羅 干,徐北瑤,王體健,李 樹,莊炳亮,謝 旻,李蒙蒙 (南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,南京 江蘇 210023)

數(shù)值模式通過綜合大氣、物理、化學(xué)、生物以及數(shù)學(xué)、計算機等多學(xué)科的研究進展,系統(tǒng)描述大氣中各種非線性過程,考慮不同物種之間的相互影響與轉(zhuǎn)化,再現(xiàn)不同過程在大氣成分演變中的作用,在不同尺度上進行酸沉降、光化學(xué)煙霧、灰霾等大氣復(fù)合污染過程的模擬,已經(jīng)與外場觀測、實驗室模擬成為大氣環(huán)境研究的重要手段[1].

20世紀90年代后期,人們提出“一個大氣”的概念,將整個大氣作為研究對象,能夠在各個空間尺度上模擬所有大氣物理和化學(xué)過程的第三代空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)逐步發(fā)展起來.與此同時,我國科學(xué)家一直致力于發(fā)展適用于中國地區(qū)的大氣環(huán)境模式,相繼研發(fā)了多個具有自主知識產(chǎn)權(quán)的空氣質(zhì)量模式,代表性的有中國科學(xué)院大氣物理研究所建立的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報模式系統(tǒng)(NAQPMS)[2]、中國氣象科學(xué)研究院發(fā)展的化學(xué)天氣數(shù)值預(yù)報系統(tǒng)(CUACE)[3]和南京大學(xué)開發(fā)的區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)(RegAEMS)[4]等.伴隨著研究的深入、技術(shù)的發(fā)展和持續(xù)的應(yīng)用,我國自主研發(fā)的空氣質(zhì)量模式的功能也在不斷的更新和改進,逐步發(fā)展融合了大氣污染來源解析、集合預(yù)報、大氣化學(xué)資料同化等先進技術(shù),在 2008年北京奧運會、2010年上海世博會等重大活動空氣質(zhì)量保障以及日?？諝赓|(zhì)量預(yù)報和大氣污染管控等業(yè)務(wù)工作中發(fā)揮了積極作用.

南京大學(xué)自 1994年以來開始發(fā)展區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng) RegAEMS,經(jīng)過多年的開發(fā)和應(yīng)用實踐,RegAEMS在大氣環(huán)境模擬和空氣質(zhì)量預(yù)測、空氣污染與氣候變化相互作用、大氣污染來源解析和協(xié)同控制等方面成為很好的研究工具.本文主要介紹RegAEMS的發(fā)展歷程和系統(tǒng)框架,針對近年來的模式改進開展了性能驗證,并指出了模式未來的發(fā)展方向和應(yīng)用前景.

1 RegAEMS的發(fā)展和應(yīng)用

1.1 發(fā)展歷程

區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)RegAEMS的發(fā)展歷程(見表1)大體可以歸納為3個階段.

表1 RegAEMS的發(fā)展歷程Table 1 The history of RegAEMS

1994年,發(fā)展了NJURADM(南京大學(xué)區(qū)域酸沉降模型),包括氣象模式和酸雨模式兩個部分, 氣象模式輸出的氣象要素場提供給酸雨模式, 酸雨模式則可以輸出SO2、NOx、SO42-、NO3-等大氣污染物濃度和酸沉降量.氣象模式采用美國PSU/ NCAR的中尺度氣象模式 MM4,酸雨模式考慮了影響酸雨形成的排放、輸送、沉降、轉(zhuǎn)化等復(fù)雜的物理化學(xué)過程,主要用于酸雨的個例模擬.

2000年,RegADMS(區(qū)域酸沉降模型)在NJURADM基礎(chǔ)之上進一步對大氣化學(xué)過程作合理簡化,建立不同條件下 SO2、NOx轉(zhuǎn)化率的數(shù)據(jù)庫,直接為模式調(diào)用,并對液相化學(xué)和濕清除過程進行了參數(shù)化處理.氣象模式采用 MM5,這樣得到的工程模式既考慮了大氣化學(xué)過程的非線性,又具有較高的計算效率,可以用來模擬計算季或年等較長時間尺度的區(qū)域大氣污染物濃度和酸沉降分布.

2004年以后,在 RegADMS基礎(chǔ)之上逐步加入了二次無機氣溶膠、沙塵氣溶膠、海鹽氣溶膠、二次有機氣溶膠、汞化學(xué)等模塊,并增加了支持美國新一代氣象研究和預(yù)報模式 WRF、澳大利亞 CSIRO發(fā)展的 TAPM 模式等氣象模式輸出數(shù)據(jù)的接口,支持多層嵌套網(wǎng)格方案,增加了區(qū)域和行業(yè)大氣污染來源解析模塊、二氧化碳/甲烷模塊、有機氮沉降模塊,形成了模擬性能比較全面的RegAEMS.

