熊星宇，宋中輝，梁 考，武 鑫，巴黎明，彭蘇萍

(1.華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，北京 102206；2.中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 煤炭資源與安全開采國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083)

為積極應(yīng)對(duì)全球氣候變化，我國公布了2030年實(shí)現(xiàn)碳峰值、2060年實(shí)現(xiàn)碳中和的戰(zhàn)略規(guī)劃?！半p碳目標(biāo)”下，煤炭、天然氣等傳統(tǒng)化石能源亟需清潔化利用。固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)是一種在高溫下通過電化學(xué)反應(yīng)將燃料氣中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置，不需經(jīng)過燃燒和中間機(jī)械能轉(zhuǎn)換過程，排放物無污染，不受卡諾循環(huán)限制，理論發(fā)電效率上限高。SOFC的燃料適用范圍廣，除氫氣外亦可直接使用各類碳基燃料，如煤制合成氣、天然氣、生物質(zhì)氣等，發(fā)電效率可達(dá)55%～65%。此外SOFC是陶瓷基的燃料電池，不使用貴金屬，材料成本低且獲取容易。因此SOFC是化石燃料清潔化利用的一種重要技術(shù)路徑，其技術(shù)成熟，對(duì)我國實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)具有重要意義。近年來，隨著相關(guān)理論提升與材料研究和制造水平的提高，SOFC技術(shù)迎來了新的發(fā)展機(jī)遇，SOFC固定式發(fā)電和熱電聯(lián)供技術(shù)在我國具有廣泛的應(yīng)用示范場(chǎng)景。

SOFC電池和由數(shù)十個(gè)電池集成的電池堆是SOFC發(fā)電的核心部件，電池及其電池堆在結(jié)構(gòu)上主要分為2種：管式和平板式。管式電池的密封、熱循環(huán)性能較好，同時(shí)可快速啟動(dòng)，目前主要是日本等國家研究管式電池；由于平板式電池的平板結(jié)構(gòu)能夠方便的將多片電池堆疊串聯(lián)，顯著減小電流流通路徑和歐姆損耗，在縮小體積的同時(shí)增加了輸出功率，因此得到學(xué)者的廣泛關(guān)注，逐漸成為主流的研究方向。

由于SOFC通常運(yùn)行在700 ℃以上的高溫環(huán)境中，導(dǎo)致含有數(shù)十片電池的大型電池堆實(shí)驗(yàn)研究成本高，且難以對(duì)電池堆內(nèi)部運(yùn)行狀態(tài)進(jìn)行測(cè)量測(cè)試，因此仿真建模成為探究電池堆內(nèi)部氣-熱-電分布特性的重要研究手段。目前，SOFC的數(shù)值模擬研究幾乎都集中于單個(gè)流道、單片電池以及幾片電池組成的小型電池堆等方面的研究，這主要是因?yàn)镾OFC內(nèi)部反應(yīng)復(fù)雜，是化學(xué)反應(yīng)、電化學(xué)反應(yīng)和傳熱、傳質(zhì)等多種物理場(chǎng)相互耦合的多場(chǎng)反應(yīng)，對(duì)計(jì)算資源是極大的挑戰(zhàn)，不僅消耗大量硬件資源，更需要大量計(jì)算時(shí)間，此外大型電池堆的計(jì)算穩(wěn)定性也是非常棘手的問題。因此目前多場(chǎng)耦合研究幾乎都停留在單片電池或較方便計(jì)算的小型順逆流電池堆上。

SOFC數(shù)值模擬計(jì)算的難點(diǎn)是降低對(duì)計(jì)算資源的消耗，同時(shí)還要能保證相對(duì)精確的結(jié)果。LI等通過優(yōu)化陰極側(cè)的傳質(zhì)方程使電池堆的計(jì)算更加穩(wěn)定且更易收斂，模擬研究了30層電池堆的順逆流安排的多場(chǎng)分布特性，計(jì)算時(shí)間得到一定的縮短。NAVASA等通過均質(zhì)化手段將電池堆內(nèi)部分布模糊化處理，簡化了多場(chǎng)耦合模型，計(jì)算資源和計(jì)算時(shí)間得到了很大的降低，但其簡化手段過于粗略，堆得多場(chǎng)分布細(xì)節(jié)丟失嚴(yán)重，對(duì)于電池堆的優(yōu)化并不是理想的選擇。SHEN等利用簡化維度的壁面方程進(jìn)行SOFC的多物理場(chǎng)模擬，使用單流道模型進(jìn)行多場(chǎng)分布特性研究，結(jié)果表明，其簡化的方程模型在網(wǎng)格數(shù)量和計(jì)算時(shí)間上均有巨大提升，同時(shí)多場(chǎng)分布細(xì)節(jié)等與精細(xì)的多場(chǎng)耦合模型相比，誤差在可接受范圍內(nèi)。筆者團(tuán)隊(duì)利用機(jī)器學(xué)習(xí)算法的強(qiáng)非線性擬合特性，將電池堆模型分解為獨(dú)立的小單元進(jìn)行全耦合計(jì)算，再利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型替代映射的方法對(duì)大堆進(jìn)行計(jì)算，通過解耦合方式使SOFC的數(shù)值模擬計(jì)算得到了極大提升，但其沒有對(duì)更復(fù)雜的交錯(cuò)流堆進(jìn)行研究。

