張洪文,肖旖旎

(四川省瀘州生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，四川 瀘州 646000)

前 言

隨著我國(guó)城市化進(jìn)程加快，城市環(huán)境尤其是城市大氣環(huán)境成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)。當(dāng)前，我國(guó)大氣環(huán)境形勢(shì)十分嚴(yán)峻，瀘州市也不例外。瀘州市屬于組團(tuán)型結(jié)構(gòu)山地城市，城市用地被長(zhǎng)江、沱江所分割，屬于地形起伏、山水相間的丘陵地帶。獨(dú)特的地形結(jié)構(gòu)使得瀘州地區(qū)冬季容易出現(xiàn)逆溫天氣，加之靜穩(wěn)天氣較多，使得大氣中污染物不易擴(kuò)散，從而產(chǎn)生極大的危害[1～3]。

在這種特殊的地形和氣象條件下，為詳細(xì)掌握瀘州市的城市環(huán)境空氣質(zhì)量，本文選取瀘州市“十三五”期間基本6項(xiàng)污染物(SO2、NO2、CO、O3-8h、PM10、PM2.5)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，系統(tǒng)分析各項(xiàng)污染物的時(shí)間變化趨勢(shì)，探討其成因及變化規(guī)律，以期為瀘州市、川南片區(qū)以至成渝地區(qū)其他城市進(jìn)行大氣污染治理提供基礎(chǔ)性技術(shù)依據(jù)[4～6]。

1 數(shù)據(jù)資料與處理方法

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

“十三五”期間，瀘州市城區(qū)有市環(huán)監(jiān)站、小市上碼頭、蘭田憲橋和九獅山4個(gè)國(guó)控站，九獅山為對(duì)照點(diǎn)；各區(qū)縣有納溪區(qū)環(huán)保局、瀘縣環(huán)保局、合江縣城關(guān)中學(xué)、敘永縣中醫(yī)醫(yī)院和古藺縣農(nóng)業(yè)局5個(gè)省控站；黃艤長(zhǎng)江大橋和茜草園藝路2個(gè)市控站，共有空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)11個(gè)。

1.2 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目

“十三五”期間，瀘州市國(guó)控點(diǎn)、省控點(diǎn)及市控點(diǎn)均實(shí)現(xiàn)對(duì)二氧化硫、二氧化氮、一氧化碳、臭氧、細(xì)顆粒物和可吸入顆粒物6項(xiàng)污染指標(biāo)的自動(dòng)監(jiān)測(cè)。

1.3 研究方法

本文采用濃度分析、綜合指數(shù)計(jì)算和趨勢(shì)變化3種方法進(jìn)行分析研究，各項(xiàng)污染物的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)有效性要求根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)[7]有關(guān)規(guī)定執(zhí)行。

濃度分析采用城市日均值為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)[8]對(duì)年數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，季節(jié)和月度參照年進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。綜合指數(shù)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)中環(huán)境空氣質(zhì)量狀況比較評(píng)價(jià)方法進(jìn)行計(jì)算，環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)越低，說(shuō)明環(huán)境空氣質(zhì)量越好，反之即越差。趨勢(shì)變化采用環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)規(guī)范的Spearman秩相關(guān)系數(shù)法。將計(jì)算秩相關(guān)系數(shù)法絕對(duì)值與其相近臨界值進(jìn)行比較。如果秩相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值大于表中臨界值，表明變化趨勢(shì)有統(tǒng)計(jì)意義。γS為正值表示上升趨勢(shì)，負(fù)值表示下降趨勢(shì)。如果秩相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值小于等于表中臨界值，表示基本無(wú)變化。

2 結(jié)果和分析

2.1 城市環(huán)境空氣質(zhì)量年際變化

2.1.1 城市環(huán)境空氣污染物

“十三五”期間瀘州市環(huán)境空氣污染物濃度如圖1所示。

圖1 “十三五”期間瀘州市環(huán)境空氣污染物濃度及綜合指數(shù)變化趨勢(shì)Fig.1 The concentration of ambient air pollutants in Luzhou City and the change trend of comprehensive index during the "13th Five-Year Plan" period

