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        基于MAX-DOAS測(cè)定大氣紫外波段水汽的吸收及其對(duì)DOAS反演影響的評(píng)估

        2022-10-09 08:15:32任紅梅胡肇?zé)j謝品華黃業(yè)園李曉梅鐘鴻雁張海蓉鄭江一柴文軒
        光譜學(xué)與光譜分析 2022年10期
        關(guān)鍵詞:大氣

        任紅梅, 李 昂, 胡肇?zé)j, 謝品華, 3, 徐 晉, 黃業(yè)園, 李曉梅, 鐘鴻雁, 4,張海蓉, 田 鑫, 4, 任 博, 鄭江一, 王 帥, 柴文軒

        1.中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院,安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031 2.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究生院科學(xué)島分院,安徽 合肥 230026 3.中國(guó)科學(xué)院區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心,福建 廈門 361021 4.安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院,安徽 合肥 230601 5.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012

        引 言

        水汽是重要的溫室氣體,在大氣化學(xué)及輻射平衡中扮演重要角色[1]。在大氣光譜中,由于在許多波長(zhǎng)區(qū)域都存在水汽吸收,因此在評(píng)估溫室效應(yīng)時(shí)也需要對(duì)其性質(zhì)進(jìn)行精確了解。此外,由于其他痕量氣體所在的吸收波段經(jīng)常與水汽吸收波段重疊,因此光譜探測(cè)也需要明確水汽的吸收。由于技術(shù)原因,水汽吸收截面的實(shí)驗(yàn)室測(cè)量比較困難[2]。而在可見(jiàn)藍(lán)光和紫外光譜范圍內(nèi),水汽吸收相對(duì)較小,更加難以探測(cè)。

        直到2016年,Polyansky等[3]在實(shí)驗(yàn)室測(cè)量了一個(gè)光譜范圍低于400 nm的水汽吸收截面(POKAZATEL),對(duì)于室溫,其光譜范圍在紫外區(qū)域可達(dá)244 nm,彌補(bǔ)了HITRAN、HITEMP等數(shù)據(jù)庫(kù)中紫外波段水汽吸收截面的缺失。2017年,Lampel等利用POKAZATEL水汽吸收截面,采用多軸差分吸收光譜(MAX-DOAS)和長(zhǎng)程DOAS技術(shù)在南美洲的航海實(shí)驗(yàn)中均發(fā)現(xiàn)了370 nm以下的水汽吸收[2],為在紫外波段反演水汽提供了方法和思路。由于Lampel等的研究均在海上觀測(cè),水汽濃度較高,而在水汽濃度相對(duì)較低的陸地上,紫外波段是否同樣存在水汽的吸收,還需要進(jìn)一步研究。

        MAX-DOAS技術(shù)被廣泛用于大氣痕量氣體監(jiān)測(cè)[4-7]。目前,采用MAX-DOAS技術(shù)在紫外波段反演痕量氣體時(shí),經(jīng)常會(huì)忽略紫外波段水汽的吸收,這可能影響此波段大氣中濃度含量較低的痕量氣體的反演,比如HONO和HCHO等氣體。另外,由于水汽的吸收影響光路信息,也會(huì)因影響O4的吸收。紫外波段水汽的吸收還可能導(dǎo)致系統(tǒng)誤差的產(chǎn)生,從而影響誤差評(píng)估。

        本研究采用西安乾縣MAX-DOAS區(qū)域站2020年6月1日—9月24日的觀測(cè)數(shù)據(jù),對(duì)紫外波段的水汽進(jìn)行反演。首先選取紫外波段和可見(jiàn)波段水汽最優(yōu)的反演區(qū)間,然后將紫外和可見(jiàn)波段的水汽對(duì)比,觀察兩者的一致性。最后分別評(píng)估了363 nm水汽吸收對(duì)O4,HONO和HCHO反演的影響。采用MAX-DOAS在紫外波段測(cè)量大氣水汽的吸收,對(duì)研究紫外波段一些痕量氣體的準(zhǔn)確反演以及大氣輻射平衡等方面都具有重要意義。

