肖運實， 劉立業(yè)， 熊萬春， 李曉敦， 郁恩劍， 李陽， 徐明華， 王悅， 唐玉琴， 趙鴻翮， 肖佐詩， 王璞

(1.中國輻射防護研究院，山西 太原 030006； 2.大亞灣核電有限公司，廣東 深圳 518124； 3.陽江核電有限公司，廣東 陽江 529500； 4.福清核電有限公司，福建 福清 350318； 5.中核核電運行管理有限公司，浙江 海鹽 314300； 6.三門核電有限公司，浙江 三門 317100； 7.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222051； 8.海南核電有限公司，海南 昌江 572733； 9.山東核盾輻射監(jiān)測技術(shù)有限公司，山東 海陽 265118)

全身計數(shù)器(whole body counter，WBC)是一種用于體外直接測量人體放射性內(nèi)污染的計量設(shè)備，在探測靈敏度滿足要求時，是人體放射性內(nèi)污染測量的首選方法。它能夠快速測量大多數(shù)光子發(fā)射體，不需要代謝模型便能直接估計身體中的放射性含量；對能譜的分析可以同時檢測多種核素。但是全身計數(shù)器對于低能量光子發(fā)射體的探測靈敏度有限，對全能峰重疊的分析可能帶來較大的誤差，設(shè)備較為復(fù)雜昂貴，需要校準(zhǔn)模型和校準(zhǔn)源進行定期校準(zhǔn)以保障設(shè)備的可靠性。

在核設(shè)施現(xiàn)場，如核電廠等全身計數(shù)器監(jiān)測人數(shù)較多，大多采用陰影屏蔽，鐵屏蔽厚度約為100 mm，探測器大多采用長條型大體積碘化鈉探頭(站立式)或圓柱型大體積碘化鈉探頭(椅式)。在常規(guī)監(jiān)測中，對60Co和137Cs探測限大約200 Bq，相應(yīng)的劑量探測限在0.1 mSv以下。

全身計數(shù)測量作為內(nèi)照射監(jiān)測的重要手段，包括設(shè)備的效率校準(zhǔn)、譜分析、體內(nèi)滯留量計算、攝入量和待積有效劑量估算等多個環(huán)節(jié)，過程比較復(fù)雜，對于設(shè)備性能和工作人員技能有相當(dāng)?shù)囊蟆?/p>

比對作為重要的質(zhì)量保證措施，通過檢查和驗證測量結(jié)果，來保障設(shè)備與方法的可靠性。國際上較大規(guī)模的全身計數(shù)器測量比對工作的開始報道集中在20世紀(jì)90年代，并建立了相關(guān)國際標(biāo)準(zhǔn)，比對活動也逐漸常規(guī)化開展。1993年國際間組織了第1次WBC測量比對，18個國家的35個監(jiān)測機構(gòu)參與比對，測量對象為1個4歲小孩BOMAB模型，核素包括137Cs、88Y和40K。其后在1996年-1999年期間，組織了第2次國際比對，23個國家的45個機構(gòu)參與，測量對象為成年女性參考人BOMAB模型，測量核素為137Cs、60Co和40K。另外歐盟、美國在1995年組織了其區(qū)域內(nèi)監(jiān)測機構(gòu)開展比對，加拿大在1989年-1993年期間，開展了6次比對[1-6]。

為了進一步促進我國內(nèi)照射監(jiān)測與劑量評估能力，提高內(nèi)照射全身計數(shù)器活體監(jiān)測的質(zhì)量，自2014開始第1次中國全身計數(shù)器測量比對，中國輻射防護研究院(簡稱中輻院)組織實施了3次全國范圍內(nèi)的全身計數(shù)器測量比對活動，全面了解內(nèi)照射全身計數(shù)器監(jiān)測能力。

1 材料與方法

1.1 全身物理模型與放射源

比對測量模型，是由中輻院研制的中國成年男性參考人全身物理模型系列BCAM(BOMAB phantom for China reference adult men)，它代表身高170 cm、體重70 kg的中國成年男性[7]。

