蘇培興,車智濤,張代鈞*,盧培利,丁阿強

基于生命周期評價的頁巖氣開采返排-產(chǎn)出水處理技術(shù)選擇

蘇培興1,2,車智濤1,2,張代鈞1,2*,盧培利1,2,丁阿強1,2

(1.重慶大學(xué),煤礦災(zāi)害動力學(xué)與控制國家重點實驗室,重慶 400044；2.重慶大學(xué)環(huán)境科學(xué)系,重慶 400044)

為探究頁巖氣開采廢水(即返排-產(chǎn)出水)處理技術(shù)對環(huán)境生態(tài)的影響,針對頁巖氣開采廢水的處理后內(nèi)部回用以及達(dá)標(biāo)排放兩種管理模式,結(jié)合生命周期評價的理念,運用Simapro分析工具,創(chuàng)建 LCA 模型,對典型處理技術(shù)進(jìn)行清單分析,評估處理技術(shù)中的資源、能源消耗和環(huán)境負(fù)荷,量化分析其對人群健康、生態(tài)環(huán)境質(zhì)量和資源方面的影響,建立一種頁巖氣開采返排-產(chǎn)出水處理技術(shù)選擇的評價方法.同時,以國內(nèi)某頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程為例,評估所選用處理技術(shù)的潛在環(huán)境影響.結(jié)果表明,內(nèi)部回用模式下選用的混凝-絮凝處理技術(shù)對環(huán)境生態(tài)影響最小;達(dá)標(biāo)排放模式下針對有機物去除,選用鐵電極的電絮凝技術(shù)或曝氣生物濾池對環(huán)境生態(tài)的影響較小.對于較低含鹽量的開采廢水的脫鹽,選用的脫鹽技術(shù)正滲透對環(huán)境的影響比反滲透小,但反滲透的脫鹽效果更好.對于較高含鹽量開采廢水的脫鹽,選用的多效蒸發(fā)-機械蒸汽再壓縮技術(shù)對環(huán)境生態(tài)的影響較小.

頁巖氣；返排-產(chǎn)出水；處理技術(shù)；環(huán)境影響；生命周期評價；生態(tài)風(fēng)險

我國的頁巖氣資源可采儲量巨大,開發(fā)利用好頁巖氣對調(diào)整優(yōu)化我國能源結(jié)構(gòu)和節(jié)能減排具有重要作用.但目前我國的頁巖氣開發(fā)過程仍面臨著生態(tài)環(huán)境影響不明確、污染防治技術(shù)不規(guī)范等問題.頁巖氣開采過程所產(chǎn)生的返排水與產(chǎn)出水(FPW)統(tǒng)稱為頁巖氣開采廢水[1],包括高濃度的鹽、金屬、油、油脂和天然有機物,水質(zhì)復(fù)雜,呈現(xiàn)出高懸浮物(TSS)、高化學(xué)需氧量(COD)、以及難生物降解等特性.在收集、運輸、處理、處置不當(dāng)?shù)那闆r下,會對地表及地下水資源造成嚴(yán)重污染[2].單一技術(shù)無法有效處理頁巖氣廢水,需要一系列的技術(shù)組合處理方案,工藝復(fù)雜、成本高且環(huán)境影響不明確[3-4].因此了解頁巖氣開采廢水處理過程產(chǎn)生的環(huán)境影響,優(yōu)化頁巖氣開采廢水的處理技術(shù)選擇,對降低處理技術(shù)的環(huán)境影響至關(guān)重要.近年來,已經(jīng)有采用LCA方法評估頁巖氣開發(fā)環(huán)境影響的報道[5-10],但缺少針對頁巖氣開采廢水處理技術(shù)環(huán)境影響的LCA研究.

本文采用LCA方法,基于頁巖氣開采廢水處理技術(shù)系統(tǒng)的運行和管理效能,針對頁巖氣開采廢水處理后內(nèi)部回用與達(dá)標(biāo)排放的兩種管理策略,量化分析不同處理技術(shù)的生態(tài)環(huán)境影響程度,評估頁巖氣開采廢水處理工藝對人群健康、生態(tài)環(huán)境以及資源的影響,建立頁巖氣開采廢水管理的評價體系.以國內(nèi)某頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程為例,分析其所選用處理技術(shù)的潛在環(huán)境影響,并提出改善對策.研究結(jié)果可為優(yōu)化頁巖氣開采廢水處理技術(shù)的選擇提供參考.