經(jīng)過20多年的發(fā)展,RegAEMS具備了第3代空氣質(zhì)量模式的主要特征,可以用來模擬主要區(qū)域大氣污染物濃度、溫室氣體濃度和大氣硫氮沉降,開展區(qū)域或城市空氣質(zhì)量預(yù)報和大氣污染來源解析.

1.2 框架結(jié)構(gòu)

RegAEMS主要應(yīng)用于數(shù)百至數(shù)千公里尺度大氣污染物排放對區(qū)域大氣環(huán)境的影響,該系統(tǒng)包括中尺度氣象模式和區(qū)域大氣環(huán)境模式兩個部分,氣象模式輸出的氣象要素場提供給大氣環(huán)境模式,大氣環(huán)境模式則考慮了影響大氣污染物分布的排放、輸送、沉降、轉(zhuǎn)化等復(fù)雜的大氣物理和化學(xué)過程,實現(xiàn)對大氣復(fù)合污染的模擬和預(yù)測.

RegAEMS支持多層嵌套網(wǎng)格;氣象模式采用中尺度氣象模式WRF、MM5或TAPM;大氣環(huán)境模式為AEM,其中輸送和擴散計算采用有限正定上游差分方案和顯式Crank-Nikson方案,干沉降采用3層阻力模型,氣相化學(xué)采用濃縮的 CBMZ,考慮了汞化學(xué)過程;無機氣溶膠采用Isorropia、二次有機氣溶膠采用SOGGAM或VBS、考慮了沙塵氣溶膠和海鹽氣溶膠以及自然源排放.

RegAEMS 可以輸出 SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO、O3、硫酸鹽(SO42-)、硝酸鹽(NO3-)、銨鹽(NH4+)、黑碳(BC)、有機碳(OC)、二次有機氣溶膠(SOA)、海鹽、沙塵、汞(Hg)等大氣污染物濃度、雨水中SO42-、NO3-、NH4+等離子濃度、硫氮沉降量以及對受體點上的區(qū)域源和行業(yè)源的貢獻率.RegAEMS的框架結(jié)果見圖1,詳細介紹可以參見專著《區(qū)域大氣環(huán)境-化學(xué)-氣候模擬》[34].

圖1 區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)RegAEMS的框架Fig.1 The framework of regional atmospheric environment simulation system RegAEMS

1.3 近期改進

2018年以來,針對大氣污染應(yīng)用實踐的需要,對RegAEMS做了幾個方面的改進:

1.3.1 大氣污染數(shù)值源解析 陳璞瓏等[28]基于區(qū)域大氣環(huán)境模式(RegAEMS)和正定矩陣因子分解法受體模型(PMF)發(fā)展了顆粒物來源解析技術(shù),以2014年南京青奧會為例,開展了PM2.5的來源解析研究.所發(fā)展的將數(shù)值模型和受體模型相結(jié)合的方法不僅提高了顆粒物來源解析結(jié)果的時空分辨率,還可以實現(xiàn)對未來污染天氣下的顆粒物來源貢獻分析,從而為大氣重污染應(yīng)急管控提供科學(xué)依據(jù).

王德羿等[31]在RegAEMS中開發(fā)了大氣污染來源解析模塊 APSA(Air Pollution Source Apportionment).RegAEMS-APSA包含了完整的大氣物理和化學(xué)過程,采用標記追蹤的方式,從污染源出發(fā),對排放進入大氣中的各類污染氣體和顆粒物進行標記,追蹤污染物在大氣中平流、擴散、化學(xué)轉(zhuǎn)化和干濕沉降等過程,再根據(jù)污染物的標識情況進行統(tǒng)計分析,從而實現(xiàn)對不同地區(qū)、不同行業(yè)污染源排放對目標城市大氣污染物濃度的貢獻解析.RegAEMS-APSA模塊既可以計算出污染期間SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10等六種大氣污染物的空間和行業(yè)來源貢獻情況,也可以給出逐時的解析結(jié)果.

1.3.2 甲烷 黃滿堂等[29]以2015年中國各省的統(tǒng)計年鑒資料為基礎(chǔ),利用IPCC 清單指南、國內(nèi)外排放因子研究結(jié)果及統(tǒng)計方法和動力學(xué)方法,從能源活動(煤炭開采和油氣系統(tǒng))、農(nóng)業(yè)活動(反芻動物、稻田排放和秸稈露天燃燒)、自然源排放(自然濕地和植被排放)、廢棄物處理(固體廢棄物、工業(yè)污水和生活污水)和人工濕地等幾個主要方面,對中國地區(qū)的 CH4排放進行定量估計.編制了 CH4動態(tài)排放清單,并將其應(yīng)用到 RegAEMS中.此外,考慮了有關(guān)CH4的化學(xué)反應(yīng),并引入到模式的氣相化學(xué)模塊中,實現(xiàn)了對甲烷濃度的數(shù)值模擬.

