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        中國(guó)近地面PM2.5質(zhì)量濃度衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)集比較及歷史趨勢(shì)分析

        2022-12-06 07:36:18戴劉新張瑩李正強(qiáng)漏嗣佳
        關(guān)鍵詞:污染模型

        戴劉新,張瑩,李正強(qiáng),漏嗣佳

        (1中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院國(guó)家環(huán)境保護(hù)衛(wèi)星遙感重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100101;2中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,北京 100049;3南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院大氣與地球系統(tǒng)科學(xué)國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210023)

        0 引言

        細(xì)顆粒物(PM2.5)是指環(huán)境空氣中空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑小于等于2.5μm的顆粒物[1]。研究表明,大氣顆粒物中的吸收性成分可通過(guò)吸收太陽(yáng)輻射加速融雪,導(dǎo)致氣候變暖,從而影響降雪、降水和生物化學(xué)循環(huán)[2]。短期的高濃度PM2.5污染還會(huì)直接威脅著人體健康,如2013年1月10–15日由重霧霾事件造成的北京地區(qū)全市居民總健康經(jīng)濟(jì)損失高達(dá)4.89億元[3]。此外,PM2.5會(huì)顯著降低近地面大氣能見(jiàn)度,威脅公共交通安全[4]。

        近年來(lái),許多學(xué)者對(duì)中國(guó)PM2.5的時(shí)空演變趨勢(shì)和規(guī)律進(jìn)行了研究。蘇維等[5]基于交通流量的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),并結(jié)合氣象因子,綜合分析了南昌市2013–2015年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度的演變。他們發(fā)現(xiàn),PM2.5質(zhì)量濃度分布呈現(xiàn)城鄉(xiāng)空間梯度變化,不同氣象因子對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度的影響差別不一。Hu等[6]比較了2013年6–8月華北平原地區(qū)和長(zhǎng)江三角洲地區(qū)逐小時(shí)PM2.5濃度,結(jié)果表明華北地區(qū)的污染程度(77.0μg·m-3)明顯比長(zhǎng)江三角洲地區(qū)(42.8μg·m-3)更為嚴(yán)重。張園園[7]通過(guò)對(duì)中國(guó)2014年4月到2015年4月地面監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn),在190個(gè)被監(jiān)測(cè)城市中僅有25個(gè)達(dá)到《國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》。

        利用衛(wèi)星遙感監(jiān)測(cè)近地面細(xì)顆粒物濃度可以在客觀統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)下獲得更大時(shí)空尺度的分布觀測(cè)。氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)是氣溶膠消光系數(shù)在垂直方向上的積分,描述氣溶膠對(duì)光的消減作用,可以表征大氣渾濁程度[8]。Guo等[9]基于中國(guó)8個(gè)典型區(qū)域(塔克拉瑪干沙漠、戈壁沙漠、京津冀、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲、大興安嶺、東北地區(qū)、四川盆地)500 nm的臭氧總量繪圖系統(tǒng)(TOMS)AOD數(shù)據(jù)(1980–2001年)和550 nm的中分辨率成像光譜儀(MODIS)AOD數(shù)據(jù)(2000–2008年),分析了中國(guó)大氣AOD的時(shí)空變化,他們發(fā)現(xiàn)京津冀、珠三角地區(qū)受工業(yè)活動(dòng)影響較大,AOD呈現(xiàn)顯著正增長(zhǎng)的趨勢(shì)。Wang和Christopher[10]發(fā)現(xiàn)衛(wèi)星觀測(cè)的AOD與PM2.5濃度之間有良好的相關(guān)關(guān)系(線性相關(guān)系數(shù)R=0.7),有望基于衛(wèi)星遙感實(shí)現(xiàn)對(duì)PM2.5濃度的大范圍估算。衛(wèi)星遙感AOD的最新進(jìn)展為改善全球PM2.5估算提供了有力支撐[11]。van Donkelaar等[12]結(jié)合MODIS、多角度成像光譜儀(MISR)和寬視場(chǎng)水色掃描儀(SeaWIFS)等儀器的AOD反演以及GEOS-Chem化學(xué)傳輸模型,估算了北美地面PM2.5質(zhì)量濃度和化學(xué)組分,并利用地理加權(quán)回歸模型(GWR)對(duì)PM2.5及其組成成分進(jìn)行了區(qū)域地面觀測(cè),得出了PM2.5化學(xué)組成的完整表示[13],建立了2000–2018年間的全球PM2.5數(shù)據(jù)集。

        根據(jù)AOD數(shù)據(jù)以及PM2.5物理特性建立經(jīng)驗(yàn)?zāi)P秃臀锢砟P蛠?lái)反演PM2.5質(zhì)量濃度估計(jì)值也是熱門(mén)的反演方法。Chu等[14]基于PM2.5與AOD間的關(guān)系,并考慮了顆粒物的吸濕性、尺寸以及垂直分布特征等,得出了估算PM2.5質(zhì)量濃度的半經(jīng)驗(yàn)公式。物理模型可以通過(guò)描述不同因素對(duì)氣溶膠濃度影響的物理過(guò)程預(yù)測(cè)PM2.5的未來(lái)趨勢(shì)[15]。Zhang等[15,16]基于物理方法和歸因分析預(yù)測(cè)了PM2.5在2000–2015年的長(zhǎng)期趨勢(shì)。該方法考慮了氣溶膠和氣象參數(shù),探索了不同因素對(duì)AOD和PM2.5關(guān)系的貢獻(xiàn)。然而,該模型所需的輸入?yún)?shù)(例如:細(xì)粒子比)在衛(wèi)星遙感反演中仍存在一定困難。

