江 琪 桂海林 花 叢 張碧輝 徐 冉 何佳寶 呂夢(mèng)瑤，2

1 國(guó)家氣象中心，北京 100081 2 南京氣象科技創(chuàng)新研究院/中國(guó)氣象局交通氣象重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，南京 210041 3 寧波市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，寧波 315012

提 要：對(duì)濟(jì)南市大氣污染與氣象要素以及高低空天氣系統(tǒng)配置的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行研究，形成大氣污染的天氣學(xué)概念模型，并探討不同強(qiáng)度冷空氣過(guò)程對(duì)濟(jì)南市大氣污染物的生消作用。主要結(jié)論為：2016—2018年，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日出現(xiàn)在地面均壓場(chǎng)中。在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下，污染天氣出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型(>55%)，其次為均壓場(chǎng)型(26.8%)。500 hPa為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型時(shí)，均有>25%的概率出現(xiàn)PM2.5污染。濟(jì)南市PM2.5污染概率最大(>50%)的高低空配置為地面倒槽配合高空槽后型，其次為倒槽配合平直西風(fēng)帶型以及均壓場(chǎng)配合槽后型。平均情況下，PM2.5污染時(shí)混合層高度低于1000 m，達(dá)到重度污染時(shí)小于800 m。污染時(shí)段相對(duì)濕度均值分布在65%±20%，溫度均值為6℃±1℃。不同強(qiáng)度冷空氣對(duì)污染物影響復(fù)雜，較強(qiáng)冷空氣(ΔT24 h>4.3℃，Δp24 h>4.74 hPa)持續(xù)一定的時(shí)長(zhǎng)(>3.5 m·s-1的北風(fēng)持續(xù)超過(guò)9.6 h)，可將污染物徹底清除。強(qiáng)度稍弱的冷空氣可能使污染改善，而較弱的冷空氣(北風(fēng)風(fēng)速較小，但有一定的降溫和升壓體現(xiàn))可能在傳輸作用下使得污染物濃度不降反增。

引 言

2013年以來(lái)，在《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》等多種防治措施實(shí)施以來(lái)，我國(guó)的環(huán)境空氣質(zhì)量改善顯著(Cai et al,2017)。但工業(yè)化和城市化的高度集中和快速發(fā)展所造成的空氣污染問(wèn)題仍十分嚴(yán)峻(Miao and Liu,2019;Wang Q Q et al,2018)，以細(xì)顆粒物(PM2.5)為首要污染物，多種大氣污染高濃度并存的空氣污染形勢(shì)在我國(guó)中東部，特別是在包括山東、河南等地的京津冀及周邊區(qū)域仍不容樂(lè)觀(Wang L Q et al,2018;江琪等,2018;蔣璐君等,2020)。高濃度的PM2.5污染不僅對(duì)人體健康、環(huán)境和氣候等多方面產(chǎn)生不利影響，也在很大程度上制約了經(jīng)濟(jì)的發(fā)展(Ding et al,2012;Simon et al,2020;王繼康等,2021)。

不利氣象條件的出現(xiàn)是污染排放穩(wěn)定階段重污染形成的必要外部條件(Liu et al,2019;Miao et al,2018;Wang J Z et al,2018)，其中，氣象要素的變化可以解釋污染物濃度逐日變化方差的70%以上(He et al,2017)。研究多表明，適宜的氣象條件，特別是在小風(fēng)速形成的阻塞天氣(蘇兆達(dá)等,2017)，高濕狀態(tài)下低層層結(jié)穩(wěn)定，較強(qiáng)的輻射和下沉逆溫(馬小會(huì)等, 2017)以及地面輻合線(呂夢(mèng)瑤等,2019)存在的大氣環(huán)境中，可以快速形成以細(xì)顆粒物為典型特征的霾污染過(guò)程。局地氣象條件的變化在很大程度上依賴于大尺度天氣環(huán)流(馬小會(huì)等,2017)。Zhang et al(2019)指出，我國(guó)中東部不利氣象條件發(fā)生時(shí)的高空環(huán)流通常為高壓脊型、北脊南槽型和平直西風(fēng)帶型。孟燕軍和程叢蘭(2002)對(duì)北京地區(qū)天氣形勢(shì)與細(xì)顆粒物污染的研究認(rèn)為，北京地區(qū)大氣污染堆積容易發(fā)生在地面為低壓類天氣系統(tǒng)控制時(shí)。戴竹君等(2016)對(duì)江蘇秋、冬季重度霾的形成機(jī)制進(jìn)行探討,將重度霾發(fā)生時(shí)的地面天氣形勢(shì)分為均壓型、冷鋒前部型和低壓倒槽型3 類。國(guó)內(nèi)外相關(guān)的研究雖較多，但缺乏污染天氣發(fā)生時(shí)高低空天氣系統(tǒng)結(jié)合的研究。

