李 峰，林晶晶，云 杰，張 帥，王 賀，張 海，陶宗明

1. 山東省濟(jì)寧市生態(tài)環(huán)境局，山東 濟(jì)寧 272004 2. 山東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，山東 濟(jì)南 250013 3. 呼和浩特市生態(tài)環(huán)境監(jiān)控中心，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010010 4. 合肥中科光博量子科技有限公司，安徽 合肥 230088 5. 中國科學(xué)院大氣物理研究所大氣科學(xué)和地球流體力學(xué)數(shù)值模擬國家重點實驗室，北京 100029 6. 解放軍陸軍炮兵防空兵學(xué)院基礎(chǔ)部，安徽 合肥 230031

引 言

近年來，隨著經(jīng)濟(jì)與城市化的快速發(fā)展，社會各界對環(huán)境空氣質(zhì)量和氣象要素的關(guān)注越來越多，其中對大氣污染的監(jiān)測與防治已成為大氣環(huán)境領(lǐng)域的重要研究內(nèi)容[1]。早期監(jiān)測主要是利用地面空氣站設(shè)備圍繞PM2.5，PM10，SO2，NO2，CO和O3這六個參數(shù)進(jìn)行，雖然其準(zhǔn)確性較高，但時空分辨率較差，只能獲得小范圍的監(jiān)測結(jié)果；基于衛(wèi)星觀測[2]及地面觀測數(shù)據(jù)插值處理的方法在時效性和精細(xì)化方面存在短板，無法獲取大氣污染物的立體時空分布特征。

隨著遙感技術(shù)的發(fā)展，激光因其擁有良好的準(zhǔn)直性、 較高時間分辨率、 較高的垂直分辨率等眾多特點被越來越多的應(yīng)用于大氣污染監(jiān)測和污染溯源等方面[3-5]?；诿咨⑸浼夹g(shù)原理的氣溶膠激光雷達(dá)通過對回波信號的反演獲得的氣溶膠消光系數(shù)與顆粒物濃度[3]有密切關(guān)聯(lián)，可以反映大氣的污染程度；退偏振比與氣溶膠粒子不規(guī)則程度的關(guān)聯(lián)，可以反映大氣污染物的粒子特征；也因其具備全天候觀測能力，越來越多的被應(yīng)用于大氣污染物監(jiān)測與溯源之中[4]，進(jìn)而為顆粒物日變化特征和分析污染的發(fā)生、 發(fā)展與消亡過程[5]等研究提供幫助，最終為大氣污染治理提供有效的數(shù)據(jù)支撐。

由于激光雷達(dá)結(jié)構(gòu)與原理的復(fù)雜性與精密性，在利用多臺激光雷達(dá)一同觀測時，其結(jié)果的一致性十分重要。2018年周紅根等利用多個地區(qū)激光雷達(dá)及探空資料，分析了江蘇地區(qū)一次沙塵天氣過程，闡述了激光雷達(dá)在大氣污染物觀測中的重要作用[6]。對于多臺雷達(dá)綜合觀測方面，我國眾多地區(qū)已先后開展了各種觀測及應(yīng)用。本工作利用2018年—2019年濟(jì)寧市多臺氣溶膠激光雷達(dá)的聯(lián)合觀測結(jié)果與本地的空氣質(zhì)量監(jiān)測站的觀測結(jié)果，分析了不同污染情景下的變化特征，同時結(jié)合多臺雷達(dá)與氣象觀測分析了污染過程的傳輸與演變。

1 實驗部分

1.1 研究區(qū)域與儀器

濟(jì)寧市位于山東省西南部(115°52′—117°36′，34°26′—35°57′)，屬于暖溫帶季風(fēng)氣候，四季分明。春季易旱多風(fēng)，回暖較快；夏季多偏南風(fēng)，高溫多雨；秋季涼爽，但時有陰雨；冬季多偏北風(fēng)，多晴寒天氣?？紤]到濟(jì)寧的氣候特點、 大氣環(huán)境及污染溯源和站點環(huán)境等方面的因素，將激光雷達(dá)分布于濟(jì)寧市區(qū)周邊四個方位。圖1所示黑色線區(qū)域內(nèi)為濟(jì)寧市轄區(qū)，四個紅色五邊形代表激光雷達(dá)的位置。

