范彩偉,劉愛群,吳云鵬,侯靜嫻
[中海石油(中國)有限公司湛江分公司,廣東 湛江 524057]
儲層異常高壓的形成往往與油氣充注發(fā)生壓力傳遞有關[1-2],因此儲層壓力演化與油氣充注史關系密切?;謴凸艍毫Φ某S梅椒ò▔簩嵎椒?、數值模擬方法和流體包裹體方法。壓實方法只適合于恢復由壓實不均衡形成的超壓,而數值模擬方法主要是基于軟件自帶數學模型計算得到,由于儲層中超壓主導成因復雜,選擇合適模擬方法存在困難,因此難以真實再現壓力演化過程,特別是儲層古壓力的恢復[3-5]。通過恢復流體包裹體捕獲壓力來重建儲層孔隙流體壓力演化過程是目前最普遍且比較實用的方法。石英毛細管封裝固定組分技術的開發(fā),實現了激光拉曼光譜法定量測定CO2-CH4體系中天然流體包裹體[6-10],提供關鍵的約束信息可用于評價流體捕獲條件[11-16]。相較于傳統相變測溫方法,激光拉曼原位定量光譜分析方法具有更高的精度。
鶯歌海盆地是中國南海北部海域重要的高溫、高壓含油氣盆地[17-18]。目前在鶯歌海盆地鶯東樂東10區(qū)發(fā)現了樂東10-1、樂東10-2和樂東10-3氣田等含氣構造,證實了樂東10區(qū)優(yōu)越的天然氣成藏條件[19]。樂東地區(qū)黃流組儲層異常高壓非常發(fā)育,實測壓力系數最高可達到2.3。但是對于樂東10區(qū)壓力演化過程尚未開展相關研究,限制了鶯歌海盆地超壓環(huán)境油氣成藏機理研究。本研究以鶯歌海盆地樂東10區(qū)新近系黃流組砂巖儲層為研究對象,通過流體包裹體和激光拉曼光譜技術獲取黃流組砂巖儲層不同類型氣包裹體成分、均一溫度和鹽度等信息,恢復不同期次流體包裹體捕獲壓力,重建鶯歌海盆地黃流組儲層天然氣充注史與壓力演化過程,為鶯歌海盆地高溫、高壓區(qū)天然氣成藏規(guī)律研究提供參考。
鶯歌海盆地屬于印澳-歐亞板塊碰撞所產生的“擠出-逃逸”大型新生代走滑伸展盆地[19],盆地走向北西—南東向,盆地西鄰昆嵩隆起、東鄰北部灣盆地、海南隆起和瓊東南盆地,呈菱形結構,劃分為河內凹陷和鶯歌海凹陷2個次級單元[20](圖1),其中鶯歌海凹陷劃分為鶯東斜坡、中央底辟區(qū)和鶯西斜坡3個構造區(qū)帶,樂東10區(qū)位于鶯東斜坡南部。在早期斷陷階段,鶯歌海盆地在巖石圈拉伸和紅河斷裂走滑雙重作用下形成轉換-伸展型盆地,沉積了古近系始新統湖相地層、漸新統崖城組以及陵水組海-陸過渡相和海相地層[21-22]。在拗陷階段,盆地沉積了新近系三亞組、梅山組、黃流組、鶯歌海組和第四系海相地層。鶯歌海盆地新近紀以來的快速下沉和充填導致盆地發(fā)育大規(guī)模流體底辟和超高壓,形成鶯歌海盆地獨特而復雜的底辟成藏系統[23]。鶯歌海盆地烴源巖主要為新近系梅山組和三亞組,有機質類型主要為腐殖型,生氣為主[24]。較高的地溫梯度加速了中央凹陷底辟帶的有機質熱演化,使烴源巖提前進入生烴門限。天然氣組成和同位素特征顯示盆地內CH4氣主要為煤成氣成因,而CO2既有有機成因,又有無機成因[25-26],淺層和中、深層產出的天然氣在成熟度及天然氣組成上不具有明顯的規(guī)律性[27]。
圖1 鶯歌海盆地構造單元劃分和采樣井位分布Fig.1 Structural unit division and sampling well distribution in the Yinggehai Basin
本研究采集了鶯歌海盆地樂東10區(qū)LD10-A井和LD10-B井的新近系黃流組砂巖儲層樣品25塊,深度范圍為4 039~4 249 m。砂巖儲層樣品被制成雙面剖光的流體包裹體片之后用于開展流體包裹體巖相學觀察、顯微測溫、激光拉曼光譜分析以及流體包裹體捕獲壓力恢復。
流體包裹體巖相學觀察采用的儀器為Nikon80I多通道顯微鏡。測試流體包裹體的均一溫度和冰點溫度采用Linkam-THMSG600冷熱臺,流體包裹體的鹽度根據冰點溫度計算獲得。冷熱臺經校正后顯微測溫誤差為±0.1℃,測溫過程中升溫速率控制在0.1~5.0℃/min。