由于我國(guó)幅員遼闊，各區(qū)域之間的污染特性差異顯著。濟(jì)南地形條件復(fù)雜，是京津冀及周邊區(qū)域城市群重點(diǎn)控制區(qū)之一。在生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的2019年全國(guó)168個(gè)重點(diǎn)城市排名中，濟(jì)南位列倒數(shù)第12位，其大氣污染形勢(shì)仍相當(dāng)嚴(yán)峻，對(duì)該區(qū)域污染的生消與大氣環(huán)流、氣象條件的研究意義重大。同時(shí)，冷空氣對(duì)大氣污染是一把“雙刃劍”，可以使得大氣污染顯著改善，但也有可能將上游的污染物傳輸至下游，使得本地污染物濃度不降反增，因而，冷空氣過(guò)程對(duì)污染物的影響，特別是較為復(fù)雜的弱冷空氣的研究，是研究污染的生消和演變過(guò)程的難點(diǎn)之一。本研究針對(duì)濟(jì)南2016—2018年的大氣污染與氣象要素的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行探討，并與污染發(fā)生時(shí)高低空大氣環(huán)流進(jìn)行結(jié)合，形成濟(jì)南大氣污染的天氣學(xué)概念模型，同時(shí)針對(duì)不同強(qiáng)度的冷空氣過(guò)程研究其對(duì)濟(jì)南市大氣污染物的生消機(jī)制。

1 數(shù)據(jù)與方法

濟(jì)南市(國(guó)控站點(diǎn)的平均值)PM2.5濃度數(shù)據(jù)來(lái)自全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(http:∥106.37.208.233:20035/)，時(shí)間分辨率為1 h。地面常規(guī)氣象要素?cái)?shù)據(jù)(主要包括風(fēng)速、風(fēng)向、濕度、氣壓等)和探空數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象局的觀測(cè)資料。采用羅氏法計(jì)算混合層高度，具體參照呂夢(mèng)瑤等(2019)相關(guān)方法。

根據(jù)每日08時(shí)(北京時(shí)，下同)地面和高空500 hPa 環(huán)流形勢(shì)，將濟(jì)南市的大氣環(huán)流進(jìn)行分類。地面天氣形勢(shì)共分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場(chǎng)4大類。其中，高壓控制型可進(jìn)一步分為高壓底部、高壓頂部、高壓前部、高壓后部和高壓內(nèi)5種；低壓控制型可進(jìn)一步分為低壓底部、低壓頂部、低壓前部、低壓后部和低壓內(nèi)5種。依據(jù)該地所處的象限進(jìn)行劃分，其中“前部”的象限分布為45°～135°，“底部”的象限分布為135°～225°，“后部”的象限分布為225°～315°，“頂部”的象限分布為0°～45°和315°～360°。綜上所述，地面氣壓場(chǎng)分為4大類和12小類。500 hPa氣壓場(chǎng)共分為8類，分別為反氣旋型，副熱帶高壓(以下簡(jiǎn)稱副高)邊緣型、副高內(nèi)型、低渦型、平直西風(fēng)帶型、脊區(qū)控制型、槽后型和槽前型。