        許多學(xué)者還通過(guò)建立統(tǒng)計(jì)回歸模型,研究了MODIS AOD和與其相應(yīng)的地面實(shí)測(cè)PM2.5質(zhì)量濃度之間的線性相關(guān)系數(shù)[17]。研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)過(guò)AOD標(biāo)高訂正和PM2.5濕度訂正后,兩者相關(guān)系數(shù)顯著升高[18]。夏加豪[19]利用MODIS第六版(C6)產(chǎn)品提供的暗目標(biāo)與深藍(lán)兩種算法反演了AOD融合產(chǎn)品,結(jié)合氣象參數(shù)(氣壓、溫度、濕度、風(fēng)速等)和土地利用參數(shù)[人口、歸一化植被指數(shù)(NDVI)、國(guó)內(nèi)生產(chǎn)總值(GDP)等],通過(guò)參數(shù)回歸模型將AOD轉(zhuǎn)換為PM2.5質(zhì)量濃度。統(tǒng)計(jì)回歸模型在預(yù)測(cè)和驗(yàn)證過(guò)程中需要大量地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),但是模型精度較高。

        在統(tǒng)計(jì)回歸模型研究的基礎(chǔ)上,機(jī)器學(xué)習(xí)模型(如隨機(jī)森林、支持向量機(jī)等)在顆粒物衛(wèi)星遙感估算領(lǐng)域也得到了大量應(yīng)用。崔相輝等[20]以AOD和氣象參數(shù)為影響因子建立了基于深度置信網(wǎng)絡(luò)(DBN)的PM2.5預(yù)測(cè)模型,生成了京津冀地區(qū)的PM2.5預(yù)測(cè)圖。陳寧等[21]提出了多基站協(xié)同訓(xùn)練長(zhǎng)短時(shí)記憶網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型,減少了需要訓(xùn)練的網(wǎng)絡(luò)復(fù)雜度,減輕了網(wǎng)絡(luò)過(guò)擬合的風(fēng)險(xiǎn)。Wei等[22]利用時(shí)空極端隨機(jī)化樹(shù)(STET)模型,整合更新的時(shí)空信息和輔助數(shù)據(jù),提高了中國(guó)PM2.5估算的空間分辨率和整體精度,并生成2014–2019年中國(guó)高分辨率(1 km)和高質(zhì)量的近地表PM2.5數(shù)據(jù)集(即ChinaHigh PM2.5)。機(jī)器學(xué)習(xí)的方法探索衛(wèi)星遙感反演PM2.5質(zhì)量濃度具有精度較高的優(yōu)勢(shì),但該類(lèi)方法的主要困難在于對(duì)地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的依賴(lài)。

        以上算法各有特點(diǎn),反演的PM2.5數(shù)據(jù)集也存在差異,且尚未得到很好的對(duì)比。本工作針對(duì)現(xiàn)有兩種流行算法(基于模式模擬和基于機(jī)器學(xué)習(xí))產(chǎn)生的PM2.5科學(xué)數(shù)據(jù)集,通過(guò)城市區(qū)域代表性驗(yàn)證及空間自相關(guān)分析對(duì)其精度和空間合理性進(jìn)行比較,為中國(guó)區(qū)域的PM2.5數(shù)據(jù)集的使用提供參考意見(jiàn),并進(jìn)一步通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)差橢圓分析研究了2000–2018年間華北區(qū)域(北京、天津、河北、河南、山西、山東)PM2.5的時(shí)空演變趨勢(shì),為大氣細(xì)顆粒物污染的防控提供科學(xué)支撐。

        1 數(shù)據(jù)集與研究區(qū)域

        1.1 數(shù)據(jù)

        為了對(duì)比不同算法產(chǎn)生的PM2.5質(zhì)量濃度的時(shí)空分布及精度,選用了van Donkelaar等[13]基于模式模擬算法生成的PM2.5數(shù)據(jù)集(以下簡(jiǎn)稱(chēng)vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集)和Wei等[23]基于機(jī)器學(xué)習(xí)算法生成的PM2.5數(shù)據(jù)集(以下簡(jiǎn)稱(chēng)CHAP數(shù)據(jù)集)。兩數(shù)據(jù)集均為中國(guó)區(qū)域年均PM2.5質(zhì)量濃度,時(shí)間跨度分別為2000–2018年和2014–2019年,二者的空間分辨率均為0.01°×0.01°。為了評(píng)估數(shù)據(jù)集的不確定性,使用經(jīng)過(guò)環(huán)保審核后的城市年均PM2.5濃度值作為驗(yàn)證數(shù)據(jù),單位是μg·m-3。選取各城市區(qū)域內(nèi)衛(wèi)星遙感估算的PM2.5均值與地面監(jiān)測(cè)值進(jìn)行對(duì)比,量化兩數(shù)據(jù)集的不確定性。下面介紹兩數(shù)據(jù)集采用的算法。