目前在整堆尺度上的數(shù)值模擬研究大多為簡化的計(jì)算模型，且在堆結(jié)構(gòu)的計(jì)算上均以順逆流為主。然而在單層電池的順流、逆流和交錯(cuò)流的3種流動(dòng)方式研究中發(fā)現(xiàn)，交錯(cuò)流電池表現(xiàn)出更好的溫度分布，因此交錯(cuò)流電池堆的多場(chǎng)分布特性研究迫在眉睫。筆者采用基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的多物理場(chǎng)解耦模型對(duì)千瓦級(jí)別的交錯(cuò)流電池堆進(jìn)行數(shù)值模擬研究，通過與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)驗(yàn)證了仿真模擬的準(zhǔn)確性，同時(shí)研究了電池堆的多物理場(chǎng)的分布特性與結(jié)構(gòu)優(yōu)化思路。

1 數(shù)值模型與計(jì)算方法

基于有限元的思路進(jìn)行建模時(shí)，將SOFC電池堆通過網(wǎng)格劃分為眾多的微小單元，因此若能將每個(gè)微小單元內(nèi)的各數(shù)值特性進(jìn)行快速描述，即可在宏觀上大量減少電池堆的計(jì)算時(shí)間。由于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)非線性擬合能力可用來描述不同輸入條件下小單元的各數(shù)值特性分布，再利用商業(yè)求解器將小單元的特性與電池堆的CFD計(jì)算模型結(jié)合，可快速計(jì)算電池堆的多場(chǎng)耦合結(jié)果。本文的計(jì)算方法如圖1所示，利用Comsol軟件進(jìn)行電池小單元的全耦合遍歷計(jì)算，遍歷計(jì)算的參數(shù)組合范圍包含電池堆內(nèi)各處小單元可能具有的所有邊界條件，然后將得到的物質(zhì)質(zhì)量源項(xiàng)與反應(yīng)的能量源項(xiàng)投送給BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行擬合訓(xùn)練，最后利用Fluent軟件結(jié)合其自帶的UDF功能進(jìn)行電池堆的多場(chǎng)耦合計(jì)算。

圖1 計(jì)算方法示意

1.1 幾何模型和網(wǎng)格信息

本文使用的電池堆仿真模型基于中國礦業(yè)大學(xué)(北京)自研的30層交錯(cuò)流電池堆，該電池堆的最大輸出功率可達(dá)千瓦級(jí)，電池堆實(shí)物如圖2所示。該電池堆采用矩形電池，陽極燃料氣沿電池長邊流動(dòng)，陰極空氣沿電池短邊流動(dòng)，是一種交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)的電池堆。氫氣從燃料氣進(jìn)口進(jìn)入電池堆，經(jīng)過流道時(shí)通過陽極擴(kuò)散層擴(kuò)散進(jìn)入陽極功能層，進(jìn)而在高溫下發(fā)生陽極側(cè)的催化反應(yīng)(式(1))。燃料氣中的氫氣與電解質(zhì)中傳遞而來的氧離子結(jié)合生成水蒸氣并釋放出電子，未消耗的氫氣連同生成的水蒸氣從出口排出作為尾氣處理?？諝鈴目諝膺M(jìn)口通入電池堆，通過空氣側(cè)流道和陰極擴(kuò)散層進(jìn)入陰極功能層發(fā)生反應(yīng)(式(2))，氧氣在催化劑作用下消耗回路中的電子生成氧離子，氧離子經(jīng)過電解質(zhì)傳遞到陽極側(cè)形成閉環(huán)回路，電池堆的總反應(yīng)如式(3)所示。電池堆幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)見表1。

表1 幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)

圖2 幾何結(jié)構(gòu)與網(wǎng)格信息

(1)

