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        聚乙烯醇基底上氧化物薄膜晶體管的制備及其特性

        2022-11-24 06:56:06蔡乾順王艷杰楊小天
        液晶與顯示 2022年12期

        蔡乾順,楊 帆,王 超,王艷杰,楊小天

        (1.吉林建筑大學(xué) 寒地建筑綜合節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長春 130188;2.吉林建筑大學(xué) 電氣與計(jì)算機(jī)學(xué)院,吉林 長春 130188;3.吉林師范大學(xué),吉林 四平 136099)

        1 引 言

        21世紀(jì)以來,國際間軍事對抗手段的多元化使信息安全重要性日益顯現(xiàn),傳統(tǒng)的硅基器件已不能夠解決新出現(xiàn)的一系列矛盾,因此發(fā)展瞬態(tài)電子技術(shù)成為了新趨勢[1-2],其中瞬態(tài)薄膜晶體管擁有廣泛的應(yīng)用前景。薄膜晶體管制備中器件襯底占據(jù)薄膜晶體管制造所用材料數(shù)量中最主要的組分(>99.5%),所以器件對環(huán)境的影響、可降解性以及生物相容性在很大程度上取決于器件的襯底[3]??山到庖r底材料的選擇有限,主要是硬質(zhì)材料玻璃和柔性材料紙張。但是近年來隨著可降解襯底材料研究的深入,越來越多基于新型襯底材料被開發(fā)出來,例如多糖類的殼聚糖膜、半乳甘露聚糖膜,蛋白質(zhì)類的玉米蛋白膜、絲素蛋白膜,合成聚合物的聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)等[4-7]。

        本研究利用聚乙烯醇(PVA)襯底制備瞬態(tài)薄膜晶體管。PVA是一種良好的瞬態(tài)材料,具有生物可降解性、無毒性、良好的化學(xué)穩(wěn)定性且可溶于約75℃的熱水中。但是也有多數(shù)聚合物的通病即不耐高溫,具體表現(xiàn)為溫度高于75℃時PVA玻璃化,再加熱至160℃以上脫水醚化從而失去溶解性[8]。在此類襯底上的器件制備工藝主要有轉(zhuǎn)移印刷法[9]和真空掩模沉積法。轉(zhuǎn)移印刷法是將一種襯底轉(zhuǎn)移至其他襯底上,所以在沉積過程中不受襯底溫度限制,但是其操作難度大、技術(shù)要求精、制造成本高,不利于瞬態(tài)薄膜晶體管的商業(yè)化應(yīng)用,因此本文采用低溫真空掩模沉積法制備器件。此外,本文將高介電常數(shù)(高k)材料氧化鉿(HfO2)運(yùn)用至可降解襯底上,因?yàn)楦遦材料在減少其絕緣層的厚度下仍能維持其高電容避免產(chǎn)生遂穿電流[10-11],但是通過低溫磁控濺射制備的薄膜呈現(xiàn)非晶態(tài),產(chǎn)生的氧空位易形成縱向的漏電流[12],而Al2O3具有帶隙寬、界面態(tài)較穩(wěn)定的特點(diǎn),且其相對介電常數(shù)(ε=9)小于HfO2介電常數(shù)(ε=20)。綜合以上因素,我們采用HfO2與Al2O3疊 層結(jié)構(gòu) 來 制 備 絕緣 層[13-14],利用原子力顯微鏡對薄膜表面形貌進(jìn)行表征,利用半導(dǎo)體參數(shù)儀對器件進(jìn)行電學(xué)性能分析。

        2 實(shí) 驗(yàn)

        2.1 器件制備

        本實(shí)驗(yàn)采用美國Kurt J.Lesker磁控濺射設(shè)備沉積有源層和絕緣層薄膜材料。濺射靶材分別為高純HfO2陶瓷靶(99.99%)、高純Al2O3陶瓷靶(99.99%)、高純ZnO陶瓷靶(99.99%)和高純Al靶(99.99%)。采用臺灣亮杰科技電子束蒸鍍系統(tǒng)沉積金屬電極,使用高純鋁錠(99.99%)蒸鍍底柵與源漏電極。采用合肥巴斯夫生物試劑生產(chǎn)的PVA薄膜作為TFT的基底。用掩膜板對器件做圖形化處理,器件的溝道長度為880 μm,寬度為200 μm。