圖1 濟(jì)寧市行政區(qū)劃與雷達(dá)分布圖Fig.1 Administrative divisions of Jining Cityand lidar distribution

大氣氣溶膠激光雷達(dá)主要由激光雷達(dá)系統(tǒng)、 三維掃描鏡頭、 激光器及電源、 工控機(jī)等組成，其原理如圖2所示，激光器發(fā)射532 nm的激光，望遠(yuǎn)鏡接收大氣氣溶膠、 云等后向散射信號，通過解析532 nm的后向散射平行、 垂直偏振信號光，就可以獲得氣溶膠的消光、 退偏振等特性。儀器將激光雷達(dá)系統(tǒng)、 工作環(huán)境監(jiān)測控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)傳輸系統(tǒng)集成在一起，基于一體化方艙設(shè)計，整機(jī)達(dá)到IP55防護(hù)等級，安全性和可靠性高，可進(jìn)行遠(yuǎn)程維護(hù)操作，數(shù)據(jù)通過無線自動傳輸，可以滿足戶外全天候和全天時的監(jiān)測。激光雷達(dá)系統(tǒng)由發(fā)射單元、 接收單元、 探測單元、 采集單元及其他相關(guān)輔助單元，其各單元的技術(shù)指標(biāo)參數(shù)如表1所示。

1.2 激光雷達(dá)標(biāo)定與計算方法

1.2.1 激光雷達(dá)標(biāo)定

為了保障多臺激光雷達(dá)測量數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性、 一致性，必須對四臺激光雷達(dá)進(jìn)行統(tǒng)一的標(biāo)定，主要包括CCD相機(jī)探測和低空幾何因子訂正[7]、 高空(30～50 km)大氣信號經(jīng)過平均處理后作為背景噪聲去除、 接收橫截面均勻性標(biāo)定和大氣瑞利散射信號測試。

圖2 氣溶膠激光雷達(dá)結(jié)構(gòu)圖Fig.2 The structure diagram of aerosol lidar

表1 氣溶膠激光雷達(dá)主要技術(shù)參數(shù)Table 1 Specifications of aerosol lidar

由于低空范圍內(nèi)的回波信號只能部分被望遠(yuǎn)鏡接收或無法接收。因此，需要對低空的激光雷達(dá)信號進(jìn)行幾何因子訂正，傳統(tǒng)的方法是在大氣中的氣溶膠含量很小(近似為0)且均勻的條件下，使用3～4 km遠(yuǎn)場信號的斜率，來與近場信號比較，校正近場信號，得到幾何因子。此外，還可以采用CCD相機(jī)的探測求出，如圖3(a)與(b)所示，圖3(a)黑線為雷達(dá)原始信號，紅線為CCD雷達(dá)測量信號對比，通過信號處理可以得到圖3(b)所示的低空幾何因子訂正信號結(jié)果。由于所用激光雷達(dá)雷達(dá)系統(tǒng)為同軸系統(tǒng)，對于接收橫截面均勻性的標(biāo)定只需要進(jìn)行望遠(yuǎn)鏡的四象限(UP為右上，UL為左上，DP為右下，DL為左下，F(xiàn)ULL為信號完全接收)標(biāo)定即可。圖3(c)為標(biāo)定后的信號，結(jié)果顯示四個象限的信號一致性良好。圖3(d)是大氣瑞利散射信號測試結(jié)果，其中黑色散點為532 nm激光雷達(dá)的距離校正信號，紅色線為擬合高空的532 nm分子信號，結(jié)果顯示信號在氣溶膠十分稀少后對應(yīng)良好。

圖3 CCD相機(jī)對氣溶膠激光雷達(dá)幾何因子標(biāo)定(a，b)，接收橫截面均勻性標(biāo)定后信號(c)，大氣瑞利散射測試信號(d)

1.2.2 氣溶膠消光系數(shù)的反演方法

激光雷達(dá)信號反演的方法采用Fernald方法，其原理是將大氣視為空氣分子與氣溶膠兩部分，大氣總的消光系數(shù)是空氣分子的消光與氣溶膠消光系數(shù)之和。因此，可以根據(jù)激光雷達(dá)方程得到如下公式：

若已知高度Z0處的氣溶膠粒子和空氣分子消光系數(shù)，則Z0以下高度的氣溶膠粒子消光系數(shù)(后向積分)為

(1)

