趙昶 紀(jì)獻(xiàn)兵2)? 楊聿昊 孟宇航 徐進(jìn)良2) 彭家略

1)(華北電力大學(xué),低品位能源多相流與傳熱北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102206)

2)(華北電力大學(xué),電站能量傳遞轉(zhuǎn)化與系統(tǒng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102206)

為更好地在相變傳熱中應(yīng)用雙親性Janus 顆粒,用銅球制備了親水-超疏水Janus 顆粒,其粒徑為1.0 mm,氣泡直徑為3.0 mm.研究了不同高度下帶小氣泡的Janus 顆粒撞擊氣泡的行為特征.結(jié)果表明: Janus 顆粒不同潤(rùn)濕性表面撞擊氣泡時(shí)的行為特征存在明顯差異,當(dāng)超疏水側(cè)接觸氣泡時(shí),會(huì)沿著氣泡表面無(wú)旋轉(zhuǎn)地滑到氣泡底部;當(dāng)親水側(cè)接觸氣泡時(shí),會(huì)先沿著氣泡表面滑行一段距離,隨后發(fā)生旋轉(zhuǎn),對(duì)氣泡造成強(qiáng)烈擾動(dòng);而親水-超疏水分界面接觸氣泡時(shí),顆粒會(huì)在接觸的瞬間開(kāi)始旋轉(zhuǎn).當(dāng)Janus 顆粒具有一定的高度撞擊氣泡時(shí),一般以親水面首先與氣泡接觸,隨高度的增加,Janus 顆粒拉扯氣泡變形的程度增加.基于受力分析發(fā)現(xiàn):Janus 顆粒發(fā)生旋轉(zhuǎn)的主要原因是不同潤(rùn)濕性表面所受毛細(xì)力作用點(diǎn)和方向的不同,相應(yīng)地產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)力矩.

1 引言

沸騰傳熱作為一種高效穩(wěn)定的傳熱方式,在工業(yè)中有著廣泛的應(yīng)用,例如電子元器件[1]、核反應(yīng)堆[2]、航空航天[3]等領(lǐng)域.而在沸騰換熱過(guò)程中,氣泡脫離和液體補(bǔ)充,不同潤(rùn)濕性表面與氣泡和液體的相互作用等因素對(duì)換熱效果有著顯著影響,進(jìn)而造成沸騰傳熱系數(shù)和臨界熱流密度的差異[4].一些研究發(fā)現(xiàn),在沸騰池中添加導(dǎo)熱系數(shù)好的金屬顆粒能有效提高臨界熱流密度,且不同潤(rùn)濕性顆粒與氣泡之間發(fā)生的碰撞、彈跳、滑動(dòng)等動(dòng)態(tài)行為與沸騰換熱息息相關(guān)[5-7].為更深入地了解不同潤(rùn)濕性顆粒與氣泡的行為特征,許多學(xué)者通過(guò)數(shù)學(xué)建模、實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論推導(dǎo)等方法分析了氣泡與顆粒的動(dòng)態(tài)行為,發(fā)現(xiàn)氣泡-顆粒間的動(dòng)態(tài)行為受顆粒潤(rùn)濕性[8]、顆粒與氣泡的直徑比[9]及氣泡性質(zhì)[10]等諸多因素影響.