        將裁剪后的PVA薄膜和載玻片放入超聲清洗儀中,載玻片用酒精、丙酮、去離子水(DI)各清洗10 min,PVA膜用酒精、丙酮各清洗15 min(PVA膜是水溶性膜但不溶于丙酮、酒精,延長超聲時間以確保洗凈),然后使用膠帶將PVA膜固定至載玻片上。用電子束蒸發(fā)(EB)設(shè)備在PVA表面上沉積150 nm厚的Al作為柵電極,沉積過程中PVA基底溫度為60℃。然后用磁控濺射法沉積HfO2(濺射功率150 W,腔室壓強(qiáng)1.064 Pa,純氬(Ar)氣氛,室溫下濺射,沉積速率為80 nm/h)和Al2O3(濺射功率200 W,腔室壓強(qiáng)1.064 Pa,V(Ar)∶V(O2)=95∶5,室溫下濺射,沉積速率為40 nm/h)作為絕緣層,分別按圖1所示5組樣品結(jié)構(gòu)制備絕緣層。

        圖1 5組 樣 品 絕 緣 層 結(jié) 構(gòu) 圖。(a)160 nm單層HfO2;(b)160 nm HfO2/40 nm Al2O3;(c)40 nm Al2O3/160 nm HfO2;(d)40 nm Al2O3/160 nm HfO2/40 nm Al2O3;(e)40 nm Al2O3/80 nm HfO2/40 nm Al2O3。Fig.1 Structure diagram of the insulation layer of five groups of samples.(a)160 nm single-layer HfO2;(b)160 nm HfO2/40 nm Al2O3;(c)40 nm Al2O3/160 nm HfO2;(d)40 nm Al2O3/160 nm HfO2/40 nm Al2O3;(e)40 nm Al2O3/80 nm HfO2/40 nm Al2O3.

        在絕緣層上用磁控濺射法濺射積淀AZO薄膜(ZnO靶射頻濺射功率100 W,Al靶直流濺射功率7.5 W,腔室壓強(qiáng)1.064 Pa,V(Ar)∶V(O2)=95∶5,室溫下濺射15 min,厚度為40 nm)。最后用電子束蒸發(fā)鍍上100 nm厚的Al作為源漏電極,PVA基底溫度為60℃,用掩模板法對源漏電極進(jìn)行圖形化處理,TFT器件的溝道寬度為200 μm。

        作為對比,采用相同參數(shù)在硅襯底(包含熱氧化制備的SiO2絕緣層,厚度285 nm)上制備了TFT器件,將硅襯底用酒精、丙酮、去離子水各超聲清洗10 min,采用磁控濺射法沉積AZO有源層薄膜,電子束蒸發(fā)沉積源漏電極,工藝條件與PVA基底上TFT有源層、源漏電極的工藝條件相同。

        2.2 器件表征與測試

        使用英國Oxford MFP-3D型原子力顯微鏡(AFM)表征薄膜形貌;利用Keysight B1500A半導(dǎo)體參數(shù)儀測試電學(xué)性能;利用美國科磊KLAtencor表面輪廓儀(臺階儀)測試薄膜厚度。