        1.1.1 vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集

        模式模擬算法,又稱(chēng)比例因子算法或化學(xué)傳輸模型法,該算法通過(guò)提供空間和時(shí)間轉(zhuǎn)換因子,來(lái)模擬影響AOD和PM2.5之間關(guān)系的因素,從而計(jì)算衛(wèi)星遙感得出的近地面PM2.5濃度[24-26]。通過(guò)模擬的近地面PM2.5濃度ρSIM(PM2.5)與總柱AODτSIM的比例因子η,來(lái)計(jì)算衛(wèi)星遙感AODτSAT反演估計(jì)的PM2.5濃度ρSAT(PM2.5),即

        式中η是ρSIM(PM2.5)與τSIM的比值,也是ρSAT(PM2.5)和τSAT之間的比例因子,是氣溶膠大小、成分、日變化、吸濕和垂直結(jié)構(gòu)等的函數(shù)[27]。van Donkelaar等[28]在系列研究中得出了η的表達(dá)式,并建立了基于模式模擬算法的vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集系列。該數(shù)據(jù)集是通過(guò)結(jié)合MODIS、MISR和SeaWIFS儀器測(cè)量的輻射來(lái)反演氣溶膠光學(xué)厚度數(shù)據(jù),通過(guò)GEOS-Chem化學(xué)傳輸模型,估算地面PM2.5的質(zhì)量濃度和成分(SO42-、NO3-、NH4+、Cl-等)質(zhì)量濃度,然后通過(guò)GWR對(duì)PM2.5質(zhì)量和成分質(zhì)量進(jìn)行區(qū)域地面觀測(cè)訂正。該系列數(shù)據(jù)集在van Donkelaar等學(xué)者的研究下,經(jīng)過(guò)了多個(gè)歷史版本的優(yōu)化改進(jìn),本工作采用的數(shù)據(jù)集為vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集系列中的V4.CH.03。該數(shù)據(jù)利用2014年5月至2018年12月在中國(guó)區(qū)域的PM2.5地面監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò),對(duì)中國(guó)上空的PM2.5進(jìn)行地理加權(quán)統(tǒng)計(jì)估計(jì),并根據(jù)Hammer等[11]給出的地面觀測(cè)值與衛(wèi)星估算值之間的年際變化,將PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)集延伸至2000年。其中,中國(guó)大陸的地面PM2.5測(cè)量數(shù)據(jù)來(lái)自http://beijingair.sinaapp.com/,中國(guó)臺(tái)灣地區(qū)的PM2.5測(cè)量數(shù)據(jù)來(lái)自https://airtw.epa.gov.tw/CHT/Query/His Data.aspx。

        1.1.2 CHAP數(shù)據(jù)集

        統(tǒng)計(jì)回歸算法就是以PM2.5質(zhì)量濃度為因變量,研究PM2.5質(zhì)量濃度和AOD間的數(shù)學(xué)關(guān)系式,輔以氣象條件(如溫度、濕度等)、地表?xiàng)l件(如海岸、沙漠等)、人口分布、污染物排放等參數(shù),建立統(tǒng)計(jì)回歸模型[23]。簡(jiǎn)單的回歸模型局限于單個(gè)城市等小范圍,代表該區(qū)域內(nèi)的AOD與PM2.5的統(tǒng)計(jì)關(guān)系,高級(jí)統(tǒng)計(jì)模型常常將輔助參數(shù)以獨(dú)立參數(shù)加入模型建模中。

        Wei等[23]建立的CHAP數(shù)據(jù)集是使用多源衛(wèi)星遙感和機(jī)器學(xué)習(xí)生成的,它通過(guò)整合時(shí)空信息和其他輔助數(shù)據(jù)(例如:地基測(cè)量、遙感產(chǎn)品、再分析數(shù)據(jù)等),增強(qiáng)時(shí)空極端隨機(jī)森林(STET)模型,從而提高了中國(guó)PM2.5估算值的空間分辨率和整體準(zhǔn)確性。STET模型的表達(dá)式為

        式中τi,j,t為i、j、t處的AOD,HBL,i,j,t為i、j、t處的邊界層高度,EDM,i,j,t為i、j、t處的數(shù)字高程模型,S和T分別為時(shí)空信息。

        CHAP數(shù)據(jù)集(Version 2)選擇了空間分辨率更高的MAIAC AOD產(chǎn)品,使用時(shí)空匹配的方法對(duì)中國(guó)18個(gè)AERONET監(jiān)測(cè)站的地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行AOD反演[29,30]。MAIAC AOD反演精度高,在中國(guó)大陸地區(qū)的估計(jì)誤差小。采用的STET模型可以處理復(fù)雜的監(jiān)督回歸問(wèn)題,構(gòu)建穩(wěn)定的PM2.5-AOD關(guān)系,通過(guò)準(zhǔn)確的模型計(jì)算空間和時(shí)間信息,解決PM2.5的時(shí)空異質(zhì)性(即強(qiáng)的空間自相關(guān)性和明顯的時(shí)間變化)這一關(guān)鍵問(wèn)題。此外,與其他廣泛使用的基于樹(shù)的方法(如決策樹(shù))相比,該模型能有效解決方差問(wèn)題,并挖掘更多有價(jià)值的信息[23]。該數(shù)據(jù)集覆蓋中國(guó),分辨率為1 km,交叉驗(yàn)證決定系數(shù)(CV-R2)達(dá)到0.89,均方根誤差(RMSE)為10.33μg·m-3[22]。

