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        磷化工廠及周邊農(nóng)田土壤重金屬污染與來源解析*

        2022-11-23 05:48:42楊麗婷丁貞玉徐怒潮
        環(huán)境污染與防治 2022年11期
        關(guān)鍵詞:化工廠污染源貢獻(xiàn)率

        逯 雨 李 琴 張 越 張 垚 王 靜 楊麗婷 丁貞玉 徐怒潮#

        (1.湖北醫(yī)藥學(xué)院公共衛(wèi)生與健康學(xué)院,湖北 十堰 442000;2.湖北醫(yī)藥學(xué)院南水北調(diào)水源地環(huán)境與健康研究中心,湖北 十堰 442000;3.湖北醫(yī)藥學(xué)院臨床技能教學(xué)培訓(xùn)中心,湖北 十堰 442000;4.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

        隨著經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展以及國家和公眾對生態(tài)環(huán)境保護(hù)的重視,土壤污染調(diào)查、治理及修復(fù)越來越受到關(guān)注。2014年《全國土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示,工礦業(yè)廢棄地土壤環(huán)境問題突出,其中重金屬為主要污染物;《2020年全國生態(tài)環(huán)境質(zhì)量簡況》表明,農(nóng)田土壤中重金屬污染嚴(yán)重。由礦山開采導(dǎo)致的農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量問題時(shí)有報(bào)道[1]3130,[2-4]。工礦業(yè)廢棄地及周邊農(nóng)田土壤由于很難進(jìn)行異位修復(fù),因此修復(fù)難度很大,修復(fù)效果往往不理想[5],[6]431,[7],[8]5218。而對于農(nóng)田土壤而言,其中的重金屬含量除可能受到周邊工礦企業(yè)污染排放影響外,還可能受到農(nóng)業(yè)污水灌溉、農(nóng)藥化肥使用、大氣顆粒物沉降等的影響[9]715,[10],[11]1-5,[12]5075。現(xiàn)有的重金屬來源解析模型有化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型、穩(wěn)定同位素比值模型、正定矩陣因子(PMF)模型等[1]3132,[13]24,[14-18],其中PMF模型可以同時(shí)分析污染源個(gè)數(shù)及各污染源貢獻(xiàn)率,已廣泛應(yīng)用于大氣、土壤、水體污染來源的解析[19-22]。

        位于長江中下游漢江平原北端緊鄰長江的湖北省鐘祥市磷礦資源豐富,隨著礦山的開采以及中小型磷化工廠的生產(chǎn),土壤重金屬污染非常嚴(yán)重,并影響到了周邊農(nóng)田土壤。本研究對湖北省鐘祥市某磷化工廠及周邊農(nóng)田土壤進(jìn)行重金屬污染調(diào)查,并對農(nóng)田土壤重金屬進(jìn)行來源解析,為修復(fù)工礦業(yè)廢棄地及周邊農(nóng)田土壤重金屬污染提供數(shù)據(jù)和理論支撐。

        1 材料與方法

        1.1 樣品采集及預(yù)處理

        某磷化工廠采用硫精砂制備硫酸,原材料為來源于附近礦山的天然磷礦石,生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的副產(chǎn)物以及爐渣隨意堆放,且場地內(nèi)的運(yùn)輸?shù)缆肺催M(jìn)行硬化,生產(chǎn)方式粗放,很容易導(dǎo)致土壤重金屬污染。根據(jù)磷化工廠場地內(nèi)生產(chǎn)工藝布局,綜合系統(tǒng)布點(diǎn)法和專業(yè)判斷布點(diǎn)法,在場地內(nèi)共布設(shè)40個(gè)采樣點(diǎn),由于場地表面有回填土,為查明場地原始土壤污染狀況,故將采樣深度設(shè)置為50 cm;同時(shí),在磷化工廠北側(cè)的農(nóng)田布設(shè)30個(gè)采樣點(diǎn),采樣深度為20 cm。場地內(nèi)和農(nóng)田中的采樣點(diǎn)位置如圖1所示。同時(shí),在現(xiàn)場采集了應(yīng)季作物玉米、蔬菜、花生、芝麻等農(nóng)產(chǎn)品的果實(shí)。土壤樣品在實(shí)驗(yàn)室風(fēng)干,剔除雜物、根莖后,研磨過200目篩,裝入牛皮紙袋密封備用。農(nóng)產(chǎn)品果實(shí)樣品現(xiàn)場采摘后置于自封袋中,在實(shí)驗(yàn)室去除雜質(zhì)、果殼后,磨碎成顆粒不大于0.425 mm的粉末,儲于潔凈的塑料瓶中,室溫下保存?zhèn)溆谩?/p>

        圖1 磷化工廠及周邊農(nóng)田土壤采樣點(diǎn)分布示意圖Fig.1 Sampling sites distribution of the phosphorus chemical site and surrounding farmland soils