第1套BCAM模型根據(jù)美國BOMAB模型制作標(biāo)準(zhǔn)ANSI/HPS N13.35-2009[8]，采用中國成年男性參考人體格參數(shù)制作而成(圖1所示)。模型由10個體積形狀不同的空心柱形聚乙烯容器組成，聚乙烯容器內(nèi)充滿放射性溶液。這些橢圓柱或圓柱容器代表人體的頭部、頸部、手臂、胸部、腹部、大腿、小腿等部位，能較好地模擬放射性核素在體內(nèi)的均勻分布。

圖1 BCAM模型Fig.1 BCAM phantom

在2014年第1次比對實施后，為了提高模型及運輸?shù)陌踩?，中輻院使用高密度聚乙烯代替水作為組織等效材料制作成固體的全身模型，使用1926個點源模擬放射源全身均勻分布。固體全身模型如圖2所示。這套模型可組合布置成不同的姿態(tài)，用于不同測量幾何的全身計數(shù)器性能檢測、校準(zhǔn)和比對等工作。

圖2 固體BCAM模型Fig.2 Solid BCAM phantom

1.2 參與機構(gòu)

2014年比對，中輻院與大亞灣核電廠共同發(fā)起，由中輻院組織，除了中輻院個人劑量監(jiān)測實驗室以外，參與機構(gòu)主要是中國核電廠的個人劑量監(jiān)測部門，這些機構(gòu)開展絕大多數(shù)中國內(nèi)照射活體監(jiān)測工作。第1次比對活動參與方包括11個監(jiān)測機構(gòu)的14臺全身計數(shù)器，第2次比對為8個機構(gòu)10臺全身計數(shù)器，第3次比對為4個機構(gòu)7臺全身計數(shù)器。

各核電廠參與方使用的全身計數(shù)器主要為立式全身計數(shù)器。設(shè)備型號包括Canberra公司的Fastscan、Canberra公司的AccuScan以及Ortec公司的StandFast II和SSCAN，探頭形式包括雙碘化鈉(NaI)站立式、雙高純鍺(HPGe)站立掃描式、單高純鍺(HPGe)站立掃描式。其中碘化鈉(NaI)探測器尺寸一般為10 mm×10 mm×40 mm或7.5 mm×12.5 mm×40 mm，對于60Co在1 min測量時長的最小可探測限約為150 Bq(不同地區(qū)環(huán)境本底存在差異)。中輻院參加比對的全身計數(shù)器設(shè)備包括自主研制的雙碘化鈉(NaI)站立式、多探頭臥式全身計數(shù)器和椅式全身計數(shù)器。表1是3次比對參與方的全身計數(shù)器信息匯總。

表1 全身計數(shù)器比對參與方Table 1 Participants of WBC intercomparison

在比對測量前，主辦方發(fā)放調(diào)查問卷，了解參與機構(gòu)相關(guān)信息，包括測量設(shè)備類型、校準(zhǔn)方法、監(jiān)測程序等。2014年比對前各核電廠參與方均使用設(shè)備自帶的模型(Ortec設(shè)備是WBP-6，Canberra設(shè)備是RCM-Ⅱ)進行校準(zhǔn)，中輻院的臥式全身計數(shù)器采用的BCAM進行校準(zhǔn)、椅式全身計數(shù)器基于BCAM模型采用蒙特卡羅模擬計算。

參與方中共9臺設(shè)備使用廠家推薦的“8核素混合源”(109Cd、57Co、139Ce、203Hg、113Sn、137Cs、88Y、60Co)進行設(shè)備校準(zhǔn)，4臺設(shè)備使用了60Co和137Cs的點源進行日常效率曲線檢查，1臺設(shè)備使用了133Ba、60Co、137Cs和88Y進行設(shè)備校準(zhǔn)。中輻院2臺設(shè)備使用BCAM模型系列放射源實際測量或者模擬計算。

各電廠使用的“8核素源”均已超過證書標(biāo)明有效期限，其中的短壽命核素大多已經(jīng)衰變得不可使用了，這使設(shè)備的能量校準(zhǔn)和效率校準(zhǔn)不好。