1 研究方法

目前,LCA已廣泛應(yīng)用于產(chǎn)品或過程的生態(tài)環(huán)境協(xié)調(diào)性評價[11].LCA分為4個有機組成部分:目的與范圍的確定、清單分析、影響評價和生命周期解釋[12].生命周期考慮了與產(chǎn)品壽命相關(guān)的所有階段的環(huán)境特征和潛在影響,包括產(chǎn)品的儲存、包裝、運輸、分銷、使用和最終處置.

Simapro軟件基于專業(yè)且廣泛使用的Ecoinvent數(shù)據(jù)庫,并集成了世界上先進(jìn)的生命周期評價方法,如Eco-indicator99、CML1992、Ecopoints97、EPS2000等.Eco-indicator 99的核心是根據(jù)特定的自然環(huán)境系統(tǒng)將數(shù)據(jù)清單的分析結(jié)果劃分為不同的環(huán)境污染問題,并進(jìn)行權(quán)重分析,得出最終的環(huán)境生態(tài)指數(shù)值.環(huán)境生態(tài)指數(shù)不僅可以用以表述某一產(chǎn)品的環(huán)境損害相對負(fù)荷值,也可以表述某種材料或某個過程的環(huán)境影響相對負(fù)荷值,從而可以更直觀的判斷對環(huán)境的影響程度.其數(shù)據(jù)分析過程模型如圖1所示[13].

圖1 Eco-indicator 99數(shù)據(jù)分析過程模型

本研究采用Simapro 9.0版本軟件,選用EcoinventV3.0數(shù)據(jù)庫以及Eco-indicator99作為評價方法[14],創(chuàng)建LCA模型,對清單數(shù)據(jù)進(jìn)行分類和定量化分析,并依據(jù)分析結(jié)果,將其轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的環(huán)境影響類型,將致癌物質(zhì)、有機物和無機物歸為人群健康影響指標(biāo),氣候變化、電磁輻射、臭氧層、生態(tài)毒性與酸化/富營養(yǎng)化歸為生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響指標(biāo),礦物和化石燃料歸為資源損耗指標(biāo),然后將特征化的數(shù)值進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,從人群健康影響、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響、資源損耗3個方面進(jìn)行權(quán)重分析,從定性的角度判斷對環(huán)境的影響程度,最后將定性分析的損害評價,轉(zhuǎn)化為定量的環(huán)境生態(tài)指數(shù),以獲得環(huán)境綜合影響值[13,15].

特征因子使用特征模型計算,并將其轉(zhuǎn)換為對影響類別指標(biāo)的影響.其計算公式如下[15]:

式中:CF表示特征因子;FF表示歸趨因子;XF表示受納環(huán)境中敏感目標(biāo)暴露的暴露因子;FF表示暴露對目標(biāo)影響的影響因子(effect factor)的乘積.

在Eco-indicator 99評估方法中采用端點加權(quán)法評估,LCA在3個定義的端點(人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源)之間進(jìn)行加權(quán).該方法獲得的權(quán)重因子如下:生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量分配權(quán)重因子為40%,人群健康分配的權(quán)重因子為40%、資源損耗分配的權(quán)重因子為20%,計算公式如下[15-16]:

式中:表示環(huán)境生態(tài)指數(shù),Inv()表示清單數(shù)據(jù), CFImpact(Endpoint,)表示影響類別(impact)中端點(Endpoint)物質(zhì)的端點特征因子,NV(Endpoint)表示端點的標(biāo)準(zhǔn)化參考值,WF(Endpoint)表示端點的權(quán)重因子.

