使用有機(jī)配體用以表面改性NiCo2O4納米線,并通過x射線光電子能譜分析表明,Co2+/Co3+比值的增加是其在堿性介質(zhì)中用作水分裂雙功能催化劑電化學(xué)性能優(yōu)異的主要原因,進(jìn)而使得整體效率明顯提高。

        李偉等7采用了一種“軟硬雙模板”的策略合成了兼具大孔和介孔的三維碳-碳化鈦復(fù)合材料。通過多孔結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)和高導(dǎo)電性TiC納米顆粒的引入,緩解金屬鋰充放電過程中的體積膨脹和調(diào)控金屬鋰的成核行為,實(shí)現(xiàn)了無枝晶鋰金屬負(fù)極的構(gòu)筑。

        木士春等8以花狀NH2-MIL-125 (Ti)為前驅(qū)體和硬模板,合成出具有花狀結(jié)構(gòu)的超細(xì)納米TiO2/多孔氮摻雜碳片復(fù)合物(記為FL-TiO2/NPC)。一方面,二維褶皺納米片包含TiO2納米顆??梢栽龃蠡钚晕镔|(zhì)與電解液的接觸面積;另一方面,氮摻雜多孔碳基體可以提高整體復(fù)合物的導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)完整性,并表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

        液流電池因?yàn)榫哂懈邇?chǔ)能效率,低成本,以及可解耦的能源儲(chǔ)存和功率輸出設(shè)計(jì),被廣泛認(rèn)為是適用于大型儲(chǔ)能的首選技術(shù)。從廣濤和盧怡君9綜述了液流電池的工作機(jī)制,以提升非水系有機(jī)液流電池的儲(chǔ)能密度的策略為重點(diǎn),總結(jié)了非水系液流電池中有機(jī)活性材料的研究進(jìn)展,討論了這些策略存在的問題和未來的發(fā)展方向。

        吳鋒,趙騰及陳人杰等10利用化學(xué)氧化法以三苯胺(TPA)為原料成功合成了廉價(jià)的電壓敏感聚合物聚三苯胺(PTPAn),并制備出電壓敏感性涂層隔膜(PTPAn/PP)。研究結(jié)果表明,當(dāng)PTPAn濃度為10%時(shí),該功能隔膜(YP-2)具有最優(yōu)的綜合性能,且該隔膜具有優(yōu)異的多孔結(jié)構(gòu)及連續(xù)的導(dǎo)電結(jié)構(gòu),與電解液具有良好的親和能力,可有效抑制鋰硫電池的過充并對(duì)鋰硫電池進(jìn)行充分的保護(hù)而不影響其性能。

        劉繼磊及高鵬等11從離子傳輸、枝晶形核與生長(zhǎng)、及安全性能三個(gè)方面詳細(xì)探討了隔膜對(duì)電池性能影響的關(guān)鍵因素及其改性方法,并系統(tǒng)總結(jié)了隔膜結(jié)構(gòu)、物化特性、力學(xué)性能、熱學(xué)性能以及電化學(xué)性能的表征技術(shù),以期為功能隔膜的合理設(shè)計(jì),從而優(yōu)化鋰離子電池性能提供理論和實(shí)踐指導(dǎo)。

        希望《物理化學(xué)學(xué)報(bào)》的廣大讀者能夠喜歡這些文章,閱讀愉快,并從中有所啟迪。

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