        1.2 樣品分析

        土壤樣品依據(jù)《全國土壤污染狀況詳查 土壤樣品分析測試方法技術(shù)規(guī)定》進(jìn)行分析,Cd、Cr、Cr(Ⅵ)、Ni、Pb、Cu、Zn用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(Elmer ELAN 6000 DRC Ⅱ)測定;As用原子熒光光譜儀(AFS-820)測定。農(nóng)產(chǎn)品果實(shí)樣品的測定方法見表1。

        表1 農(nóng)產(chǎn)品果實(shí)樣品的測定方法Table 1 Detection methods of agricultural products samples

        表2 磷化工廠場地內(nèi)土壤中的重金屬Table 2 Heavy metals of soils in the phosphorus chemical site

        2 結(jié)果與討論

        2.1 重金屬含量及空間分布特征

        磷化工廠場地內(nèi)土壤重金屬依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 36600—2018)的第二類用地篩選值進(jìn)行評價(jià),As、Pb存在點(diǎn)位超標(biāo)(見表2),As的超標(biāo)率為47.5%,最大值為3 532 mg/kg,是篩選值的約59倍;Pb的超標(biāo)率為5.0%,最大值為7 986 mg/kg,是篩選值的約10倍。磷化工廠場地內(nèi)超標(biāo)重金屬As、Pb的超標(biāo)區(qū)空間分布見圖2,As呈現(xiàn)大面積超標(biāo)的特點(diǎn),主要來源于生產(chǎn)過程中煙氣脫出的As2O3礦渣以及焙燒后的爐渣;Pb只有零星的小面積超標(biāo),主要位于原料倉庫、硫鐵礦倉庫。6種有湖北省土壤元素背景值的重金屬平均值均超過了背景值,表明磷化工廠的生產(chǎn)對場地內(nèi)土壤重金屬產(chǎn)生了不同程度的污染。

        圖2 磷化工廠場地內(nèi)土壤的超標(biāo)重金屬空間分布Fig.2 Spatial distribution of standard-exceeding heavy metals in the phosphorus chemical site

        周邊農(nóng)田土壤重金屬依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)的風(fēng)險(xiǎn)篩選值進(jìn)行評價(jià),As、Cd、Cu、Pb、Zn、Ni、Cr均存在不同程度的點(diǎn)位超標(biāo)(見表3),超標(biāo)率分別為93.3%、53.3%、56.7%、20.0%、26.7%、3.3%、6.7%,超標(biāo)點(diǎn)位主要集中在靠近磷化工廠的區(qū)域,不過As超標(biāo)區(qū)域幾乎遍布了整個(gè)農(nóng)田區(qū),Cu和Cd的超標(biāo)范圍也較大(見圖3)。

        農(nóng)產(chǎn)品依據(jù)《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》(GB 2762—2017)進(jìn)行評價(jià),只有蔬菜和芝麻的部分樣品As超標(biāo),最大值超過限量(0.5 mg/kg)2.6倍,說明土壤中As容易在蔬菜和芝麻中富集,農(nóng)田土壤的重金屬污染給農(nóng)產(chǎn)品的食品安全帶來了一定的風(fēng)險(xiǎn)。

        2.2 周邊農(nóng)田土壤重金屬來源解析

        2.2.1 相關(guān)性分析

        為查明周邊農(nóng)田土壤中重金屬污染來源以更好地保護(hù)和修復(fù)農(nóng)田土壤,本研究首先采用SPSS 22.0軟件對農(nóng)田土壤中7種重金屬進(jìn)行兩兩之間的相關(guān)性分析,相關(guān)系數(shù)越大,重金屬間的同源性可能越高[6]432,結(jié)果見表4。結(jié)果顯示,As、Cu、Pb、Zn和Cd兩兩之間以及Cr和Ni之間呈顯著正相關(guān)(P<0.01),且相關(guān)系數(shù)均大于0.50,說明很可能具有同源性,其中Cu、Pb、Zn兩兩之間的相關(guān)系數(shù)更是超過了0.93。

        2.2.2 基于PMF模型的污染源分析

        PMF模型基于最小二乘法原則利用點(diǎn)位實(shí)測數(shù)據(jù)解析農(nóng)田土壤污染源,解析因子具有非負(fù)且非正交的特點(diǎn),因子數(shù)的確定需要進(jìn)行多次迭代運(yùn)算并判斷因子個(gè)數(shù)的合理性[13]24,[23-24]。本研究使用美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)的PMF 5.0軟件,在運(yùn)行過程中分別選取3、4、5、6個(gè)因子進(jìn)行比對,分析殘差值、重金屬實(shí)測值與模型預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)、目標(biāo)函數(shù)Q在Robust模式下的理論值與實(shí)測值,最終確定最佳因子數(shù)為4。運(yùn)算次數(shù)為50次時(shí),PMF模型運(yùn)行結(jié)果最為穩(wěn)定,7種重金屬模型預(yù)測值和實(shí)測值的相關(guān)系數(shù)除Cr為0.86外,其他都在0.91以上。圖4為PMF模型解析的4個(gè)因子對農(nóng)田土壤重金屬的來源貢獻(xiàn)率。