SO2年均濃度均達(dá)標(biāo)，整體呈下降趨勢(shì)，濃度從2016年的16μg/m3下降到2020年的10μg/m3，五年共計(jì)下降37.5%。特別是2017年～2019年呈加速下降趨勢(shì)，年平均降幅為11.3%。說(shuō)明SO2減排[9-10]、城市能源結(jié)構(gòu)調(diào)整及工業(yè)企業(yè)超低排放舉措取得明顯成效。

NO2年均濃度整體達(dá)標(biāo)，呈先升后降趨勢(shì)。從2016年的26μg/m3上升到2020年的27μg/m3，五年共計(jì)上升3.8%。2016年～2017年呈緩慢上升趨勢(shì)，年均濃度從26μg/m3上升到32μg/m3，2018年濃度保持不變，2019年～2020年濃度逐年小幅下降。這與近幾年瀘州市機(jī)動(dòng)車保有量急速增加，尾氣排放量上升有關(guān)。

PM2.5年均濃度未達(dá)標(biāo)，整體呈下降趨勢(shì)。從2016年的58μg/m3下降到2020年的38μg/m3，五年共計(jì)下降34.5%。2016年～2018年逐年下降，2019年受不利氣象條件影響，PM2.5濃度有小幅反彈；2020年P(guān)M2.5濃度較2019年下降3μg/m3。這說(shuō)明近年來(lái)主城區(qū)擴(kuò)大城市精細(xì)化管控[11]范圍，加強(qiáng)對(duì)道路源、工業(yè)源的治理范圍，降低PM2.5二次轉(zhuǎn)化所需的前體物排放量等舉措取得成效。

PM10年均濃度達(dá)標(biāo)，整體呈下降趨勢(shì)。從2016年的78μg/m3下降到2020年的48μg/m3，五年共計(jì)下降38.5%，實(shí)現(xiàn)PM10達(dá)標(biāo)。2016年～2018年急速下降，三年下降24μg/m3,尤其是2018年，首次下降到60μg/m3以下，年均濃度為54μg/m3，2019年受不利氣象條件影響，PM10濃度不變，2020年在精細(xì)化管控力度加強(qiáng)的條件下，PM10濃度下降到48μg/m3。這說(shuō)明瀘州市PM10減排、工業(yè)企業(yè)揚(yáng)塵控制[12]以及精細(xì)化管理成效顯著。

CO日均值第95百分位數(shù)濃度達(dá)標(biāo)，整體呈緩慢上升趨勢(shì)。從2016年的0.8mg/m3上升到2020年的1.0mg/m3，上升幅度達(dá)25.0%。2016年～2017年CO濃度呈上升趨勢(shì)，上升幅度達(dá)12.5%，2017～2018年年均濃度保持不變，2018～2019年CO濃度再次上升，上升幅度11.1%，至2020年，CO濃度維持在1.0 mg/m3不變，這與近年瀘州市機(jī)動(dòng)車保有量急速增加、生物質(zhì)不完全燃燒等有關(guān)。

O3日最大8小時(shí)平均值第90百分位數(shù)濃度達(dá)標(biāo)，呈“V”型變化特征。從2016年的140μg/m3上升至2020年的142μg/m3，五年共計(jì)上升1.4%。2016年由140μg/m3下降到2017年的134μg/m3，自2017年起連續(xù)三年上升，至2019年達(dá)到峰值147μg/m3，2020年夏季加強(qiáng)精細(xì)化管控，濃度較2019年下降了5μg/m3。這與近三年來(lái)氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)物等臭氧前體物排放增加以及高溫低濕強(qiáng)光照[13]等不利氣象條件有關(guān)。

2.1.2 綜合指數(shù)和變化趨勢(shì)

