白偉超,王曉琦*,程水源**,張智答,齊 鵬,關(guān)攀博,陳顥元

2019年秋冬季京津冀與周邊地區(qū)污染傳輸特征分析

白偉超1,王曉琦1*,程水源1**,張智答1,齊 鵬1,關(guān)攀博2,陳顥元3

(1.北京工業(yè)大學環(huán)境與生命學部,區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京 100124；2.中國船舶重工集團有限公司第七一四研究所,北京 100101；3.中國科學院大氣物理研究所,大氣邊界層物理與大氣化學國家重點實驗室,北京 100029)

本研究結(jié)合大氣環(huán)境觀測數(shù)據(jù),應(yīng)用潛在源分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的傳輸矩陣和傳輸通量計算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大氣污染特征與成因,量化評估了京津冀地區(qū)與周邊省份之間的PM2.5傳輸貢獻.結(jié)果表明,京津冀地區(qū)冬季較秋季污染嚴重,且重污染時段PM2.5濃度均與相對濕度呈顯著的正相關(guān),和風速呈顯著的負相關(guān);京津冀典型城市北京、天津和石家莊的潛在源區(qū)主要分布在京津冀本地、山西、內(nèi)蒙古中部地區(qū)和山東地區(qū),這與CWT結(jié)果基本吻合.京津冀各省域的PM2.5以本地排放貢獻為主,北京、天津和河北的本地貢獻率范圍為54.33%～66.01%,京津冀受區(qū)域外傳輸?shù)呢暙I率范圍為0.11%～26.54%.傳輸通量結(jié)果表明,冬季PM2.5的傳輸主要受高空西北氣流的作用,尤其清潔天氣,高風速驅(qū)動清潔氣團流入;秋季則主要受低空東南氣流作用;傳輸通量呈現(xiàn)出顯著的垂直分布特征,高空區(qū)域傳輸作用更為活躍,傳輸通量的流入/流出以及垂直分布與污染級別和RH呈現(xiàn)非線性響應(yīng)關(guān)系,主導風向變化導致重污染前的傳輸效應(yīng)明顯大于重污染期間,高濕環(huán)境的傳輸效應(yīng)明顯小于低濕環(huán)境.

潛在源貢獻分析法(PSCF)；濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)；WRF-CMAQ；傳輸貢獻；傳輸通量；PM2.5

研究表明區(qū)域傳輸對PM2.5污染的形成、積累和擴散起著至關(guān)重要的作用[1].所以采取一套系統(tǒng)性的方法探究區(qū)域傳輸規(guī)律,厘清區(qū)域間相互影響程度,對癥下藥,對我國的區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控政策的制定非常必要,這將為促進我國各個地區(qū)協(xié)同發(fā)展提供理論依據(jù).

李顏君等[2]利用后向軌跡聚類分析、潛在源貢獻分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)分析了北京地區(qū)大氣顆粒物輸送路徑和潛在源區(qū),結(jié)果顯示北京顆粒物潛在源區(qū)主要分布在冀南、魯西、豫北、晉和蒙西地區(qū).薛文博等[3]利用WRF-CAMx模擬了全國31個省市的空氣質(zhì)量并分析重點區(qū)域省市間的傳輸矩陣,結(jié)果表明跨區(qū)域傳輸對重點區(qū)域、省及京津冀典型城市的PM2.5污染均有顯著貢獻,其中京津冀、長江三角洲、珠江三角洲區(qū)域及成渝城市群PM2.5年均濃度受區(qū)域外省市的貢獻分別達到22%、37%、28%、14%;海南、上海、江蘇、浙江、吉林、江西等PM2.5年均濃度受省外源貢獻超過45%;北京、天津、石家莊PM2.5年均濃度受市域外源影響分別達到37%、42%、33%.Zhang等[4]基于WRF-CAMx模型研究了華北平原PM2.5跨區(qū)、跨市、跨區(qū)輸送通量時空特征,結(jié)果表明高離地層通量強度與低離地層通量強度的演變規(guī)律相似,高離地層通量強度約為低離地層通量強度的2倍.張智答等[5],對京津冀典型城市秋冬季的PM2.5輸送特征進行研究,結(jié)果表明城市間的污染傳輸對于污染的產(chǎn)生占有一定的比重.Miao等[6]對太原市重污染期間的PM2.5進行來源解析,結(jié)果顯示臨汾地區(qū)是污染物的潛在源區(qū)之一,且污染物受到盆地地形影響,從山西南部向中部傳輸.此外,Li等[7]對北京市冬季重污染期間的PM2.5進行源解析發(fā)現(xiàn),山西中南部對北京地區(qū)存在污染物區(qū)域傳送.