Z0高度以上的氣溶膠消光系數(shù)(前向積分)為

(2)

這里X(Z)表示距離矯正信號，s1和s2分別表示氣溶膠、 分子的消光散射比。氣溶膠消光散射比s1=σ1/β1通常被假設(shè)為常數(shù)，大氣分子消光散射比s2=σ2/β2=8π/3。s1的取值依賴于氣溶膠的尺度、 譜分布、 組成成分和折射率等共同決定，在已有一些研究中給出了取值范圍為20～70之間，本工作對氣溶膠進(jìn)行反演時選取的雷達(dá)比為50。空氣分子消光系數(shù)σ2可以根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)大氣廓線計算得到，然后通過式(1)與式(2)便可得到氣溶膠消光系數(shù)結(jié)果。

氣溶膠光學(xué)厚度(aerosol optical depth, AOD)采用對距離內(nèi)的氣溶膠消光系數(shù)進(jìn)行積分求得，公式為

(3)

為了檢驗氣溶膠激光雷達(dá)長期的觀測結(jié)果，采用四臺激光雷達(dá)100～300 m的氣溶膠光學(xué)厚度平均值和多個濟(jì)寧國控站點PM2.5及PM10平均結(jié)果，分別對其進(jìn)行歸一化處理并求取了激光雷達(dá)觀測與國控點觀測的相關(guān)系數(shù)。如圖4所示，圖中三條曲線一致性較好，且激光雷達(dá)所得氣溶膠光學(xué)厚度值與國控點平均PM2.5濃度相關(guān)性約為0.83，與國控點平均PM10濃度相關(guān)性約為0.77。結(jié)果說明四臺激光雷達(dá)垂直探測結(jié)果與幾個國控點觀測平均結(jié)果一致性很好。需要指出的是，利用消光系數(shù)反演顆粒物濃度時，與相對濕度有關(guān)的氣溶膠吸濕增長，是影響二者關(guān)系的最主要因子[8]。

圖4 激光雷達(dá)100～300 m測得的氣溶膠光學(xué)厚度與國控點顆粒物(PM2.5與PM10)濃度歸一化結(jié)果圖

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣質(zhì)量月平均

根據(jù)我國HJ633-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》對空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)的要求，繪制濟(jì)寧市2017年至2019年的每月空氣質(zhì)量等級天數(shù)百分比變化圖如圖5所示，呈現(xiàn)近雙峰的特征；12月—1月與6月—7月前后污染突出，這種現(xiàn)象主要是分別受到夏秋季臭氧濃度升高與春冬季顆粒物濃度升高的影響；以2019年為例，臭氧濃度超標(biāo)天數(shù)106天，占總污染天數(shù)的58%。而夏季臭氧超標(biāo)天數(shù)為50余天。此外，4月污染天數(shù)的增加主要受外來沙塵輸入的影響。

圖5 逐月空氣質(zhì)量等級天數(shù)累計百分比變化圖Fig.5 Cumulative percentage monthly change ofdays for each air quality level in Jining

同時，對激光雷達(dá)(100～300 m)觀測反演所得氣溶膠光學(xué)厚度月平均的結(jié)果進(jìn)行歸一化處理得到圖6所示結(jié)果。從圖6中可以看出，激光雷達(dá)觀測結(jié)果也基本呈現(xiàn)近雙峰的特征，這與濟(jì)寧污染累計天數(shù)基本一致，其高值出現(xiàn)在2月與6月，與污染累計日數(shù)一致性較好。通過對比四臺激光雷達(dá)觀測值與其平均值的歸一化結(jié)果可以看出，濟(jì)寧近地面顆粒物濃度空間分布在夏秋季差異十分明顯，而春冬季節(jié)差異相對較小，這可能與夏秋季復(fù)雜多變的天氣和污染過程有密切關(guān)系。

圖6 激光雷達(dá)100～300 m測得的氣溶膠 光學(xué)厚度歸一化結(jié)果圖Fig.6 Normalized values of aerosol opticaldepth measured by lidar