“十三五”期間瀘州市環(huán)境空氣污染物綜合指數(shù)如圖1和表1所示，瀘州市環(huán)境空氣綜合指數(shù)為4.77～3.77，整體呈波動(dòng)下降的趨勢(shì)，2019年有小幅反彈，但2020年較2016年降幅達(dá)到26.5%，空氣質(zhì)量整體趨好。從單項(xiàng)污染物指數(shù)來(lái)看，SO2單指數(shù)逐年下降，2020年較2016年下降了0.1，污染負(fù)荷降低了1.2%；NO2單指數(shù)先升后降，前三年緩慢上升，2019～2020年緩慢下降，但2020年仍較2016年上升了0.02，污染負(fù)荷升高了4.2%；CO單指數(shù)逐年緩慢上升，2020年較2016年上升了0.05，污染負(fù)荷升高了2.4%；O3單指數(shù)呈波動(dòng)上升趨勢(shì)，2017年和2020年均較前一年有小幅下降，但2020年仍較2016年升高了0.02，污染負(fù)荷升高了5.4%；PM2.5單指數(shù)整體呈下降趨勢(shì)，其中2019年較2018年上升了0.17，其余年份均較前一年不同程度下降，2020年較2016年下降了0.57，污染負(fù)荷降低了5.9%；PM10單指數(shù)逐年下降，2020年較2016年下降了0.42，污染負(fù)荷下降了4.9%。

表1 “十三五”期間瀘州市環(huán)境空氣污染物單指數(shù)及綜合指數(shù)Tab.1 Single index and comprehensive index of Luzhou ambient air pollutants during the "13th Five-Year Plan" period

采用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法對(duì)瀘州市“十三五”期間主要污染物濃度年度變化趨勢(shì)進(jìn)行檢驗(yàn)如表2所示，“十三五”期間瀘州市環(huán)境空氣中SO2濃度下降趨勢(shì)顯著，NO2濃度有上升趨勢(shì)但不顯著，CO濃度上升趨勢(shì)顯著，O3濃度有上升趨勢(shì)但不顯著，PM10濃度下降趨勢(shì)顯著，PM2.5濃度有下降趨勢(shì)但不顯著。

表2 環(huán)境空氣質(zhì)量趨勢(shì)檢驗(yàn)Tab.2 Ambient air quality trend testing

2.2 城市環(huán)境空氣質(zhì)量季節(jié)變化

按照瀘州市氣候特點(diǎn)，將四季劃分為春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)和冬季(12月～次年2月)?！笆濉逼陂g瀘州市環(huán)境空氣主要污染物各季節(jié)平均濃度如圖2所示(其中CO和O3各季節(jié)濃度按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范》(HJ 663-2012)統(tǒng)計(jì)要求，將“十三五”期間CO和O3污染物的日均值按照四季進(jìn)行劃分，再計(jì)算其24小時(shí)平均第95百分位數(shù)和90百分位數(shù))。

由圖2可看出，SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10濃度均呈現(xiàn)出冬春季明顯高于夏秋季的現(xiàn)象，O3濃度則呈現(xiàn)出春夏季高，秋冬季低的現(xiàn)象，季節(jié)差異明顯?？傮w來(lái)說(shuō)，冬季空氣污染最為嚴(yán)重，夏季空氣質(zhì)量較好?！笆濉逼陂g，SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10濃度冬季分別比夏季高31.6%、49.2%、41.7%、162.9%和134.0%，O3夏季比冬季高出156.3%，差異十分明顯。

圖2 瀘州市“十三五”期間污染物各季節(jié)平均濃度Fig.2 The average concentration of pollutants in different seasons during the "13th Five-Year Plan" in Luzhou

城市的局地氣象要素和城市大氣污染關(guān)系密切，而各種氣象因素對(duì)于空氣污染程度的影響不是彼此獨(dú)立，而是相互聯(lián)系和影響的。瀘州市獨(dú)特的地理地形環(huán)境與鮮明的亞熱帶季風(fēng)氣候的協(xié)同作用是造成大氣污染物濃度季節(jié)性差異明顯的原因。獨(dú)特的組團(tuán)型山地結(jié)構(gòu)地形使得冬季冷風(fēng)不易進(jìn)入夏季暖風(fēng)不易出，加之降水夏季多，冬季少，濕清除過(guò)程對(duì)顆粒物的作用存在季節(jié)差異；風(fēng)速、逆溫和霧罩影響污染物的擴(kuò)散，冬季靜風(fēng)頻率、逆溫頻次以及霧罩日數(shù)明顯多于其他季節(jié)，不利于污染物的擴(kuò)散，極易造成污染物的二次生成與近地面累積；夏秋季節(jié)日照輻射充足，對(duì)流活動(dòng)較強(qiáng)，邊界層較高，污染物垂直擴(kuò)散條件較好，相反冬季邊界層高度低且較穩(wěn)定，污染物的擴(kuò)散能力明顯降低。這些因素制約的環(huán)境承載力差異決定了瀘州市大氣中污染物濃度存在明顯的季節(jié)性差異。

