郭春辰，王哲，李玲蓮，姜揮

（1.同濟大學(xué)汽車學(xué)院，上海 201804；2.上?？斪詣踊萍加邢薰荆虾?200439）

鋰離子電池具有能量密度高、無記憶效應(yīng)、自放電率低等優(yōu)勢而廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域，但隨著使用循環(huán)次數(shù)的增加，鋰離子電池會出現(xiàn)可用容量減少即健康狀態(tài)（State of Health，SOH）下降的老化現(xiàn)象。精確的SOH估計可以掌握電池組容量衰退情況，以及單體容量不一致性，便于及時對電池單體進行更換或限制，以防止出現(xiàn)過充過放而影響電池壽命和安全。

容量增量（Incremental Capacity，IC）曲線中的峰具有獨特的形狀、高度和位置，它反映了鋰電池充放電過程中的電化學(xué)反應(yīng)，峰值的變化可能與鋰電池中活性材料損失有關(guān)。IC曲線包含更多直觀的老化特征，因而廣泛應(yīng)用于鋰離子電池SOH估計。林名強等從溫度變化曲線中提取特征與IC曲線的峰值組合來估計SOH。LI Xiaoyu等采用插值方法得到IC曲線，然后從部分IC曲線中提取用于估計SOH的特征進行灰色關(guān)聯(lián)分析，并采用熵權(quán)法評價各特征的顯著性。ZHOU Ruomei等提出以IC曲線與不同高度的水平線圍成的面積作為健康因子用于SOH估計。IC曲線的峰值高度、峰位置、峰斜率也顯現(xiàn)出與SOH具有高度相關(guān)性。PAN Wenjie等使用IC曲線的峰高度、峰位置、峰面積、谷高度和谷位置作為健康因子來估計鋰電池容量，并用馬里蘭大學(xué)數(shù)據(jù)驗證誤差為2.3%。ZHANG Shuzhi等以一條IC曲線中不同電壓處IC曲線值的差作為健康因子來估計SOH，估計結(jié)果誤差小于3%。楊勝杰等在IC曲線中選取了3個峰值區(qū)間作為SOH的敏感區(qū)間，在敏感區(qū)間內(nèi)其估算的方均根誤差小于2%。LI Yi等通過電池靜態(tài)充電曲線提取IC曲線的峰值位置、峰谷位置特征參數(shù)，并建立它們與SOH的關(guān)系，估算的最大誤差為2.5%。TANG Xiaopeng等選取IC曲線峰值左右兩側(cè)的固定電壓間隔，獲得固定電壓間隔下的放電區(qū)域容量，從而建立區(qū)域容量與SOH的線性函數(shù)。利用NASA數(shù)據(jù)驗證SOH估算誤差低于2.5%。郭琦沛等提取IC曲線峰高度、峰位置、峰面積、峰斜率作為SOH的表征參數(shù)，并用主成分回歸降維后建立回歸模型所建立的模型誤差控制在2%以內(nèi)。

上述文獻均在IC曲線上直接提取鋰電池SOH的表征參數(shù)，由于IC曲線的多個峰會隨鋰電池的老化發(fā)生水平移動，難以準(zhǔn)確地將IC曲線不同峰所在的電壓區(qū)間分離，導(dǎo)致特征提取過程中較低峰的高度、位置特征被較高峰的特征所覆蓋，較低的峰將難以被準(zhǔn)確識別。此外，使用兩點計算峰斜率時，所選取點的位置對結(jié)果影響很大，特別是峰高度與峰位置都會隨電池老化而變化，用于計算斜率的點難以準(zhǔn)確選擇，峰斜率也難以準(zhǔn)確計算。

本文基于鋰電池試驗數(shù)據(jù)在IC曲線基礎(chǔ)上構(gòu)建了充電過程IC變化量曲線。由于該曲線隨鋰電池老化產(chǎn)生的水平移動非常小，所以通過橫坐標(biāo)即可較為準(zhǔn)確地定位不同老化程度下曲線上的特征值。利用隨機森林方法分析出該曲線上各個函數(shù)值的重要性，根據(jù)重要性排序最終篩選出可以作為表征參數(shù)的函數(shù)值，并使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立起表征參數(shù)與SOH的映射關(guān)系，最后分析了SOH估計誤差。