目前,大部分研究主要針對(duì)疏水性和親水性顆粒與氣泡的相互作用.Moreno-Atanasio 等[11]模擬了兩種疏水性顆粒碰撞氣泡時(shí)的現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)疏水性強(qiáng)的顆粒更易附著于氣泡,疏水力對(duì)氣泡黏附起著至關(guān)重要的作用.Gao 等[12]建立了單個(gè)氣泡的三維離散模型,對(duì)顆粒所受疏水力進(jìn)行了單指數(shù)衰減定律估算,發(fā)現(xiàn)疏水力存在一個(gè)臨界值,當(dāng)超過(guò)該值時(shí)顆粒就會(huì)脫離氣泡,反之則會(huì)黏附于氣泡表面.Whelan 和Brown[13]首次設(shè)計(jì)了單個(gè)氣泡與單個(gè)顆粒相互作用的實(shí)驗(yàn)裝置.后來(lái)Nguyen 和Evans[14]在其基礎(chǔ)上完善了實(shí)驗(yàn)裝置,觀察了親水顆粒與氣泡碰撞的動(dòng)態(tài)行為特征,發(fā)現(xiàn)親水顆粒會(huì)在氣泡上半球發(fā)生滑動(dòng),在越過(guò)氣泡赤道后會(huì)脫離;而疏水顆粒一直在氣泡表面滑動(dòng),直至運(yùn)動(dòng)到氣泡底部[15].針對(duì)上述現(xiàn)象,Scheludko 等[16]提出三相潤(rùn)濕周邊的概念并闡述了其形成過(guò)程.Paulsen 等[17]的誘導(dǎo)時(shí)間模型中,將誘導(dǎo)時(shí)間定義為氣泡和顆粒之間的液膜變薄直到發(fā)生破裂的時(shí)間,Wang 等[18]指出顆粒是否附著于氣泡,關(guān)鍵在于顆粒和氣泡之間的液膜能否破裂并形成穩(wěn)定的三相接觸線(xiàn).Nguyen[19]和Gao 等[20]針對(duì)液膜破裂和三相接觸線(xiàn)形成這一過(guò)程,結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論推導(dǎo)進(jìn)行了受力分析(考慮阻力和表面力的作用),引入并著重分析了疏水力.他們發(fā)現(xiàn)在疏水力作用下,顆粒會(huì)更容易破壞氣泡與顆粒間的液膜從而形成三相接觸線(xiàn),然后不斷擴(kuò)展,最后形成穩(wěn)定的潤(rùn)濕周邊.

當(dāng)顆粒表面同時(shí)具有兩種潤(rùn)濕性時(shí),氣泡與顆粒之間的相互作用會(huì)出現(xiàn)什么不同呢? Janus 顆粒研究的出現(xiàn)給我們很大的啟迪,“Janus”(古羅馬神話(huà)中的雙面神)一詞,在1991 年由De Gennes[21]在諾貝爾頒獎(jiǎng)大會(huì)上首次提出并使用.后來(lái)Janus粒子被定義成表面具有不同化學(xué)性質(zhì)或物理性質(zhì)的不對(duì)稱(chēng)粒子,本文的Janus 顆粒是指顆粒表面具有部分親水,部分超疏水特性.當(dāng)一個(gè)顆粒表面有兩種潤(rùn)濕特性時(shí),顆粒與氣泡相互作用時(shí)會(huì)發(fā)生不同的行為特征[22].到目前為止,Janus 顆粒與氣泡相互作用的形式主要集中在H2O2溶液催化分解產(chǎn)生氣泡,進(jìn)而驅(qū)動(dòng)顆粒運(yùn)動(dòng).王雷磊等[23]發(fā)現(xiàn)在H2O2溶液催化作用下,微米級(jí)Pt-SiO2型Janus 顆粒產(chǎn)生氣泡,進(jìn)而發(fā)生自驅(qū)動(dòng)現(xiàn)象,認(rèn)為除了氣泡推力,擴(kuò)散泳力也是氣泡驅(qū)動(dòng)微球運(yùn)動(dòng)的主要?jiǎng)恿?Yuan 等[24]基于Janus 上轉(zhuǎn)換納米粒子膠囊電機(jī)的開(kāi)關(guān)發(fā)光,開(kāi)發(fā)了一種基于微電機(jī)的三硝基甲苯主動(dòng)傳感器,發(fā)現(xiàn)通過(guò)控制H2O2濃度可以調(diào)節(jié)氣泡排出頻率,進(jìn)而控制電機(jī)運(yùn)動(dòng)速度.但人們對(duì)Janus 顆粒與氣泡碰撞行為特性的研究和認(rèn)知還比較少,Dong 等[25]制備了納米級(jí)聚苯乙烯-聚甲基丙烯酸正丁酯Janus 顆粒,并應(yīng)用于2.7 mm 氣泡浮選實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)Janus 顆粒是一種更為理想的浮選捕收劑,嚴(yán)格意義上講,上述行為不屬于碰撞.為了進(jìn)一步研究同量級(jí)氣泡與顆粒碰撞的行為特征,促進(jìn)Janus 顆粒在沸騰相變傳熱領(lǐng)域的應(yīng)用,本文通過(guò)對(duì)比Janus 顆粒不同潤(rùn)濕性表面以零速度接觸氣泡以及在不同下落高度h碰撞氣泡時(shí)的動(dòng)態(tài)行為,研究了附帶小氣泡的Janus 顆粒與大氣泡之間的相互作用.