1.1 目標(biāo)與范圍確定

本研究依據(jù)FPW的處理需求以及已有知識確定了各自的備選技術(shù),并比選出了內(nèi)部回用和達(dá)標(biāo)排放兩種管理模式下不同階段的最佳處理單元技術(shù).內(nèi)部回用模式下的備選處理技術(shù)包括混凝-絮凝、化學(xué)沉淀、溶氣氣浮法、超濾與介質(zhì)過濾.沉砂后的FPW經(jīng)過油水分離,利用混凝-絮凝、化學(xué)沉淀和溶氣氣浮法等方式去除FPW中的懸浮物(SS)、油和脂(OG)、膠體與部分有機物;過濾階段采用介質(zhì)過濾或超濾等方式.達(dá)標(biāo)排放模式下選用的有機物處理技術(shù)包括電-Fenton法、電絮凝、臭氧氧化、曝氣生物濾池與膜生物反應(yīng)器.脫鹽處理技術(shù)包括正滲透和反滲透、單效蒸發(fā)-機械蒸汽再壓縮技術(shù)(SEE-MVR)和多效蒸發(fā)-機械蒸汽再壓縮(MEE- MVR)(圖2).同時,內(nèi)部回用模式下的備選處理技術(shù)也可作為達(dá)標(biāo)排放模式下預(yù)處理備選技術(shù).

圖2 達(dá)標(biāo)排放型處理工藝流程

研究表明,在污水處理中電力消耗和化學(xué)品消耗對大多數(shù)影響類別指標(biāo)結(jié)果的環(huán)境負(fù)荷貢獻(xiàn)率高達(dá)90%,證實了環(huán)境影響主要來源于電力消耗和化學(xué)品消耗[17].因此,這里選擇的FPW處理的系統(tǒng)邊界包括淡水消耗、原材料、能源和化學(xué)品的使用、廢水處理設(shè)施以及污泥和鹽水等廢棄物的最終處置,并以處理1m3的FPW為功能單位,研究每處理1m3的FPW所造成的環(huán)境影響(圖3).

圖3 頁巖氣開采廢水處理系統(tǒng)邊界

1.2 清單分析

研究初期建立了完善的FPW國內(nèi)外水質(zhì)數(shù)據(jù)庫.在此基礎(chǔ)之上,將FPW的最終用途劃為內(nèi)部回用和達(dá)標(biāo)排放兩大類,再根據(jù)需要去除的目標(biāo)污染物,在同一用途內(nèi)進(jìn)行平行比較.在內(nèi)部回用中,主要考慮對進(jìn)水中的懸浮物進(jìn)行處理,因此將比較的重心放在出水SS濃度上(表1～5);達(dá)標(biāo)排放中有機物的處理主要比較了出水COD濃度(表6～10),脫鹽的處理主要比較了出水TDS濃度(表11～12),而其余的水質(zhì)指標(biāo)對最終結(jié)果的影響較小.

當(dāng)頁巖氣FPW的總?cè)芙夤腆w(TDS)<20g/L時, 多用于經(jīng)處理后內(nèi)部回用,主要作為所在頁巖氣田配制壓裂液的用水,內(nèi)部回用型處理工藝主要去除目標(biāo)是油脂、懸浮物、細(xì)菌等,具備節(jié)省水資源、環(huán)境污染小、處理成本低等優(yōu)勢[18].wang等[19]探索了鋁基和鐵基混凝劑對FPW的處理效能,Fe2(SO4)3的最佳投加劑量為50mg/L,處理后FPW中SS濃度可降至18mg/L.Kim[20]等運用溶氣氣浮法處理頁巖氣FPW,在最佳條件下,FPW中SS濃度可降至 5.1mg/L,去除廢水中SS的效果較好.Butkovskyi[21]等梳理了典型溶氣氣浮法的能耗.沉淀是大部分廢水處理前的預(yù)處理步驟,已有研究將化學(xué)沉淀應(yīng)用于FPW處理[19,22].介質(zhì)過濾能有效去除廢水總有機碳(TOC),不需要進(jìn)行廢水預(yù)處理,不受廢水TDS濃度的影響[23],其清單數(shù)據(jù)參考了重慶某頁巖氣產(chǎn)出水處理的實際工程數(shù)據(jù).超濾可以去除廢水中大部分顆粒物和懸浮固體,Guo等[24]采用超濾處理四川威遠(yuǎn)頁巖氣FPW,處理后SS濃度可降至4.4mg/L.根據(jù)文獻(xiàn)中的單元技術(shù)最佳處理效果,將其能耗整理為清單數(shù)據(jù)(表1～5).