高分辨率顯微共聚焦激光拉曼光譜儀型號為HORIBA Jobin Yvon S.A.S公司的LabRAM HR800顯微激光拉曼光譜儀。測試環(huán)境溫度為20~25℃,光源為YAG激光器,波長532.06 nm,輸出功率350~400 mW。數據單次采集時間一般為10~20 s,疊加100~200次,激光拉曼光譜定量模型的建立和天然包裹體拉曼定量光譜的采集均在中國地質大學(武漢)構造與油氣資源教育部重點實驗室進行。
采集富氣相包裹體激光拉曼光譜采用的是300光柵多窗口模式,所采集的光譜用于定性判斷識別均一狀態(tài)下包裹體的寄主礦物和流體包裹體所含組分。利用氖燈的激光拉曼光譜標準峰對CH4包裹體的伸縮振動峰進行校正,最終計算確定拉曼峰偏移的真實值。以下是根據實驗結果擬合的純CH4包裹體CH4拉曼散射峰位移與CH4包裹體密度以及初始CH4拉曼散射峰位移的線性關系式[28]:
式中:D為實際CH4峰位移與初始甲烷拉曼散射峰位移的差值,cm-1;vd為實際CH4峰位移,cm-1;vo為初始CH4拉曼散射峰位移,cm-1,vo=2 917.58 cm-1;ρ為包裹體的密度,g/cm3。
通過獲取CH4氣包裹體同期鹽水包裹體的均一溫度,將密度和均一溫度的值代入CH4體系熱力學模型方程[29],可以得到CH4氣包裹體的均一壓力。
純CO2包裹體CO2費米雙峰間距與CO2包裹體的密度線性關系式[30]:
式中:Δ為CO2費米雙峰間距,cm-1。
通過獲取CO2氣包裹體同期鹽水包裹體的均一溫度,將密度和均一溫度的值帶入Bakker模型方程[29],可以得到CO2氣包裹體的均一壓力。
基于已建立的CO2-CH4混合氣拉曼定量模型以及確定的拉曼定量因子,采用多元回歸線性公式可以求取包裹體密度[29],從而可進一步獲取CO2-CH4混合氣包裹體捕獲壓力[29]。
式中:i,j,b是常數,無量綱;C為物質的摩爾分數,%;v為物質的拉曼峰位移,cm-1。
采用Basin Mod軟件對鶯歌海盆地樂東地區(qū)LD10-A井開展單井埋藏史和熱史模擬,模擬結果采用實測溫度和成熟度(鏡質體反射率Ro)進行校正,并模擬了凹陷中心的典型井LD22-1井主力烴源巖梅山組的生烴演化史。儲層天然氣充注時間是通過CH4包裹體伴生的鹽水包裹體均一溫度結合單井埋藏史和熱史模擬的方法確定的,在此結果上恢復儲層壓力演化過程。
當流體包裹體樣品體積較小或者數量較少時,不能采用傳統的碎濾技術對其進行同位素分析,無損、有效的拉曼光譜技術可以確定富CO2氣包裹體中碳同位素含量。Li等[29]提供了一種無損、有效的拉曼光譜技術來研究單一CO2包裹體內CO2碳同位素(13C)含量。在LD10-A井和LD10-B井中選擇4個富CO2氣包裹體來計算其碳同位素含量,4種波峰分為1 267 cm-1和1 372 cm-1(v(13)-和v(13)+),~1287 cm-1和~1385 cm-1(v(12)-和v(12)+),分別對應于13C和12C同位素的含量,通過光譜軟件Labspec計算不同峰的峰面積,代入Li等[29]給出的公式計算可以得到摩爾分數比C13/C12和碳同位素比值。
鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組砂巖中發(fā)育豐富的次生含氣流體包裹體,主要位于石英微裂隙和加大邊中。室溫下可以觀察到氣相、氣-液兩相以及固-液兩相流體包裹體,所觀察的包裹體中固相主要為瀝青。流體包裹體巖相學觀察結合激光拉曼光譜可將黃流組砂巖中氣包裹體分為4類,分別為純-富CO2氣包裹體、富CH4氣包裹體、CO2-CH4混合氣包裹體以及含固體瀝青氣包裹體(圖2)。純-富CO2氣包裹體,多呈單一氣相,與氣-液兩相鹽水包裹體共生并切穿不同石英顆粒(圖2a)。流體包裹體巖相學觀察結合原位拉曼光譜測定結果顯示富CO2氣包裹體主要賦存于石英的愈合裂隙中,直徑一般在8~18μm,呈圓形、橢圓形或不規(guī)則形。