2 實(shí)驗(yàn)材料與方法

2.1 表面制備與表征

制備Janus 顆粒所用的原材料為紫銅球顆粒,其直徑為1.0 mm,密度為8.9 g/cm3(中國(guó)金鴻銅球精煉制造).制備過(guò)程分為清潔、去氧化和噴涂三個(gè)階段.首先用丙酮和乙醇對(duì)紫銅球顆粒進(jìn)行清潔,以去除表面油污,得到潔凈的銅顆粒,然后用稀鹽酸去除顆粒表面的氧化層,以上過(guò)程均在超聲波環(huán)境下進(jìn)行.緊接著將銅顆粒用去離子水沖洗,取出后冷風(fēng)吹干,最后將處理過(guò)的銅顆粒放置于特制絲網(wǎng)上,顆粒一半位于絲網(wǎng)下方,一半裸露在上方,對(duì)裸露的上半球噴涂商用超疏水混合物[26](Ultra Tech International,Inc.美國(guó)),下半球不做處理,然后在通風(fēng)口處放置約12 h 即可得到親水-超疏水Janus 顆粒.本實(shí)驗(yàn)環(huán)境溫度為20.0 ℃,所用工質(zhì)為去離子水,其密度ρl=998.2 kg·m-3,黏度μ=1.005×10-3Pa·s,表面張力σ=7.275×10-2N·m-1.使用接觸角測(cè)量?jī)x對(duì)相同處理工藝下平板的潤(rùn)濕性進(jìn)行了測(cè)試,如圖1(a)所示,親水處理的平面接觸角為66.1°,超疏水處理的平面接觸角為150.2°.圖1(b)為液滴滴在直徑為5.0 mm 的Janus 顆粒不同潤(rùn)濕性表面時(shí)的狀態(tài)圖.滴在超疏水側(cè)時(shí),液滴呈球形站立在表面上,接觸面積很小;而滴在親水側(cè)時(shí),液滴與顆粒間的接觸面積明顯增大;親水側(cè)和超疏水側(cè)分界面處較為特殊,把液滴滴到Janus 顆粒分界面后,液滴會(huì)向親水側(cè)傾斜.

圖1 (a)與Janus 顆粒相同處理步驟下的超疏水平板和親水平板的接觸角;(b)液滴在Janus 顆粒不同潤(rùn)濕性表面的狀態(tài)Fig.1.(a)Contact angle of superphobic horizontal plate and hydrophilic horizontal plate under the same treatment steps as Janus particles;(b)states of droplets on the surface of Janus particle with different wettability.

圖2 展示了Janus 顆粒不同潤(rùn)濕性表面的掃描電子顯微鏡圖(SEM).在圖2(a)中,Janus 顆粒親水側(cè)表面較為光滑,而圖2(b)中超疏水側(cè)表面上有大小不一的泡狀結(jié)構(gòu),尺寸約為10-40 μm,這些結(jié)構(gòu)是表面形成超疏水特性的主要原因.由Wenzel 模型可知 cosθ*=r·cosθe,其中θ*為狀態(tài)下粗糙表面的接觸角,r為粗糙度,θe為本征接觸角.對(duì)于疏水性表面而言,θe本身大于90°,因此θ*隨著粗糙度的增大而增大,即表面越粗糙,接觸角越大,表現(xiàn)為表面更疏水.

圖2 Janus 顆粒表面SEM 圖(a)親水側(cè)表面;(b)超疏水側(cè)表面Fig.2.SEM images of Janus particle surface:(a)Hydrophilic side surface;(b)superhydrophobic side surface.

2.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與方法

Janus 顆粒碰撞氣泡的實(shí)驗(yàn)裝置如圖3 所示,該裝置由亞克力玻璃池(50 mm×50 mm×50 mm)、LED 背光燈、高精度控制注射器、高速攝影儀、xyz三軸微位移平臺(tái)和數(shù)據(jù)采集儀等組成.其中亞克力玻璃池中裝有去離子水,注射器(容量為5.0 mL)與疏水針頭(直徑為0.5 mm)相連接,注射器的進(jìn)給速度由高精度控制器控制,以確保每次產(chǎn)生相同體積的氣泡.氣泡正上方放置一個(gè)內(nèi)徑為2.0 mm的豎直導(dǎo)管,作為Janus 顆粒的下降通道,防止顆粒在下降過(guò)程中出現(xiàn)路線(xiàn)偏移.xyz三軸微位移平臺(tái)控制導(dǎo)管的高度和位置,使得顆?？蓮牟煌叨?0,10,20,30,40 mm)無(wú)初速度下落.氣泡和顆粒碰撞過(guò)程使用高速攝影儀進(jìn)行可視化拍攝.