表1 混凝-絮凝清單[19] (功能單位:m3處理水)

表2 溶氣氣浮法清單[20-21](功能單位:m3處理水)

表3 化學(xué)沉淀清單[19,22](功能單位:m3處理水)

表4 介質(zhì)過濾清單(功能單位:m3處理水)

注:清單數(shù)據(jù)參考了重慶涪陵頁巖氣田產(chǎn)出水收集及處理系統(tǒng)建設(shè)項目環(huán)境影響報告書.

表5 超濾清單[24](功能單位:m3處理水)

達(dá)標(biāo)排放型處理工藝是對內(nèi)部回用型處理出水做進(jìn)一步處理,包括去除有機物和脫鹽2個階段,去除有機物可有利于后續(xù)脫鹽處理.Fenton氧化目前已運用于涪陵頁巖氣田南川區(qū)塊返排水的處理中,研究表明電-Fenton法的COD去除率顯著高于Fenton法,在最佳處理條件下,電-Fenton法處理涪陵焦石壩頁巖氣FPW,出水COD降至71.3mg/L[25].除此之外,臭氧氧化目前已作為涪陵頁巖氣田焦石壩區(qū)塊FPW處理技術(shù)的核心[26],其處理FPW的最佳臭氧用量為0.3g/L[21].臭氧氧化處理城市廢水的耗電量約為0.27kW·h/m3處理水[27],利用臭氧氧化膜脫鹽處理煤化工廢水,出水COD濃度約為60mg/L[28].電絮凝可用于處理大部分有機、無機污染物以及部分重金屬,FPW中高鹽分導(dǎo)致的高導(dǎo)電性有利于降低電絮凝的成本,同時其直流電場促使油滴的電凝結(jié)也有利于去除油和脂[29-31]. Zhang等[32]研究了電絮凝對四川頁巖氣鉆井廢水預(yù)處理的效果,Jo?o等[33]也探究了電絮凝處理廢水的效能,并對比了鋁電極和鐵電極的能耗及處理效果,表明電絮凝與傳統(tǒng)有機物去除工藝相比,能耗更低,且COD去除效果較好;曝氣生物濾池處理能力強、效果好,具有去除TSS、COD、脫氮除磷的作用,可以去除FPW中的大部分有機污染物[34].吳敏等[35]對普通生物濾池處理工藝的生命周期能耗進(jìn)行了總結(jié).Daniel等[36]利用曝氣生物濾池處理FPW,COD去除率約為80%.膜生物反應(yīng)器對污染物的去除率一般高于常規(guī)活性污泥處理系統(tǒng),對石油化工廢水中多種多環(huán)芳烴(包括萘和菲)的去除效果較好[37-39].Ioannou-Ttofa等[40]對膜生物反應(yīng)器處理過程進(jìn)行了生命周期評價,定量分析了膜生物反應(yīng)器處理廢水的能耗.Ortiz等與Foley等[41-42]綜述了膜生物反應(yīng)器的污染物排放清單.根據(jù)文獻(xiàn)中出現(xiàn)的能源消耗、化學(xué)品消耗和耗材,將其整理為清單數(shù)據(jù)(表6～10).

表6 電-Fenton法清單[25](功能單位:m3處理水)

表7 臭氧氧化清單[21,27-28](功能單位:m3處理水)

表8 電絮凝清單[32-33](功能單位:m3處理水)

表9 曝氣生物濾池清單[35,41](功能單位:m3處理水)

FPW處理的難點在于脫鹽,并且脫鹽的難度和成本隨著TDS濃度的增加而增加.當(dāng)TDS濃度處于20～40g/L時膜處理技術(shù)更適合進(jìn)行脫鹽[43]. Mcginnis等[44]的研究給出了正滲透的能耗及處理效果.Raluy等[45]對反滲透(RO)的能耗進(jìn)行了清單分析,結(jié)果表明當(dāng)反滲透工藝所耗功率約為2kW·h/m3處理水時,能在達(dá)到處理效果的同時,污染物排放最少;當(dāng)TDS濃度>40g/L時宜選用熱處理技術(shù)代替膜處理技術(shù)進(jìn)行脫鹽[46].Onishi等[47]針對單效蒸發(fā)-機械蒸汽再壓縮技術(shù)(SEE-MVR)和多效蒸發(fā)-機械蒸汽再壓縮(MEE-MVR)的能耗做了分析,Caballero等[48]統(tǒng)計熱處理清單數(shù)據(jù).通過整理FPW脫鹽單元技術(shù)的清單分析數(shù)據(jù)(表11～12).