可以觀察到不同氣-液比包裹體在同一條裂紋中發(fā)育,說明存在CO2-水在不混溶體系下捕獲的現象(圖2b,c)。富CH4包裹體在室溫下多為單一氣相(圖2d),部分包裹體邊緣可見液相CO2,此類包裹體常與鹽水包裹體伴生,多發(fā)育在石英顆粒裂紋中。從富CH4包裹體群與CO2包裹體群交切關系判斷,第二期含CO2氣包裹體捕獲時期晚于第一期富CH4包裹體(圖2g,h)。CO2-CH4混合氣包裹體(圖2e)直徑范圍在5~9μm,主要發(fā)育在石英加大邊中,部分切穿加大邊和石英的主顆粒(圖2i,j),賦存于加大邊和切穿加大邊的混合氣包裹體群為最晚期捕獲。含固體瀝青的CO2包裹體主要賦存于石英加大邊和石英裂隙內,液態(tài)部分為CO2,直徑在9~13μm(圖2f)。
圖2 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層流體包裹體巖相學特征顯微照片Fig.2 Micrographs showing the petrographic characteristics of fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
對含烴類和CO2氣包裹體共生的鹽水包裹體進行均一溫度和鹽度測試。對于這種不混溶體系捕獲的包裹體組合,一般選擇鹽水包裹體群中均一溫度的最小值作為其捕獲溫度。黃流組不同深度儲層中流體包裹體顯微測溫結果顯示(圖3),LD10-A井黃流組深度4 170 m和深度4 249 m樣品中純-富CO2氣包裹體伴生鹽水包裹體均一溫度主峰可以分為兩個區(qū)間,分別是155~160℃和170~175℃。LD10-B井黃流組深度4 039 m樣品中的純-富CO2氣包裹體伴生鹽水包裹體均一溫度范圍是155~165℃。富CH4氣包裹體伴生鹽水包裹體的均一溫度范圍為160~165℃。LD10-A井黃流組4 249 m樣品中CO2-CH4混合氣包裹體伴生鹽水包裹體的均一溫度范圍是180~185℃。純-富CO2氣包裹體伴生的鹽水包裹體鹽度普遍高于與CH4氣包裹體伴生的鹽水包裹體鹽度。與純-富CO2氣包裹體伴生的鹽水包裹體鹽度存在兩個范圍,分別為6.3%~7.8.%和3.1%~3.8%。與富CH4氣包裹體伴生的鹽水包裹體鹽度范圍為0.4%~1.5%,只有一個流體包裹體鹽度值超過1.5%。
圖3 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組流體包裹體均一溫度直方圖和均一溫度與鹽度關系Fig.3 Histogramsof homogenization temperaturefor different fluid inclusions,and diagram showing the relationship between homogenization temperature and salinity of fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
原位激光拉曼光譜測試結果反映樂東10區(qū)黃流組儲層中的CO2包裹體室溫下多由氣態(tài)CO2和液態(tài)CO2組成,純CO2流體包裹體具有典型的費米雙特征峰(圖4a—c),而富CO2流體包裹體除了費米雙峰之外,還有CH4的伸縮振動峰,說明此類CO2包裹體內含有少量CH4氣。LD10-A井黃流組純-富CO2流體包裹體費米雙峰間距變化范圍在103.9~104.9 cm-1,LD10-B井黃流組純-富CO2流體包裹體費米雙峰間距變化范圍在104.0~104.4 cm-1。LD10-A井黃流組儲層中發(fā)育大量次生富CH4氣包裹體,拉曼光譜中可見到高強度CH4伸縮振動峰,同時可見低強度CO2費米雙峰(圖4d—f),所測得CH4伸縮振動峰范圍在2 912.95~2 913.10 cm-1。LD10-A井黃流組儲層中還發(fā)現CO2-CH4混合氣包裹體(圖4h),其中混合氣包裹體中費米雙峰間距變化范圍在103.9~104.1 cm-1,CH4伸縮振動峰范圍在2 911.80~2 911.83 cm-1。