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置圖(1,高速攝影儀;2,數(shù)據(jù)采集儀;3,xyz 三軸微位移平臺(tái);4,亞克力玻璃池;5,實(shí)驗(yàn)樣品;6,氣泡;7,高精度注射器;8,LED 背光燈)Fig.3.Diagram of the experimental device.1,high-speed camera;2,data collector;3,xyz three-axes micro-displacement platform;4,acrylic glass cell;5,experimental sample;6,bubble;7,high-precision syringe;8,LED backlight.

在顆粒碰撞氣泡的過(guò)程中,氣泡會(huì)發(fā)生形變,但考慮到實(shí)驗(yàn)對(duì)象總體尺寸較小,且氣泡體積不變,因此假設(shè)氣泡在碰撞過(guò)程中保持其原有形態(tài).顆粒碰撞氣泡前,氣泡形狀近似為橢球形,其當(dāng)量直徑(Db)可由垂直直徑(Dh)和水平直徑(Dv)確定[27],即Db=.

實(shí)驗(yàn)時(shí),先設(shè)定注射器的推進(jìn)總量和進(jìn)給速度,在氣泡達(dá)到預(yù)設(shè)體積后注射器自動(dòng)停止,氣泡會(huì)停留在疏水針頭上.等氣泡穩(wěn)定后,從不同高度無(wú)初速度釋放Janus 顆粒,使其獲得不同的碰撞速度.為確保Janus 顆粒順利下落,本實(shí)驗(yàn)采取從空氣中自由落體釋放目標(biāo)顆粒的方法,釋放位置與水平面距離無(wú)限接近,對(duì)下落高度h的影響可忽略不計(jì).碰撞過(guò)程由高速攝影儀進(jìn)行可視化拍攝,拍攝幀率為2000 fps,像素為1016×1016.整個(gè)實(shí)驗(yàn)裝置放置在光學(xué)平臺(tái)上,以減小周?chē)h(huán)境振動(dòng)對(duì)實(shí)驗(yàn)造成的影響.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 Janus 顆粒無(wú)初速度與氣泡接觸的行為特征

Janus 顆粒在穿透氣-液界面初期,顆粒運(yùn)動(dòng)排開(kāi)周?chē)后w,液體會(huì)在顆粒超疏水側(cè)某一位置與顆粒分離,形成開(kāi)口入水空泡,此空泡在自由液面下閉合并黏附于Janus 顆粒超疏水側(cè),這與文獻(xiàn)[28]中數(shù)值模擬結(jié)果一致,即本文所用Janus 顆粒在穿透氣-液界面時(shí),必然在超疏水表面上附帶一個(gè)小氣泡.

圖4 展示了Janus 顆粒與氣泡相互作用的動(dòng)態(tài)過(guò)程.圖4(a)為Janus 顆粒親水側(cè)接觸氣泡時(shí)的動(dòng)態(tài)過(guò)程.t=0 ms 時(shí),Janus 顆粒親水側(cè)開(kāi)始接觸氣泡頂部,前20.0 ms 內(nèi),顆粒保持親水側(cè)接觸氣泡,并沿氣泡滑行,t=18.0 ms 時(shí),Janus 顆粒的分界面接觸到氣泡,顆粒開(kāi)始旋轉(zhuǎn),對(duì)氣泡造成強(qiáng)烈擾動(dòng),30.0 ms 末旋轉(zhuǎn)完成,之后Janus 顆粒表現(xiàn)為超疏水側(cè)接觸氣泡并沿氣泡滑行到氣泡底部,由于慣性,Janus 顆粒會(huì)在到達(dá)氣泡底部后仍向前做近似圓周運(yùn)動(dòng)并拉扯氣泡,如此往復(fù)直至懸停在氣泡底部,整個(gè)過(guò)程歷時(shí)185.0 ms.圖4(b)展示了Janus 顆粒以超疏水側(cè)接觸氣泡后的動(dòng)態(tài)過(guò)程,顆粒超疏水側(cè)自帶小氣泡,小氣泡首先與下方氣泡接觸并融合,圖中采用顆粒下邊緣與氣泡接觸時(shí)為0 ms 時(shí)刻,因此沒(méi)有小氣泡.t=0 ms 時(shí),Janus 顆粒超疏水側(cè)接觸氣泡頂部,之后均為超疏水側(cè)接觸氣泡并沿氣泡滑行,直至Janus 顆粒最后懸停在氣泡底部.從圖4(b)可看出,顆粒超疏水側(cè)接觸氣泡時(shí),顆粒對(duì)氣泡的擾動(dòng)明顯較弱,這是由于顆粒沿氣泡表面滑動(dòng)過(guò)程中沒(méi)有發(fā)生旋轉(zhuǎn).當(dāng)Janus 顆粒的分界面接觸氣泡時(shí),如圖4(c)所示,在Janus 顆粒分界面接觸到氣泡頂部的5.0 ms內(nèi),顆粒完成旋轉(zhuǎn),改為超疏水側(cè)朝向氣泡,同時(shí)Janus 顆粒超疏水側(cè)所附著的“球帽狀”氣泡與所撞擊的大氣泡相融合,滑動(dòng)過(guò)程與上述過(guò)程一致.綜上可知,當(dāng)下落高度h=0 mm 時(shí),Janus 顆粒的不同潤(rùn)濕性表面接觸氣泡時(shí)會(huì)表現(xiàn)出不同的行為特征.

