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        槐木活性炭凈化廢水中Pb2+的工藝研究

        2022-11-11 09:02:34陳保江高麗娟張洪菲王榮卜祥云楊家威
        遼寧化工 2022年10期
        關鍵詞:質量模型

        陳保江,高麗娟,張洪菲,王榮,卜祥云,楊家威

        (遼寧科技大學 化工學院,遼寧 鞍山 114051)

        優(yōu)質的水源對人類的健康和環(huán)境安全有非常重要的作用,現(xiàn)階段許多的淡水資源都受到了污染。有研究表明,造成水污染的其中一個原因就是工業(yè)污水,重金屬離子是最嚴重的污染物[1-2]。礦山、電鍍、電子等行業(yè),常常是重金屬離子廢水的主要來源[3-4]。許多含重金屬離子的廢水由于某些原因未經(jīng)處理就被排入水體或者進入了土壤中,使得河流、湖泊、海洋和土壤受到污染。目前,廢水中重金屬離子的去除方法主要有電化學法、氧化還原法、物理吸附法[5-6]和離子交換法[7-8]。但是從效果穩(wěn)定、經(jīng)濟高效、應用廣泛因素考慮,物理吸附法成為處理廢水中重金屬離子的優(yōu)法。而生物質炭是重金屬污染處理中常用的吸附劑[9]。木質活性炭是木材在限氧或無氧條件下熱解、活化得到的活性炭,有發(fā)達的孔結構、極大的比表面積與良好的耐酸堿性,擁有強大的吸附性能、穩(wěn)定的化學性質、容易再生等優(yōu)點[10]。本項目是利用東北地區(qū)的優(yōu)勢樹種槐木來制作活性炭,它具有生長快速、耐干旱、耐貧瘠的特點[11]。因此采用槐木活性炭良好的吸附性來處理廢水中的Pb2+,具有經(jīng)濟價值也有社會意義。

        1 實驗部分

        1.1 原料及試劑

        刺槐樹枝干,采自遼科大;硝酸鉛,AR,沈陽試劑二廠。干燥箱,101-1,廈門宇電;管式爐/活化爐,Gsl-1400x,合肥科晶;超級恒溫水浴鍋,CS501,上海錦屏儀表有限公司;紫外分光光度計,752,上海菁華有限公司;電子天平,F(xiàn)A20048,上海佑科儀器有限公司。

        1.2 活性炭制備

        將直徑3 cm 左右槐木樹枝,截取10 cm 長小段在110 ℃烘干箱干燥3 天。干燥的樹枝段置于炭化爐中,N2保護,以5 ℃·min-1的升溫速由室溫升到500 ℃,在500 ℃下恒溫炭化30 min 得槐木炭。將槐木炭研磨過100 目(0.15 mm)篩,稱取2.00 g 放于磁舟中,置于活化爐中,N2保護,以5 ℃·min-1的升溫速由室溫升到650 ℃,在650 ℃下通入水蒸氣,流量為30 g·h-1,恒溫活化80 min,自然降溫至室溫得槐木活性炭。

        1.3 活性炭吸附Pb2+

        稱取0.100 g 的活性炭置于錐形瓶中,向錐形瓶中加入一定體積(V0)的10.0 mg·mL-1的Pb(NO3)2溶液,用去離子水補齊到20 mL,攪拌均勻,在設置的溫度下靜置吸附一定時間,過濾,記錄濾液體積(V1)。取濾液0.5 mL 于10 mL 容量瓶中,加入去離子水定容搖勻,在230 nm 波長下測吸光度A;參照工作曲線計算出濾液質量濃度(c1),再采用方程式(1)計算吸附量[12]。

        式中:Q—吸附量,mg·g-1;

        c0—初始質量濃度,mg·mL-1;

        V0—初始體積,mL;

        c1—平衡質量濃度,mg·mL-1;