1.3 比對過程

中輻院負(fù)責(zé)準(zhǔn)備測量模型與放射源，通過均勻分布多種混合放射源在BCAM模型中，用來模擬受內(nèi)污染的人員。測量程序假定已知人員遭受放射性內(nèi)污染，并被常規(guī)監(jiān)測篩查出來，需要進一步測量，以判斷內(nèi)污染核素種類和活度。

比對組織方負(fù)責(zé)將比對模型運送到各參與方設(shè)備所在地。在現(xiàn)場測量過程中，由組織方工作人員指導(dǎo)模型的安裝、拆卸等，各參與方按照各自實驗室全身計數(shù)器操作規(guī)程完成現(xiàn)場測量。

各參與方在完成BCAM模型測量后，分析能譜，識別模型內(nèi)的核素種類，計算各核素的活度，并在現(xiàn)場測量完成后的1個月內(nèi)將測量結(jié)果報送組織方。2014年比對模型在每個參與方實驗室停留約1～2周，整個比對現(xiàn)場測量工作持續(xù)約3個月。

1.4 統(tǒng)計分析

2010年國際標(biāo)準(zhǔn)化組織(International Organization for Standardization, ISO)發(fā)布了ISO 28218-2010《輻射防護——放射生物檢測的性能準(zhǔn)則要求》(Radiation protection-Performance criteria for radiobioassay)[9]，通過2014年比對，了解我國內(nèi)照射監(jiān)測是否能夠滿足該標(biāo)準(zhǔn)要求。對于參與比對設(shè)備報送的核素活度，組織方按照衰變規(guī)律，修正到放射源校準(zhǔn)證書的標(biāo)注日期，以便各測量結(jié)果間的比較。比對結(jié)果的統(tǒng)計分析內(nèi)容包括：

1)核素活度測量結(jié)果的相對偏離(relative bias,Br)。通過分析某WBC設(shè)備對某種核素的多次測量平均值與標(biāo)稱值之間的差異，計算相對偏離Br，它反映了該WBC設(shè)備的測量準(zhǔn)確性。根據(jù)ISO 28218-2010，對監(jiān)測服務(wù)實驗室(service laboratory)的活度測量準(zhǔn)確性進行判定，規(guī)定其相對偏離Br的數(shù)值應(yīng)在[-25%，+50%]。

2)多次測量的重復(fù)性(repeatability，SBr)。分析某個WBC設(shè)備，計算某種核素單次測量結(jié)果相對偏離Br的標(biāo)準(zhǔn)偏差，即SBr，它反映了該WBC設(shè)備的測量重復(fù)性。ISO 28218-2010規(guī)定了測量重復(fù)性應(yīng)小于或等于0.4，即SBr≤0.4。

相對偏離Br和重復(fù)性SBr指標(biāo)評價的參考范圍，如圖3所示。

圖3 相對偏離Br和重復(fù)性SBr的評價準(zhǔn)則Fig.3 Acceptable limits for relative bias Br and repeatability SBr

2 結(jié)果分析

2.1 2014年結(jié)果分析

2014年的放射性核素包括137Cs、134Cs、54Mn、60Co、40K和57Co共6種。137Cs、134Cs、60Co作為測量結(jié)果的關(guān)鍵評價核素，要求被識別并報出活度值，其他3種核素作為干擾核素。參與方報告的各核素測量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對偏離Br如圖4所示，重復(fù)性SBr列于表2。

表2 2014年比對各核素測量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 2 Repeatability SBr for radionuclides in 2014

2014年14臺設(shè)備參與比對，從統(tǒng)計結(jié)果來看：

1)參與者均能將關(guān)鍵核素識別出來，正確識別率達到了100%。

2)各參與方134Cs活度測量結(jié)果的相對偏離在-29%～115%，平均值為(17%±36%)，除了2個參與設(shè)備未報告重復(fù)性結(jié)果，其他12臺設(shè)備重復(fù)性在0.01～0.11，平均值為0.03；各參與方137Cs活度測量的相對偏離在-60%～91%，平均值為(0±38%)，重復(fù)性在0.01～0.07，平均值為0.03；60Co活度測量的相對偏離在-63%～41%，平均值為(2%±30%)，重復(fù)性在0.01～0.08，平均值為0.02。