3.2 Janus 顆粒以不同下落高度碰撞氣泡時(shí)的行為特征

為了探究下落高度h對(duì)Janus 顆粒碰撞氣泡行為特性的影響,選取下落高度h分別為10.0,20.0,30.0,40.0 mm,并對(duì)下落高度h進(jìn)行無(wú)量綱化處理,以使研究結(jié)果具有普適性.選擇Janus 顆粒直徑Dp為參量,無(wú)量綱下落高度h*=h/Dp.根據(jù)可視化結(jié)果中相同時(shí)間內(nèi)的位移差距可知,下降高度增加,Janus 顆粒與氣泡接觸時(shí)的速度也相應(yīng)提高,且當(dāng)無(wú)量綱下落高度h*=10.0,20.0,30.0,40.0 時(shí),碰撞時(shí)顆粒速度分別為0.0903,0.1250,0.1410,0.1806 m/s.

為進(jìn)一步分析Janus 顆粒碰撞氣泡后的行為特征,引入了中心距離Doo和滑移角度θ,來(lái)描述上述無(wú)量綱下落高度時(shí)顆粒的動(dòng)態(tài)行為過(guò)程.圖5為Doo和θ的示意圖:Doo為假定碰撞發(fā)生后氣泡中心點(diǎn)坐標(biāo)不變時(shí),顆粒中心與氣泡中心的距離,描述Janus 顆粒與氣泡距離的變化;θ為從氣泡中心引向上的垂線(xiàn)與中心距離所在直線(xiàn)形成的夾角,描述顆粒與氣泡相對(duì)位置的變化.無(wú)量綱中心距離D*=Doo/Dp.

圖5 中心距離Doo 和滑移角度θ 的示意圖Fig.5.Schematic digram of center distance Doo and slip angle θ.

通過(guò)可視化實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),隨著時(shí)間和滑移角度θ的增加,在不同無(wú)量綱下落高度h*下,D*總表現(xiàn)為先減小再增大、再減小,最后穩(wěn)定的總體趨勢(shì).圖6(a)為無(wú)量綱下落高度h*=10.0 時(shí)Janus 顆粒撞擊氣泡的動(dòng)態(tài)過(guò)程圖,圖6(b)和圖6(c)展示了h*分別為10.0,20.0,30.0 和40.0 時(shí)無(wú)量綱中心距離D*和滑移角度θ隨時(shí)間t變化的曲線(xiàn)圖.以h*=10.0 為例,D*的變化過(guò)程可分為四個(gè)階段.

圖6 Janus 顆粒撞擊氣泡的動(dòng)態(tài)過(guò)程及曲線(xiàn)圖(a)動(dòng)態(tài)過(guò)程圖(h*=10.0);(b)D*隨時(shí)間t 變化的曲線(xiàn)圖;(c)θ 隨t 變化的曲線(xiàn)圖Fig.6.Dynamic process and curve of Janus particle impacting bubble:(a)Dynamic process(h*=10.0);(b)process curves for D*changing with t;(c)process curves for θ changing with t.