        2.3 器件溶解特性測試

        將器件分別置于常溫(25℃)和80℃的去離子水中,水溫由油浴磁力攪拌器控制,記錄不同時間段器件溶解情況。

        3 結(jié)果與分析

        3.1 表面形貌與電學(xué)性能分析

        按上述方式制備器件并將樣品按器件結(jié)構(gòu)分為(a)、(b)、(c)、(d)、(e)、(f)6組,如圖2所示。圖3是該6組樣品對應(yīng)的轉(zhuǎn)移特性曲線,其中前5組 是 在PVA襯底上 低 溫 制 備 器 件,(f)組是在Si襯底上制備的器件,6組樣品有源層AZO制備的條件一致;圖4是(a)(b)(c)(d)(e)5組樣品轉(zhuǎn)移特性曲線對比;圖5是(a)、(b)、(c)、(d)、(e)前5組絕緣層表面的AFM和PVA襯底表面AFM圖;由圖5可知,經(jīng)過測試PVA襯底的粗糙度均方根RMS約為1.927 nm,達(dá)到作為TFT基板的要求。圖3(a)的單層HfO2器件的轉(zhuǎn)移曲線圖說明了直接掩膜沉積至PVA襯底的可行性,而器件(a)存在較大的關(guān)態(tài)電流(接近10 nA)導(dǎo)致開關(guān)比較低(開關(guān)比450);這是因?yàn)镠fO2材料會產(chǎn)生Poole-Frenkel現(xiàn) 象[15],使 得 單 層HfO2絕 緣層器件與傳統(tǒng)SiO2絕緣層器件相比其絕緣層存在較大的縱向漏電通道。但是(a)組閾值電壓(1.8 V)較雙層結(jié)構(gòu)絕緣層(b)/(c)兩組(分別為7.5 V與7.2 V)和“三明治”結(jié)構(gòu)絕緣層(d)/(e)兩組的閾值電壓(分別為9.0 V與10.6 V)都低得多。這是由于絕緣層厚度增加導(dǎo)致絕緣層的耦合能力降低,因此形成導(dǎo)電溝道需要更大的柵電壓,從而使閾值電壓Vth隨絕緣層厚度增加而增加[16]。同理,當(dāng)絕緣層變薄時能提供更好的電容耦合能力,因此由圖4可知隨著絕緣層厚度變薄,飽和區(qū)電流Ids依此減少,至(a)組器件Ids達(dá)到最優(yōu)。但是過薄且存在較大漏電通道的單層HfO2絕緣層不能承受更大的柵極電壓,導(dǎo)致Vgs大于15 V時器件絕緣層被擊穿。(b)、(c)兩組是HfO2、Al2O3雙層結(jié)構(gòu),由圖3(b)(c)可知,HfO2、Al2O3雙層搭建的順序不同,(c)組器件(開關(guān)比2.5×104,亞閾值擺幅1.58 V·dec-1,遷移率12.30 cm2·V-1·s-1)與(b)組器件(開關(guān)比620,亞閾值擺幅2.80 V·dec-1,遷移率12.30 cm2·V-1·s-1)電學(xué)性能差異較大。這是由于與有源層相接觸的HfO2介電常數(shù)較Al2O3介電常數(shù)大得多,因此HfO2的界面極性比Al2O3的強(qiáng)。當(dāng)電荷分別在(b)、(c)兩組傳輸時,(b)組較(c)組受到更強(qiáng)的界面極性影響,電荷傳輸受到很大的束縛因而影響了載流子遷移率[17]。同理可知(f)組遷移率在整組中最優(yōu),其與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致(圖4)。綜合以上特點(diǎn),我們將Al2O3作為修飾層分別以沉積在HfO2薄膜上下面的方式堵住HfO2薄膜中存在的縱向漏電通道,以此減少關(guān)態(tài)電流,提升器件的開關(guān)比。同時Al2O3的水氧隔絕性好且界面陷阱較少,可以彌補(bǔ)PVA襯底水氧隔絕能力差的弱點(diǎn),能夠進(jìn)一步改善亞閾值斜率。再結(jié)合圖3(d)(e)、圖4、表1的實(shí)驗(yàn)中,Al2O3修飾HfO2薄膜的上下面的“三明治”結(jié)構(gòu)絕緣層器件(d)組(開關(guān)比2.1×105,亞閾值擺幅1.05 V·dec-1)和(e)組(開關(guān)比2.5×106,亞閾值擺幅0.53 V·dec-1)的開關(guān)比和亞閾值擺幅較(a)、(b)、(c)三組均得到了改善,并能與(f)組的傳統(tǒng)Si基器件(開關(guān)比3.0×105,亞閾值擺幅1.82 V·dec-1)相當(dāng),閾值電壓甚至優(yōu)于傳統(tǒng)Si基器件。但是PVA襯底器件遷移率普遍不高,除了源、漏電極較寬的溝道(200 μm)減少載流子被捕獲的幾率之外[18],絕緣層表面粗糙度也是影響載流子傳輸?shù)囊粋€重要因素。如圖5所示,(a)、(b)、(c)、(d)、(e)五組的粗糙度均方根RMS分別為5.381 nm、5.671 nm、6.528 nm、5.580 nm和5.978 nm,在較大粗糙度的情況下,對器件施加?xùn)艍簳馆d流子附著在粗糙的表面,阻礙載流子的傳輸[19]。但是Al2O3與HfO2材料較寬的帶隙抑制了空穴被絕緣層與有源層界面之間的捕獲,同時根據(jù)遠(yuǎn)程界面粗糙散射理論模型[20],用較高介電常數(shù)與較低介電常數(shù)的兩種高k材料沉積多絕緣層有利于減少遠(yuǎn)程粗糙散射遷移率,因此搭建HfO2、Al2O3疊層結(jié)構(gòu)減緩了表面高粗糙度對電荷傳輸?shù)淖璧K。