京津冀及周邊等重點區(qū)域已建立了聯(lián)防聯(lián)控工作機制,污染問題治理已初見成效,但是京津冀整體污染狀況仍需不斷改善,科學評判PM2.5多尺度污染跨界輸送規(guī)律是重要的前提之一.本研究基于地面觀測數(shù)據(jù),結(jié)合PSCF、CWT和數(shù)值模擬技術(shù),獲得了多種技術(shù)方法交互驗證的傳輸結(jié)果,從定性和定量兩個角度,揭示了污染物跨區(qū)域輸送與污染物濃度不同等級情況下的響應(yīng)關(guān)系,并利用通量計算方法,探究京津冀與周邊省份近地面、高空等多尺度在水平方向污染物傳輸效應(yīng),可為秋冬季區(qū)域大氣污染聯(lián)防聯(lián)控提供理論參考.

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

后向軌跡模式采用的氣象數(shù)據(jù)來自美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NECP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS).PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺(https://www.aqistudy.cn/ historydata),用于京津冀大氣污染特征研究與模型模擬結(jié)果驗證.北京、天津和石家莊的溫度、相對濕度和風速等常規(guī)氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象局發(fā)布的MICAPS氣象數(shù)據(jù).WRF模型需要的初始背景場和邊界條件采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)提供的6h,1°×1°分辨率的全球?qū)α鲗臃治鰯?shù)據(jù).CMAQ模式所需的大氣污染源排放清單物種主要包括SO2、CO、NO、NH3、VOCs、PM2.5和PM10等污染物,其中京津冀地區(qū)采用課題組自下而上建立的高分辨率污染源排放清單,京津冀以外地區(qū)采用清華大學MEIC排放清單.

1.2 空氣質(zhì)量模型設(shè)置與驗證

1.2.1 模型設(shè)置 模擬時段為2019年1月和10月,分別作為冬季和秋季的代表月,空氣質(zhì)量模型采用美國環(huán)保署(EPA)開發(fā)的CMAQ v5.0.2,氣象化學機制為CB05,氣溶膠化學為機制為AERO5[8].CMAQ模式采用Lambert投影坐標系,中心經(jīng)緯度坐標37.00°N,112.40°E,設(shè)置兩層嵌套,分辨率分別為36km×36km和12km×12km,如圖1所示.其中第一層(Do1)覆蓋中國東部和中部大部分地區(qū),第二(Do2)覆蓋京津冀、山西省、河南省以及內(nèi)蒙古大部分地區(qū).CMAQ模型所需要的氣象場由中尺度數(shù)值氣象模式WRF提供[9],WRF和CMAQ模型采用相同的空間投影坐標系,陸面過程、邊界層方案[10]等參數(shù)見表1.