第一階段(0-25.0 ms):t=0 ms,θ=0°,碰撞開(kāi)始發(fā)生,Doo為氣泡當(dāng)量半徑與顆粒半徑之和.隨后D*逐漸減小,θ緩慢增加,Janus 顆粒擠壓氣泡并沿氣泡滑動(dòng),水化膜在此階段逐漸變薄直至破裂,形成三相接觸線(xiàn),并從接觸點(diǎn)逐漸擴(kuò)展,最后達(dá)到一個(gè)三相接觸的穩(wěn)定狀態(tài).當(dāng)t=25.0 ms 時(shí),θ=79.7°,D*達(dá)到最小值0.83,即Janus 顆粒中心與氣泡中心相距最近.第二階段(25.0-45.0 ms):Janus 顆粒沿氣泡繼續(xù)向下滑動(dòng),D*開(kāi)始增大,這個(gè)階段顆粒中心會(huì)低于氣泡中心.在t=45.0 ms時(shí),θ=160.7°,D*達(dá)到最大值1.85,且此值大于氣泡當(dāng)量半徑與顆粒半徑之和,是因?yàn)镴anus 顆粒具有慣性,會(huì)在顆粒沿氣泡滑落至氣泡底部的過(guò)程中做離心運(yùn)動(dòng)(非嚴(yán)格的圓周運(yùn)動(dòng)),從而向下拉扯氣泡變形.當(dāng)Janus 顆粒速度減至0 m/s 時(shí),顆粒中心與氣泡中心最遠(yuǎn).第三階段(45.0-75.0 ms):氣泡在上一階段被拉扯至變形程度最大,由于表面張力的作用,氣泡趨于恢復(fù)原狀,Janus顆粒在疏水力和表面張力的共同作用下跟隨氣泡回彈,因此D*開(kāi)始減小,在t=75.0 ms 時(shí),θ=175.0°,D*達(dá)到0.96.第四階段(75.0-110.0 ms):θ繼續(xù)增大以至超過(guò)180.0°,在95.0 ms 時(shí)達(dá)到最大值188.6°,隨后反方向運(yùn)動(dòng),最終減小至180.0°.D*在此階段存在小幅度振蕩,最終穩(wěn)定在1.25.這個(gè)階段的運(yùn)動(dòng)主要是靠慣性維持,最終在黏性耗散的作用下,Janus 顆粒懸停在氣泡下方,此時(shí)超疏水側(cè)接觸氣泡,親水側(cè)裸露在去離子水中.

當(dāng)無(wú)量綱下落高度h*不同時(shí),D*最小值和最大值不同,達(dá)到最值所用t和對(duì)應(yīng)的θ也有所不同.D*和θ在不同h*的情況下隨時(shí)間t的變化規(guī)律見(jiàn)圖6(b)和圖6(c).當(dāng)h*分別為10.0,20.0,30.0,40.0 時(shí),D*最小值分別為0.83,0.74,0.64,0.33,隨著h*依次增大,D*的最小值逐漸變小,達(dá)到最小值時(shí)的θ變大,分別為79.7°,83.0°,85.0°,90.0°.這是因?yàn)閔*的增加會(huì)使Janus 顆粒的初始動(dòng)能(t=0 ms 時(shí)的動(dòng)能)增大,初始動(dòng)能較大時(shí),氣泡被擠壓變形的程度更大;初始動(dòng)能較小時(shí),Janus 顆粒會(huì)更傾向于沿初始?xì)馀菸恢没瑒?dòng).D*達(dá)到最小值所用時(shí)間分別為25.0,23.0,20.0,17.0 ms,與h*成負(fù)相關(guān),這說(shuō)明h*越大,在碰撞發(fā)生后Janus 顆粒的下落速度會(huì)越大.

隨著無(wú)量綱下落高度h*的提升,D*達(dá)到的最大值分別為1.85,2.01,2.14,2.20,達(dá)到最大值時(shí)的θ依次增大,分別為160.7°,165.3°,166.4°,170.0°.這是因?yàn)閔*越大,氣泡被向下拉扯變形的程度就越大.D*達(dá)到最大值所需時(shí)間分別為46.0,44.0,40.0,38.0 ms,原因在于初始動(dòng)能越大,Janus 顆粒下落速度越大.

3.3 Janus 顆粒在旋轉(zhuǎn)過(guò)程中的受力分析

由3.1 節(jié)分析可知,當(dāng)Janus 顆粒親水側(cè)和分界面接觸氣泡時(shí),均會(huì)發(fā)生獨(dú)特的旋轉(zhuǎn)過(guò)程[29-31],這是由于顆粒親疏水兩側(cè)與氣泡的作用方式有所不同,且在此過(guò)程中形成了三相接觸線(xiàn),下面將對(duì)Janus 顆粒在旋轉(zhuǎn)過(guò)程中的受力進(jìn)行分析,根據(jù)力作用點(diǎn)的不同將受力標(biāo)注在了圖7 中,其中圖7(a)為Janus 顆粒中心點(diǎn)受力,圖7(b)為超疏水側(cè)與親水側(cè)在三相接觸線(xiàn)上的受力.