        1 MAX-DOAS原理

        MAX-DOAS技術(shù)是一種被動(dòng)DOAS技術(shù),通過(guò)采用望遠(yuǎn)鏡以不同的仰角α指向天空,進(jìn)而采集太陽(yáng)散射光[8-9]。每個(gè)仰角α對(duì)于不同高度的痕量氣體有著不同的靈敏度。低仰角對(duì)近地面的吸收具有更高的靈敏度。通過(guò)夫瑯和費(fèi)參考光譜(FRS)扣除強(qiáng)烈的夫瑯和費(fèi)線的干擾,然后通過(guò)與標(biāo)準(zhǔn)氣體分子吸收截面進(jìn)行最小二乘擬合,得到氣體差分斜柱濃度。另外,由于90°仰角的光譜中含有平流層氣體的吸收,而本研究的重點(diǎn)是對(duì)流層,通過(guò)選擇每個(gè)仰角循環(huán)中90°仰角的光譜(當(dāng)圈參考譜)作為FRS,從而使儀器對(duì)結(jié)果的不穩(wěn)定性以及平流層吸收氣體的影響降至最低。得到仰角α下痕量氣體的對(duì)流層差分斜柱濃度DSCD,表達(dá)式為式(1)

        DSCDα=dSCDα(α≠90°)-dSCDref(α=90°)

        (1)

        2 實(shí)驗(yàn)部分

        采用的MAX-DOAS儀器由安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所自主研發(fā),安裝在西安乾縣羊毛灣(108.05°E, 34.53°N),位于西安市西北方向,海拔高度為615 m,見(jiàn)圖1(a)。實(shí)驗(yàn)裝置包括光譜儀、望遠(yuǎn)鏡、旋轉(zhuǎn)云臺(tái)、光纖、監(jiān)控?cái)z像頭、計(jì)算機(jī)等。通過(guò)軟件控制云臺(tái)轉(zhuǎn)動(dòng)到一定方位角及仰角,并通過(guò)望遠(yuǎn)鏡接收太陽(yáng)散射光,經(jīng)過(guò)光纖進(jìn)入光譜儀,進(jìn)而將數(shù)據(jù)傳輸至計(jì)算機(jī)儲(chǔ)存以進(jìn)一步處理。光譜儀被置于25 ℃溫控箱中以減小光譜溫漂現(xiàn)象,可測(cè)量波長(zhǎng)范圍為294~460 nm,分辨率為0.35 nm。圖1(b)為MAX-DOAS儀器觀測(cè)原理示意圖。表1為西安站點(diǎn)MAX-DOAS儀器參數(shù)。

        表1 MAX-DOAS西安乾縣區(qū)域站參數(shù)設(shè)置

        圖1 西安乾縣MAX-DOAS區(qū)域站位置及觀測(cè)原理

        3 結(jié)果與討論

        3.1 最優(yōu)化反演波段

        在反演水汽廓線時(shí),常采用最優(yōu)估算法進(jìn)行反演,反演過(guò)程分為兩步,首先通過(guò)O4柱濃度反演氣溶膠廓線,然后根據(jù)氣溶膠廓線反演水汽廓線,需要在紫外和可見(jiàn)波段同時(shí)反演H2O和O4。根據(jù)兩者吸收截面特征(圖2),選取紫外360 nm附近和可見(jiàn)440 nm附近不同波段,這兩個(gè)波段需同時(shí)包含水汽和O4的吸收,并對(duì)反演波段進(jìn)行最優(yōu)化測(cè)試。以西安站點(diǎn)2020年6月24日9點(diǎn)33分仰角為20°時(shí)的光譜(隨機(jī)選擇)作為測(cè)試對(duì)象,采用QDOAS軟件(http://uvvis.aeronomie.be/software/QDOAS/)進(jìn)行分析,反演紫外和可見(jiàn)藍(lán)光不同波段區(qū)間(間隔為1 nm)內(nèi)的水汽,得到每個(gè)波段區(qū)間反演結(jié)果的均方根誤差(RMS),結(jié)果分別見(jiàn)圖3(a,b)。

