劉道生，趙亞輝，王廣康，陳星蓉

（江西理工大學 電氣工程與自動化學院，江西 贛州 341000）

0 引言

聚合物電介質(zhì)具有價格低、介質(zhì)損耗低、電氣強度高的優(yōu)點，是電氣設備制造領(lǐng)域中常用的絕緣材料之一。聚合物材料在使用過程中因彎曲折疊、存在雜質(zhì)、分子鏈斷裂等因素影響，內(nèi)部存在大量陷阱[1-2]，這些陷阱會捕獲在其內(nèi)部遷移的電荷，并形成空間電荷電場[3]?？臻g電荷的存在會影響電場的分布并造成局部電場畸變，導致聚合物材料絕緣性能劣化甚至失效[4]。聚酰亞胺（PⅠ）薄膜廣泛應用于電力設備中[5]，因此測量和分析PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷和電場的分布特性具有重要意義。目前空間電荷測量方法主要有熱階躍、壓力波和電聲脈沖3種非破壞測量方法[6]。相較于實驗測量，空間電荷動力學數(shù)值模擬沒有高性能儀器（皮秒脈沖發(fā)生裝置）的限制，還具有能分析載流子遷移率、陷阱深度、帶電粒子相互作用等實驗測量難以控制的參數(shù)對空間電荷的影響優(yōu)點。

空間電荷數(shù)值模擬主要以單極性電荷輸運模型和雙極性電荷輸運模型為主[7]。單極性電荷輸運模型將電荷在聚合物材料內(nèi)部運動過程分為注入、遷移、入陷和脫陷4個過程[8]。雙極性載流子輸運模型在單極性電荷輸運模型的基礎(chǔ)上考慮異性電荷的復合，將運動過程分為注入、遷移、入陷、脫陷和復合5個過程，更加貼近電荷實際運動過程[9]。S L ROY等[10]利用雙極性載流子輸運模型模擬了聚乙烯材料內(nèi)空間電荷的分布，并將仿真與實驗結(jié)果做了對比，驗證了模型的有效性。鐘小燕等[11]利用雙極性載流子輸運模型對聚丙烯空間電荷分布的極性效應進行仿真，辨別了影響空間電荷與電場非對稱分布的物理參數(shù)。李盛濤等[12-13]運用雙極性載流子輸運模型計算了低密度聚乙烯和聚丙烯納米復合電介質(zhì)的空間電荷，揭示聚合物陷阱能級在抑制空間電荷積聚的規(guī)律。WANG Yani等[14]基于雙極性載流子輸運模型，模擬了交聯(lián)聚乙烯在不同溫度和直流預壓時間下的空間電荷特性，得到了交聯(lián)聚乙烯內(nèi)部空間電荷行為與溫度和直流預壓時間之間的變化規(guī)律。徐曉彬等[15]基于雙極性載流子輸運模型，仿真發(fā)現(xiàn)交聯(lián)聚乙烯電樹枝長度與空間電荷注入深度之間高度相關(guān)。李長云等[16-17]利用雙極性載流子輸運模型研究了油紙老化程度對空間電荷分布的影響。鄒潤豪等[18-19]基于雙極性載流子輸運模型開展了油紙復合絕緣系統(tǒng)的空間/界面電荷仿真計算，與實驗結(jié)果相比，誤差小于1%。

以上研究多以油浸紙板和電纜絕緣材料為研究對象。PⅠ薄膜作為電氣設備常用的電介質(zhì)材料，對其應用在強直流電場中的空間電荷與電場分布方面的研究少有報道。運行溫度和電場強度是導致聚合物材料劣化的重要因素，有必要研究其對PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷分布的影響。本文基于雙極性載流子輸運模型，采用有限元分析軟件模擬PⅠ薄膜在直流電壓下的空間電荷與場強分布。在數(shù)值模擬的基礎(chǔ)上，分析溫度和施加電場強度對電極兩側(cè)注入電流密度、載流子遷移率和電場畸變的影響，以期為PⅠ薄膜結(jié)構(gòu)優(yōu)化和空間電荷調(diào)控技術(shù)與方法提供理論依據(jù)。