        1.2 研究區(qū)域

        由于我國(guó)的PM2.5質(zhì)量濃度分布具有較大區(qū)域差異,本工作不僅對(duì)全國(guó)范圍內(nèi)的PM2.5分布進(jìn)行了對(duì)比,還有針對(duì)性地選取北京、天津、河北、河南、山東、山西6省市作為典型研究區(qū)進(jìn)行詳細(xì)分析。這幾個(gè)省市的PM2.5污染情況相對(duì)嚴(yán)重,且具有代表性,可以反映出華北地區(qū)近年來(lái)PM2.5的時(shí)空演變趨勢(shì)。

        2 研究方法

        2.1 標(biāo)準(zhǔn)差橢圓分析

        標(biāo)準(zhǔn)差橢圓法(SDE)是一種能精確揭示地理要素空間分布整體特征的空間統(tǒng)計(jì)方法[31],因此選用該方法對(duì)近地面PM2.5質(zhì)量濃度的空間變化進(jìn)行分析。SDE根據(jù)研究對(duì)象的空間位置和空間結(jié)構(gòu),從空間的全局性定量解釋目標(biāo)地理要素空間分布的方向性、中心性、展布性和空間形態(tài)等特征[32]。目前也被廣泛應(yīng)用于社會(huì)學(xué)、犯罪學(xué)、經(jīng)濟(jì)學(xué)等多領(lǐng)域,通過(guò)橢圓中心、面積、長(zhǎng)軸、短軸、方位角等參數(shù)定量描述研究對(duì)象的空間分布特征[33]。

        在本研究中,橢圓面積表示PM2.5數(shù)據(jù)的空間分布范圍。橢圓中心表示二維空間中地理要素的相對(duì)位置,即所有PM2.5數(shù)據(jù)的中心位置。一般來(lái)說(shuō),在數(shù)據(jù)的變異程度不是異常大的情況下,這個(gè)中心點(diǎn)的位置基本與算術(shù)平均數(shù)的位置是一致的。橢圓中心的計(jì)算公式為

        方位角表示地理要素分布的主趨勢(shì)方向,即自正北方向順時(shí)針旋轉(zhuǎn)到長(zhǎng)軸方向的角度[34]。方位角的變化可以反映PM2.5分布的主趨勢(shì)旋轉(zhuǎn)方向(順時(shí)針或逆時(shí)針旋轉(zhuǎn))[35]。方位角α的計(jì)算公式為

        橢圓的長(zhǎng)半軸表示PM2.5數(shù)據(jù)分布的方向,短半軸表示PM2.5數(shù)據(jù)分布的范圍,短半軸越短,表示數(shù)據(jù)的向心力越明顯;短半軸越長(zhǎng),表示PM2.5數(shù)據(jù)的離散程度越大。長(zhǎng)半軸與短半軸的差距越大(扁率越大),表示PM2.5數(shù)據(jù)的方向性越明顯;反之,如果長(zhǎng)半軸與短半軸越接近,表示方向性越不明顯[36]。長(zhǎng)短半軸的計(jì)算公式為

        式中σx、σy為沿x軸與y軸的標(biāo)準(zhǔn)差。

        2.2 空間自相關(guān)分析

        地理空間自相關(guān)是一個(gè)空間對(duì)象與其附近其他對(duì)象的相似程度的度量,它依據(jù)地理信息系統(tǒng)的第一規(guī)則—一切事物都與其他事物相關(guān)聯(lián),但是相近事物比較遠(yuǎn)事物更相關(guān)[37]。雖然此定律違背了對(duì)象間相互獨(dú)立的準(zhǔn)則,但這與地學(xué)統(tǒng)計(jì)中大多數(shù)的地理現(xiàn)象及時(shí)空過(guò)程相一致,也可以用于分析PM2.5分布的空間關(guān)聯(lián)性。由于近地面PM2.5質(zhì)量濃度分布具有空間連續(xù)性,因此利用地理空間自相關(guān)方法對(duì)vanDonkelaarA和CHAP數(shù)據(jù)集的空間合理性進(jìn)行評(píng)價(jià)。Moran′sI指數(shù)通常被用來(lái)描述全局或區(qū)域尺度上某空間隨機(jī)變量整體相關(guān)的程度[38],計(jì)算公式為

        其中N是空間對(duì)象的個(gè)數(shù);ωi j為對(duì)象i和j之間的權(quán)重矩陣,ωi j通常鄰近取1,不鄰近取0;W為所有ωi j的和;x為某空間變量;為其平均值。該公式代表的含義就是某對(duì)象鄰近單元的協(xié)方差與總體方差的比值。Moran′sI取值范圍為[-1,1]:Moran′sI大于0,表示對(duì)象空間上呈正相關(guān),數(shù)據(jù)傾向于聚類(lèi),即“高-高”聚集或“低-低”聚集,其值越大空間相關(guān)性越明顯;Moran′sI等于0說(shuō)明數(shù)據(jù)隨機(jī)分布,沒(méi)有明顯的空間規(guī)律;Moran′sI小于0,代表對(duì)象呈空間負(fù)相關(guān),即高值排斥高值而趨近低值,即“高-低”聚集或“低-高”聚集,在空間上為離散的。需要注意的是,全局Moran′sI是在假定均質(zhì)時(shí)給出的總體變量自相關(guān)程度的統(tǒng)計(jì)量,如果區(qū)域?yàn)榉蔷|(zhì)時(shí),不存在顯著的全局自相關(guān),但局部存在聚集或異常(離散),這便引入了Local Moran′sI(LISA)以此表征局部空間自相關(guān)。