        表3 周邊農(nóng)田土壤中的重金屬Table 3 Heavy metals of soils in surrounding farmland

        圖3 周邊農(nóng)田土壤的超標(biāo)重金屬空間分布Fig.3 Spatial distribution of standard-exceeding heavy metals in surrounding farmland

        表4 周邊農(nóng)田土壤中重金屬間的相關(guān)性1)Table 4 Correlation between soil heavy metals in surrounding farmland

        圖4 周邊農(nóng)田土壤重金屬污染因子貢獻(xiàn)率Fig.4 Contribution of soil heavy metals pollution factors in surrounding farmland

        因子1對As的貢獻(xiàn)率高達(dá)90.7%,對Pb的貢獻(xiàn)率也較高,達(dá)到31.4%,而且As、Pb之間呈顯著正相關(guān)(P<0.01),加上磷化工廠場地內(nèi)土壤主要超標(biāo)重金屬為As和Pb,因此判定因子1為來自磷化工廠的工業(yè)污染源,主要污染物為As和Pb。

        因子2對Cu、Zn的貢獻(xiàn)較大,貢獻(xiàn)率分別為58.4%、59.6%,且存在呈顯著正相關(guān)(P<0.01)。本研究的農(nóng)田周邊除磷化工廠外,還存在礦山開采過程中的粉塵產(chǎn)生、交通運(yùn)輸過程中有害物料的灑落以及汽車尾氣的排放等因素,可以將因子2判定為交通運(yùn)輸以及大氣沉降的混合污染源,主要污染物為Cu和Zn。

        因子3對Cd貢獻(xiàn)率最高,達(dá)到95.5%。有研究表明,農(nóng)田土壤中Cd的積累與農(nóng)作物種植過程中農(nóng)藥化肥使用、塑料薄膜覆蓋以及污水灌溉有關(guān)[6]435,[9]715-724。磷肥和復(fù)合肥中Cd的平均質(zhì)量濃度通??蛇_(dá)0.18 mg/kg[11]50,[12]5078。綜上分析,因子3應(yīng)為農(nóng)業(yè)污染源,主要污染物為Cd。

        因子4對Cr、Ni的貢獻(xiàn)率分別為73.7%、71.8%,并且Cr與Ni之間呈顯著正相關(guān)(P<0.01),而它們與其他重金屬間的相關(guān)性不顯著,表明相關(guān)性分析與基于PMF模型的污染源分析結(jié)果一致。周邊農(nóng)田土壤中Cr和Ni的平均質(zhì)量濃度接近湖北省土壤元素背景值且變異系數(shù)分別只有29%、22%(見表3),說明周邊農(nóng)田土壤中的Cr、Ni基本未受到人類活動干擾,主要受土壤成土過程影響[25]。有相關(guān)研究表明,Cr和Ni在生物地球化學(xué)成巖過程中具有共生關(guān)系且均為親鐵元素[6]436,[8]5226,[26],加上周邊農(nóng)田土壤中Cr、Ni的超標(biāo)范圍相似,因此判斷因子4為成土母質(zhì)主導(dǎo)的自然來源即土壤母質(zhì)源,主要重金屬為Cr和Ni。

        土壤重金屬的溯源對污染土壤的治理和修復(fù)具有重要的指導(dǎo)意義,可以為土地資源的合理開發(fā)利用、生態(tài)環(huán)境保護(hù)和土壤污染綜合防治提供理論支撐和科學(xué)依據(jù)。相關(guān)性分析和PMF模型均能較好解釋本研究7種重金屬的來源,周邊農(nóng)田土壤中重金屬受人類活動干擾較大,污染不僅來自磷化工廠生產(chǎn)和礦山開采,也來自農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動,應(yīng)針對不同污染源采取相應(yīng)的措施,從源頭進(jìn)行管控。

        3 結(jié) 論

        (1)磷化工廠場地內(nèi)土壤重金屬As和Pb超過GB 36600—2018的第二類用地篩選值,其中As超標(biāo)率為47.5%,最大值為3 532 mg/kg,是篩選值的約59倍;Pb超標(biāo)率為5.0%,最大值為7 986 mg/kg,是篩選值的約10倍。

        (2)磷化工廠周邊農(nóng)田土壤中As、Pb、Cd、Cu、Zn、Ni、Cr都存在超過GB 15618—2018的風(fēng)險(xiǎn)篩選值的情況,超標(biāo)區(qū)以靠近磷化工廠為主。農(nóng)產(chǎn)品中只有蔬菜和芝麻的部分樣品As超過GB 2762—2017限量。

        (3)對7種重金屬進(jìn)行相關(guān)性分析和PMF模型分析發(fā)現(xiàn),As和Pb主要來源于磷化工廠的工業(yè)污染源,Cd主要來源于農(nóng)業(yè)污染源,Cu和Zn主要來自交通運(yùn)輸以及大氣沉降的混合污染源,而Cr和Ni受人類活動干擾較小,主要為土壤母質(zhì)源。

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