表11 正滲透和反滲透清單[44-45](功能單位:m3處理水)

表12 SEE-MVR和MEE-MVR[47-48]清單(功能單位:m3處理水)

2 結(jié)果與討論

2.1 內(nèi)部回用環(huán)境影響評估

利用Simapro軟件,得到內(nèi)部回用各種單元技術(shù)的環(huán)境影響.如圖4所示,對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗影響的單元技術(shù)排序為:化學(xué)沉淀>溶氣氣浮法>鋁基混凝劑>鐵基混凝沉淀,過濾階段的單元技術(shù)影響程度為超濾>介質(zhì)過濾.選用的內(nèi)部回用單元技術(shù)的生態(tài)環(huán)境影響的排序均為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響.

化學(xué)沉淀對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)、資源損耗的影響程度均最大,生態(tài)指數(shù)分別為7′10-4, 5.39′10-5和5′10-4;混凝-絮凝階段采用鐵基混凝劑對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)、資源損耗的影響程度均最小,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2.89′10-6, 3.27′10-7和1.12′10-6;采用鋁基混凝劑的混凝-絮凝對環(huán)境的影響程度也相對較小.

圖4 內(nèi)部回用型單元處理技術(shù)的環(huán)境影響分析結(jié)果

2.2 達(dá)標(biāo)排放環(huán)境影響評估

如圖5所示,鋁電極電絮凝對所有參數(shù)指標(biāo)的影響均最大,因此對環(huán)境的影響程度最大,其人群健康影響、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響和資源損耗的環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為4.9′10-3, 3′10-4和1.9′10-3;曝氣生物濾池對人群健康影響最小,環(huán)境生態(tài)指數(shù)為3′10-4;鐵電極電絮凝對生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量與資源損耗的影響程度最小,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2.09′10-5和2′10-4;達(dá)標(biāo)排放去除有機物階段的單元處理技術(shù)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)影響.

圖5 達(dá)標(biāo)排放單元處理技術(shù)的環(huán)境影響分析結(jié)果

進(jìn)一步對達(dá)標(biāo)排放脫鹽階段中膜脫鹽處理技術(shù)進(jìn)行分析,探究對生態(tài)環(huán)境影響較大的工藝,如圖6所示,反滲透對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗上的影響程度均大于正滲透,其環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2×10-4, 1.22×10-5和2.5×10-4;正滲透對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)、資源損耗的影響的環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為1×10-4, 7.43×10-6和1.5×10-4.選用的達(dá)標(biāo)排放膜處理脫鹽技術(shù)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:資源損耗>人群健康影響>生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響.

圖6 達(dá)標(biāo)排放膜脫鹽處理技術(shù)環(huán)境影響的分析結(jié)果

進(jìn)一步對達(dá)標(biāo)排放熱處理脫鹽技術(shù)進(jìn)行生命周期評價,如圖7所示, SEE-MVR在人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗上的環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為3.6×10-3, 3×10-4和3.2×10-3,均大于MEE-MVR. MEE-MVR對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)、資源損耗的影響程度均較小,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2×10-3, 2×10-4和1.8×10-3.選用的達(dá)標(biāo)排放熱處理脫鹽技術(shù)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)影響.

圖7 達(dá)標(biāo)排放熱處理技術(shù)環(huán)境影響的分析結(jié)果

2.3 處理技術(shù)的選擇

已有研究表明,鐵基混凝劑用氯作為氧化劑對FPW濁度的去除率達(dá)到98%[49],鋁基混凝劑對FPW濁度的最大去除率為96.8%[50],介質(zhì)過濾對低濃度油和脂的去除率可達(dá)到90%左右[23],因此,混凝-絮凝階段推薦鐵基混凝劑或鋁基混凝劑,過濾階段的內(nèi)部回用型單元技術(shù)推薦選用介質(zhì)過濾.化學(xué)沉淀對環(huán)境影響較大應(yīng)盡量減少或避免.溶氣氣浮法、微濾/超濾等可作為備選方案.