2 結(jié)果與討論

2.1 2016—2018年濟(jì)南市空氣質(zhì)量整體概況

2016—2018年，濟(jì)南市平均PM2.5質(zhì)量濃度為61.2 μg·m-3。依據(jù)國(guó)家細(xì)顆粒物空氣二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(PM2.5日平均質(zhì)量濃度低于75 μg·m-3)，共有27%的時(shí)段為污染日(圖1a)，秋、冬季中，PM2.5質(zhì)量濃度(平均為71.2 μg·m-3)和污染日的比重明顯上升，輕度及以上污染日的比重增大至36%，其中，中度及以上污染(PM2.5日平均濃度高于115 μg·m-3)在污染日中的比重可達(dá)54%(圖1b)，大氣污染形勢(shì)仍舊嚴(yán)峻。但2016—2018年，濟(jì)南市PM2.5濃度呈逐年遞減趨勢(shì)，其中，2016年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度年均值為74.1 μg·m-3，2017年較2016年降低18%(60.7 μg·m-3)，至2018年，年均PM2.5質(zhì)量濃度降低至48.8 μg·m-3，大氣污染防治效果顯著。各年份中PM2.5日變化趨勢(shì)整體相似，均呈現(xiàn)夜間高白天低，受交通高峰影響，PM2.5在09時(shí)和20時(shí)均有明顯峰值出現(xiàn)。由于白天溫度升高，PM2.5中大量揮發(fā)性顆粒物的損失造成PM2.5日變化曲線中16時(shí)左右為一日中的最低值。

圖1 2016—2018年(a)全年和(b)秋、冬季濟(jì)南市空氣質(zhì)量頻數(shù)，以及(c)PM2.5濃度逐年的日變化趨勢(shì)

2.2 不同環(huán)流類型出現(xiàn)污染的概率分析

圖2給出了濟(jì)南市全年地面和高空(500 hPa)不同環(huán)流形勢(shì)下輕度、中度和重度及以上(重度和嚴(yán)重污染)PM2.5污染出現(xiàn)的次數(shù)和頻率，其中地面環(huán)流形勢(shì)按照12小類進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。由圖可見(jiàn)，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日(輕度及以上)均出現(xiàn)在均壓場(chǎng)控制的地面環(huán)流中，均壓場(chǎng)是濟(jì)南市形成重污染天氣過(guò)程的最典型的地面天氣形勢(shì)之一。造成這一現(xiàn)象的主要原因?yàn)闈?jì)南地區(qū)受均壓場(chǎng)控制的日數(shù)和頻次(78%)均顯著高于其他地面環(huán)流類型。其中，重度及以上大氣污染中73%的概率也出現(xiàn)在地面均壓場(chǎng)的控制下。受均壓場(chǎng)控制時(shí)，整個(gè)大氣的擴(kuò)散條件較差，特別是在秋、冬季，大氣處于靜穩(wěn)狀態(tài)，地面以靜小風(fēng)為主，同時(shí)，混合層高度也通常較低，污染物在水平和垂直方向均不易擴(kuò)散，使得污染物在近地層不斷累積。除均壓場(chǎng)外，污染天氣還主要出現(xiàn)在高壓底部、高壓前部以及倒槽型的控制中。污染事件中，當(dāng)濟(jì)南地區(qū)轉(zhuǎn)受高壓底部控制時(shí)，通常為偏北方向的冷空氣主體即將但還沒(méi)抵達(dá)該地，此時(shí)，濟(jì)南本地的大氣擴(kuò)散條件仍未有效改善，本地污染物不斷累積，再加之上游輸送而來(lái)的污染物與本地污染物累加，使得大氣污染，特別是重污染天氣出現(xiàn)的概率大大增加。與高壓底部相似，處于高壓前部時(shí)，濟(jì)南地區(qū)處于偏西或西北方向冷空氣的前沿，污染物在冷鋒前匯聚，使得大氣污染加重。受倒槽控制時(shí)，地面多處于弱低壓輻合區(qū)，此時(shí)，污染物在輻合場(chǎng)的作用下易產(chǎn)生累積。

圖2 2016—2018年濟(jì)南市全年(a,c)地面和(b,d)500 hPa高空不同環(huán)流形勢(shì)下輕度、中度和重度及以上PM2.5污染出現(xiàn)的(a,b)次數(shù)和(c,d)頻率