圖4 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層典型流體包裹體拉曼光譜Fig.4 Raman spectra of typical natural gas fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
通過拉曼峰面積比計算得到鶯歌海盆地樂東10區(qū)LD10-A井和LD10-B井黃流組儲層富CO2包裹體中CO2含量為92.2%~96.5%,CH4含量為3.5%~7.8%。根據激光拉曼測得CO2包裹體費米雙峰間距的分布范圍計算得到對應的CO2包裹體密度分別為0.47~0.53 g/cm3和0.67~0.90 g/cm3(表1),密度的不同指示了CO2氣包裹體捕獲的期次性。富CH4氣包裹體中含有少量CO2,通過拉曼峰面積比計算CO2含量為3.2%~8.5%,CH4含量為91.5%~96.8%。采用CH4拉曼峰位移與密度之間的關系計算得到LD10-A井黃流組儲層石英礦物中次生純CH4流體包裹體的密度范圍為0.171~0.177 g/cm3(表2)。針對CO2-CH4混合氣包裹體,根據均一狀態(tài)下CH4和CO2的激光拉曼峰面積比計算氣體相對含量。結果顯示,LD10-A井中黃流組砂巖中的CO2-CH4混合氣包裹體中CO2占61.0%~63.0%,CH4占37.0%~39.0%,與現今氣層中CO2-CH4組分含量基本一致(表3),驗證了數據的準確性,對應的CO2-CH4混合氣包裹體的密度范圍為0.62~0.71 g/cm3(圖5)。
圖5 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層不同類型流體包裹體密度與共生鹽水包裹體均一溫度關系Fig.5 Homogenization temperatureof associated salinefluid inclusionsvs.density of differenttypesof fluid inclusionsin the Huangliu Formation reservoir in Ledong10 area,Yinggehai Basin
表1 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層中純-富CO2包裹體拉曼定量參數Table 1 Summary of Raman quantitative parameters of pure/CO2-rich inclusionsin the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
表2 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層中富CH 4包裹體拉曼定量參數Table 2 Statistics of Raman quantitative parameters of CH 4-rich inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
表3 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層中混合氣包裹體拉曼定量參數Table 3 Statistics of Raman quantitative parametersof mixed gas inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