        3 結(jié)果與分析

        3.1 數(shù)據(jù)集精度對(duì)比

        為了分析數(shù)據(jù)集的不確定性及精度,采用2014–2018年間全國(guó)有記錄的市級(jí)行政區(qū)年均PM2.5地面監(jiān)測(cè)值,將各個(gè)年份、各個(gè)城市一一對(duì)應(yīng)的PM2.5遙感觀測(cè)值和地面監(jiān)測(cè)值(共1519對(duì)數(shù)據(jù))進(jìn)行線性回歸分析對(duì)比,結(jié)果如圖1所示。

        由圖1可知,全國(guó)范圍內(nèi)以市級(jí)行政區(qū)為單位,兩數(shù)據(jù)集的年平均PM2.5數(shù)據(jù)y與其相對(duì)應(yīng)的環(huán)保審核數(shù)據(jù)x有顯著的線性關(guān)系。CHAP數(shù)據(jù)集的相關(guān)系數(shù)(R=0.77,N=1519)略低于vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集(R=0.83,N=1519),但都足以表明遙感數(shù)據(jù)與地面數(shù)據(jù)間的良好相關(guān)性。由于CHAP數(shù)據(jù)集采用的STET算法中已引入了地基測(cè)量參量,其剩余標(biāo)準(zhǔn)差(RMSE)、標(biāo)準(zhǔn)差(SD)、相對(duì)誤差(RE)都優(yōu)于vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集,即前者的數(shù)據(jù)精度、離散程度以及可信度都更優(yōu)。此外,通過(guò)±10%誤差線(EE)量化評(píng)估遙感數(shù)據(jù)相對(duì)于地面數(shù)據(jù)的不確定性,可得出偏大估計(jì)、準(zhǔn)確估計(jì)、偏小估計(jì)的占比。分析表明,vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集還存在明顯的數(shù)據(jù)低估問(wèn)題(76.89%),而且低估的數(shù)據(jù)基本都小于30μg·m-3,即在低濃度區(qū)間(空氣質(zhì)量為優(yōu))的數(shù)據(jù)被低估,這表明了vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集采用的化學(xué)傳輸模型在PM2.5濃度低時(shí)反演精度欠佳,偏差較大,這是因?yàn)榛瘜W(xué)傳輸模型是根據(jù)氣溶膠組分質(zhì)量估算PM2.5質(zhì)量濃度,而在空氣質(zhì)量?jī)?yōu)時(shí),組分質(zhì)量濃度低,監(jiān)測(cè)敏感度降低,導(dǎo)致反演不準(zhǔn)確。雖然這種以市級(jí)行政區(qū)為單位的區(qū)域平均的驗(yàn)證方法不是通常驗(yàn)證時(shí)采用的點(diǎn)對(duì)點(diǎn)驗(yàn)證法,其相關(guān)性不高,但能反映出不同城市區(qū)域衛(wèi)星反演PM2.5的代表性差異。

        圖1 兩套數(shù)據(jù)集線性回歸對(duì)比圖。(a)CHAP數(shù)據(jù)集;(b)vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集Fig.1 Linear regression comparison of the two datasets.(a)CHAP dataset;(b)vanDonkelaarA dataset

        3.2 數(shù)據(jù)集的時(shí)空合理性對(duì)比

        本工作旨在研究華北地區(qū)PM2.5污染數(shù)據(jù)的變化,所以時(shí)空合理性驗(yàn)證主要針對(duì)研究區(qū)(河北、河南、山東、山西、北京、天津)濃度值大于75μg·m-3(即輕度污染、中度污染、重度污染、嚴(yán)重污染)的PM2.5數(shù)據(jù)。為了方便對(duì)比vanDonkelaarA和CHAP兩數(shù)據(jù)集展示的PM2.5時(shí)空分布特征,選取它們共有的年份(2014–2018年)綜合比較全國(guó)范圍內(nèi)PM2.5分布的差別(圖2),并對(duì)研究區(qū)的PM2.5分布進(jìn)行空間自相關(guān)分析與統(tǒng)計(jì)比較。

        由兩數(shù)據(jù)集的PM2.5時(shí)空分布圖(圖2)可以看出,二者的PM2.5濃度全國(guó)分布大致趨勢(shì)高度一致,但是存在數(shù)據(jù)層次的差別。CHAP數(shù)據(jù)集的PM2.5濃度值整體上高于vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集,但是二者的濃度差在逐年減小。CHAP數(shù)據(jù)集在新疆塔里木盆地地區(qū)PM2.5濃度遙感監(jiān)測(cè)值已達(dá)重度污染的指標(biāo)(大于150μg·m-3),而vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集則僅達(dá)到中度污染的程度。其原因在于:一是STET算法相較于氣候傳輸模型算法更依賴(lài)于站點(diǎn)測(cè)量值,STET算法反演在極端氣候下引入較高的實(shí)測(cè)值,造成了遙感值的整體提高;二是由于化學(xué)傳輸模型是在35%相對(duì)濕度下使用基于成分的吸濕性模型計(jì)算模擬PM2.5和成分質(zhì)量,這與塔克拉瑪干沙漠的氣候相差較大,一定程度上造成估算不準(zhǔn)。在新疆北部、西藏、云南西部、內(nèi)蒙古北部、黑龍江北部,CHAP數(shù)據(jù)集的PM2.5濃度值大多在15~35μg·m-3區(qū)間,而vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集的PM2.5濃度值大多在0~5μg·m-3區(qū)間,vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集的濃度值層次更豐富。