        V1—平衡體積,mL;

        m—活性炭質量,g;

        n—去除率,%。

        1.4 鉛離子工作曲線的繪制

        1)配制10.0 mg·mL-1的 Pb(NO3)2標準溶液。分析天平秤取2.500 0 g Pb(NO3)2(AR)固體,加入適量去離子水使硝酸鉛固體完全溶解,將完全溶解的Pb2+溶液轉移至250 mL 容量瓶中,用去離子水沖洗燒杯內壁2~3 次,再加入去離子水將硝酸鉛溶液定容至容量瓶標準刻度線處。

        2)移取適量體積的10.0 mg·mL-1的 Pb(NO3)2標準溶液,放入10 mL 容量瓶中,配制成0.05、0.10、0.15、0.20、0.25 mg·mL-1的 Pb(NO3)2標準溶液,在230 nm 波長下測定標準溶液的吸光度A。以吸光度A為縱坐標,標準液質量濃度C為橫坐標作圖,即Pb(NO3)2為標準溶液的工作曲線,見圖1。

        由圖1可見,在 Pb(NO3)2質量濃度范圍0.05~0.25 mg·mL-1內,A-C線性關系良好,擬合方程為A=4.13c+0.135,R2=0.999 7

        2 結果與討論

        2.1 Pb2+初始質量濃度的影響

        稱取0.100 g 的活性炭置于錐形瓶中,向錐形瓶中加入質量濃度為10.0 mg·mL-1的Pb(NO3)2溶液,用去離子水稀釋到一定質量濃度,體積為20 mL,攪拌均勻,室溫下靜置吸附20 h,考察Pb2+初始質量濃度的影響,結果見圖2。由圖2可見,隨著Pb(NO3)2初始質量濃度的增加,吸附量及去除率都增加,當質量濃度達到0.5 mg·mL-1吸附量達到最大值,之后基本不變,去除率在0.2~0.5 mg·mL-1范圍內達到最大,之后降低。因此,確定Pb(NO3)2的最佳初始質量濃度為0.5 mg·mL-1。

        2.2 吸附平衡時間的確定

        取0.100 g 活性炭放入20 mL 初始質量濃度1.0 mg·mL-1的Pb(NO3)2溶液中,20 ℃下恒溫吸附5、10、30、60、90、120 min,考察時間的影響,結果見圖3。

        由圖3可以看出,在0~60 min 內,吸附量和去除率都隨著時間地增加而增大,在60 min 時,吸附量和去除率都達到頂峰(202.0 mg·g-1和101%),隨后隨著時間的增長,吸附量和去除率都逐漸下降。這是因為活性炭的吸附可能為物理吸附過程,在長時間的吸附后,活性炭的脫吸附過程就大幅度加強,導致Pb2+吸附量下降。因此,60 min 為最佳吸附時間。

        2.3 溫度的影響

        取0.100 g 活性炭放入20 mL 初始質量濃度1.0 mg·mL-1的Pb(NO3)2溶液中,用保鮮膜封住杯口,防止高溫使溶劑揮發(fā),在20.0、30.0、40.0、50.0、60.0、70.0 ℃的設置溫度下恒溫吸附60 min,考察溫度的影響,結果見圖4。由圖4可以看出,隨著溫度的升高,吸附量降低,在溫度為20 ℃時,活性炭吸附量最大(138.3 mg·g-1),模擬廢水中的Pb2+去除率也達到最大值(72.60%)。因為對確定的吸附劑,在吸附質的質量濃度和壓強一定時,溫度越高,分子熱運動較快,溶液中的吸附質就不容易被吸附。