500 hPa的高空環(huán)流場(chǎng)(圖2)，濟(jì)南市大氣污染主要出現(xiàn)在3種高空環(huán)流控制之中，分別為平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型3種，特別是槽后型，輕度、中度和重度以上污染出現(xiàn)的概率和次數(shù)均位列3種類型首位。2016—2018年，濟(jì)南市50%以上的重度及以上污染出現(xiàn)時(shí)高空500 hPa的環(huán)流為槽后型。除去這3種主要的污染天氣發(fā)生的高空環(huán)流形勢(shì)外，還有一小部分的污染出現(xiàn)在脊區(qū)控制型。

由于不同天氣類型出現(xiàn)的頻次不同，如濟(jì)南地面受均壓場(chǎng)控制的概率遠(yuǎn)高于其他幾種天氣類型，雖然均壓場(chǎng)中對(duì)應(yīng)了最多的污染日，但不能說(shuō)明均壓場(chǎng)較其他大氣環(huán)流控制時(shí)更有利于大氣污染的出現(xiàn)。為了探究地面和高空不同種類的天氣系統(tǒng)控制下大氣污染的發(fā)生發(fā)展情況，需針對(duì)特定天氣系統(tǒng)內(nèi)發(fā)生的污染進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，以排除自身出現(xiàn)頻次對(duì)污染天數(shù)的干擾。圖3給出了濟(jì)南地面12小類和4大類天氣系統(tǒng)以及500 hPa中8類天氣系統(tǒng)控制下的不同污染天氣發(fā)生的概率以及該類型天氣系統(tǒng)出現(xiàn)的次數(shù)。

圖3 2016—2018年濟(jì)南市全年地面(a)12小類和(b)4大類以及(c)高空8類天氣系統(tǒng)控制下，不同空氣質(zhì)量發(fā)生的概率和該類型天氣系統(tǒng)出現(xiàn)的次數(shù)

在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下(即研究時(shí)段各天氣類型出現(xiàn)次數(shù)沒(méi)有差異的前提下，如按照12小類對(duì)地面天氣系統(tǒng)進(jìn)行劃分時(shí)，研究時(shí)段中12種天氣類型出現(xiàn)的概率均等)，輕度及以上污染天出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型，污染概率高于55%。其次為低壓前部、高壓底部和低壓內(nèi)。重度以及上的污染時(shí)，倒槽型仍為12小類地面天氣系統(tǒng)中重度及以上污染出現(xiàn)概率最高的天氣類型，其出現(xiàn)概率高達(dá)為14%，其次為高壓底部，出現(xiàn)概率為6.7%。在地面4大類環(huán)流類型分類中，PM2.5污染，特別是重度以及上污染出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型仍為倒槽型(57%)，其中重度污染占總污染概率的25%。其次是均壓場(chǎng)型，污染概率為26.8%。

在高空環(huán)流中，500 hPa為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型控制時(shí)，均有較大概率(>25%)的PM2.5污染出現(xiàn)，但反氣旋在2016—2018年共3年的統(tǒng)計(jì)結(jié)果中僅有不到5次的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，數(shù)據(jù)較少，缺乏統(tǒng)計(jì)意義，其結(jié)果有待進(jìn)一步考究。脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型4種天氣系統(tǒng)在研究期間均有較高頻次的出現(xiàn)，其中污染出現(xiàn)概率最高的環(huán)流類型為脊區(qū)控制型。其他高空環(huán)流類型中，PM2.5污染出現(xiàn)的概率相對(duì)降低(<10%)。對(duì)于重度及以上污染較為嚴(yán)重的污染日，高空為槽前控制時(shí)，其出現(xiàn)的概率最大，達(dá)5.3%，其次為平直西風(fēng)帶型，為4.4%。

