宋娟 劉永 伍顯濰 林東穎 戴興旺，3 謝佳麗 陳艷

（1.南華大學 資源環(huán)境與安全工程學院，湖南 衡陽 421001；2.湖南省鈾尾礦退役治理技術(shù)工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽 421001；3.鈾礦冶放射性控制技術(shù)湖南省工程研究中心，湖南 衡陽 421001；4.南華大學 數(shù)理學院，湖南 衡陽 421001）

0 引言

鈾礦提取利用鈾的過程中產(chǎn)生的大量鈾尾砂被集中堆積形成鈾尾礦庫，其產(chǎn)生的放射性核素氡可通過滲流、表面析出等作用遷移到人居環(huán)境［1］。世界衛(wèi)生組織（WHO）的國際癌癥研究中心（IARC）通過實驗證實了氡是目前認識的19種環(huán)境致癌物之一，因此，減少環(huán)境中的氡析出，在鈾尾礦庫的治理中是尤為重要的。

氡析出率是指在單位時間內(nèi)穿過單位面積的介質(zhì)表面析出到空氣中的氡的活度［2］。覆土層的物理性質(zhì)，諸如含水率、壓實度、厚度、顆粒性狀等皆會對氡的遷移產(chǎn)生影響。研究表明通過將土壤覆蓋于鈾尾礦庫表面以減少氡析出是目前而言較為經(jīng)濟有效的措施［3］。

土壤壓實度為土壤干密度與土壤擊實試驗曲線中最佳含水率所對應的干密度之比。壓實度的提高有利于提高覆蓋層土壤抗自然風蝕和雨水沖刷的能力，同時也有利于減小覆蓋層土壤的孔隙率，降低氡析出率［4］。覆蓋層土壤壓實度越大，土壤的含水率越高，氡析出率和貫穿輻射劑量率越低［5］，這是由于在壓實過程中，土壤顆粒間引力和斥力的相對大小決定了壓實土的結(jié)構(gòu)，土壤含水率提高，結(jié)合水膜逐漸增厚，土壤顆粒間的引力減小，土壤顆粒在相同功能條件下易于移動而擠密，壓實效果較好，從而減少大氣中的氡通量，而覆蓋層土壤的降氡性能與其降低尾礦氡通量的能力相對應［6］。因此有必要對不同壓實度條件下覆蓋層土壤表面的氡析出率進行分析，以得到適宜的覆蓋層土壤壓實度，在實現(xiàn)技術(shù)可靠和施工成本合理的同時，又能滿足最大化降低氡析出率的要求。

本研究以華南某鈾尾礦庫為例，利用自制實驗裝置，通過RAD7測氡儀，分析了覆蓋層土壤厚度與壓實度對氡析出率的影響，以期為鈾尾礦庫退役治理提供參考。

1 實驗原理

1.1 氡析出理論模型

自然界中有順序衰變關(guān)系的核素組成3個天然衰變系，分別為鈾系、釷系和錒系，由于它們的半衰期和地球壽命相當［7］，在實際工作中把它們視作近似不變，3種衰變系中都有一個在常溫常壓下以氣體狀態(tài)存在的放射性核素，分別為氡-222、氡-220和氡-219，其中僅有氡-222半衰期相對較長，且其氡子體的壽命較短，所以較容易積累到較高的濃度，后文所述氡即為氡-222，氡-222由鈾-238衰變而來，其直接母體核素為鐳-226，其簡要衰變過程如圖1?；阼D-226具有相當長的半衰期［8］，介質(zhì)中只要含鐳-226，便可以在相當長的時間內(nèi)持續(xù)產(chǎn)生氡-222，因此，將含有鐳-226的介質(zhì)稱為射氣介質(zhì)［9］。氡析出即射氣介質(zhì)中產(chǎn)生的氡穿過介質(zhì)表面進入大氣，它是氡在射氣介質(zhì)內(nèi)部運移的邊界現(xiàn)象［10］。鈾尾砂、土壤等多孔射氣介質(zhì)都是由具體尺寸的顆粒組成的，氡可在這些顆粒之間連通的間隙中運移。研究顯示，射氣介質(zhì)的孔隙率是影響氡在其中運移的主要因素［11］，本研究將氡運移的射氣介質(zhì)抽象成均勻多孔介質(zhì)，從而將射氣介質(zhì)的孔隙情況簡化，利于對氡運移進行研究的理論模型。根據(jù)該模型，在其他相關(guān)條件一致的條件下，覆蓋層土壤的壓實度將改變氡在射氣介質(zhì)中的運移通道，從而影響覆蓋層土壤表面的氡析出率。