2.3 城市環(huán)境空氣質(zhì)量月度變化

“十三五”期間各項(xiàng)污染物月變化情況如圖3所示。

圖3 “十三五”期間環(huán)境空氣污染物月變化情況Fig.3 Monthly changes of ambient air pollutants during the 13th Five-Year Plan

SO2月變化整體呈“先降后升”趨勢(shì)，1～3月SO2月均濃度先降后升，自4月起SO2月均濃度逐月下降，7月降到最低，8月開始緩慢上升，11月起進(jìn)入冬季，SO2濃度大幅上升。

NO2月變化整體呈“先降后升”趨勢(shì)，1～3月NO2月均濃度先降后升，自4月起，NO2月均濃度逐月下降，8月降到最低，之后開始穩(wěn)步上升。

CO月變化整體呈“V”型變化趨勢(shì)，CO濃度較高的月份集中在1～2月及11～12月，3～10月CO濃度較低且相對(duì)穩(wěn)定，變化幅度較小。

O3月變化呈明顯的“倒V”型變化趨勢(shì)，O3濃度較高的月份集中在3～9月，這是由于3～9月屬于春夏季，氣溫升高，光照增強(qiáng)，大氣自由基活性較高，O3濃度逐月升高；濃度較低的月份集中在1～2月及10～12月，這是由于秋冬季節(jié)氣溫較低，光照較弱，O3濃度較低。

PM10月變化呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性差異，冬春高，夏秋低。PM10濃度較高的月份集中在1～5月及11～12月，1月最高；相對(duì)較低的月份集中在6～10月，7月最低，這是因?yàn)槎杭敬髿鈹U(kuò)散條件較差，污染物累積迅速，且不易消散，而夏秋季大氣擴(kuò)散條件較好，污染物不易累積，且夏秋季降水較多，有利于污染物消散。

PM2.5月變化趨勢(shì)同PM10保持一致，呈現(xiàn)明顯的季節(jié)差異，冬春高，夏秋低。PM2.5相對(duì)較高的月份集中在1～5月及11～12月，1月最高；相對(duì)較低的月份集中在6～10月，7月最低。

2.4 城市環(huán)境空氣質(zhì)量特征分析

2.4.1 顆粒物污染改善明顯，但二次顆粒物貢獻(xiàn)增大

“十三五”期間，瀘州市顆粒物濃度大幅下降，尤其是PM10下降明顯。2016年， PM2.5污染負(fù)荷為34.7%，PM10污染負(fù)荷為23.4%，顆粒物總體污染負(fù)荷為58.1%。2020年P(guān)M2.5污染負(fù)荷為28.9%，PM10污染負(fù)荷為18.3%，顆粒物總體污染負(fù)荷為47.2%，五年間顆粒物總體負(fù)荷降低10.9個(gè)百分點(diǎn)。

2016～2020年， PM2.5在PM10中的占比分別為74.4%、65.8%、64.8%、75.9%、79.2%，呈先降后升的趨勢(shì)，這是由于近年來(lái)瀘州市加大工業(yè)企業(yè)揚(yáng)塵治理，PM10濃度逐年下降，但同時(shí)氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)物等促進(jìn)PM2.5二次生成的前體物排放量增大，PM2.5濃度下降幅度放緩。分季節(jié)來(lái)看，“十三五”期間瀘州市PM2.5在PM10中的占比最大的為冬季，為76.4%，其次為秋、春季的71.3%、68.2%，夏季最低，為68.0%，這與夏季暴雨頻繁，細(xì)顆粒物得到有效沉降有關(guān)。冬季逆溫增多，高濕度，容易形成二次粒子的累積和生成。瀘州市所在的川南區(qū)域比例均高于其他區(qū)域，這與該區(qū)域地處四川盆地南緣，北方沙塵對(duì)川南區(qū)域影響有限有關(guān)。