1 雙極性載流子輸運模型

1.1 雙極性載流子輸運機理

雙極性載流子輸運模型可以用來表征聚合物材料在不同極化狀態(tài)下電荷的動態(tài)行為，具體模型如圖1所示。

圖1 雙極性載流子輸運模型Fig.1 The bipolar charge transport model

整個模型中包括4種不同狀態(tài)的電荷粒子，即自由電子qeu、陷阱電子qet、自由空穴qhu和陷阱空穴qht。電荷運動過程包含5部分：電荷注入、遷移、入陷、脫陷和復合。正、負電荷分別由陰極和陽極注入，在電場作用下，分別向極性相反的電極遷移。聚合物材料內(nèi)部因物理或化學因素會形成陷阱，其中深陷阱能級較深，載流子脫陷過程較長，因此深陷阱是空間電荷積聚的主原因，模型中的陷阱能級主要以深陷阱能級為主。在電荷遷移過程中，正、負電荷被陷阱捕獲后分別形成陷阱空穴和陷阱電子，陷阱空穴和陷阱電子獲得能量后有一定概率逃脫陷阱束縛，重新形成可自由移動的帶電粒子。模型中電荷復合類型包括自由電子與自由空穴、自由電子與陷阱空穴、自由空穴與陷阱電子、陷阱電子與陷阱空穴的復合。陷阱電荷復合后，將空出陷阱位置，使其重新獲得捕獲自由電荷的能力。

1.2 電荷注入與抽出

假設電極注入的電荷為雙極性載流子輸運模型中帶電粒子的主要來源，電荷均勻穿過電極表面注入到PⅠ薄膜內(nèi)部。在不高于100 kV/mm的電場中，電荷注入方式主要為肖特基（Schottky）注入[20]。陰極和陽極注入電流密度方程如式（1）～（2）所示。

式（1）～（2）中：A為Richardson常數(shù)；KB為玻爾茲曼常數(shù)；T為溫度；e為元電荷；φe為電子注入勢壘；φh為空穴注入勢壘；E(0,t)為t時刻陰極電場強度；E(d,t)為t時刻陽極電場強度；ε0是真空介電常數(shù)；εr是PⅠ薄膜相對介電常數(shù)。

載流子由電極注入后，在電場作用下做遷移運動，最終在極性相反的電極處被抽出。通常條件下，載流子需要克服一定的勢壘才能被抽出，用抽出系數(shù)Ce和Ch表示界面對電子和空穴的阻擋[21]。電荷抽出方程如式（3）～（4）所示。

式（3）～（4）中：Ce和Ch分別是自由電子和自由空穴抽出系數(shù)；μh和μe分別是空穴與電子遷移速率；qeu(d,t)是t時刻陽極自由電子密度；qhu(0,t)是t時刻陰極自由空穴密度。

1.3 模型控制方程

在雙極性載流子輸運模型中，使用對流-擴散方程來描述載流子的遷移運動，如式（5）所示；使用電流方程描述PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷的分布情況，如式（6）所示；使用泊松方程描述PⅠ薄膜內(nèi)部電場變化，如式（7）所示[9]。

式（5）～（7）中：Ja為單位體積內(nèi)的電流密度，其中下標a代表電荷種類；x為PⅠ薄膜內(nèi)部位置；t為時間；q為單位體積內(nèi)電荷量密度；D是擴散系數(shù)；S為各類電荷粒子源項；E為電場強度；qv為PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷密度。

在電荷遷移過程中，電荷會經(jīng)歷入陷、脫陷和復合過程，導致各類電荷密度發(fā)生變化。式（8）～（11）分別為自由電子源項Seu、自由空穴源項Shu、陷阱電子源項Set和陷阱空穴源項Sht的變化方程[20]。

式（8）～（11）中：R0為陷阱電子與陷阱空穴復合系數(shù)；R1為陷阱空穴與自由電子復合系數(shù)；R2為陷阱電子與自由空穴復合系數(shù)；R3為自由電子與自由空穴復合系數(shù)；Be和Bh分別為自由電子和自由空穴的入陷系數(shù)；Γe和Γh分別為陷阱電子和陷阱空穴的脫陷系數(shù)；q0et和q0ht分別為電子和空穴陷阱密度。