高低空環(huán)流總是在相互配合的作用下推動(dòng)大氣的運(yùn)動(dòng)(李崇銀等, 2019)。探究高低空環(huán)流配合作用下如何作用于大氣污染的生消，對(duì)大氣污染的監(jiān)測(cè)、預(yù)報(bào)和預(yù)警有著重要的意義和價(jià)值。對(duì)濟(jì)南市高空8種環(huán)流與地面12小類(圖4a～4c)和地面4大類(圖4d～4f)不同組合配置下輕度及以上污染、中度及以上污染和重度及以上污染出現(xiàn)的概率分別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，空白區(qū)域表示統(tǒng)計(jì)時(shí)段內(nèi)無(wú)此類天氣配置出現(xiàn)，或此類高低空配置樣本量過(guò)少(低于5次)。

由圖4可見(jiàn)，濟(jì)南市出現(xiàn)輕度及以上污染概率最大的高低空形勢(shì)(地面4大類劃分)為地面倒槽型配合高空槽后型，出現(xiàn)污染的概率高于50%，其次為倒槽型配合平直西風(fēng)帶型以及低壓控制型配合平直西風(fēng)帶型(45%～50%)。地面均壓場(chǎng)配合高空脊區(qū)控制型也有約40%的污染概率出現(xiàn)。具體到地面12小類的劃分中，污染出現(xiàn)概率最高仍為高空槽后配合地面倒槽型，其次為地面倒槽配合平直西風(fēng)帶型，高壓前部與平直西風(fēng)帶型配合。倒槽型與槽前型配合的天氣形勢(shì)也較易發(fā)生輕度及以上的污染天氣。中度及以上污染發(fā)生的概率較輕度及以上污染概率顯著下降，其中地面倒槽控制，高空槽前型的環(huán)流配置發(fā)生中度及以上污染的概率最高(約34%)。細(xì)化地面環(huán)流形勢(shì)后，地面倒槽型和高空槽前型，地面低壓底部與高空平直西風(fēng)帶型的配置對(duì)中度以及上污染的發(fā)生最為有利。對(duì)于重度及以上污染，仍為地面倒槽型與高空槽前型配合時(shí)的污染概率最大。

圖4 2016—2018年濟(jì)南市高空8種環(huán)流與地面(a～c)4大類和(d～f)12小類環(huán)流場(chǎng)不同組合配置下(a,d)輕度及以上，(b,e)中度及以上和(c,f)重度及以上污染出現(xiàn)的概率

綜上所述，根據(jù)PM2.5污染的出現(xiàn)概率，共歸納總結(jié)出6種與濟(jì)南市PM2.5污染最為相關(guān)的高低空大氣環(huán)流配置。分別為：地面倒槽配合高空槽后型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)大氣污染的概率最高)；地面倒槽配合高空槽前型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染的概率較高，且一旦出現(xiàn)污染，則中度甚至重度以上污染出現(xiàn)的概率極大)；地面倒槽配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染概率較高，但以輕度污染為主)；地面高壓前部配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染概率較高，且有一定概率出現(xiàn)中度和重度及以上污染)；地面低壓控制(特別是低壓底部時(shí))配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)易出現(xiàn)輕度至中度污染，重度及以上污染出現(xiàn)概率不高)；地面均壓場(chǎng)配合高空脊區(qū)控制型(此類天氣系統(tǒng)配置較為常見(jiàn)，其出現(xiàn)輕度污染的概率較高)。

2.3 大氣污染與氣象要素的相關(guān)性探討

在污染源相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài)下，氣象條件是影響城市大氣污染的主要因素。氣象條件對(duì)大氣污染物所產(chǎn)生的影響主要表現(xiàn)為大氣對(duì)污染物的稀釋擴(kuò)散能力、對(duì)大氣污染物的物理化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程以及大氣狀況對(duì)污染源本身的影響(Han et al,2015;Sun et al,2016)。本節(jié)將對(duì)有關(guān)氣象要素，包括溫度(T)、濕度(RH)、氣壓(p)、風(fēng)速(V)和邊界層高度(MLH)等，與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行分析。