在FPW達(dá)標(biāo)排放處理有機物時,可以盡量減少或避免鋁電極電絮凝的使用,以減少對生態(tài)環(huán)境的影響.曝氣生物濾池與鐵電極電絮凝均是值得推薦的處理技術(shù).除此之外,其它工藝也可以根據(jù)實際情況作為備選方案.膜處理脫鹽技術(shù)中,正滲透的環(huán)境影響顯然低于反滲透.熱處理脫鹽技術(shù)中,SEE- MVR的環(huán)境影響近乎是MEE-MVR兩倍,兩者都能達(dá)到較好的脫鹽效果[47],因此推薦采用MEE-MVR作為熱處理的脫鹽技術(shù).

對環(huán)境生態(tài)影響程度最小的組合工藝為內(nèi)部回用選用“混凝-絮凝-溶氣氣浮法-介質(zhì)過濾”,達(dá)標(biāo)排放階段有機物去除技術(shù)優(yōu)先選用鐵電極電絮凝,其次可將電-Fenton法、臭氧氧化以及曝氣生物濾池作為有機物處理技術(shù)備選方案;脫鹽階段TDS濃度處于20～40g/L,宜選用正滲透.雖然正滲透膜技術(shù)的低能耗、高效率的優(yōu)點正越來越得到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的重視,但反滲透工藝是一種廣泛用于高純工業(yè)用水制備和海水淡化等的脫鹽技術(shù),也在壓裂返排液脫鹽處理中得到了商業(yè)化應(yīng)用[51],對FPW的脫鹽效果更佳[45],當(dāng)TDS濃度>40g/L,熱處理階段宜選用MEE-MVR進(jìn)行脫鹽.

兩種管理模式不同階段下的各單元技術(shù)適宜處理的物質(zhì)如表13所示,根據(jù)不同的目標(biāo)污染物,采取針對性的處理技術(shù),從環(huán)境生態(tài)影響角度出發(fā),推薦最佳單元處理技術(shù).

表13 各單元技術(shù)不同階段適宜處理的物質(zhì)及推薦工藝

2.4 案例分析

以涪陵某頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程為例進(jìn)行生命周期評價,評估其處理技術(shù)的環(huán)境影響.其產(chǎn)出水水質(zhì)具有中高含鹽、中高有機濃度、低可生化性、重金屬元素含量低的特點,COD、氨氮、含鹽量、氯離子平均含量分別為 2356, 86.27, 26500和14000mg/L,重金屬、硫酸根、鈣鎂離子含量均較低,水質(zhì)較復(fù)雜.收集及處理系統(tǒng)采用“預(yù)處理(水質(zhì)調(diào)節(jié)、混凝沉淀、兩級芬頓氧化、電解氧化、多介質(zhì)過濾等)+雙膜減量化(超濾、反滲透)+MVR蒸發(fā)結(jié)晶”處理技術(shù),將其劃分為預(yù)處理、膜脫鹽處理和熱處理3個階段.頁巖氣田產(chǎn)出水以處理1m3的FPW為功能單位.頁巖氣產(chǎn)出水相關(guān)協(xié)同處理技術(shù)系統(tǒng)邊界包括操作每個單元工藝所需的材料和能量,從人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗的影響3個方面進(jìn)行評估.根據(jù)系統(tǒng)邊界以及FPW處理技術(shù)的實際情況,本研究忽略產(chǎn)出水處理過程中的損失、設(shè)備占地和質(zhì)量小于產(chǎn)品質(zhì)量1%的化學(xué)品的環(huán)境影響.頁巖氣田產(chǎn)出水處理技術(shù)的環(huán)境影響主要取決于淡水消耗、原材料、能源和化學(xué)品的使用、廢水處理設(shè)施以及污泥和鹽水等廢棄物的最終處置,所建立的技術(shù)路線及物質(zhì)消耗清單分析數(shù)據(jù)(表14～16)來自涪陵頁巖氣田產(chǎn)出水收集與處理系統(tǒng)可行性研究報告.