        圖2 2014–2018年vanDonkelaarA和CHAP數(shù)據(jù)集PM2.5空間分布對(duì)比Fig.2 Comparison of PM2.5 spatial distribution between vanDonkelaarA and CHAP datasets from 2014 to 2018

        為了檢驗(yàn)兩數(shù)據(jù)集的時(shí)空合理性,采用空間自相關(guān)分析法,通過(guò)對(duì)PM2.5數(shù)據(jù)的分區(qū)統(tǒng)計(jì),分別計(jì)算研究區(qū)內(nèi)市級(jí)行政區(qū)級(jí)別的年平均值,并計(jì)算Moran′sI指數(shù),比較PM2.5分布LISA集聚圖,識(shí)別PM2.5污染聚集模式和分布的年際變化。圖3和圖4分別展示了2014–2018年研究區(qū)PM2.5分布的LISA圖和PM2.5分布的Moran′sI指數(shù)變化。由圖可見(jiàn),vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集在2014–2017年都主要呈現(xiàn)“高-高”聚集模式或“低-低”聚集模式,高值區(qū)主要聚集在河北南部(邯鄲市、邢臺(tái)市)、河南北部(安陽(yáng)市、濮陽(yáng)市)以及山西東部(晉中市)、山東西部(聊城市、德州市),低值區(qū)主要聚集在環(huán)渤海地區(qū)。Moran′sI分別為0.51、0.48、0.53、0.42,空間自相關(guān)性較高(圖4),空間集聚模式顯著,反映了污染的均質(zhì)性,2018年聚集效果不顯著,空間相關(guān)性下降。CHAP數(shù)據(jù)集從2016年開(kāi)始PM2.5的聚集效果已不顯著,空間上趨于隨機(jī)性分布;2017年、2018年呈現(xiàn)了異常值集聚(“低-高”和“高-低”模式),同時(shí)Moran′sI小于0,即PM2.5在空間上呈現(xiàn)一定程度的離散狀態(tài),表現(xiàn)了PM2.5分布的空間異質(zhì)性和不穩(wěn)定性。隨著污染情況減少,高濃度PM2.5數(shù)據(jù)量降低,兩個(gè)數(shù)據(jù)集的PM2.5分布的空間自相關(guān)性都逐漸減低,但相較來(lái)看,vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集的空間自相關(guān)性比CHAP數(shù)據(jù)集更好,前者更具空間合理性。

        圖3 2014–2018年研究區(qū)PM2.5分布LISA圖Fig.3 LISA diagram of PM2.5 distribution in the study area from 2014 to 2018

        圖4 2014–2018年研究區(qū)PM2.5分布Moran′s I指數(shù)Fig.4 Moran′s I index of PM2.5 distribution in the study area from 2014 to 2018

        圖5顯示了兩數(shù)據(jù)集研究區(qū)PM2.5年均值及標(biāo)準(zhǔn)差的變化??梢钥闯?CHAP數(shù)據(jù)集在2018年污染數(shù)據(jù)很少的情況下標(biāo)準(zhǔn)差突然增大,表示數(shù)據(jù)離散程度很大;而且2018年的年均值也出現(xiàn)了異常增大的情況,這與事實(shí)相悖。綜上,vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集的時(shí)空合理性?xún)?yōu)于CHAP數(shù)據(jù)集。

        圖5 兩數(shù)據(jù)集研究區(qū)PM2.5年均值及標(biāo)準(zhǔn)差Fig.5 Annual mean and standard deviation of PM2.5 in the study area of the two datasets

        3.3 研究區(qū)PM2.5時(shí)空演變分析

        鑒于vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集具有時(shí)間跨度更長(zhǎng)、空間相關(guān)性和空間合理性更優(yōu)的優(yōu)勢(shì),選取此數(shù)據(jù)集進(jìn)行PM2.5時(shí)空演變分析。圖6顯示了2000–2018年的PM2.5時(shí)空變化趨勢(shì)。綜合比對(duì)2000–2018年的PM2.5數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),研究區(qū)內(nèi)輕度及以上污染情況頻發(fā),且數(shù)據(jù)分布適宜進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差橢圓分析,故PM2.5時(shí)空演變分析利用vanDonkelaarA數(shù)據(jù)集2000–2018年研究區(qū)內(nèi)濃度值大于75μg·m-3(即輕度污染、中度污染、重度污染、嚴(yán)重污染)的PM2.5數(shù)據(jù),采用標(biāo)準(zhǔn)差橢圓法進(jìn)行分析。標(biāo)準(zhǔn)差橢圓算法的Ellipse-Size參數(shù)設(shè)置為1倍標(biāo)準(zhǔn)偏差,即生成的橢圓能夠包含68%的數(shù)據(jù)。由于不同污染級(jí)別的PM2.5數(shù)據(jù)對(duì)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差橢圓分析的貢獻(xiàn)不同,因此以PM2.5濃度值作為權(quán)重進(jìn)行分析。