本研究采用有限元仿真軟件對雙極性載流子輸運模型進行求解分析。PⅠ薄膜厚度為100 μm，為了保證計算的快速性和準確性，設置網(wǎng)格長度為0.5 μm。在0 μm（x=0）處設置接地，在100 μm（x=d）處施加直流電壓。初始時刻升壓速率為0.5 kV/s，以確保模型收斂。雙極性載流子輸運模型部分參數(shù)見表1[22-23]。

2 仿真結(jié)果與討論

2.1 仿真結(jié)果

采用表1中參數(shù)對雙極性載流子輸運模型進行賦值設置，在293 K溫度下，在陽極施加5 kV直流電壓，PⅠ薄膜體內(nèi)正、負電荷密度如圖2所示。施加電場后，正、負電荷克服界面勢壘，分別從陽極和陰極注入PⅠ薄膜內(nèi)部，空間電荷開始在薄膜內(nèi)部聚集。

圖2 PⅠ薄膜內(nèi)部正負電荷分布Fig.2 The distribution of positive and negative charge inside the PI film

表1 雙極性載流子輸運模型仿真參數(shù)Table 1 The simulation parameters of bipolar charge transport model

由圖2(a)可知，負電荷由陰極注入PⅠ薄膜后，大部分負電荷積聚在陰極處并呈現(xiàn)冪指數(shù)變化規(guī)律。施壓時間由0 min增至5、10、30、60、120、180 min時，PⅠ薄膜陰極邊界處積聚的自由電子密度由0分別 增 至-0.047 5、-0.090、-0.232、-0.391、-0.594、-0.712 C/m3。由圖2(b)可知，正電荷在介質(zhì)內(nèi)部的分布情況與負電荷有相似的變化趨勢，在施壓5、10、30、60、120、180 min后，陽 極邊界處聚集了0.028、0.053、0.147、0.270、0.473、0.635 C/m3的正電荷。表明隨施壓時間的延長，PⅠ薄膜兩端積聚的空間電荷密度逐漸增大。

在施壓5 min后，PⅠ薄膜厚度在大于11.83 μm或小于91.48μm時，其內(nèi)部的空間電荷密度為0，這是因為電荷在遷移過程中，電荷發(fā)生了入陷和脫陷，或者與異性電荷發(fā)生復合形成中性粒子。其次，由于PⅠ薄膜內(nèi)部存在溫度梯度，靠近電極側(cè)溫度較高使其雜質(zhì)電離加劇，導致PⅠ薄膜兩端陷阱數(shù)量多于中間部分。隨電荷遷移距離的增加，薄膜中間部分陷阱數(shù)量減少，電荷復合占優(yōu)勢。施壓時間由5 min增至10、30、60、120、180 min時，負電荷分別在15.72、23.28、30.08、40.26、48.65 μm處達到穩(wěn)定狀態(tài)，正電荷向介質(zhì)內(nèi)部遷移到87.95、81.81、77.40、71.71、67.44μm處達到穩(wěn)定狀態(tài)。隨著施壓時間的延長，注入PⅠ薄膜中的電荷數(shù)量增多，沿厚度方向遷移越深，在PⅠ薄膜兩端分布范圍越廣。

在陽極施加直流電壓后，電勢理論上沿樣品厚度方向上均勻分布，但由于空間電荷積聚與遷移，電勢實際上分布不均勻。樣品在20μm和80μm處電勢如圖3所示，可以看出，在20 μm處，電勢隨著施壓時間的增加逐漸從5 min的999.22 V降低為180 min的997.30 V。在80 μm處，變化趨勢與20μm處相反，由5 min的4 000.76 V逐漸上升為180 min的4 001 V。究其原因，電勢的偏移是由極板注入空間電荷的極性效應引起。由圖2可知，薄膜兩端聚集了大量的同極性電荷，在20μm處由于存在大量負電荷，造成實際電勢值小于理論值1 000 V。隨著施壓時間的延長，20 μm處積聚的負電荷數(shù)量進一步增多，導致電勢進一步降低。在80μm處由于正電荷的積聚導致此處電勢高于理論值4 000 V。隨著聚集的正電荷增多，電勢進一步提高。