1.3.3 大氣有機氮沉降 趙雄飛[30]在 RegAEMS中增加了甲胺的排放、化學(xué)過程和沉降過程,重點考慮了大氣有機脂肪胺中的一甲胺(MMA)、二甲胺(DMA)、三甲胺(TMA).甲胺在大氣中的反應(yīng)消除過程主要考慮三種:第一,與氫氧自由基反應(yīng);第二,與臭氧反應(yīng);第三,與三氧化氮反應(yīng).在甲胺類物質(zhì)模擬的基礎(chǔ)上,進行有機氮沉降通量的計算,從而完善了大氣有機氮沉降的模擬.

1.3.4 硫酸鹽 羅干等[32]在 RegAEMS中加入硫酸鹽生成的一些新機制,包括:

1)硫氮氧化機制

2)鐵錳氧化機制

通過 TMI催化途徑(PTMI+O2)形成的異質(zhì) SO42-的生產(chǎn)率可以表示如下:

式中:3600s/h是時間轉(zhuǎn)換因子;96g/mol是SO42-的摩爾質(zhì)量.ALWC(mg/m3)是氣溶膠含水量,由ISORROPIA II熱力學(xué)平衡模型模擬計算得出.

1.3.5 二次有機氣溶膠 二次有機氣溶膠(SOA)是PM2.5的重要組成成分,SOA是由氣相光化學(xué)產(chǎn)生的半揮發(fā)性有機化合物的氣體-顆粒分配形成的,僅包含這種SOA形成機制的模型通常會低估SOA濃度以及氧碳比(O/C).為了改善模式對二次有機氣溶膠(SOA)的低估,加入VBS[35]方案,把SOA分成4個等級(bin),并且考慮了氧化過程的光化學(xué)老化.

液相化學(xué)反應(yīng)對SOA的生成具有重要作用,進一步在 RegAEMS中加入甲醛(HCHO)、甲醇(CH3OH)、甲磺酸鹽(HMS)的液相生成機制,主要化學(xué)反應(yīng)如表2所示.

表2 液相SOA 的化學(xué)反應(yīng)式Table 2 Aqueous-phase formula of SOA

2 RegAEMS的性能檢驗

選取2019年,利用改進的RegAEMS模擬了我國中東部地區(qū) PM2.5濃度、O3濃度和氮沉降分布.采用二層網(wǎng)格嵌套方案,水平分辨率分別為81,27km.第一層覆蓋整個中國地區(qū)和部分東南亞國家,第二層覆蓋中國東部地區(qū).排放清單采用清華大學(xué)開發(fā)的中國多尺度排放清單模型[36],版本為2016年.氣象場采用中尺度預(yù)報模式(WRF)進行模擬,版本為:WRF3.9.1版本、WPS4.0版本.WRF物理過程參數(shù)設(shè)置見表3,RegAEMS的參數(shù)化方案設(shè)置見表4.

表3 WRF物理參數(shù)化方案設(shè)置Table 3 WRF settings

表4 RegAEMS參數(shù)化方案設(shè)置Table 4 RegAEMS settings

由圖2可知PM2.5濃度在冬季較高,高值區(qū)主要集中在湖南東部、湖北東部、河南南部、江西西部,這些地區(qū)一月 PM2.5平均濃度大于 65μg/m3,顯著高于其他月份;秋季在陜西、山西、湖北等華中地區(qū)PM2.5月均濃度較高;夏季在西安、太原等地區(qū)部分時間存在 PM2.5污染.模擬的 PM2.5時空分布與之前的研究具有較好的一致性[37-38].

圖2 中國東部地區(qū)2019年逐月PM2.5濃度分布(μg/m3)Fig.2 Monthly distribution of PM2.5 concentration in eastern China in 2019(μg/m3)

與其他模式類似[39],RegAEMS模擬的 O3濃度分布呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化(圖3),主要表現(xiàn)為冬季低、夏季高的特征.1～3月和11～12月,我國中東地區(qū)的 O3月均濃度大多低于 55μg/m3,高值區(qū)主要集中在各省市的城市群(例如珠三角).4～10月 O3濃度明顯上升,夏季期間O3濃度最大,河南、湖南、湖北、江蘇、安徽、陜西等地O3月均濃度大于80μg/m3.