        圖2 紫外和可見(jiàn)藍(lán)光波段水汽和O4吸收截面

        圖3 水汽最優(yōu)反演波段測(cè)試

        根據(jù)圖3(a,b)兩個(gè)波段反演水汽的測(cè)試結(jié)果,再結(jié)合圖2中水汽和O4吸收截面的分布情況,最終選取紫外和可見(jiàn)藍(lán)光波段RMS較小且同時(shí)包含O4和H2O吸收峰的反演波段分別為351~370和434~455 nm。另外,還可以使用有效吸收中心公式來(lái)計(jì)算每個(gè)擬合區(qū)間[λ1,λ2]中O4和H2O的各自有效中心[2],如式(2)

        (2)

        3.2 光譜反演

        首先采用汞燈給光譜儀定標(biāo),再將與儀器狹縫函數(shù)卷積后的水汽有效吸收參考截面輸入QDOAS軟件進(jìn)行擬合,兩個(gè)波段的擬合參數(shù)見(jiàn)表2。圖4(a,b)分別為2020年7月4日10點(diǎn)08分仰角為5°時(shí)的紫外和可見(jiàn)吸收光譜擬合示例,反演得到的363和443 nm的H2O DSCD分別為1.19×1024和3.84×1023molecules·cm-2, 對(duì)應(yīng)的RMS分別為7.5×10-4和5.81×10-4。

        表2 水汽的DOAS擬合參數(shù)設(shè)置

        圖4 紫外(a)和可見(jiàn)波段(b)DOAS擬合反演示例

        3.3 紫外和可見(jiàn)波段DSCD對(duì)比

        研究表明在可見(jiàn)藍(lán)光波段(443 nm)反演的水汽柱濃度與相關(guān)數(shù)據(jù)集具有較好一致性(R2=0.93)[10],因此可以認(rèn)為在藍(lán)光波段水汽能夠準(zhǔn)確反演。將西安乾縣MAX-DOAS區(qū)域站2020年6月1日—9月24日數(shù)據(jù)在紫外和可見(jiàn)波段同時(shí)進(jìn)行DOAS擬合,得到O4和H2O不同仰角下的DSCD。由于MAX-DOAS技術(shù)原理的限制,只能在陽(yáng)光比較好的白天觀測(cè),因此整個(gè)觀測(cè)期間僅有54天有效數(shù)據(jù)。由于水汽主要集中在近地面,選擇對(duì)近地面比較敏感的小仰角(以α=5°為例)DSCD結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析,兩個(gè)波段的對(duì)比結(jié)果見(jiàn)圖5(a,b,c)。

        圖5表明兩個(gè)波段O4和H2O的DSCD隨時(shí)間變化基本一致,363 nm的DSCD均大于443 nm,分析認(rèn)為絕大部分情況下,氣體光學(xué)厚度隨波長(zhǎng)的增加而減小。光學(xué)厚度指輻射在介質(zhì)中傳播時(shí)的衰減情況。另外,兩個(gè)波段存在的氣體干擾和吸收強(qiáng)度均不一致,也導(dǎo)致了兩個(gè)波段反演結(jié)果的數(shù)值差異。

        將兩個(gè)反演波段的O4DSCD和H2O DSCD做相關(guān)性分析,紫外和可見(jiàn)波段O4DSCD之間的相關(guān)系數(shù)r=0.85,H2O DSCD之間的相關(guān)系數(shù)r=0.80[圖6(a, b)]。另外,為消除不同波段的輻射傳輸差異,分析了兩個(gè)波段H2O DSCD/O4DSCD的相關(guān)性,結(jié)果表明其相關(guān)性最大,r=0.89[圖6(c)]。兩個(gè)波段的同種氣體及比值都有較好的相關(guān)性,結(jié)果驗(yàn)證了在紫外波段水汽的吸收。綜合比較圖5和圖6發(fā)現(xiàn),相比于沿海城市,在水汽濃度較低的西安市,363 nm附近也同樣存在水汽的吸收,這將會(huì)對(duì)采用DOAS技術(shù)在紫外波段反演其他痕量氣體造成影響,導(dǎo)致誤差產(chǎn)生。小于370 nm的波段,存在多種痕量氣體的吸收,可能受水汽吸收影響的氣體有O4,HONO以及HCHO(見(jiàn)圖7),3.4節(jié)分別討論了紫外水汽的吸收對(duì)每種痕量氣體的影響。