2.4.2 大氣污染類型以復(fù)合型污染為主

瀘州市NO2/SO2值變化情況如圖4所示?！笆濉逼陂gNO2濃度呈“倒V”型變化特征，前三年緩慢上升，從2016年的26μg/m3上升到2018年最高值的32μg/m3，近兩年由于氣候條件好轉(zhuǎn)及精細(xì)化管控深挖細(xì)琢，年均濃度略有下降?！笆濉逼陂g，瀘州市NO2/SO2值由1.63逐年升高至2.73，這說(shuō)明城市能源結(jié)構(gòu)調(diào)整，SO2減排效果明顯，而隨著機(jī)動(dòng)車保有量持續(xù)上升，機(jī)動(dòng)車尾氣的排放量不斷增加，氮氧化物濃度持續(xù)上升，同時(shí)隨著揮發(fā)性有機(jī)物等臭氧前體物的排放增加，臭氧污染加重的態(tài)勢(shì)也不容樂觀。值得注意的是，在細(xì)顆粒物污染還未有效解決的情況下，臭氧以及機(jī)動(dòng)車尾氣排放等污染問(wèn)題又突顯出來(lái)，大氣污染物之間還存在相互作用、相互轉(zhuǎn)化，表明瀘州市大氣污染類型已完全轉(zhuǎn)變?yōu)闄C(jī)動(dòng)車尾氣型、細(xì)顆粒物、臭氧污染等并存的復(fù)合型污染。

圖4 瀘州市“十三五”期間NO2/SO2值變化情況Fig.4 Changes of NO2/SO2 values during the 13th Five-Year Plan in Luzhou

3 結(jié) 論

3.1 “十三五”期間，瀘州市環(huán)境空氣SO2、PM2.5和PM10濃度整體呈下降趨勢(shì)，分別下降37.5%、34.5%和38.5%；NO2、CO和O3濃度整體呈緩慢上升趨勢(shì)，分別上升3.8%、25.0%和1.4%。

3.2 “十三五”期間，瀘州市城區(qū)空氣質(zhì)量呈明顯的季節(jié)特征差異，冬季空氣污染最為嚴(yán)重，夏季空氣質(zhì)量較好。整個(gè)“十三五”期間，SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10濃度冬季分別比夏季高出31.6%、49.2%、41.7%、162.9%和134.0%，O3夏季比冬季高出156.3%，差異十分明顯。

3.3 “十三五”期間顆粒物總體負(fù)荷降低10.9%。2016～2020年，瀘州市PM2.5在PM10中的占比分別為74.4%、65.8%、64.8%、75.9%、79.2%，呈先降后升的趨勢(shì)，這是由于近年來(lái)瀘州市加大工業(yè)企業(yè)揚(yáng)塵治理，PM10濃度逐年下降，但同時(shí)氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)物等促進(jìn)PM2.5二次生成的前體物排放量增大，PM2.5濃度下降幅度放緩?！笆濉逼陂g瀘州市PM2.5/PM10比例最大的為冬季，為76.4%，其次為秋、春季的71.3%、68.2%，夏季最低，為68.0%。

3.4 “十三五”期間，瀘州市大氣污染類型以復(fù)合型污染為主。值得注意的是，在細(xì)顆粒物污染還未解決的情況下，臭氧以及機(jī)動(dòng)車尾氣排放等污染問(wèn)題也突顯出來(lái)，加之大氣污染物之間還存在相互作用、相互轉(zhuǎn)化，使得瀘州市大氣污染問(wèn)題愈發(fā)復(fù)雜化。通過(guò)對(duì)“十三五”期間空氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的分析，找出主要污染物、污染時(shí)段、污染季節(jié)，為瀘州市今后進(jìn)行大氣污染防治提供強(qiáng)有力的技術(shù)支撐，對(duì)川南及成渝地區(qū)其他同污染類型的城市進(jìn)行大氣污染治理也具有指導(dǎo)和借鑒意義。