3)在參加比對的14臺設(shè)備中，3種關(guān)鍵核素分析結(jié)果中有3個134Cs，5個137Cs，2個60Co活度測量結(jié)果的相對偏離不滿足[-25%，+50%]的能力驗證要求，所有設(shè)備的重復(fù)性都小于0.4的能力驗證要求。這說明2014年我國內(nèi)照射活體監(jiān)測與ISO相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)要求存在差距。

圖4 2014年比對134Cs、137Cs和60Co測量結(jié)果的相對偏離Br Fig.4 Relative bias Br for 134Cs, 137Cs and 60Co in 2014

2.2 2017年結(jié)果分析

2017年比對模型含有2種放射源，137Cs與152Eu。2種核素都要求被識別并報出活度值。參與方報告的各核素測量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對偏離Br如圖5所示，重復(fù)性SBr列于表3。

圖5 2017年比對137Cs和152Eu測量結(jié)果相對偏離BrFig.5 Relative bias Br for 137Cs and 152Eu in 2017

表3 2017年比對各核素測量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 3 Repeatability SBr for radionuclides in 2017

2017年9臺設(shè)備參與比對，從統(tǒng)計結(jié)果來看：

1)參與者均能將核素識別出來，正確識別率達到了100%。

2)各參與方137Cs活度測量結(jié)果的相對標(biāo)稱值偏離在-11%～27%，平均值為(8%±14%)，重復(fù)性在0.01～0.08，平均值為0.03；各參與方152Eu活度測量的相對偏離在-20%～15%，平均值為(-3%±11%)，重復(fù)性在0.01～0.07，平均值為0.03。

3)所有比對參與者的相對偏離滿足[-25%，+50%]和重復(fù)性小于0.4的能力驗證要求。

2.3 2019年結(jié)果分析

2019年比對模型含有2種放射源，為110 mAg與137Cs的混合源。2種核素都要求被識別并報出活度值。參與方報告的各核素測量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對偏離Br如圖6所示，重復(fù)性SBr列于表4。

圖6 2019年比對137Cs和110mAg測量結(jié)果相對偏離BrFig.6 Relative bias Br for 137Cs and 110mAg in 2019

表4 2019年比對各核素測量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 4 Repeatability SBr for radionuclides in 2019

2019年7臺設(shè)備參與比對，從統(tǒng)計結(jié)果來看：

1)參與者均能將核素識別出來，正確識別率達到了100%。

2)各參與方137Cs活度測量結(jié)果的相對標(biāo)稱值偏離在-5%～12%，平均值為(6%±5%)，重復(fù)性在0.01～0.06，平均值為0.02；各參與方110 mAg活度測量的相對偏離從-11%～46%，平均值為(20%±17%)，重復(fù)性在0.01～0.17，平均值為0.06。

3)所有比對參與者的相對偏離滿足[-25%，+50%]和重復(fù)性小于0.4的能力驗證要求。

3 結(jié)論

1)在2014年之前，全身計數(shù)器普遍在使用中缺乏有效的校準(zhǔn)條件，各參與方測量結(jié)果的相對偏離較大，分布也比較分散，部分參與方報告結(jié)果的相對偏離不滿足[-25%，+50%]的能力驗證要求。

2)后2次比對結(jié)果相對偏離和重復(fù)性都較小，全部滿足能力驗證的要求。

3)設(shè)備的定期校準(zhǔn)是全身計數(shù)器監(jiān)測質(zhì)量重要保證，伽馬譜分析是全身計數(shù)器監(jiān)測的關(guān)鍵技術(shù)。在2015年后，比對參與方的全身計數(shù)器都定期開展了設(shè)備校準(zhǔn)，加強了人員培訓(xùn)，這使得全身計數(shù)器監(jiān)測能力有了較大提高。