        圖5 紫外和可見(jiàn)波段DSCD的時(shí)間序列(α=5°)

        圖6 O4和H2O DSCD在紫外和可見(jiàn)波段的相關(guān)性分析

        圖7 紫外波段H2O和其他痕量氣體(O4,HONO以及HCHO)的吸收截面

        3.4 水汽紫外波段的吸收對(duì)痕量氣體反演的影響

        紫外波段水汽的吸收一直是未知,忽略363 nm附近的水汽吸收不僅會(huì)增加痕量氣體DOAS擬合誤差,而且還會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)偏差。對(duì)于不同的數(shù)據(jù)、DOAS擬合波段以及儀器參數(shù)(如光譜分辨率等),對(duì)結(jié)果影響可能會(huì)有所不同?;贛AX-DOAS西安乾縣區(qū)域站2020年6月1日—9月24日數(shù)據(jù),對(duì)可能影響的氣體(O4,HONO和HCHO)進(jìn)行反演。反演過(guò)程分為兩次,一次在擬合過(guò)程中包含POKAZATEL 水汽吸收參考截面,一次不包含,其他反演參數(shù)設(shè)置見(jiàn)表3。同樣以5°仰角為例,為消除隨機(jī)誤差,把觀測(cè)期間反演的氣體DSCD求均值,研究了水汽吸收對(duì)痕量氣體反演的影響。圖8[a(a1, a2, a3)]和圖8[b(b1, b2, b3)]為2020年8月25日下午15:26仰角為5°時(shí)各痕量氣體在無(wú)水汽吸收參考截面和有水汽吸收參考截面情況下的DOAS擬合反演示例。

        圖8 O4,HONO以及HCHO的DOAS擬合反演示例

        表3 O4,HONO以及HCHO的DOAS擬合參數(shù)設(shè)置

        3.4.1 紫外波段水汽吸收對(duì)O4反演的影響

        對(duì)于MAX-DOAS觀測(cè),需要確定有效光路長(zhǎng)度L,從而將觀測(cè)到的沿光路積分濃度轉(zhuǎn)換為相應(yīng)的痕量氣體濃度,O4的吸收便可用于推斷有關(guān)的大氣光路信息。MAX-DOAS技術(shù)可以通過(guò)設(shè)置輻射傳輸模型(RTM)的輸入?yún)?shù)以及觀測(cè)到的O4DSCD來(lái)估算氣溶膠消光廓線。然而,對(duì)于一些觀測(cè)的太陽(yáng)散射光,必須通過(guò)校正因子來(lái)校正O4的吸收,以解釋測(cè)量的柱濃度,很多研究估計(jì)了此校正因子為1.2~1.5,以匹配測(cè)量的DSCD[11]。到目前為止,未見(jiàn)明確此校正因子得出的原因。2016年Ortega等研究表明,造成這種修正系數(shù)的另一個(gè)原因可能是無(wú)法計(jì)算的對(duì)流層吸收體,例如水汽吸收[12]。

        為了評(píng)估水汽吸收對(duì)O4反演的影響,選擇O4的紫外反演波段為338.2~370 nm,對(duì)整個(gè)觀測(cè)期間的光譜進(jìn)行反演,求氣體DSCD均值。當(dāng)在DOAS反演中包括水汽截面時(shí),O4DSCD均值為1.73×1043molecules2·cm-5;不包括水汽吸收截面時(shí),O4DSCD 均值為1.71×1043molecules2·cm-5。同波段的水汽吸收將使O4DSCD增加,從而影響校正因子,對(duì)應(yīng)于+1.16%的改變。