1.2 氡濃度測量與氡析出率計算原理

氡從被視為均勻多孔介質(zhì)的表面析出，富集于集氡罩空間內(nèi)［12］，集氡罩外殼上留有進氣孔和出氣孔，孔通過導氣管與測氡儀連接，測氡儀通過內(nèi)置氣泵將（圖2）集氡罩內(nèi)氡氣導入其內(nèi)部測量腔中對氡濃度進行采樣，并根據(jù)儀器本身產(chǎn)生的氣流量與采樣時間對氡濃度進行自動化測量。然后，儀器在測量后將采樣腔內(nèi)的氡導回集氡空間，不對空間內(nèi)原始氡進行任何改變［13］。

空間內(nèi)的氡濃度將持續(xù)增加，由測氡儀采集到的試驗前后集氡空間內(nèi)的氡濃度數(shù)據(jù)，可計算氡濃度C在單位時間內(nèi)增長［14-15］。

式中，J為被測介質(zhì)表面氡析出率，Bq·m-2·s-1；S為集氡罩的底面積，m2；V為集氡罩空間體積，m3；表示單位時間析出到集氡罩中的氡引起氡濃度的變化，Bq·m-3·s-1；為氡的衰變常數(shù)，2.06×10-6s-1；C 代表集氡罩內(nèi)氡的衰變引起的氡濃度變化，Bq·m-3·s-1；C為集氡罩內(nèi)t時刻的氡濃度，Bq·m-3；t為氡在集氡罩內(nèi)累積的時間，s。

式（1）是一個微分方程，將初始條件t=0，C=C0代入式（1），得的表達式：

C0代表集氡罩內(nèi)的初始氡濃度，Bq·m-3。因為t<<1，式中可將t視為無窮小量，對式（2）進行極值運算，得J的近似計算公式為：

在本研究中，為減小誤差，對氡在集氡罩空間中累積的過程中采集12個不同時間點的氡濃度值數(shù)據(jù)，在Matlab軟件中對氡濃度在時間軸上的點進行線性擬合，將擬合后的直線的斜率視為（C-C0）與t的近似比值，代入式（3）計算出射氣介質(zhì)的表面氡析出率［16-17］。

2 實驗材料和實驗方法

2.1 實驗材料

本研究所用鈾尾砂采自華南地區(qū)某鈾尾礦庫，鈾尾砂的鐳含量為8.51×103Bq/kg，具體參數(shù)見表1。由于紅土降低氡析出率效果較好而選用其作為鈾尾砂覆蓋層原材料，實驗所用紅土的最佳含水率及其他相關(guān)物理參數(shù)見表2。土壤體積在最佳含水率狀態(tài)下能最大限度地被壓縮，實驗將經(jīng)110℃、24 h完全干燥的紅土與水按比例配置成質(zhì)量含水率為17.6%的土壤作為實驗覆蓋層材料，將實驗箱放置在恒溫恒濕箱內(nèi)保持含水率等條件大概一致。實驗箱中鈾尾砂的厚度為54 cm，利用自制覆土層壓實工具（見圖3），將不同質(zhì)量的土壤試樣在試樣箱中壓實至5 cm厚來控制覆蓋層土壤的密度，從而控制并計算其壓實度。

表1 鈾尾砂樣品的礦物主要化學成分

表2 覆土的主要物理參數(shù)

2.2 實驗設備

美國Durridge公司RAD7型 能譜氡氣檢測儀被本研究用于測量氡濃度。為減少溫度變化對測量結(jié)果的影響，本研究所用試樣箱內(nèi)壁設有5 cm厚的保溫棉材料。同樣，箱蓋內(nèi)壁也貼有經(jīng)塑封處理的保溫棉，在達到穩(wěn)定溫度目的的同時，適當減小覆蓋層土壤上部集氡空間體積，使析出的氡富集于更小的空間內(nèi)，從而降低測量誤差。如圖4，箱蓋通過法蘭與箱體連接；箱蓋上留有4個出氣孔通過3通及PVC材料導氣管連接后與裝有無水硫酸鈣的干燥管下端相連；干燥管上端與測氡儀的inlet口相連；箱蓋上的進氣孔與測氡儀的outlet口經(jīng)氡子體過濾器后相連。