全年情況下，濟(jì)南市PM2.5分布區(qū)間中(圖5a，每間隔12 μg·m-3進(jìn)行統(tǒng)計(jì))，PM2.5質(zhì)量濃度出現(xiàn)頻率最高的區(qū)間為24～48 μg·m-3，高于50 μg·m-3后，隨著濃度的增大，出現(xiàn)的頻率逐步降低。圖5b中，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，混合層高度呈下降趨勢(shì)，平均情況下，輕度及以上污染出現(xiàn)時(shí)的MLH低于1000 m，重度及以上污染時(shí)MLH的平均值小于800 m。達(dá)到輕度污染前，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增加，氣壓值先有所降低后逐步升高，而污染過(guò)程中，隨著污染物的累積，氣壓逐步增高(1018～1022 hPa)，而達(dá)到重度污染后，氣壓的均值變化不大(1022 hPa±1 hPa)。PM2.5和溫度整體呈反相關(guān)趨勢(shì)，輕度至重度污染區(qū)間，隨著PM2.5質(zhì)量濃度升高，溫度降低顯著，下降率可達(dá)0.09℃·μg-1·m-3。重度及以上污染時(shí)，溫度的均值基本維持在6℃±1℃。風(fēng)速和PM2.5質(zhì)量濃度呈一定負(fù)相關(guān)趨勢(shì)，PM2.5污染出現(xiàn)時(shí)的平均風(fēng)速在2 m·s-1左右。濕度方面，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，濕度逐步增大，污染時(shí)段相對(duì)濕度的均值主要分布在65%±20%。

圖5 2016—2018年濟(jì)南市(a)PM2.5質(zhì)量濃度概率分布，以及(b)混合層高度、(c)氣壓、(d)溫度、(e)風(fēng)速和(f)濕度隨PM2.5質(zhì)量濃度增加的統(tǒng)計(jì)值變化趨勢(shì)

2.4 冷空氣對(duì)污染物的清除機(jī)制

冷空氣往往是一次污染天氣過(guò)程中重要的轉(zhuǎn)折性指標(biāo)，但每一次冷空氣的強(qiáng)弱、路徑各有差異，其對(duì)污染物濃度的影響也較為復(fù)雜。冷空氣可能使得污染物得到有效清除或僅起到一定的改善作用，甚至在較弱冷空氣時(shí)污染物濃度可能受上游傳輸影響不降反增，這也是大氣污染預(yù)報(bào)中的難點(diǎn)之一。本節(jié)將對(duì)2016—2018年影響濟(jì)南市的冷空氣對(duì)污染物的清除和輸送機(jī)制進(jìn)行分析，以期為大氣污染預(yù)報(bào)，特別是弱冷空氣下污染物的生消提供預(yù)報(bào)指標(biāo)。

影響濟(jì)南市的冷空氣通常為冷性高壓的東移南下，常伴隨著正變壓、負(fù)變溫以及偏北風(fēng)增大等特征。對(duì)24 h的PM2.5濃度變化值(ΔPM2.5)與24 h負(fù)變溫(ΔT24 h)以及24 h正變壓(Δp24 h)的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行分析。如圖6所示，負(fù)變溫和ΔPM2.5表現(xiàn)為一定的正相關(guān)趨勢(shì)(R=0.40)，正變壓則與ΔPM2.5呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(R=-0.46)。對(duì)統(tǒng)計(jì)的數(shù)值依據(jù)前一日的PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行顏色劃分后可以看到，對(duì)相關(guān)性影響較大的離散點(diǎn)主要為前一日的PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)重度以及上(圖6中紅點(diǎn))，且第二日PM2.5質(zhì)量濃度較前一日下降超過(guò)100 μg·m-3，其變壓區(qū)間主要分布于2～7 hPa，而降溫的區(qū)間則主要落在-6～-1℃范圍內(nèi)。