        3.4.2 紫外波段水汽吸收對(duì)HONO反演的影響

        HONO在大氣化學(xué)中起關(guān)鍵作用,其光解作用會(huì)導(dǎo)致大氣中的OH自由基的產(chǎn)生[13]。由于其高反應(yīng)活性和白天快速的光解作用,HONO濃度較低,尤其是在白天,因此很難對(duì)其進(jìn)行測(cè)量。DOAS技術(shù)具有高靈敏度,可以對(duì)HONO進(jìn)行測(cè)量,但是必需要考慮反演波段內(nèi)所有可能的痕量氣體吸收,以進(jìn)一步降低檢測(cè)限并消除潛在的偏差。

        HONO的反演波段為337~375 nm,然而10點(diǎn)至15點(diǎn),HONO濃度很低,DOAS反演出現(xiàn)較大誤差,因此排除這一段時(shí)間,只保留每天10:00前和15:00后的反演結(jié)果。當(dāng)在DOAS反演中包括水汽吸收截面時(shí),HONO的DSCD均值為2.54×1015molecules·cm-2,不包括水汽吸收截面時(shí),HONO的DSCD均值為2.34×1015molecules·cm-2。同波段的水汽吸收將使HONO的DSCD增加,對(duì)應(yīng)于+8.55%的變化。

        3.4.3 紫外波段水汽吸收對(duì)HCHO反演的影響

        HCHO是大氣中含量最豐富的碳?xì)浠衔镏?,廣泛參與大氣中的光化學(xué)反應(yīng), 同時(shí)也是氣溶膠的重要前體物, 在大氣化學(xué)中承擔(dān)了非常重要的作用。采用DOAS技術(shù)在紫外波段反演HCHO已經(jīng)有較多研究[5-7],但很少有研究考慮此波段的水汽吸收。

        HCHO的反演波段為336.5~359 nm,同樣對(duì)觀測(cè)期間所有有效光譜進(jìn)行反演,當(dāng)在DOAS反演中包括POKAZATEL水汽吸收截面時(shí),HCHO的DSCD均值為3.86×1016molecules·cm-2,不包括水汽吸收截面時(shí),HCHO的DSCD均值為3.54×1016molecules·cm-2。同波段的水汽吸收將使HCHO的DSCD增加,對(duì)應(yīng)于+9.04%的變化。

        4 結(jié) 論

        水汽是大氣中的重要成分之一,它在紫外波段的吸收影響MAX-DOAS對(duì)一些痕量氣體的反演。采用西安乾縣MAX-DOAS區(qū)域站2020年6月1日—9月24日數(shù)據(jù),研究了紫外和可見(jiàn)藍(lán)光波段水汽的吸收。首先通過(guò)在不同波段區(qū)間內(nèi)進(jìn)行DOAS擬合,根據(jù)RMS以及水汽和O4的吸收截面情況,選取紫外和可見(jiàn)藍(lán)光波段水汽的最優(yōu)反演區(qū)間分別為351~370和434~455 nm。然后,得到兩個(gè)反演波段O4和H2O的DSCD, 兩個(gè)波段O4和H2O的DSCD相關(guān)系數(shù)r分別為0.85和0.80。兩波段H2O DSCD/O4DSCD的相關(guān)系數(shù)為0.89。紫外和可見(jiàn)波段之間的高相關(guān)性表明,紫外波段同樣存在水汽吸收,這將使相同波段痕量氣體的反演誤差增大。最后,對(duì)可能受到紫外波段水汽吸收影響的氣體(O4,HONO和HCHO)分別進(jìn)行了DOAS誤差評(píng)估。紫外波段水汽的吸收將使O4的DSCD,HONO的DSCD以及HCHO的DSCD在DOAS擬合過(guò)程中增加,分別對(duì)應(yīng)于+1.16%,+8.55%和+9.04%的變化??紤]紫外波段363 nm附近水汽的吸收可以降低DOAS方法的系統(tǒng)誤差,對(duì)于在紫外波段反演其他痕量氣體有著重要意義。

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