Janus 顆粒在旋轉(zhuǎn)過(guò)程中的受力比較復(fù)雜,起作用的主要有以下7 個(gè)力.

1)重力: 重力方向豎直向下,

式中,Rp為半徑,ρp為顆粒的密度,g為重力加速度.

2)浮力: 浮力方向豎直向上.Janus 顆粒進(jìn)入液體時(shí)超疏水側(cè)表面會(huì)附著氣泡,此時(shí)顆粒的部分體積會(huì)被氣泡包裹;

式中,ρl代表液體的密度,α為顆粒中心與三相接觸線(xiàn)的連線(xiàn)與Doo所成夾角[32],如圖7 所示.

圖7 Janus 顆粒旋轉(zhuǎn)過(guò)程中的受力分析(a)Janus 顆粒中心受力圖;(b)三相接觸線(xiàn)上超疏水側(cè)與親水側(cè)的受力圖(包括重力 Fg,浮力 Fb,接觸力 Fcon,流體阻力 Fd,過(guò)余力 Fe,疏水力 Fhy,親水側(cè)毛細(xì)力 Fq 和超疏水側(cè)毛細(xì)力 Fcs)Fig.7.Force analysis on Janus particle during rotation:(a)Force diagram of Janus particle’s central;(b)the force diagram of superhydrophobic side and hydrophilic side on three phase contact line(Including gravity Fg,buoyancy Fb,contact force Fcon,drag force Fd,excess force Fe,hydrophobic force Fhy,hydrophilic side capillary force Fq,and superhydrophobic side capillary force Fcs).

3)接觸力: 顆粒在撞擊氣泡時(shí),氣泡表面會(huì)發(fā)生凹陷現(xiàn)象,且顆粒會(huì)輕微反彈,這是由顆粒與氣泡之間的接觸造成的,可將此接觸和反彈過(guò)程看作半彈性接觸[33],方向垂直于三相接觸線(xiàn)指向外側(cè);

式中,K為彈性系數(shù),δ為顆粒和氣泡的重疊距離,ηni為阻尼系數(shù)ηni=,mb為氣泡的質(zhì)量,up為顆粒運(yùn)動(dòng)速度.

4)流體阻力[34]: 顆粒運(yùn)動(dòng)時(shí),周?chē)黧w會(huì)產(chǎn)生與顆粒運(yùn)動(dòng)方向相反的力,由于顆粒發(fā)生旋轉(zhuǎn),親水側(cè)與超疏水側(cè)均受到流體阻力,且方向不同.

5)過(guò)余力[32]: 由氣泡內(nèi)壓力和液體靜水壓力組成.氣泡內(nèi)壓力促使氣泡脫離,而液體靜水壓力則使得顆粒附著于氣泡,方向垂直于三相接觸線(xiàn);

式中,φ為重力與過(guò)余力之間的夾角.

6)疏水力: 當(dāng)疏水顆粒與氣泡表面的距離h→0 時(shí),經(jīng)典的DLVO 理論(溶膠的經(jīng)典穩(wěn)定理論)并不能描述氣泡與顆粒的相互作用[35],因此Ducker 等[36]提出疏水力是最重要的非DLVO 力,決定了顆粒與氣泡是否發(fā)生黏附.

式中,預(yù)指數(shù)參數(shù)Khy=2πσ(1-cosθcs),θcs為超疏水側(cè)接觸角,氣泡-顆粒聚合體的等效半徑R*=RpRb/(Rp+Rb),λ為衰減長(zhǎng)度.