        圖2 樣品(a)~(f)的TFT結(jié)構(gòu)模型圖Fig.2 TFT structure model diagram of samptf(a)~(f)

        圖3 (a)~(f)六組樣品的TFT轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.3(a)~(f)Six sets of TFT transfer characteristic curves

        圖4 五組樣品的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.4 Transfer characteristic curves of five samples

        圖5 (a)~(e)五組不同介質(zhì)結(jié)構(gòu)絕緣層和PVA襯底(f)的AFM圖像Fig.5 AFM images of(a)~(e)five sets of insulating layers of different media structures and PVA substrate(f)

        表1 不同介質(zhì)結(jié)構(gòu)TFT性能參數(shù)Tab.1 TFT performance parameters of different media structures

        3.2 器件溶解實(shí)驗(yàn)

        為了測試器件的降解特性,將器件置入室溫下的去離子水中,圖6為不同時間內(nèi)器件降解程度照片,朝水面一側(cè)受潮膨脹發(fā)生彎曲,在應(yīng)力的作用下器件就已經(jīng)受到了損傷。為了排除此因素的影響,用導(dǎo)電膠將PVA膜貼敷在載玻片再置入去離子水中,在室溫下經(jīng)過30 s后PVA基底吸水膨脹發(fā)生彎曲,薄膜開始碎裂;30 min后基板上的薄膜完全裂解為碎片。如圖7所示,將器件放入80℃離子水中,8 min后PVA基板完全溶于水中。

        圖6 不同階段器件溶解程度(室溫下去離子水)Fig.6 Device degradation degree at different stages(DI water at room temperature)

        圖7 不同階段器件溶解程度(80℃下去離子水)Fig.7 Device degradation degree at different stages(DI water at 80℃)

        4 結(jié) 論

        本文中將高k材料運(yùn)用在柔性的可降解襯底上成功制備出瞬態(tài)薄膜晶體管。單層絕緣層的薄膜晶體管存在諸多缺陷,其電流開關(guān)比較低(450)亞閾值擺幅偏高(0.53 V·dec-1),但是通過搭建多層絕緣層的方式能夠有效提升薄膜晶體管的電學(xué)性能。其中40 nmAl2O3/80 nmHfO2/40 nmAl2O3“三明治”結(jié)構(gòu)的瞬態(tài)薄膜晶體管電學(xué)性能達(dá)到最優(yōu),開關(guān)比可達(dá)到2.5×106,亞閾值擺幅降低至0.53 V·dec-1,能夠與其對應(yīng)的傳統(tǒng)Si基TFT相媲美。此外,PVA、Al2O3、ZnO等一系列綠色無毒材料制備出的TFT及其構(gòu)成的電路在植入性醫(yī)療設(shè)備、水溶性電子[21]、生物與環(huán)境可降解[22]等方面提供了應(yīng)用的可能性。

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