鶯歌海盆地樂東10區(qū)LD10-A井和LD10-B井黃流組儲層流體包裹體古壓力恢復結果顯示(圖6),純-富CO2包裹體捕獲壓力范圍比較大,在29.80~100.60 MPa,對應的壓力系數為0.90~2.45(表1)。其中LD10-B井黃流組儲層中純-富CO2包裹體捕獲壓力變化范圍較小,在35.70~53.90 MPa,對應的壓力系數為1.05~1.46。所得到的黃流組儲層富CH4包裹體捕獲壓力范圍相對比較集中,在45.56~47.13 MPa,對應的壓力系數范圍在1.22~1.28(表2)。CO2-CH4混合氣包裹體捕獲壓力比較高,主要在91.50~95.60 MPa,壓力系數都在2.10以上(表3)。
圖6 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層不同類型流體包裹體均一溫度與捕獲壓力和壓力系數的關系Fig.6 Homogenization temperature of diverse types of fluid inclusions vs.trapped pressure and pressure coefficient in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
CH4和CO2包裹體密度結合共生鹽水包裹體均一溫度和鹽度綜合分析認為,鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層存在兩期CO2和兩期天然氣充注。第一期充注的CO2密度是0.47~0.53 g/cm3,對應的CO2氣包裹體伴生鹽水包裹體均一溫度范圍是155~160℃(圖5),發(fā)生在約2.0 Ma(圖7)。第二期CO2密度相對第一期偏高,密度范圍是0.67~0.90 g/cm3,對應的伴生鹽水包裹體均一溫度范圍是170~175℃,充注時間大約是在1.5~1.0 Ma(圖7)。第一期天然氣充注對應的CH4氣包裹體密度范圍是0.171~0.177 g/cm3,伴生鹽水包裹體均一溫度范圍是在160~165℃,發(fā)生在1.8 Ma左右。第二期天然氣充注對應的CH4包裹體密度范圍為0.62~0.71 g/cm3,伴生鹽水包裹體均一溫度范圍是180~185℃,充注時間大約為0.4 Ma。混合氣包裹體為第二期天然氣充注到儲層之后捕獲形成,包裹體內CO2與CH4相對摩爾含量與現今氣藏比例幾乎一致,低密度低壓力的第一期天然氣流體與高密度和高壓力的第二期CO2流體混合后,不可能形成對應于此類混合氣包裹體中CO2和CH4的相對摩爾含量及捕獲壓力(表3),鶯歌海盆地兩期CO2和兩期天然氣充注均發(fā)生在約2.0 Ma以來,與始新世第三期走滑伸展活動初期[28]具有對應關系。兩期天然氣充注時間與烴源巖大量生氣階段也具有很好的對應關系(圖7b)。樂東10區(qū)具有早期淺埋后期快速深埋的特征,主力烴源巖中新統梅山組和三亞組晚期生烴且快速生氣。烴源巖早期熱演化程度相對較低,2.5 Ma左右開始進入生氣階段,在2.0 Ma之后大量生氣[28](圖7)。烴類氣體組分以CH4為主,主要是烴源巖生烴的有機成因來源,然而通過富CO2氣包裹體中碳同位素含量的計算可知兩期CO2都為無機成因來源(表4)。姜平[31]等人僅對樂東10區(qū)的天然氣充注幕次進行了劃分,而沒有對具體CH4和CO2不同類型天然氣充注幕次進行劃分,稅蕾蕾[32]等認為樂東地區(qū)黃流組儲層經歷了至少兩期富CO2的熱液流體活動,郭瀟瀟[33]等認為樂東區(qū)的烴類氣體的充注均在1.7 Ma之后,前人工作成果與本研究的結論較吻合,但前人研究沒有通過可靠手段來詳細刻畫CO2和CH4的流體活動期次,這限制了烴類氣體有利富集區(qū)的進一步勘探部署。
表4 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層中富CO2氣包裹體同位素參數Table 4 Statistics of isotopic parameters of CO 2-rich gas inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