圖6 2016—2018年濟(jì)南市(a)ΔT24 h和ΔPM2.5，(b)Δp24 h和ΔPM2.5的相關(guān)關(guān)系

由于冷空氣的強(qiáng)弱對(duì)大氣污染的影響作用不同，需對(duì)污染在不同強(qiáng)度冷空氣作用下所受的影響開(kāi)展分析。去掉污染時(shí)段后(PM2.5濃度超過(guò)75 μg·m-3)，得到濟(jì)南市清潔條件下PM2.5質(zhì)量濃度均值(CPM2.5=40.1 μg·m-3)，以此作為大氣清潔時(shí)的背景濃度。將北風(fēng)的風(fēng)向依據(jù)象限進(jìn)行劃分，其中，0°～45°和330°～360°定義為北風(fēng)，30°～90°定義為東北風(fēng)，270°～330°定義為西北風(fēng)，用于區(qū)分冷空氣的路徑。共分為以下5種情況探討冷空氣(ΔT24 h<0℃且Δp24 h>0 hPa)對(duì)濟(jì)南市大氣污染的生消機(jī)制：類型1為污染完全清除型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染(PM2.5質(zhì)量濃度日均值超過(guò)75 μg·m-3)，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度下降至低于CPM2.5；類型2為冷空氣作用下污染改善型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度下降至75 μg·m-3以下，但仍高于CPM2.5，且下降幅度超過(guò)20 μg·m-3；類型3為污染緩解型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度降幅超過(guò)20 μg·m-3，但日均值仍高于75 μg·m-3；類型4為污染濃度變化不大型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度增加和減少的幅度均在20 μg·m-3內(nèi)；類型5為污染增長(zhǎng)型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度不降反增，增加幅度超過(guò)20 μg·m-3。對(duì)此五種類型條件下，ΔPM2.5、各冷空氣指標(biāo)(ΔT24 h、Δp24 h、偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和風(fēng)向)以及該類型出現(xiàn)的次數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果見(jiàn)表1和表2。

表1 2016—2018年濟(jì)南市5種類型條件下各冷空氣指標(biāo)和ΔPM2.5(依據(jù)20時(shí)的24 h變溫、變壓計(jì)算)

表2 同表1，但為下風(fēng)向、風(fēng)速

類型1時(shí)，濟(jì)南的ΔPM2.5的均值絕對(duì)值在5種類型中最高，達(dá)71.49 μg·m-3，但PM2.5質(zhì)量濃度下降的區(qū)間分布較廣，最高可降低207 μg·m-3。ΔT24 h平均和最大值、Δp24 h、偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和持續(xù)時(shí)間均在5種類型中最高，ΔT24 h和Δp24 h平均值分別為-4.33℃和4.74 hPa，其偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和持續(xù)時(shí)間也分別達(dá)到3.45 m·s-1和9.55 h。類型1在統(tǒng)計(jì)時(shí)段共發(fā)生了21次，其中冷空氣來(lái)向以東北方向?yàn)橹?約67%)。因而，在污染條件下，較強(qiáng)的冷空氣(通常ΔT24 h的絕對(duì)值高于4.3℃，Δp24 h高于4.74 hPa)，且持續(xù)一定的時(shí)長(zhǎng)(通常3.5 m·s-1以上的北風(fēng)持續(xù)9.6 h以上)后，才能將污染物徹底清除至CPM2.5以下。

類型2時(shí)，污染物濃度較前一日明顯的改善，但仍高于CPM2.5，依然有部分污染物沒(méi)有被清除干凈。對(duì)類型2進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，PM2.5質(zhì)量濃度下降的均值僅次于類型1，ΔPM2.5均值絕對(duì)值為59.14 μg·m-3。類型2中，ΔT24 h的均值不高(略低于類型3，ΔT24 h均值為-3.49℃)，明顯弱于類型1，但ΔT24 h的波動(dòng)范圍較廣(-12.82～-0.08℃)；Δp24 h在5種類型中僅次于類型1，平均值為4.27 hPa。此類型中，偏北風(fēng)的平均時(shí)長(zhǎng)較長(zhǎng)，達(dá)9.47 h。與類型1類似，類型2中冷空氣風(fēng)仍以東北方向?yàn)橹鳎浯螢槲鞅狈较?，正北方向較少。綜上所述，類型2時(shí)，污染物濃度在冷空氣作用下降低至輕度以下，CPM2.5以上，其對(duì)冷空氣的要求明顯低于類型1，ΔT24 h為負(fù)值，ΔP24 h在4.27 hPa左右，2.65 m·s-1以上的偏北風(fēng)持續(xù)時(shí)長(zhǎng)在9.5 h左右，可達(dá)到類型2中對(duì)污染物的減緩作用。