注:產(chǎn)出水、剩余污泥、預(yù)處理出水均為重慶涪陵頁巖氣田產(chǎn)出水收集及處理系統(tǒng)建設(shè)項目環(huán)境影響報告書具體數(shù)據(jù),自行輸入Simapro軟件.

表15 膜脫鹽處理清單(功能單位:m3處理水)

注:預(yù)處理出水、膜脫鹽處理出水均為根據(jù)項目可研報告具體數(shù)據(jù),自行輸入Simapro軟件.

表16 熱處理清單(功能單位:m3處理水)

注:膜脫鹽處理出水、頁巖氣、處理出水均為根據(jù)項目可研報告具體數(shù)據(jù).

2.4.1 預(yù)處理生命周期環(huán)境影響評估 根據(jù)預(yù)處理清單數(shù)據(jù)的分析結(jié)果(表14),采用simapro軟件對頁巖氣田產(chǎn)出水處理技術(shù)進(jìn)行特征化,挑選其中影響最大的6個因素的參數(shù),進(jìn)一步對特征化結(jié)果進(jìn)行分析,如圖8a所示,次氯酸鈉對人群健康影響程度較大,環(huán)境生態(tài)指數(shù)為2.6×10-3;過氧化氫對生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量與資源損耗的影響較大,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2.3×10-4和1.7×10-3;相比而言,氫氧化鈉對三者之間的影響較小.預(yù)處理階段清單指標(biāo)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響.

2.4.2 膜處理生命周期環(huán)境影響評估 如圖8b所示,雙膜處理技術(shù)消耗的電能對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量與資源損耗的影響程度均最大,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為4.2×10-4, 3.36×10-5和4×10-4,是膜脫鹽處理對生態(tài)環(huán)境影響的主要因素.設(shè)備所采用的材質(zhì)玻璃鋼以及膜材料尼龍66(聚酰胺66)、聚乙烯的影響程度較小;對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)與資源損耗的影響程度均為電能>尼龍66>聚乙烯>玻璃鋼.除電能外,膜脫鹽處理中其他指標(biāo)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:資源損耗>人群健康影響>生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響.

2.4.3 熱處理生命周期環(huán)境影響評估 熱處理系統(tǒng)包括3個部分:MVR蒸發(fā)結(jié)晶系統(tǒng)、鹽漿脫水干燥系統(tǒng)與母液蒸發(fā)結(jié)晶系統(tǒng),且MVR的耗電量較大.如圖8c所示,熱處理系統(tǒng)消耗的電能是對生態(tài)環(huán)境影響的主要因素,其人群健康影響、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響和資源損耗的環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為2.7×10-3, 2×10-4和2.5×10-3.對人群健康的影響程度為:電能>鎳>頁巖氣>鉻鋼;對生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量、資源損耗的影響程度均為電能>鎳>鉻鋼>頁巖氣.熱處理階段各清單指標(biāo)對生態(tài)環(huán)境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量影響.

2.4.4 產(chǎn)出水處理工程生命周期環(huán)境影響評估 如圖8d所示,根據(jù)涪陵頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程的生命周期評價預(yù)處理結(jié)果可得預(yù)處理對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗的影響程度均最大,是涪陵頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程對生態(tài)環(huán)境影響的主要因素,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為5.6×10-3, 5×10-4和3.8×10-3.對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量和資源損耗的影響程度均為:預(yù)處理>熱處理>深度處理.膜脫鹽處理對人群健康、生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量、資源損耗的影響程度均最小,環(huán)境生態(tài)指數(shù)分別為4×10-4, 3.53×10-5和5×10-4.頁巖氣田產(chǎn)出水處理工程對生態(tài)環(huán)境的影響程度為:人群健康影響>資源損耗>生態(tài)系統(tǒng)影響.