圖1 模擬區(qū)域嵌套示意

1.2.2 模型驗證 選取京津冀典型城市北京、天津、石家莊秋冬季的污染物與氣象觀測數(shù)據(jù),將模式模擬出的PM2.5濃度、氣象要素(包括距離地面2m的溫度(2)、相對濕度(RH)、和距離地面10m的風速)與觀測數(shù)據(jù)進行對比分析,由表2可知,WRF模型能較好地模擬3種氣象要素的時間演變特征,模擬值與觀測值均體現(xiàn)了較高的正相關(guān)性,COR均高于0.60.其中,2模擬效果最好,COR均在0.7以上,NMB為-0.98%～0.56%,NME為0.35%～1.63%,其中石家莊2的模擬效果COR能達到0.85以上;RH模擬值低于觀測值,存在小范圍低估,且其NMB和NME的模擬偏差較2要大,NMB為-18.65%～-5.36%,NME為12.35%～25.26%;風速的COR為0.62～0.72,NMB為26.35%～48.62%,NME為35.88%～56.52%,模擬值高于觀測值,存在小范圍高估.從CMAQ模型模擬出的PM2.5效果可以看出,3個城市的PM2.5濃度模擬值與觀測值均體現(xiàn)了較好的一致性,COR均高于0.63, NMB為-26.38%～-5.34%,NME為12.15%～43.23%,誤差在合理范圍內(nèi),模型可信度較好.

表1 WRF參數(shù)化方案

表2 模擬值與監(jiān)測值統(tǒng)計指標對比

1.3 潛在源貢獻分析法

選取京津冀典型城市北京、天津、和石家莊為目標城市2019年秋冬季代表月份10月和1月份為研究時段,PM2.5質(zhì)量濃度大于75μg/m3作為標準.緯度設(shè)置范圍為30°～50°N,經(jīng)度設(shè)置范圍為100°～ 125°E,分辨率為0.5°×0.5°.為了消除不確定性,將PSCF值與權(quán)重系數(shù)相乘,權(quán)重系數(shù)確定公式如下.

式中:為污染軌跡端點數(shù);為網(wǎng)格(,)內(nèi)所有軌跡端點數(shù).區(qū)域內(nèi)PSCF值越高,說明該區(qū)域是高潛在污染源區(qū).然而,PSCF值較低的區(qū)域并不一定代表該區(qū)域內(nèi)排放量較低,可能由于該區(qū)域排放量沒有傳輸?shù)接^測位置[11].

1.4 濃度權(quán)重軌跡分析法

運用濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)可以將氣象軌跡停留時間與污染物濃度結(jié)合來追溯對觀測點污染貢獻并反映不同軌跡的污染程度[12],計算公式下.

1.5 傳輸通量計算

采用WRF-CMAQ模型模擬研究區(qū)域內(nèi)的氣象場與空氣質(zhì)量,并在垂直方向上設(shè)置成相同的層數(shù),將垂直截面離散化為多個網(wǎng)格單元,選取地表以上10層高度(1261m)作為垂直空間傳輸通量研究范圍,具體方法參照Zhang等[4]的方法.本研究通過提取與京津冀接壤區(qū)域行政邊界附近網(wǎng)格對應(yīng)高度層PM2.5濃度和風場,而后根據(jù)網(wǎng)格與行政邊界位置關(guān)系對風矢量和的正負進行研判(向上進入目標區(qū)域正,向右進入目標區(qū)域為正),計算1261m以內(nèi)不同離地高度PM2.5傳輸通量的垂直分布特征[15].從周邊省份傳輸至京津冀的通量為正值,即流入通量;從京津冀傳輸?shù)街苓吺》莸耐繛樨撝?即流出通量;流入通量與流出通量的矢量和代表PM2.5凈傳輸通量[16].傳輸通量計算公式如下:

式中,Flux為PM2.5傳輸通量(t/d);為垂直方向研究的最高層,為兩個毗鄰城市的邊界線(無量綱);為模擬網(wǎng)格分辨率(km);H為和+1層之間的高度差(m);為PM2.5濃度(μg/m3);為風向(°)和風速(m/s);為通過垂直截面的法向量(無量綱).