7)毛細(xì)力: 在三相界面上,由于液面彎曲產(chǎn)生力,固氣界面間的液膜破裂形成三相接觸線(xiàn),因此Janus 顆粒附著在氣泡上,毛細(xì)力作用于三相接觸線(xiàn).但由于親疏水性的差異,Janus 顆粒兩側(cè)與氣泡形成的接觸角和毛細(xì)力并不相同,為了方便進(jìn)行受力分析,將顆粒兩側(cè)所受毛細(xì)力分解為垂直于三相接觸線(xiàn)和平行于三相接觸線(xiàn)兩個(gè)方向.平行于三相接觸線(xiàn)的親水側(cè)和超疏水側(cè)毛細(xì)力分別為

垂直于三相接觸線(xiàn)的親水側(cè)和超疏水側(cè)毛細(xì)力分別為

這里,Janus 顆粒超疏水側(cè)的有效毛細(xì)力作用點(diǎn)為超疏水側(cè)與氣泡的接觸點(diǎn),力臂為Rpsinα,方向垂直于三相接觸線(xiàn),指向氣泡一側(cè);親水側(cè)的有效毛細(xì)力作用點(diǎn)為親水側(cè)與氣泡的接觸點(diǎn),力臂大小同樣為Rpsinα,方向垂直于三相接觸線(xiàn),指向遠(yuǎn)離氣泡一側(cè).由于這兩個(gè)力作用點(diǎn)不同,且方向相反,使得Janus 顆粒發(fā)生旋轉(zhuǎn).將上述Janus 顆粒所受各力分解為平行于三相接觸線(xiàn)和垂直于三相接觸線(xiàn),具體如下.

平行于三相接觸線(xiàn)方向受力:

式中,a為加速度.垂直于三相接觸線(xiàn)方向受力:

結(jié)合Janus 顆粒旋轉(zhuǎn)中的受力,可認(rèn)為親水側(cè)和超疏水側(cè)的旋轉(zhuǎn)力矩分別為

故顆粒所受合力矩為

結(jié)合(7)式、(9)式和(13)式可知,Janus 顆粒所受合力矩與氣泡當(dāng)量半徑、顆粒半徑和超疏水側(cè)接觸角等因素有關(guān),這些因素對(duì)合力矩的影響集中體現(xiàn)在α的變化上.圖8 展示了Janus 顆粒所受親水側(cè)力矩、超疏水側(cè)力矩以及合力矩隨α的變化曲線(xiàn),可看出親水側(cè)力矩與超疏水側(cè)力矩方向相反,合力矩方向與超疏水側(cè)力矩方向保持一致.這說(shuō)明,合力矩方向受超疏水側(cè)力矩影響較大,親水側(cè)力矩阻礙Janus 顆粒旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)的發(fā)生.此外,當(dāng)α＜70°時(shí),合力矩隨α增大緩慢增大;當(dāng)α＞70°時(shí),合力矩增大速度明顯加快,Janus 顆粒在此過(guò)程中發(fā)生旋轉(zhuǎn).

圖8 力矩T 與α 的關(guān)系Fig.8.Relationship between torque T and α.

4 結(jié)論

在不同下落高度h下,本文探究了帶小氣泡的Janus 顆粒親水側(cè)、超疏水側(cè)和分界面分別撞擊氣泡時(shí)的行為特征,并對(duì)旋轉(zhuǎn)過(guò)程中的Janus 顆粒進(jìn)行了受力分析,具體如下.

1)Janus 顆粒無(wú)初速度接觸氣泡時(shí),顆粒不同潤(rùn)濕性表面與氣泡的相互作用存在不同的行為特征,當(dāng)顆粒超疏水側(cè)接觸氣泡時(shí),顆粒會(huì)保持超疏水側(cè)接觸并沿氣泡滑動(dòng);當(dāng)親水側(cè)和分界面接觸氣泡時(shí),在沿氣泡表面滑動(dòng)過(guò)程中會(huì)發(fā)生旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng),但旋轉(zhuǎn)所用時(shí)間有所不同,分界面接觸氣泡時(shí)所用時(shí)間要小于親水側(cè)接觸氣泡.

2)在不同的下落高度下,顆粒以不同速度碰撞氣泡時(shí)總體趨勢(shì)具有相似性,但也呈現(xiàn)出一定的差異性.中心距離Doo最小值和最大值不同,達(dá)到最值所用時(shí)間t和對(duì)應(yīng)的滑移角度θ也有所不同,隨著h的增大,最大Doo值不斷增大,達(dá)到最大值時(shí)的θ依次增大,所用的時(shí)間趨于減小.

3)通過(guò)受力分析發(fā)現(xiàn)了Janus 顆粒親水側(cè)和分界面接觸氣泡時(shí)會(huì)發(fā)生旋轉(zhuǎn)的根本原因: 親水側(cè)和超疏水側(cè)所受毛細(xì)力的方向和作用點(diǎn)不同,因此形成了兩個(gè)大小不同且方向相反的旋轉(zhuǎn)力矩,合力矩方向與超疏水側(cè)力矩方向保持一致.