(2)

(3)

1.2 數(shù)值模型與邊界條件

本文的電池陽極材料采用多孔Ni-YSZ，陰極采用多孔Ni-LSM，電解質(zhì)材料為致密YSZ，基于現(xiàn)有成熟理論建立電池單元的多場(chǎng)耦合模型。對(duì)于SOFC多物理場(chǎng)耦合單元模型，燃料為氫氣與少量高溫水蒸氣混合的加濕氫氣，陰極側(cè)輸入氣體為氧氣與氮?dú)獾幕旌?，為了與后續(xù)計(jì)算軟件的聯(lián)動(dòng)，小單元模型設(shè)置的掃描輸入氣體組分條件為不同組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。小單元掃描參數(shù)有陽極進(jìn)口氫氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)(H)、陰極進(jìn)口氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)(O)、反應(yīng)溫度和操作電壓；由于單元模型重復(fù)組成了電池反應(yīng)區(qū)域，其幾何參數(shù)主要由表1給出。由于陽極功能層與陰極功能層的厚度與其余2個(gè)維度相比可忽略，故在厚度方向上進(jìn)行平均化處理，同時(shí)，沿各自流道方向由于氣流擴(kuò)散使各處的局部源項(xiàng)數(shù)值差別不大，因此SOFC單元模型的幾何變量只選取垂直交叉流道方向的位置變量。對(duì)于SOFC單元全耦合模型進(jìn)行遍歷計(jì)算需進(jìn)行多維參數(shù)的掃描，掃描參數(shù)設(shè)置見表2。

表2 SOFC單元模型參數(shù)掃描設(shè)置

基于參數(shù)化掃描結(jié)果，利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法進(jìn)行小單元模型源項(xiàng)數(shù)據(jù)的擬合訓(xùn)練，經(jīng)過大量模型的測(cè)試最終確定BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)為5-16-13-12-1的小型深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，該結(jié)構(gòu)能很好的擬合質(zhì)量與能量源項(xiàng)數(shù)據(jù)，所有測(cè)試集誤差均小于1%，BP模型結(jié)構(gòu)與訓(xùn)練誤差結(jié)果如圖3所示。

圖3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型與源項(xiàng)測(cè)試驗(yàn)證結(jié)果

經(jīng)過訓(xùn)練的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，可視為SOFC單元小模型源項(xiàng)數(shù)值的替代映射方程，其簡化了繁瑣且不穩(wěn)定多場(chǎng)耦合計(jì)算，能夠直接通過輸入指定的條件快速計(jì)算出小單元內(nèi)的源項(xiàng)分布，映射公式表示為

=[(+)+]+

(4)

其中，為源項(xiàng)(質(zhì)量源/能量源)；為輸入特征；，分別為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中連續(xù)的權(quán)重矩陣與偏置矩陣；下標(biāo)1,2,3為隱含層位置。通過替代映射公式，可利用商業(yè)求解CFD軟件Fluent結(jié)合其高度自由化的用戶自定義函數(shù)(UDF)功能進(jìn)行電池堆的多場(chǎng)耦合計(jì)算模擬，計(jì)算方案如圖4所示。圖4計(jì)算方案中的虛框部分為替代映射方程實(shí)現(xiàn)的部分，首先通過控制臺(tái)利用Ansys提供的宏函數(shù)收集每個(gè)小單元的信息，然后利用收集的小單元信息在后續(xù)迭代計(jì)算過程中進(jìn)行特征數(shù)據(jù)更新，這些數(shù)據(jù)包含氫氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)、溫度以及電壓，位置信息在計(jì)算時(shí)根據(jù)位置實(shí)時(shí)選取，再利用這些數(shù)據(jù)在能量與質(zhì)量方程求解時(shí)快速求解源項(xiàng)以達(dá)到多場(chǎng)耦合的目的。

圖4 替代映射方程通過UDF的實(shí)現(xiàn)方法

利用Comsol軟件的多物理場(chǎng)全耦合模型的模擬數(shù)據(jù)，再通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合替代映射，再結(jié)合Fluent的高自由度與強(qiáng)大的求解能力實(shí)現(xiàn)大型電池堆的計(jì)算，大大縮減了電池堆的計(jì)算時(shí)間。

參考實(shí)驗(yàn)電池所處環(huán)境為保溫箱內(nèi)，同時(shí)氣體壓力近似為大氣壓，所有外壁面均以絕熱壁面處理，氣體為不可壓縮氣體，燃料氣體H∶HO=0.97∶0.03，空氣側(cè)N∶O=0.21∶0.79(均為體積分?jǐn)?shù)比)，工作電流為恒定模式。電池堆模擬操作條件見表3。