1 容量增量變化量曲線

1.1 電池數(shù)據(jù)來源

本文使用馬里蘭大學(xué)電池老化循環(huán)試驗數(shù)據(jù)中電池編號為CS2_35、CS2_36、CS2_37的試驗數(shù)據(jù)進行建模和驗證。CS2_35、CS2_36、CS2_37電池的正極材料體系為鈷酸鋰（LiCoO?），額定容量為1.1 Ah，具有完整恒流恒壓（Constant Current Constant Voltage，CCCV）的充電過程數(shù)據(jù)。充電過程首先以0.5 C倍率的充電電流進行恒流充電，直至電池的端電壓達到4.2 V，然后進行恒壓充電，保持電池的端電壓為4.2 V直至充電電流低于0.05 A。放電過程以1 C倍率恒流放電，放電截止電壓為2.7 V。本文以恒流放電過程所放出電量與額定容量的比值來定義電池的SOH。CS2_35、CS2_36、CS2_37電池的SOH隨循環(huán)次數(shù)下降的情況如圖1所示，隨循環(huán)次數(shù)增加的電池SOH整體呈非線性下降趨勢，且有局部回彈現(xiàn)象。

圖1 電池的SOH與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系

1.2 IC變化量曲線

IC曲線可以通過充電電流曲線和電壓曲線獲取的-曲線微分獲得，如式（1）～（2）所示。

式中：為充電電量，Ah；為充電電流，A；為充電時間，h；為充電電壓，V。

本文根據(jù)充電數(shù)據(jù)由式（1）獲得充電過程的-曲線，為了避免求IC曲線時因d過小而出現(xiàn)IC曲線的異常值，構(gòu)造電壓差為0.01 V的電壓序列，如式（3）所示，并在-曲線的基礎(chǔ)上通過樣條插值獲得電壓序列對應(yīng)的充電電量，通過式（4）在-曲線的基礎(chǔ)上計算充電過程的IC曲線。

CS2_35電池在不同循環(huán)次數(shù)下的IC曲線如圖2所示，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，IC曲線在垂直高度與水平位置上發(fā)生了較為明顯的變化。

圖2 CS2_35電池IC曲線

如式（5）所示，將IC曲線第2次循環(huán)IC與第次循環(huán)的ΔIC相減，獲得每一次循環(huán)的IC變化量ΔIC，形成IC變化量ΔIC曲線。圖3所示為不同循環(huán)下CS2_35電池IC變化量曲線，可以看出在ΔIC曲線中不同循環(huán)次數(shù)產(chǎn)生的差異主要體現(xiàn)在垂直方向，水平移動不明顯。

圖3 CS2_35電池IC變化量曲線

2 隨機森林方法挑選特征參數(shù)

隨機森林方法是通過Bootstrap方法有放回地在全部訓(xùn)練集中隨機抽取個子訓(xùn)練集，，，…，S，用每次未被抽到的訓(xùn)練集組成作為測試集的袋外（Out of Bag，OOB）數(shù)據(jù)，并構(gòu)建個決策樹（Decision Tree，DT）。在構(gòu)建每一個DT過程中，在全部個電壓處的ΔIC中隨機選取個ΔIC作為隨機特征參數(shù)來參與后續(xù)DT的節(jié)點分裂，其中取小于等于lg(+1)的最大整數(shù)。為了計算出第個電壓處的ΔIC的重要性，對第顆DT，選擇相應(yīng)的OOB數(shù)據(jù)并計算這一顆DT的誤差err，隨機對OOB數(shù)據(jù)中第個電壓處的ΔIC加入噪聲干擾后，再次計算第顆DT的OOB數(shù)據(jù)誤差err，對于共有個DT的隨機森林，該電壓下的ΔIC對表征SOH的重要性可表示為式（6）。如果加入隨機噪聲后，OOB數(shù)據(jù)準(zhǔn)確率大幅度下降即err大幅上升，則該電壓下ΔIC對SOH估計的結(jié)果有較大影響，進而說明該電壓下ΔIC重要程度ΔIC較高，如式（6）所示。

對CS2_35、CS2_36兩塊電池應(yīng)用隨機森林法，分別計算在電壓序列下50個ΔIC值的重要性，如圖4所示。選取重要性大于0.01的ΔIC值作為挑選的有效表征參數(shù)，可選取的表征參數(shù)共有6個，每個表征參數(shù)的ΔIC所對應(yīng)的電壓，以及相應(yīng)的重要性數(shù)值見表1。