        圖6 2000–2018年全國(guó)PM2.5分布圖Fig.6 The distribution of PM2.5 in China from 2000 to 2018

        從全國(guó)尺度來(lái)看,PM2.5污染嚴(yán)重的地區(qū)主要有新疆塔里木盆地、四川盆地及華北平原地區(qū),顯著高于全國(guó)平均指標(biāo),說(shuō)明我國(guó)空氣的區(qū)域性污染嚴(yán)重,分區(qū)治理科學(xué)高效。從重點(diǎn)研究區(qū)域來(lái)看,華北地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度在2000–2013年間呈現(xiàn)波動(dòng)中逐年增加的趨勢(shì),在2006年P(guān)M2.5中重度污染等級(jí)的范圍顯著擴(kuò)大,由之前的河北西南部擴(kuò)大到河北、河南以及山西等地。之后整體上仍在擴(kuò)散并且污染程度也在加深,2011年和2013年污染尤其嚴(yán)重。2013年之后PM2.5質(zhì)量濃度則有明顯的降低。

        圖7顯示了橢圓中心點(diǎn)變化軌跡。2000–2018年這十九年間,標(biāo)準(zhǔn)差橢圓中心的位置整體向東北移動(dòng),具體變化過(guò)程規(guī)律不明顯:2000–2003年向東北方向快速移動(dòng);2003–2004年向西南方向轉(zhuǎn)變后,2004–2007年間持續(xù)向東南方向移動(dòng);2007–2008年軌跡向東北方向驟移后,2008–2010年間向西南方向快速移動(dòng);2010年后呈現(xiàn)螺旋型緩慢向北移動(dòng)的趨勢(shì),其中分別在2012年、2015年和2017年發(fā)生東西方向上發(fā)生轉(zhuǎn)變。從中心位置來(lái)看,僅有一個(gè)點(diǎn)(2000年)偏離較遠(yuǎn),其余的污染中心基本都在四省交界的區(qū)域,這是由于該區(qū)域有邢臺(tái)、邯鄲等污染較重的城市,都是全國(guó)空氣質(zhì)量排名倒數(shù)的城市。其中2000年中心點(diǎn)位于河南省西南部的南陽(yáng)盆地附近,明顯偏離四省交界。

        圖7 研究區(qū)標(biāo)準(zhǔn)差橢圓中心點(diǎn)變化軌跡Fig.7 Variation trajectory of standard deviation ellipse center point in the study area

        圖8顯示了橢圓邊長(zhǎng)及面積的變化曲線。橢圓面積反映了PM2.5污染覆蓋范圍,圖中顯示橢圓的邊長(zhǎng)與面積變化趨勢(shì)一致??梢园l(fā)現(xiàn)PM2.5污染覆蓋范圍分別在2002年、2006年、和2011年達(dá)到19年來(lái)的峰值,面積值達(dá)到318498.44 km2,極小值拐點(diǎn)分別是2004年、2008年、2012年,重點(diǎn)分析這幾個(gè)年份造成PM2.5污染覆蓋范圍趨勢(shì)變化的原因。在2013年后PM2.5擴(kuò)散范圍顯著地逐年變小,污染面積下降速率可達(dá)52343.46 km2·a-1,至2018年污染面積降到歷年最低的5614.86 km2。

        圖8 研究區(qū)橢圓周長(zhǎng)及面積的變化曲線Fig.8 Variation curve of perimeter and area of ellipse in the study area

        圖9顯示了PM2.5濃度最大值及平均值變化曲線??梢钥闯?研究區(qū)內(nèi)的PM2.5濃度平均值與最大值曲線起伏趨勢(shì)大致相當(dāng),平均值曲線較平緩,波動(dòng)在70~95μg·m-3之間,其中幾個(gè)小峰值分別在2006年、2011年和2013年。從圖中還可以明顯看出在2013–2018年平均值逐年下降,降幅達(dá)15.97μg·m-3,平均每年下降3.19μg·m-3;其中2016–2018年的最大值更是迅速下降,這都顯示出我國(guó)PM2.5治理成果顯著。

        圖9 研究區(qū)PM2.5濃度最大值及平均值變化曲線Fig.9 Variations of the maximum and average of PM2.5 concentration in the study area

        查找分析上述轉(zhuǎn)變的背景表明,2008年前后,無(wú)論P(yáng)M2.5質(zhì)量濃度還是污染面積都得到了一定控制,這主要是舉辦北京奧運(yùn)會(huì)而開(kāi)展了嚴(yán)格的局地減排措施的成效[39,40]。然而,隨后的年份空氣質(zhì)量又發(fā)生惡化,在不利氣象條件的影響下,2011年冬季發(fā)生了影響范圍大、污染程度高的重污染事件[41]。2012年,我國(guó)發(fā)布了第一個(gè)綜合性大氣污染防治規(guī)劃《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》(環(huán)發(fā)〔2012〕130號(hào)),規(guī)劃中嚴(yán)格規(guī)定了關(guān)于PM2.5及其前體物(二氧化硫、氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物等)的排放限制[42]。2013年北京PM2.5污染在濃度和持續(xù)時(shí)長(zhǎng)上都突破了歷史記錄,嚴(yán)重影響市民生活,國(guó)家進(jìn)一步出臺(tái)了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》,之后環(huán)保治理工作成效逐年顯現(xiàn)。2017年在持續(xù)的大氣污染減排措施和有利的大氣擴(kuò)散條件作用下,空氣質(zhì)量顯著改善[43]。直至2018年污染面積縮減為5614.86 km2,研究區(qū)域平均PM2.5質(zhì)量濃度下降至76.29μg·m-3,污染中心也從(112.57°E,33.16°N)移動(dòng)至(114.53°E,37.65°N)。