不同的顆粒物污染源(大致可分為揚(yáng)塵源、 煤煙塵、 沙塵源、 工業(yè)源排放、 機(jī)動車排放、 區(qū)域生物質(zhì)燃燒及煙花爆竹、 氣態(tài)前體物轉(zhuǎn)化的二次顆粒物[9])對于區(qū)域的污染影響程度在時間和空間上都各不相同，及時并準(zhǔn)確獲取污染源的排放情況對于精細(xì)化大氣污染監(jiān)管工作十分重要。下面將結(jié)合多臺氣溶膠激光雷達(dá)數(shù)據(jù)反演所得的氣溶膠粒子消光及退偏振、 地面空氣站觀測結(jié)果與HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)后向軌跡模式等，分析不同污染源導(dǎo)致的污染過程特征。

2.2 細(xì)粒子污染過程分析

通過對夏季四個方位的雷達(dá)圖譜的反演，并篩選退偏振比一致性好且都較小的時段進(jìn)行濟(jì)寧市細(xì)粒子污染過程分析。如圖7所示，其高空大氣大致分為兩種類型，一種有較為明顯的日變化特征，如金馬酒店與運(yùn)河大廈站，表現(xiàn)為夜間空中消光系數(shù)明顯升高，而白天消光系數(shù)變小；另一種無明顯日變化特征，如任城區(qū)政府與辰欣制藥站。此外，對站點與站點之間激光雷達(dá)月平均兩兩求相關(guān)系數(shù)，結(jié)果顯示金馬酒店站與運(yùn)河大廈站相關(guān)性最好(約0.79)，而任城政府站與辰欣制藥站結(jié)果相關(guān)性最好(約0.84)。

圖7中的數(shù)據(jù)來源于2019年5月1日—8日四臺雷達(dá)觀測，從圖7可以看出，金馬酒店站觀測結(jié)果為第一種日變化特征，出現(xiàn)這種特征原因：首先是夜間邊界層高度低，大氣層結(jié)穩(wěn)定(時段內(nèi)風(fēng)力較弱，平均風(fēng)速1.3 m·s-1)，局地排放的污染物不易擴(kuò)散且在夜間積累導(dǎo)致濃度升高；其次是夜間吸濕性細(xì)粒子更易吸濕增長，使得產(chǎn)生消光效應(yīng)逐漸加劇，同時這些粒子還可以為氣態(tài)污染物提供非均相轉(zhuǎn)化載體，促進(jìn)硫酸鹽和硝酸鹽等細(xì)顆粒物的生成[10]；白天邊界層高度變高，太陽輻射增強(qiáng)，氣溫上升，濕度降低都不利于吸濕增長，使得產(chǎn)生消光效應(yīng)逐漸減弱。任城政府站觀測結(jié)果則為第二種日變化特征，出現(xiàn)這種特征原因：首先是夜間周圍污染源相對較少，更少的排放使得不利天氣條件下的這種日變化不明顯；其次是白天太陽輻射增強(qiáng)，氣溫上升，受濕地公園影響，空氣濕度相對金馬酒店較高，吸濕增長使得這種日變化不明顯。雖然運(yùn)河大廈站與金馬酒店站消光系數(shù)在高空變化相似，但運(yùn)河大廈周邊排放源相對較少，其近地面消光較小，而高空易受周邊電廠影響，因此高空與金馬酒店相似，近地面相對濃度較低。辰欣制藥站同樣與任城區(qū)政府站的高空消光系數(shù)變化十分相似，不同點是辰欣制藥站近地面附近工業(yè)園區(qū)較多，排放源較多，所以其近地面消光系數(shù)明顯較大。

圖7 2019年5月1日—8日各站點雷達(dá)的消光時序圖 (a): 金馬酒店；(b): 運(yùn)河大廈；(c): 任城政府；(d): 辰欣制藥Fig.7 Lidar-Based extinction timing maps at each station from May 1 to 8, 2019 (a): Jinma Hotel; (b): Yunhe Building; (c): Rencheng Government; (d): Cisen Pharmaceutical Co., Ltd.