圖3 PⅠ薄膜20μm和80μm處電勢Fig.3 The potential of PI film at 20μm and 80μm

2.2 施加電場的影響

在293 K溫度下，分別施加50、80、100 kV/mm的電場，PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷分布如圖4(a)、(b)和(c)所示。

圖4 不同電場強度下PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷分布Fig.4 The distribution of space charge inside the PI film under different electric field strength

薄膜施加50 kV/mm電場180 min后，陰極處空間電荷密度為-0.712 C/m3，陽極處空間電荷密度為0.635 C/m3，如圖4(a)所示；薄膜施加80 kV/mm電場180 min后，陰極處聚集空間電荷密度為-2.13 C/m3，陽極處空間電荷密度為1.891 C/m3，如圖4(b)所示；薄膜施加100 kV/mm電場在180 min后，陰極處電荷密度達到-4.071 C/m3，陽極處電荷密度達到3.509 C/m3，如圖4(c)所示。隨著電場強度的增加，同一時間內(nèi)，PⅠ薄膜內(nèi)部積聚的空間電荷密度增大，但是未改變積聚在薄膜兩端電荷的極性。此外，隨著施加電場強度的增大，自由電子與自由空穴向樣品更深處遷移，施加電場100 kV/mm時，自由電子最大遷移至樣品內(nèi)61.6μm處。

雙極性載流子輸運模型電荷注入方式采用肖特基注入。在該注入方式下，電荷需要克服界面勢壘才能由電極注入到樣品內(nèi)部，然后在樣品內(nèi)部聚集、遷移和擴散，其中陰極處注入的電荷密度和電場強度分別如圖5(a)與(b)所示。由圖5(a)可知，當施加50 kV/mm電場強度10 min時，陰極注入電流密度為1.428×10-10A/m2，施加80 kV/mm電場強度時陰極注入電流密度為6.57×10-10A/m2，施加100 kV/mm時陰極注入電流密度為15.51×10-10A/m2，注入電流密度隨著電場強度的增大而增大。這是因為隨著電場強度的增大，電荷獲得更高的能量克服界面勢壘注入到樣品內(nèi)部，相同時間內(nèi)造成更多的空間電荷積聚在樣品內(nèi)部。同時，由對流擴散方程可知，自由空穴與自由電子往樣品內(nèi)部遷移的速率與電場強度相關(guān)，電場越強，自由電子與自由空穴遷移速率越快，向樣品內(nèi)部遷移得越深。

圖5 不同時間下陰極處注入電流密度與電場強度Fig.5 The injection current density and electric field strength at the cathode under different time

由圖5(a)還可知，當100 kV/mm電場強度施加10 min時，陰極注入電流密度為15.51×10-10A/m2，120 min時為15.14×10-10A/m2，180 min時為15.02×10-10A/m2，陰極注入電流密度隨施壓時間增加呈現(xiàn)下降趨勢。由圖5(b)可知，隨著施壓時間的延長，陰極處聚集的同極性電荷密度逐漸增多，形成與原電場方向相反的電場，造成陰極邊界處電場強度下降。由電荷注入方程可知，注入電荷密度與電場強度呈正相關(guān)關(guān)系，陰極邊界處電場強度減弱會使注入電流密度減小，陽極亦如此。

2.3 溫度的影響

本研究以293 K室溫下的空間電荷積聚值為基準，選取293、298、303、308 K 4個溫度，以5 K為一個梯度研究溫度對空間電荷積聚和遷移特性的影響。PⅠ薄膜施加5 kV的直流電壓后，在293、298、303、308 K溫度下的空間電荷分布特性如圖6所示。由圖6可知，PⅠ薄膜在293、198、303、308 K溫度下，在施壓180 min后陰極邊界處積聚的空間電荷密度分別為-0.712、-1.024、-1.278、-1.530 C/m3，表明溫度的升高會導致PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷數(shù)量增多。同時，隨溫度的升高，空間電荷在薄膜內(nèi)部分布范圍越來越廣，負極性空間電荷密度沿薄膜厚度遷移至0 C/m3的距離大于正極性空間電荷遷移距離，陰極處自由電子比陽極處自由空穴分布范圍更廣。