圖7 鶯歌海盆地樂東10區(qū)油氣充注和生烴過程Fig.7 Diagrams showing the hydrocarbon charging and generating processes in Ledong 10 area,Yinggehai Basin a.LD10-A井埋藏史、熱史模擬和天然氣充注時間;b.LD10-A井模擬地層溫度和鏡質體反射率校正圖;c.LD22-1井生烴史模擬
含氣包裹體的古壓力恢復結果結合流體包裹體捕獲時間得到的鶯歌海盆地樂東地區(qū)黃流組儲層超壓和壓力系數演化過程見圖8。鶯歌海盆地10區(qū)黃流組儲層壓力演化受天然氣充注控制,可劃分為4個階段:①在2 Ma時CO2氣體充注到黃流組儲層中,儲層表現為常壓狀態(tài),壓力系數大約為1.05;②在1.8 Ma時,烴源巖生成的天然氣充注使儲層中形成弱超壓,壓力系數達到1.24;③在大約1.0 Ma時,CO2再次充注到黃流組儲層,使地層從超壓快速升高,地層壓力從弱超壓快速上升至強超壓,壓力系數達到2.43,此時儲層剩余壓力為64.6 MPa;④大約在0.5 Ma,流體包裹體證據指示存在一期CH4充注,捕獲了一期混合氣包裹體,對應的儲層壓力系數為2.25,剩余壓力為55.8 MPa。第二期烴類氣體充注之后的儲層剩余壓力和壓力系數均低于第二期CO2充注之后,從儲層中的壓力系數和剩余壓力來看,我們推測黃流組儲層充注第二期CO2之后存在天然氣泄漏,從而使儲層壓力降低,當儲層孔隙壓力大于巖石破裂壓力的90%,地層會發(fā)生破裂,天然氣發(fā)生進一步運移和逸散,該地區(qū)超壓形成的大量微裂隙[31]也證明了天然氣可能存在散失。接著第二期CH4充注到儲層之后便形成現今的CO2-CH4混合氣藏。其中CO2氣包裹體中古壓力系數高達2.45,中海油(海南)分公司研究院資料顯示,黃流組上部蓋層泥巖密度可達到2.75 g/cm3,到壓實平衡階段,密度穩(wěn)定在2.6 g/cm3左右,包裹體的捕獲壓力揭示了孔隙流體古壓力達到靜巖壓力的89%,說明第二期CO2充注是儲層超高壓的主要成因機制?,F今黃流組儲層壓力系數在2.15~2.32,與古壓力演化結果基本一致,驗證了實驗結果的可靠性。
圖8 鶯歌海盆地樂東10區(qū)黃流組儲層超壓和壓力系數演化Fig.8 Overpressure and pressure coefficient evolution of the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area,Yinggehai Basin
1)鶯歌海盆地樂東10區(qū)高溫高壓氣田黃流組儲層發(fā)育純-富CO2氣包裹體、富CH4氣包裹體、CO2-CH4混合氣包裹體。依據激光拉曼峰面積比計算得出純-富CO2包裹體中CH4含量小于10%,富CH4氣包裹體中CH4含量為91.5%~96.8%,CO2-CH4混合氣包裹體中CH4含量為37.0%~39.0%,與現今氣藏成分相似。
2)樂東10區(qū)黃流組儲層存在兩期CO2充注和兩期烴類氣體充注:第一期低密度CO2充注時間大約在2.0 Ma;第二期高密度CO2充注發(fā)生在大約1.0 Ma;兩期烴類氣體充注時間均晚于兩期CO2充注時間,對應的充注時間分別是在1.8 Ma和0.4 Ma,兩期CO2主要是無機來源,CH4主要是有機來源,由烴源巖生烴作用產生。
3)黃流組儲層壓力演化過程顯示,在2.0 Ma左右,第一期CO2充注到儲層中,儲層壓力系數為0.90~1.05,屬于常壓狀態(tài),接著一期烴類氣體的充注使黃流組儲層達到弱超壓狀態(tài),壓力系數大約為1.24。在1.0 Ma左右,第二期CO2充注使黃流組儲層壓力系數快速增加至2.43。在0.5 Ma左右,第二期烴類氣體的充注使儲層壓力系數降到2.25,接近巖石破裂壓力,儲層中壓力下降可能指示了在第二期CO2充注之后發(fā)生了天然氣泄漏,使儲層壓力降低。