2 結(jié)果與討論

2.1 研究區(qū)域污染狀況及氣象分析

以京津冀典型城市秋冬季PM2.5觀測濃度均值來表征城市污染水平,其中2019年北京市冬、秋季PM2.5平均濃度分別為(52.1±45.7)和(40.0±34.3) μg/m3,天津市為(83.1±65.1)和(49.9±33.2)μg/m3,石家莊市為(147.5±87.1)和(51.1±30.8)μg/m3.整體而言,3個城市1月份的PM2.5濃度普遍高于10月份且北京市的空氣質(zhì)量較其他兩個城市要好.北京、天津和石家莊超過國家二級標準的天數(shù)分別為6、12和25d,中度以上污染天數(shù)分別為3、6和18d,石家莊地區(qū)的污染最為嚴重,重污染天數(shù)高達12d.且3個城市秋冬季濃度曲線趨勢較為相似,3個城市冬季PM2.5濃度的相關(guān)性系數(shù)為0.86(北京-天津)、0.86(北京-石家莊)、0.75(天津-石家莊),秋季PM2.5濃度相關(guān)性為0.91(北京-天津)、0.74(北京-石家莊)、0.81(天津-石家莊),秋冬季均呈現(xiàn)了較強的正相關(guān)性,說明區(qū)域性是京津冀地區(qū)大氣污染的主要特征之一[17-18].

如圖2所示,重污染發(fā)生前期,隨著相對濕度的攀升,PM2.5濃度也逐漸增大;相對濕度繼續(xù)增大,污染物吸濕增長,不斷積累,隨后PM2.5濃度達到峰值出現(xiàn)重污染[19];可見相對濕度與PM2.5濃度在非降水階段呈現(xiàn)顯著的正相關(guān),研究表明,相對濕度決定了大氣中非均相反應(yīng)的速率從而影響二次無機鹽類譬如硝酸鹽、硫酸鹽的生成,因而可以推測二次轉(zhuǎn)化是重污染形成的重要機制[20-21].

如圖3所示,1月份3個城市的主導風向都為北風或者北風偏西,而污染時段北京和石家莊多為西南和東南風,天津多為西南風,10月份天津和石家莊主導風向分別變?yōu)闁|南風和東北風,而重污染時段天津風向多為東南風,石家莊多為西北風和西南風.重污染時段3個城市的上風向地區(qū)多為污染較為嚴重的地區(qū),且較重污染時段的風速多為小于2m/s的靜小風,而風速較大的時段,PM2.5濃度都較低,進一步證明風速與污染物存在顯著的負相關(guān)性,風是影響區(qū)域傳輸和污染的重要因素.

2.2 PM-2.5傳輸貢獻分析

2.2.1 PSCF和CWT分析 如圖4所示,冬季主要受來自西北方向的長距離氣團的影響,且在接近目標區(qū)域前均有明顯的下沉趨勢,其次為京津冀本地近距離氣團的影響;秋季主要受到來自西南方向的短距離氣團的影響.聶賽賽等[22]在石家莊市大氣污染物的季節(jié)性時空特征及潛在源區(qū)研究中得到后向軌跡高度變化分析,軌跡48～32h以800～1000m高空傳輸為主,之后逐漸下沉到近地面回流到石家莊,形成螺旋狀結(jié)構(gòu).石家莊市冬季PM2.5來自內(nèi)蒙古途徑山西的兩條西北向的污染頻率最大.王琰瑋等[23]對不同季節(jié)天津市PM2.5潛在源區(qū)及傳輸路徑進行分析,結(jié)果表明,冬季來自西方向蒙古國以及我國內(nèi)蒙古自治區(qū)中東部、京津冀西北部的氣團占較大比例.鈐偉妙等[24]人對石家莊大氣污染物輸送通道及污染源區(qū)研究中對大氣污染輸送通道的垂直分布特征表明,低層多以近距離輸送為主,1500m高度以上多為遠距離輸送.可見冬季高海拔地區(qū)遠距離水平傳輸在下沉氣團作用下會對京津冀地區(qū)造成一定的影響,而秋季則以近距離水平傳輸為主.