2.3 沙塵污染過程分析

沙塵是大氣環(huán)境中組成復(fù)雜、 危害較大的污染物之一，其大范圍長距離傳輸對于區(qū)域的空氣質(zhì)量影響十分明顯，通過激光雷達(dá)觀測可以十分有效的捕捉沙塵的傳輸，而激光雷達(dá)主要是根據(jù)退偏振比大小作判斷，沙塵氣溶膠的退偏振比在0.2～0.4范圍之間。

圖8描述的是2018年4月14～15日一次沙塵傳輸過程。由于沙塵天氣四臺雷達(dá)垂直結(jié)果相似，僅選取了辰欣灼藥站的雷達(dá)結(jié)果。如圖8雷達(dá)消光與退偏振比結(jié)果所示，4月14日凌晨8:00左右，1.5 km高空附近出現(xiàn)高濃度顆粒物，退偏振比約為0.3左右，高空沙塵11:00左右開始沉降，低空及近地面消光系數(shù)與退偏振比逐漸增大。與此同時，圖9中地面監(jiān)測站的PM10在11:00時PM10濃度升高明顯，PM2.5無明顯變化，至14:00與15:00地面站PM10濃度達(dá)到峰值(可達(dá)323 μg·m-3)，增加約5倍之多，隨著沙塵沉降逐漸減少，之后退偏振比逐漸減小，近地面PM10濃度在18:00時下降至150 μg·m-3以下，受影響時間約7 h。根據(jù)圖10后向軌跡顯示，沙塵由濟(jì)寧北部高空輸送至本地，同時軌跡的高度變化也顯示出了沙塵到達(dá)濟(jì)寧有所沉降這一特征。

圖8 2018年4月14日—15日激光雷達(dá)觀測結(jié)果 (a): 消光時序圖；(b): 退偏時序圖Fig.8 Observation results of lidar from April 14 to 15, 2018 (a): Extinction timing diagram; (b): Depolarization timing diagram

2.4 局地與外來輸入污染過程對比分析

人為排放源排放過程的監(jiān)測對于大氣環(huán)境的改善十分重要，如何判斷局域污染與輸入污染是一個較為復(fù)雜的問題。利用激光雷達(dá)的掃描觀測的結(jié)果，所獲取的瞬時信號強(qiáng)度大小可代表對應(yīng)位置當(dāng)時的大氣污染程度。圖11為選取的局域產(chǎn)生的揚(yáng)塵污染情況與外來沙塵輸入情況的對比。通過對比可以看出，黑線圈中的為局域排放污染，其特點較為集中，消光突然較高，范圍小且無規(guī)則，容易引起局域高濃度污染過程，從而影響范圍內(nèi)大氣環(huán)境，影響擴(kuò)散范圍較小[圖11(a)]；圖11(b)則為外來輸入過程，其特點多為較大范圍的消光強(qiáng)度逐漸增大，易隨時間漸進(jìn)式影響整個區(qū)域內(nèi)大氣環(huán)境。

圖9 2018年4月14日—15日顆粒物濃度時序圖Fig.9 Particle concentration from April 14th to 15th, 2018

圖10 2018年4月14日—15日后向軌跡圖Fig.10 Backward trajectory from April 14th to 15th, 2018

圖11 任城政府站激光雷達(dá)水平掃描結(jié)果 (a): 2018年5月7日；(b): 2018年4月14日Fig.11 The horizontal scanning result by Lidarat Rencheng government station (a): May 7, 2018；(b): April 14, 2018

3 結(jié) 論

(1) 通過分析多臺激光雷達(dá)長期的觀測結(jié)果，濟(jì)寧市夏季大氣氣溶膠空間分布呈現(xiàn)兩種日變化特征，一種夜間消光大，白天消光小，如金馬酒店站與運(yùn)河大廈站；另一種則日變化不明顯，如任城政府站與辰欣制藥站。存在明顯日變化特征的原因是受夜間濕度增大及周圍污染源的共同作用。此外，近地面消光系數(shù)變化顯示金馬酒店站與辰欣制藥站顆粒物濃度更高。

(2) 濟(jì)寧市沙塵多出現(xiàn)于四、 五月，沙塵沉降影響范圍較大，但持續(xù)時間一般較短，PM10濃度最高可增長約5倍。

(3) 通過對比掃描觀測結(jié)果，局地污染呈現(xiàn)無規(guī)則、 小范圍有高消光特征，而大范圍污染過程則為漸進(jìn)式消光增強(qiáng)。

通過對比多臺激光雷達(dá)長期觀測結(jié)果，可以更精細(xì)的了解城市內(nèi)部的大氣污染情況，其時空分辨率可以彌補(bǔ)地面監(jiān)測的一些空白，為污染治理提供較為可靠的數(shù)據(jù)支撐。