表1 所提取的ΔIC對應(yīng)的電壓、重要性和重要性排名

圖4 隨機森林方法計算CS2_35、CS2_36電池不同電壓下IC變化量的ΔIC值的重要性

由圖5和圖6中CS2_35、CS2_36兩塊電池各電壓處ΔIC與SOH關(guān)系可以看出，選取的ΔIC與SOH具有一定的相關(guān)性，且兩塊電池6處ΔIC與SOH的關(guān)系形式相近，有利于提高所建立的模型對不同電池的適應(yīng)性。

續(xù)表

3 基于IC變化量曲線的SOH估計

由圖5和圖6可知，6個ΔIC表征參數(shù)與SOH的關(guān)系并非完全線性，且最適合估計SOH的范圍也不盡相同。例如，在SOH大于90%的范圍內(nèi)，表征參數(shù)（序號）1和4處ΔIC與SOH的關(guān)系點更加集中和一一對應(yīng)，所以比其他表征參數(shù)ΔIC能更加準(zhǔn)確地估計出這一范圍內(nèi)的SOH，但在SOH小于90%的條件下，其他表征參數(shù)ΔIC能更加準(zhǔn)確地估計出SOH。本文確定的表征參數(shù)具有非線性和適合范圍不同的特點，因此選取具有很強的非線性多維擬合能力的BP（Back Propagation）神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為建立ΔIC與SOH之間映射關(guān)系的方法。

圖5 CS2_35電池所選6處ΔIC與SOH的關(guān)系

圖6 CS2_36電池所選6處ΔIC與SOH的關(guān)系

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)以梯度最速下降法為學(xué)習(xí)規(guī)則，根據(jù)每次訓(xùn)練過程所估計的SOH結(jié)果與真實的SOH的損失函數(shù)下降梯度，以最大的方向更新每個神經(jīng)元的參數(shù)，使估計的SOH逐漸逼近真實的SOH，從而獲得6個ΔIC表征參數(shù)與SOH之間的映射關(guān)系。本文為了降低神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)生過擬合的風(fēng)險并提高神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的性能，在全連接層中加入Dropout層，使神經(jīng)元按給定的概率停止激活以避免神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)過分依賴少數(shù)神經(jīng)元，從而提升神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的估計能力和泛化能力。

本文使用CS2_35和CS2_36兩塊電池的數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)，使用CS2_37電池的數(shù)據(jù)作為測試數(shù)據(jù)，測試數(shù)據(jù)不涉及BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立6個ΔIC表征參數(shù)與SOH之間映射關(guān)系的過程，僅用來驗證方法的有效性。CS2_37電池的SOH估計值與真實值對比如圖7和圖8所示，使用本文選取的6個ΔIC表征參數(shù)不僅能估計出SOH整體非線性下降趨勢，也能較準(zhǔn)確地估計出SOH短時間內(nèi)上升的健康狀態(tài)回彈情況。

圖7 CS2_37電池估計SOH與循環(huán)次數(shù)結(jié)果

圖8 CS2_37電池SOH估計值與真實值

CS2_37電池的SOH估計值在不同循環(huán)次數(shù)下的絕對誤差如圖9所示，經(jīng)統(tǒng)計計算99.55%數(shù)量的SOH估計值的誤差在2%以內(nèi)。本文估計方法的均方根誤差（Root Mean Square Error，RMSE）、平均絕對誤差（Mean Absolute Error，MAE）和平均絕對百分比誤差（Mean Absolute Percentage Error，MAPE）見表2，該3項評估指標(biāo)均能控制在1%以下。

圖9 CS2_37電池估計SOH的絕對誤差

表2 SOH估計方法的RMSE、MAE和MAPE

4 結(jié)論

本文提出了基于IC變化量曲線的電池SOH估計方法，利用隨機森林方法分析該曲線上各個函數(shù)值的重要性，根據(jù)重要性篩選出曲線上可以作為表征參數(shù)的函數(shù)值。針對選取的表征參數(shù)有各自最適合SOH估計范圍和與SOH呈非線性關(guān)系問題，使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立表征參數(shù)與SOH的映射關(guān)系，并在BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中添加Dropout層抑制過擬合。通過電池老化公開數(shù)據(jù)集驗證結(jié)果表明，基于IC變化量曲線的電池SOH估計方法的估計誤差基本控制在2%以內(nèi)，所提出方法的RMSE、MAE和MAPE分別為0.86%、0.66%和0.77%，具有較高的精度。