        2.4 吸附等溫線及Pb2+去除率

        在20 ℃恒溫下,活性炭吸附Pb2+的吸附等溫線和去除率見圖5。

        由圖5可以看出,隨著平衡質量濃度的逐漸增加,Pb2+吸附量也在不斷地增加,但是模擬廢水中的Pb2+去除率卻在降低,由圖5可見,在平衡質量濃度0.7 mg·mL-1時,Pb2+的吸附量(143.2 mg·g-1)與去除率(70.0%)都存在較大值。在確保去除率時選擇低濃度,如大于80%,平衡質量濃度小于0.4 mg·mL-1;在確保吸附量時選擇較高質量濃度,如大于140 mg·g-1,平衡質量濃度大于0.7 mg·mL-1。

        2.5 吸附熱力學模型

        2.5.1 吸附熱力學模型確定

        Langmui 單分子層吸附等溫式:

        Freundlic 等溫吸附方程式:

        Temkin 等溫吸附方程式:

        式中:B—等于RT/b;

        b—吸附熱相關的常數(shù),J·mol-1;

        A—Temkin 等溫線常數(shù),L·g-1;

        T—吸附溫度,K[13]。

        對圖5實驗數(shù)據(jù)進行數(shù)據(jù)擬合,結果見圖6。

        由圖6可知,Langmuir 吸附模型 1/Q=2.715 11×10-4+0.004 71/c,R2=0.989 17;Freundlich 吸附模型lnQ=0.977 08lnc+5.310 42,R2=0.990 78 ;Temkin吸附模型Q=123.506 05lnc,R2=0.944 61。3 種吸附模型擬合情況是不相同的,Langmuir 和Freundlich吸附模型的相關系數(shù)R2較高,說明本實驗數(shù)據(jù)符合這兩種吸附模型。而且Freundlich 吸附模型更符合本次實驗。Langmuir 吸附模型的機理是單分子層吸附,在吸附量到達最值后無法繼續(xù)增加,符合前面的結論。Temkin 吸附模型的本質是吸附劑和吸附質之間通過范德華力相互作用,屬于物理吸附。隨著溫度的升高,吸附劑與吸附質間的作用力增大,從而使更多的分子粘附在活性炭表面,促使吸附量增大。但是由圖4可以看出,吸附量隨溫度的升高逐漸下降,因此Temkin 吸附模型的相關系數(shù)較小就可以理解。

        2.5.2 吸附熱力學參數(shù)

        由圖4數(shù)據(jù),根據(jù)ΔG范德霍夫公式(6)[14],以lnKq對1/T作圖得直線,見圖7。由圖7可知,lnK=2.114 38/T-1.018 4,R2=0.979 9,求得ΔH和ΔS列于表1,再根據(jù)ΔG=ΔH-TΔS求得不同溫度下的吉布斯自由能ΔG于表1。

        表1 鉛離子的吸附熱力學參數(shù)

        由表1可知,Pb2+在槐木活性炭的吸附焓變值小于0,表明吸附是放熱過程,降低溫度有利于吸附過程的進行,與上文的結論吻合。槐木活性炭吸附Pb2+的熵變是負值,是因為吸附過程本質上是吸附質從無序到有序的過程,因此熵變?yōu)樨撝?,說明槐樹活性炭對Pb2+的吸附能力大于對溶劑的吸附。ΔG小于0 且隨溫度的變化較小,說明此吸附是自發(fā)過程,且溫度的影響不是第一主要因素。

        3 結 論

        1)實驗證實,木質槐木活性炭對廢水中的Pb2+有著較好的吸附能力和去除能力,此活性炭可以大規(guī)模應用于Pb2+廢水的批量處理。

        2)通過單因素實驗獲得活性炭對Pb2+吸附最佳的工藝參數(shù):Pb2+初始質量濃度為0.5 mg·mL-1,吸附時間60 min,吸附溫度20 ℃,Pb2+去除率大于95%。

        3)Pb2+在槐木活性炭上的吸附更適合Freundlich 吸附模型。在低于70 ℃ 時,吸附是放熱過程,槐樹活性炭對Pb2+的吸附能力大于對溶劑的吸附,吸附是自發(fā)過程。

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