圖6 不同溫度下PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷分布Fig.6 The space charge distribution inside the PI film under different temperatures

結(jié)合空間電荷在薄膜內(nèi)的分布，求解泊松方程可以得到薄膜內(nèi)的電場分布情況。圖7(a)～(d)是PⅠ薄膜在293、298、303、308 K溫度下的電場分布圖。由圖7可知，在293 K溫度下，施壓180 min后陰極處和陽極處電場強度分別為49.736 kV/mm和49.876 kV/mm，薄 膜 厚 度50 μm處 電 場 強 度 為50.043 kV/mm，薄膜內(nèi)電場強度隨厚度增加呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢；在298 K溫度下，施壓180 min陰極處電場強度為49.446 kV/mm，50 μm處電場強度為50.118 kV/mm；在303 K溫度下，施加180 min后陰極處電場強度為48.933 kV/mm，50 μm處電場強度為50.295 kV/mm；在308 K溫度下，施壓180 min后陰極處電場強度為48.223 kV/mm，50 μm處電場強度為50.484 kV/mm。

圖7 不同溫度下PⅠ薄膜內(nèi)部電場分布Fig.7 The electric field distribution inside the PI film under different temperatures

為了更好地描述PⅠ薄膜內(nèi)部電場強度畸變與溫度的關(guān)系，采用式（12）計算PⅠ薄膜內(nèi)部電場畸變程度。

式（12）中：η為電場畸變率；Emax為PⅠ薄膜內(nèi)部最大電場強度；Eav為PⅠ薄膜內(nèi)部平均電場強度。

由式（12）計算得出，PⅠ薄膜施壓180 min后，在293、298、303、308 K溫度下50μm處的電場畸變率分別為0.084%、0.236%、0.590%、0.968%。隨著溫度的升高，薄膜內(nèi)部電場強度畸變愈嚴重。溫度升高使薄膜內(nèi)部電荷熱運動加劇，自由電子與自由空穴的擴散速率增加，擴散運動加劇，空間電荷分布范圍更廣。自由電子遷移速率比自由空穴遷移速率大，因此自由電子在薄膜中分布范圍比自由空穴廣。溫度在電荷注入方程中表示為T2，溫度的升高使電荷更容易克服界面勢壘注入到薄膜內(nèi)部，在陰極側(cè)和陽極側(cè)積聚的同極性電荷數(shù)量增多。

施壓后，薄膜兩端積聚了大量的同極性電荷，積聚的同極性電荷會產(chǎn)生一個電場，該電場方向與施加電場方向相反，從而削減了電極附近的電場強度。在薄膜中間部分，由于樣品兩端空間電荷的積聚，在薄膜中間產(chǎn)生了一個與施加電場相同的電場，兩個電場相互疊加，造成薄膜內(nèi)部電場強度高于施加的電場強度。隨著溫度的升高，薄膜內(nèi)積聚的空間電荷數(shù)量增加，電場強度畸變也愈嚴重。

3 結(jié)論

本研究基于雙極性載流子輸運模型，研究了PⅠ薄膜空間電荷與電場畸變機理，討論了溫度和電場強度對空間電荷分布和電場畸變的影響，主要得出如下結(jié)論：

（1）隨施壓時間的延長，PⅠ薄膜內(nèi)部的空間電荷累積數(shù)量增多，空間電荷的存在導致PⅠ薄膜內(nèi)部電場畸變。

（2）電場強度的增加會引起電極注入電流密度升高，導致PⅠ薄膜內(nèi)部空間電荷密度增大；隨施壓時間的延長，電極邊界處的電場強度和注入電流密度減小。

（3）環(huán)境溫度的升高導致PⅠ薄膜內(nèi)部積聚的空間電荷更多，積聚在PⅠ薄膜內(nèi)部的同極性空間電荷削弱了PⅠ薄膜兩端的電場強度，增強了薄膜中間的電場強度。