        3.4 不確定性分析

        此外,圖7顯示2000年標(biāo)準(zhǔn)差橢圓中心點(diǎn)變化軌跡在很大程度上偏離了其他年份中心點(diǎn)的集中區(qū)域(即:四省交界地區(qū))。圖10顯示,2000年P(guān)M2.5污染主要分布在河南省境內(nèi),尤其以南陽(yáng)最為嚴(yán)重。查詢(xún)南陽(yáng)市歷年氣候變化及極端天氣事件可知,在河南省南陽(yáng)市在2000年大霧次數(shù)較多、大風(fēng)日數(shù)減少[44],同時(shí)南陽(yáng)市地形條件特殊,形成三面環(huán)山、南面開(kāi)口的南陽(yáng)盆地,近地面受高壓控制,大氣活動(dòng)穩(wěn)定,氣候與地形條件不利于PM2.5擴(kuò)散[45],因此造成了該地區(qū)PM2.5濃度值高于其他地區(qū),以致標(biāo)準(zhǔn)差橢圓的中心點(diǎn)位于南陽(yáng)盆地附近。

        圖10 2000年研究區(qū)PM2.5分布及其標(biāo)準(zhǔn)差橢圓(vanDonkelaarA)Fig.10 PM2.5 distribution and its standard deviation ellipse in the study area in 2000(vanDonkelaarA)

        進(jìn)一步研究2000年的研究區(qū)PM2.5數(shù)據(jù)(表1),共783條污染數(shù)據(jù),其中552條數(shù)據(jù)大于75μg·m-3且小于等于76μg·m-3,占比約70%,且僅有3條數(shù)據(jù)大于80μg·m-3,平均值和最大值在歷年P(guān)M2.5數(shù)據(jù)中都較低,由此可見(jiàn),因氣象和地形造成的PM2.5污染聚集效果遠(yuǎn)小于因人為污染造成的。-X w、-Y w、α分別對(duì)應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)差橢圓的中心和方位角,中心點(diǎn)位于(112.57°E,33.16°N),長(zhǎng)短半軸之差大,數(shù)據(jù)向心力明顯,集聚區(qū)域方向性明顯,呈西南-東北方向分布,方位角為24.64°。

        表1 2000年研究區(qū)PM2.5統(tǒng)計(jì)量與標(biāo)準(zhǔn)差橢圓參數(shù)Table 1 PM2.5 statistics and standard deviation ellipse parameters of the study area in 2000

        4 結(jié)論

        通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)差橢圓法研究了2000–2018年間研究區(qū)PM2.5時(shí)空演變趨勢(shì)。通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)差橢圓的系列參數(shù),定量判斷PM2.5污染整體遷移趨勢(shì)、分布范圍變化等,并深入分析了造成PM2.5變化的驅(qū)動(dòng)因素。同時(shí)通過(guò)線性回歸驗(yàn)證的方法,針對(duì)現(xiàn)行兩種流行算法(基于模式模擬和基于機(jī)器學(xué)習(xí))產(chǎn)生的PM2.5數(shù)據(jù)集進(jìn)行比較。得到如下結(jié)論:

        1)基于機(jī)器學(xué)習(xí)算法產(chǎn)生的數(shù)據(jù)集(CHAP)適用于小規(guī)模地區(qū)空氣污染研究,其地面驗(yàn)證效果更佳;基于模式模擬算法產(chǎn)生的數(shù)據(jù)集(vanDonkelaarA)在低PM2.5濃度時(shí),反演值低于實(shí)際值。

        2)基于模式模擬算法產(chǎn)生的數(shù)據(jù)集(vanDonkelaarA)的空間相關(guān)性和時(shí)空合理型都優(yōu)于基于機(jī)器學(xué)習(xí)算法產(chǎn)生的數(shù)據(jù)集(CHAP),更適合于大尺度、長(zhǎng)時(shí)間的污染趨勢(shì)分析。

        3)2000–2018年研究區(qū)PM2.5分布的標(biāo)準(zhǔn)差橢圓中心的位置整體向我國(guó)東北方向移動(dòng),除2000年中心點(diǎn)在南陽(yáng)盆地附近外,其他年份中心點(diǎn)位于河北、河南、山西、山東四省交界處的污染較重的城市(邯鄲、邢臺(tái))附近。

        4)PM2.5擴(kuò)散范圍及年均值在2013年前都是呈現(xiàn)波動(dòng)中整體上升的趨勢(shì);從2013年開(kāi)始下降,降幅明顯,造成PM2.5時(shí)空趨勢(shì)演變的驅(qū)動(dòng)因素主要是政策管控,從源頭上減少PM2.5的排放量,尤其2017年后管控成果顯著。

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