如圖5所示,3個城市秋冬季主要潛在源區(qū)分布較為一致,且冬季秋季分布范圍更廣,強度更大,說明京津冀地區(qū)污染呈現(xiàn)一定的區(qū)域性[25].石家莊較北京和天津地區(qū)潛在源區(qū)的分布范圍更廣,最為集中且貢獻最為顯著.其中冬季北京和天津地區(qū)的PSCF較大值分布在本地、河北省的北部地區(qū)(如保定、張家口)、山西北部(大同)以及內(nèi)蒙古中部地區(qū);石家莊地區(qū)的PSCF較大值分布在石家莊本地、河北省的南部地區(qū)(如邢臺、邯鄲),PSCF值高于0.9,西南路徑上的衡水、滄州、山西北部(如大同、陽泉)、河南的北部地區(qū)(如三門峽、洛陽)以及內(nèi)蒙古中部地區(qū)(呼和浩特)的PSCF值高于0.7.秋季較冬季相比,潛在源區(qū)明顯縮小,北京和天津PSCF高值分布在河北南部和山東北部地區(qū).石家莊地區(qū)的PSCF高值主要分布在山西南部、河南北部和內(nèi)蒙古部分區(qū)域.

圖4 北京、天津和石家莊秋冬季代表月份的后向軌跡聚類分析

Fig.4 Backward trajectory clustering analysis of autumn and winter representative months in Beijing, Tianjin and Shijiazhuang

PSCF方法只可反映各網(wǎng)格內(nèi)污染軌跡占軌跡總數(shù)的比例,但無法反映該網(wǎng)格對各站點區(qū)域PM2.5濃度的貢獻程度[26-27].CWT方法可計算每個網(wǎng)格的平均權(quán)重濃度,得到潛在源區(qū)的污染貢獻水平,如圖6所示,地區(qū)冬季北京PM2.5濃度外來貢獻主要是河北西北部和內(nèi)蒙古地區(qū);天津受西南路徑上河北省南部(如石家莊、衡水、廊坊)影響最大,CWT值高達90μg/m3以上;石家莊的CWT高值主要在河北的南部地區(qū)(邯鄲、邢臺)、山西中部(晉中、運城、臨汾)以及內(nèi)蒙古部分地區(qū)(呼和浩特)的CWT值高達100μg/m3以上.而秋季的CWT值較冬季普遍偏低,北京和天津的CWT高值主要在河北省南部和山東北部地區(qū);石家莊的CWT高值主要在河北的南部地區(qū)(邯鄲、邢臺),CWT值高達60μg/m3以上,山西和河南北部對其貢獻其次.

結(jié)合PSCF和CWT分析結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn)兩種方法結(jié)果基本吻合,京津冀地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度的外來主要潛在源區(qū)為內(nèi)蒙古中部、山西北部、河南北部地區(qū)以及山東西北部分地區(qū).

2.2.2 PM2.5傳輸矩陣 進一步利用Brute-Force情景分析法[28]得到2019年京津冀地區(qū)各省域PM2.5本地排放和區(qū)域外傳輸貢獻率和貢獻濃度矩陣.秋冬季京津冀各省域的PM2.5以本地排放貢獻為主,冬季北京、天津和河北省的本地貢獻率分別是63.61%、60.90%和66.01%,秋季分別為56.74%、54.33%和61.80%,冬季的本地貢獻高于秋季.京津冀受區(qū)域外傳輸?shù)呢暙I率范圍為0.11%～10.14%(表3).

表3 京津冀地區(qū)省域傳輸貢獻(%)

北京和天津的PM2.5濃度受本地貢獻顯著,這主要是由于冬季采暖燃煤等原因?qū)е赂黜椢廴疚锱欧帕吭黾?另外,冬季穩(wěn)定的大氣層、低風速、多重或單層逆溫等不利氣象條件,使得本地污染物濃度持續(xù)積累,最終導致本地貢獻較大[29].其次是受河北地區(qū)的傳輸貢獻率為20.49%、21.22%,這是由于北京和天津緊鄰河北省,受上風向城市和高污染排放城市傳輸貢獻影響,導致河北地區(qū)對其傳輸貢獻率較高.北京地區(qū)冬季受到內(nèi)蒙古和山西的貢獻率分別為6.11%和2.43%,主要是由于冬季季風的影響.天津冬季受到內(nèi)蒙古的傳輸貢獻為3.22%.而秋季北京和天津除本地貢獻之外,主要受河北省的傳輸貢獻分別為25.31%和26.54%,區(qū)內(nèi)傳輸對其影響較為顯著.區(qū)外傳輸以山東省傳輸貢獻為主,分別為5.27%和7.25%;其中山東對天津的傳輸貢獻值較大是因為在東南風的影響下,形成的跨海傳輸作用影響.