2.3 實驗方法

1）測氡儀調(diào)試。實驗前將導管與試樣箱蓋接口斷開連接，測氡儀調(diào)至Purge模式，將干燥潔凈的空氣導入測氡儀測量腔，使氡與水蒸氣排出。Cycle設置為5，Recycle設置為12，代表測氡儀采樣并測量氡濃度的時間為5 min，采樣次數(shù)為12［18］。

2）裸露氡析出率測量計算。凈化完后，將測氡儀與試樣箱依前述方法與試樣箱蓋連接，對試樣箱內(nèi)未覆蓋任何土壤的鈾尾砂表面氡析出狀況進行測量。

3）覆土后的氡析出測量計算。依表3對土壤進行取樣，利用自制覆土層壓實工具，通過將不同質(zhì)量的土壤試樣在相同容器中壓實至5 cm厚來控制覆蓋層土壤的密度，從而控制并計算其壓實度。本研究一共對8組不同壓實度的覆蓋層土壤進行氡濃度測量實驗。

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 實驗結(jié)果

通過上述實驗方法對8組不同壓實度的覆土表面氡析出率進行測量，并通過式（3）計算得出未覆蓋任何土壤的鈾尾砂表面氡析出率為0.66 Bq·m-2·s-1。表3、表4分別為進行土壤覆蓋后的氡濃度測量值及表面氡析出率計算結(jié)果。

表3 不同壓實度的土壤的氡濃度測量值 Bq/m3

表4 不同壓實度的土壤的氡析出率計算結(jié)果

3.2 土壤壓實度對氡析出率的影響分析

圖5顯示了不同壓實度條件下，覆蓋層土壤表面氡析出率測試計算結(jié)果。經(jīng)matlab軟件對覆蓋層土壤表面氡析出率與土壤壓實度數(shù)據(jù)進行擬合得出二者關(guān)系式為J=a×xb+c，其中a=0.001 181（0.000 273 2，0.002 089），b=-22.11（-25.48，-18.75），c=0.131 4（0.124 2，0.138 6），R2=0.997 7。氡析出率隨著壓實度的增加而逐漸降低，且降低的趨勢在壓實度大于86%后變得不明顯，即隨著壓實度的增加，土壤壓實度對氡析出率的影響減小。

究其原因，覆蓋層土壤壓實度的增加表示土壤密度增大，密度增大使得土壤孔隙率減小，導致氡運移通道減少，從而導致氡析出率降低。然而當覆蓋層土壤壓實度增加到一定值后，土壤氡析出率趨近覆蓋材料本底值，使得氡析出率降低的速率逐漸減緩。

4 結(jié)論

參考氡析出理論模型和氡析出率計算原理，對不同壓實度條件下的土壤進行了一系列氡析出率測量實驗，分析了土壤壓實度對氡析出率的影響，得出以下結(jié)論。

覆蓋層土壤壓實度增加會使氡析出率下降，但土壤壓實度在達到一定值后會出現(xiàn)氡析出率變化趨于穩(wěn)定的現(xiàn)象，因此在達到一定條件后，繼續(xù)增加壓實度并不會使控氡效果明顯增強，由此產(chǎn)生的環(huán)境經(jīng)濟效益與成本投入的比值將會降低。覆蓋層表面氡析出率與土壤壓實度之間的函數(shù)關(guān)系為J=a×xb+c，其中a=0.001 181（0.000 273 2，0.002 089），b=-22.11（-25.48，-18.75），c=0.131 4（0.124 2，0.138 6），擬合度達到了0.997 7。本研究能為相關(guān)鈾尾礦庫輻射防護工作提供一定指導，在工程實踐中，要求工程設計人員在滿足輻射防護要求的情況下，找尋一個最優(yōu)的土壤壓實度，使得環(huán)境經(jīng)濟效益達到最優(yōu)化。