類型3與類型2相似，冷空氣作用下，第二日較前一日的PM2.5濃度下降幅度均超過(guò)20 μg·m-3，但類型3中，冷空氣作用下PM2.5質(zhì)量濃度仍高于輕度污染。類型3中，ΔT24 h平均值略高于類型2，但明顯低于類型1，Δp24 h均值為3.59 hPa，顯著低于類型1和類型2。類型3中，北風(fēng)的平均風(fēng)速較類型1和類型2也明顯降低，平均風(fēng)速僅為2.24 m·s-1，但北風(fēng)的平均時(shí)長(zhǎng)仍高于9 h。因而，北風(fēng)的風(fēng)速值起到了重要的影響作用，在北風(fēng)風(fēng)速較小時(shí)，即便其持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，大氣中的污染物仍不能得到有效的清除。

類型4中，冷空氣的各項(xiàng)指標(biāo)較類型1～類型3均明顯降低(ΔT24 h均值為-2.55℃，Δp24 h均值為2.67 hPa)，特別是北風(fēng)的平均時(shí)長(zhǎng)僅為5.94 h，此種類型下，通常為弱冷空氣活動(dòng)，污染物濃度較前一日變化不大，ΔPM2.5的變化區(qū)間為-20～16 μg·m-3。

類型5為污染物濃度明顯的升高型(ΔPM2.5變化區(qū)間為20～168 μg·m-3)，這種類型在所有類型中出現(xiàn)的次數(shù)最多。類型5中，北風(fēng)風(fēng)速均值較小(2.06 m·s-1)，持續(xù)時(shí)間平均為5.53 h，但冷空氣作用下仍有一定的降溫和升壓的體現(xiàn)(ΔT24 h均值為-2.49℃，Δp24 h均值為2.30 hPa)此時(shí)，在弱冷空氣和大氣溫度降低的共同作用下，一方面，可能在上游污染物的傳輸作用下使得污染物濃度得到一定的累積；另一方面，溫度降低后大氣的靜穩(wěn)形勢(shì)可能進(jìn)一步建立，使得污染物濃度不降反增。

3 結(jié) 論

(1)2016—2018年，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日出現(xiàn)在均壓場(chǎng)控制的地面環(huán)流中。500 hPa的高空環(huán)流場(chǎng)中大氣污染主要出現(xiàn)在平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型中。在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下，輕度及以上污染日出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型，污染概率>55%。其次是均壓場(chǎng)型，污染概率為26.8%。在高空環(huán)流中，500 hPa 為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型控制時(shí)，均有>25%的概率出現(xiàn)PM2.5污染。

(2)濟(jì)南市出現(xiàn)輕度及以上污染概率最大的高低空形勢(shì)為地面倒槽型配合高空槽后型，出現(xiàn)污染的概率>50%，其次為倒槽型配合平直西風(fēng)帶型以及均壓場(chǎng)配合槽后型。地面均壓場(chǎng)配合高空脊區(qū)控制型也有約40%的污染概率出現(xiàn)。

(3)平均情況下，輕度及以上污染出現(xiàn)時(shí)MLH低于1000 m。重度及以上污染時(shí)，MLH的平均值小于800 m。溫度的均值基本維持在6℃±1℃。隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，濕度逐步增大，污染時(shí)段相對(duì)濕度的均值主要分布在65%±20%。

(4)不同強(qiáng)度冷空氣對(duì)污染物表現(xiàn)出顯著不同的作用，較強(qiáng)的冷空氣(ΔT24 h>4.3℃，Δp24 h>4.74 hPa)，且持續(xù)一定的時(shí)長(zhǎng)(>3.5 m·s-1的北風(fēng)持續(xù)9.6 h以上)，可將污染物徹底清除。強(qiáng)度稍弱的冷空氣可能使大氣改善或減緩，而較弱的冷空氣(北風(fēng)風(fēng)速均值較小，僅為2.06 m·s-1，但仍有一定的降溫和升壓的體現(xiàn))可能在傳輸作用下使得污染物濃度不降反增。