表3 電池堆操作條件

2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與結(jié)果分析

2.1 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

圖5為電池堆模擬與中國礦業(yè)大學(xué)(北京)自主開發(fā)的30層交錯(cuò)流電池堆實(shí)驗(yàn)對(duì)比結(jié)果，在不同的入口操作溫度下，考察電池堆輸出電壓隨輸出電流的變化情況。電流在10～30 A時(shí)，不同進(jìn)口氣體溫度得到的實(shí)驗(yàn)值與模擬值的相對(duì)誤差均在±1.5%以內(nèi)，表明本研究建立的數(shù)值模型能夠較準(zhǔn)確的模擬電池堆性能，可對(duì)電池堆的多物理場(chǎng)分布特性進(jìn)行研究。

圖5 不同入口溫度下的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果

2.2 氣體濃度分布

圖6為入口溫度1 023.15 K、燃料進(jìn)氣流量為10.45 L/min(常溫下體積流量)、空氣進(jìn)氣流量為90 L/min、電池堆輸出電流為25 A條件下，陽極功能層內(nèi)的氫氣摩爾分?jǐn)?shù)分布。隨著反應(yīng)進(jìn)行，氫氣摩爾分?jǐn)?shù)不斷下降，在氣體進(jìn)口端最高、出口端最低。

圖6 氫氣摩爾分?jǐn)?shù)分布

2.3 電池溫度分布

圖7為電池堆內(nèi)部以及配氣腔內(nèi)的溫度分布，由于氫氣作為燃料，反應(yīng)過程為放熱反應(yīng)，因此氣體在從入口到出口的流動(dòng)過程中溫度逐漸升高，靠近燃料進(jìn)口與空氣出口附近溫度最高,為1 106 K，由于空氣過量，陰極溫度比陽極低；同時(shí)從圖7(b),(c)可以看出，由于氣體流量在電池堆內(nèi)的分配不均以及局部反應(yīng)放熱不同和傳熱的影響，導(dǎo)致不同層之間存在溫度差異，但溫度升高的趨勢(shì)一致。

圖7 電池堆溫度分布

從圖7可知，電池堆中的氣體流動(dòng)是主要的散熱介質(zhì)，沿途熱源不斷產(chǎn)生使氣流溫度升高，同時(shí)氣體的消耗導(dǎo)致熱源量不斷減小，氣流溫度升高的趨勢(shì)逐漸平緩，說明替代映射的方法能夠很好的描述每個(gè)小單元的變化特性，因此該模擬方法切實(shí)可行。

3 操作條件與結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)SOFC性能的影響

3.1 操作條件對(duì)輸出性能的影響

圖8為不同燃料氣進(jìn)口流量、進(jìn)氣溫度條件下的電池堆輸出性能變化。由圖8(a)可以看出，增加電池堆的進(jìn)氣流量可提高不同輸出電流條件下的電池堆輸出電壓，即電池堆的輸出功率增大，這是因?yàn)楦嗟臍怏w流量使電池堆陽極流道內(nèi)整體的氫氣摩爾分?jǐn)?shù)增加，致使電池的能斯特電壓更高，電池的電化學(xué)反應(yīng)也更劇烈。但由于進(jìn)氣流量的增加會(huì)降低燃料利用率，導(dǎo)致整體電效率下降。圖8(b)為不同進(jìn)氣溫度條件下電池堆-曲線。升高進(jìn)氣溫度使電池堆的輸出功率增加，這是由于升高溫度，電極催化性能和氣體的活化性能均得到提升，電流不變時(shí)，溫度升高會(huì)使輸出電壓增加。由于電池堆內(nèi)部多種結(jié)構(gòu)之間的熱膨脹系數(shù)存在差別，且電池堆運(yùn)行時(shí)其內(nèi)部存在較大的溫度梯度，因此過高溫度使電池堆內(nèi)部熱應(yīng)力加大，也會(huì)使材料強(qiáng)度降低，易造成性能衰減、密封失效、電池?fù)p壞等問題，故在實(shí)際運(yùn)行中應(yīng)注意SOFC的熱管理，保證SOFC能夠安全運(yùn)行。