綜上所述在預(yù)處理階段中“兩級Fenton+ NaClO”氧化處理產(chǎn)出水階段對生態(tài)環(huán)境影響較大,其主要影響因素是化學(xué)品次氯酸鈉和過氧化氫的投加,但氫氧化鈉的危害性相對較小;熱處理階段對生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生主要影響的是電能,對生態(tài)環(huán)境影響遠(yuǎn)超過預(yù)處理和膜脫鹽處理階段.同時電能也是膜脫鹽處理階段對生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生影響的主要因素.電能的主要使用是雙膜系統(tǒng)泵的能耗.膜脫鹽處理階段對生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生影響的則是反滲透膜和超濾膜,膜材料的更換會帶來一定的生態(tài)環(huán)境影響,并且反滲透膜材料的生態(tài)環(huán)境影響高于超濾膜材料.相比于預(yù)處理與熱處理階段,膜脫鹽處理的生態(tài)環(huán)境影響較小.

3 結(jié)論

3.1 內(nèi)部回用模式下,推薦采用以鐵基混凝劑的混凝-絮凝為主,并輔以介質(zhì)過濾,盡量減少或避免化學(xué)沉淀的使用.當(dāng)FPW中OG濃度高(>50mg/L)時,采用混凝-絮凝與溶氣氣浮法聯(lián)用處理效果更佳.

3.2 達(dá)標(biāo)排放模式下,優(yōu)先推薦“混凝-絮凝-有機物的去除-膜處理”組合工藝.其中,有機物的去除推薦采用鐵電極電絮凝.當(dāng)FPW的TDS濃度超過40000mg/L,推薦采用MEE-MVR脫鹽代替膜處理脫鹽.

3.3 通過案例分析揭示了頁巖氣開采廢水處理過程中的環(huán)境影響,并提出了減緩策略.在混凝階段由鋁基混凝劑改用為鐵基混凝劑;澄清軟化階段嚴(yán)格監(jiān)控NaOH與Na2CO3的用量;膜脫鹽處理階段合理化控制超濾的用電量;熱處理階段推薦采用MEE- MVR.并為實際的工程應(yīng)用中頁巖氣 FPW 的管理及處理技術(shù)選擇提供思路與方法.

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LCA-assisted selection of shale gas extraction flowback-produced water treatment technologies.

SU Pei-xing1,2,CHE Zhi-tao1,2, ZHANG Dai-jun1,2*, LU Pei-li1,2, DING A-qiang1,2

(1.State Key Laboratory of Coal Mine Disaster Dynamics and Control, Chongqing University, Chongqing 400044, China；2.Department of Environmental Science, Chongqing University, Chongqing, 400044, China)., 2022,42(9)：4433～4443

Due to the rapid development of China’s shale gas industry in recent years, it is necessary to evaluate impacts of shale gas extraction wastewater treatments on the environment and ecology. According to the two management modes of internal reuse and discharge after the treatment of wastewater from shale gas extraction (i.e. flowback-produced water (FPW) and the idea of life cycle assessment (LCA)), the Simapro tool was used to conduct inventory analysis of typical treatment technologies. Then a case study of a produced water treatment project in a shale gas field in China was designed to evaluate the potential environmental impacts of the selected treatment technology. The results show that the coagulation-flocculation treatment technology used in the internal reuse mode had the least impact on the environment and ecology. For the removal of organic matter in the emission standard mode, the electrocoagulation with iron electrode or biological aerated filter had less impact on the environment and ecology. For desalination of extraction wastewater with low salt content, the ecological environment impact of forward osmosis is lower than that of reverse osmosis, but the desalination effect of reverse osmosis is better. For desalinating salted extraction wastewater, the selected multi-effect evaporation and mechanical vapor recompression technology demonstrated less impact on the environment and ecology.

shale gas；flowback-produced water；processing technology；environmental impact；life cycle assessment；ecological risk

X37,F124.5

A

1000-6923(2022)09-4433-11

2022-01-12

國家重點研發(fā)計劃(2019YFC1805502);中國工程院咨詢研究重大項目(2018-2D-CQ-2)

*責(zé)任作者, 教授, dzhang@cqu.edu.cn

蘇培興(1996-),男,浙江溫州人,重慶大學(xué)碩士研究生,主要研究方向水污染控制與資源化.