圖3 中國東部地區(qū)2019年不同月份O3濃度分布(μg/m3)Fig.3 Monthly distribution of O3 concentration in eastern China in 2019 (μg/m3)

2019年大氣氮沉降量分布如圖4所示.氮沉降具有明顯的季節(jié)分布,夏冬季較高,夏季高值主要分布于河南、山西、山西、湖北、湖南等地;冬季在湖北中部,湖南中部,陜西中部地區(qū)略高于其他地區(qū),月度氮沉降量級為0.5～1.4kg N/(hm2·month),這與 Liu等[40]的研究結(jié)果基本一致.

圖4 中國東部地區(qū)2019年逐月氮沉降分布[kg N/(hm2·month)]Fig.4 Monthly distribution of nitrogen deposition in eastern China in 2019 [kg N/(hm2·month)]

選擇我國中東地區(qū)典型城市,將模擬結(jié)果與觀測資料進行對比,采用相關(guān)系數(shù)(R)、均方根誤差(RMSE)、相對標準偏差(NMB)、相對標準誤差(NME)等指標評估RegAEMS的模擬性能.選擇的城市包括東部沿海城市(南京、杭州、上海)、南部沿海城市(廣州、深圳)、中部城市(武漢、長沙、鄭州).觀測資料來自真氣網(wǎng)(www.aqistudy.cn).

2019年 PM2.5模擬與觀測的相關(guān)系數(shù)為0.39～0.50(圖5).總體而言,模擬值略低于實際觀測濃度.全年 RMSE 為19.43～50.30μg/m3,NME 在 0.6左右(表5),表明RegAEMS能夠較好地模擬出PM2.5的變化趨勢.

表5 PM2.5逐小時模擬濃度評估Table 5 Evaluation of hourly PM2.5 concentration

圖5 中國東部地區(qū)2019年P(guān)M2.5濃度(μg/m3)模擬驗證Fig.5 Comparison of simulated and observed PM2.5 (μg/m3) in eastern China in 2019

如圖6和表6,對于O3而言,在沿海城市(廣州、深圳、上海),模擬值相對低于觀測值,相關(guān)系數(shù)在0.40～0.49之間;在內(nèi)地城市(武漢、長沙、鄭州),O3模擬的相關(guān)系數(shù)在0.59～0.7之間.整體而言,O3模擬值略低于觀測值,但整體差別較小.相比于 PM2.5,NMB(-0.45～0.05)相對較小,模擬精度更高.

圖6 中國東部地區(qū)2019年O3濃度(μg/m3)模擬驗證Fig.6 Comparison of simulated and observed O3 (μg/m3) in eastern China in 2019

表6 O3逐小時模擬濃度評估Table 6 Evaluation of hourly O3 concentration

將RegAMES的氮沉降模擬結(jié)果與基于遙感的年氮沉降月度分布進行對比,發(fā)現(xiàn)兩者的空間分布特征基本一致.結(jié)合氮沉降的變化趨勢[41-42]比較發(fā)現(xiàn),近年來氮沉降總體在減少,在冬季減少尤為明顯,而夏季在湖南、湖北西部、浙江和江蘇部分地區(qū)氮沉降相對較高,變化幅度較小.

3 結(jié)論和展望

當今的大氣環(huán)境模式已經(jīng)具有描述多物種、多來源、多過程、多介質(zhì)、多尺度的綜合特征.一方面,大氣環(huán)境模式本身所考慮的各種理化生過程在不斷完善,而新技術(shù)的采用則可以提高模式的模擬和預(yù)報性能.另一方面,大氣環(huán)境模式與氣象或氣候模式的關(guān)系越來越密切,從各自獨立到相互耦合,已經(jīng)成為當今地球系統(tǒng)模式的重要組成部分.

區(qū)域大氣環(huán)境數(shù)值模擬系統(tǒng)RegAEMS自1994年開發(fā)以來,經(jīng)過逐步改進和完善,實現(xiàn)了大氣污染物濃度、酸沉降、光化學(xué)污染、霾污染、重金屬元素的模擬,可以用于空氣質(zhì)量和霧霾天氣預(yù)報、大氣污染來源解析和協(xié)同控制、空氣污染和氣候變化等方面的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究.未來計劃將RegAEMS進一步完善,改進溫室氣體(CO2和CH4)的過程模擬,與區(qū)域氣候-化學(xué)-生態(tài)模式耦合,實現(xiàn)溫室氣體和污染氣體、區(qū)域氣候、大氣環(huán)境和生態(tài)系統(tǒng)等多要素、多過程模擬.