圖8 不同操作條件對(duì)電池堆性能的影響

3.2 流道高度與配氣腔寬度對(duì)SOFC電池堆性能的影響

將陽極流道高度從0.4 mm變?yōu)?.3，0.5 mm時(shí)，電池堆性能變化不大，由圖9可知，陽極流道高度0.3 mm與0.5 mm相比，輸出功率在10 A電流下提升了1.57%，當(dāng)電流增加到30 A時(shí)，其功率的提升了0.9%。改變陽極流道高度，會(huì)使電池堆內(nèi)氣體分布均勻性發(fā)生變化。圖10為SOFC電池堆各層的流量均勻性分布與燃料利用率的分布狀態(tài)，由于電流大小固定，進(jìn)氣量小的電池層燃料利用率偏高。降低流道的高度有利于各層的流量分配，均勻的流量分配能夠使電池堆的溫度分布更加均勻，同時(shí)可降低燃料局部耗盡的風(fēng)險(xiǎn)，但這會(huì)增加氣體流動(dòng)的阻力，導(dǎo)致堆內(nèi)壓力升高。

圖9 不同流道高度對(duì)電池堆性能的影響

圖10 電池堆流量均勻性分布與各層的燃料利用率分布

圖11為流道高度0.3，0.5 mm下的電池堆內(nèi)部第1，15和30層的溫度分布。由于0.3 mm時(shí)電池堆的流量均勻性更高，因此其內(nèi)部溫度分布更均勻，溫度梯度更小，同時(shí)最高溫度明顯下降，降低約26 K，表明流量均勻性對(duì)電池堆溫度分布有顯著影響。此外，由于在數(shù)值模型中將電池堆外壁面做絕熱壁面處理，計(jì)算得到的溫度場(chǎng)分布和最大溫差將比實(shí)際偏大。

圖11 不同流道高度條件下溫度與溫度梯度變化

圖12為陽極氣道高度0.5 mm時(shí)改變陽極燃料進(jìn)口配氣腔寬度對(duì)電池堆整體流量均勻性的影響。減小配氣腔寬度時(shí)電池堆內(nèi)部流量均勻性下降，這是因?yàn)闇p小配氣腔寬度相當(dāng)于縮小配氣腔容積，氣體在配氣腔內(nèi)充分發(fā)展的空間縮小，導(dǎo)致各層進(jìn)氣量變化，空間越小越不利于各層的流量分布。由于減小配氣腔導(dǎo)致流量分布不均，使電池堆內(nèi)的溫度梯度增大，因此考察電池堆熱管理和輸出性能時(shí)，合適的配氣腔大小也是必要的因素之一。

圖12 配氣腔寬度對(duì)電池堆內(nèi)流量分布的影響

4 結(jié) 論

(1)建立了SOFC 30層交錯(cuò)流電池堆的數(shù)值仿真模型，采用多物理場(chǎng)耦合單元模型結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)替代映射方法對(duì)數(shù)值模型進(jìn)行解耦，通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和結(jié)果分析得出該方法可應(yīng)用于大型電池堆的多物理場(chǎng)仿真計(jì)算。

(2)增加電池堆的燃料進(jìn)氣量能提升電池堆的輸出性能。增加燃料進(jìn)氣量，堆內(nèi)整體的燃料濃度增加；反應(yīng)物濃度增大，提升了電池的輸出性能，然而也會(huì)導(dǎo)致電池堆的燃料利用率下降，降低電池堆發(fā)電效率，因此，合理設(shè)置流量利用率是保證高發(fā)電效率的重要手段。

(3)進(jìn)氣溫度升高，電池堆的輸出性能提升。更高的溫度使電池堆內(nèi)催化劑和氣體的活躍度更高，電池的輸出性能也會(huì)隨之提升，然而也會(huì)導(dǎo)致內(nèi)部的熱應(yīng)力增大，產(chǎn)生結(jié)構(gòu)損壞的風(fēng)險(xiǎn)。

(4)較低的流道高度能夠明顯改善燃料流量均勻性，并顯著降低電池堆的溫度梯度。但過低的流道高度使氣體流通阻力增大，產(chǎn)生密封失效的風(fēng)險(xiǎn)，因此設(shè)計(jì)大電池堆結(jié)構(gòu)時(shí)需選取合適的流道參數(shù)。

(5)增大配氣腔的空間能提升SOFC電池堆內(nèi)的流量均勻性。大的配氣腔空間能使氣流在進(jìn)入流道前更充分的流動(dòng)發(fā)展，使每層獲得的氣體流量更加均勻，由于氣體流量均勻性與電池堆內(nèi)的溫度分布均勻性相關(guān)，因此合適的配氣腔大小設(shè)計(jì)是考慮電池堆熱管理時(shí)不可缺少的因素。