相比之下,河北省冬季受內(nèi)蒙古的區(qū)域傳輸貢獻率高達9.23%,一方面是跟河北省北部邊界與內(nèi)蒙古接壤的特殊地理位置有關(guān)[30],另一方面京津冀與內(nèi)蒙古交界處城市(張家口、承德)本地排放水平較低,受冬季季風氣候的影響,河北省北部地區(qū)受內(nèi)蒙古傳輸貢獻較高;冬秋季受到山西省的傳輸貢獻均較大分別為6.11%和4.42%,這是由于與河北省接壤的山西地區(qū)人口密度大,工業(yè)水平發(fā)達,重工業(yè)城市較多,污染物排放量大,PM2.5質(zhì)量濃度水平較高造成的.受季風影響秋季河北省受到山東的傳輸貢獻高達9.02%.綜上所述,京津冀地區(qū)的PM2.5濃度以本地貢獻為主,相鄰區(qū)域的相互傳輸影響比較顯著,其中冬季受周邊省份傳輸貢獻影響最大的為內(nèi)蒙古和山西省,秋季對京津冀傳輸貢獻最大的為山西和山東,與PSCF和CWT結(jié)果較為吻合.綜上所述,京津冀秋冬季PM2.5污染受本地排放和外來輸入雙重影響[31],重點治理本地排放同時還要加強區(qū)域之間的聯(lián)防聯(lián)控.

2.3 PM-2.5傳輸通量分析

2.3.1 京津冀與周邊省份傳輸通量分析 如圖7所示,整體而言,冬季京津冀與山西和內(nèi)蒙古交界在離地0～1261m凈通量值均為正,通量強度范圍分別為166.42～947.56和100.49～1007.44t/d,京津冀與山東和渤海灣交界處在離地0～1261m凈通量值均為負,通量強度范圍分別為-12.18～-521.73和-80.30～ -357.78t/d,京津冀與河南交界處在離地0～459m凈通量近乎為零(-0.21～8.15t/d),離地459m以上均為負值,通量強度范圍分別為-11.34～-146.29t/d,說明冬季PM2.5由山西和內(nèi)蒙古流入京津冀,而由京津冀流出向山東和渤海灣,并在459m以上京津冀輸出向河南.秋季京津冀與山西交界在離地0～1261m凈通量值均為正,通量強度范圍分別為105.49～735.11t/d,說明山西向京津冀輸入的PM2.5質(zhì)量大于京津冀向山西輸出的質(zhì)量;京津冀與內(nèi)蒙古和渤海灣交界處在離地0～1261m凈通量值均為負,通量強度范圍分別為-17.12～-510.46和-32.60～-249.36t/d,京津冀與山東交界處在離地0～97m凈通量近乎為零,離地97m以上均為正值,通量強度范圍分別為30.34～ 219.45t/d;京津冀與河南交界處在離地0～252m凈通量近乎為零,離地252m以上均為負值,通量強度范圍分別為-9.19～-86.64t/d,說明秋季PM2.5由山西和山東97m以上高空流入京津冀,而由京津冀流出向內(nèi)蒙古和渤海灣,并在252m以上高空由京津冀輸出向河南.這主要是因為受冬季西伯利亞高原的影響[32],低空和高空均盛行較強的西北風,而秋季盛行東南季風[33].無論秋冬季,總通量強度隨高度增高而增大.可見高空的傳輸活動水平較地面要更為顯著,主要是由于高空風速較大造成區(qū)域傳輸強度較大.綜上所述,京津冀地區(qū)冬季主要防范來自山西的污染傳輸,如前文所述同時受下沉氣流作用,高海拔地區(qū)的遠距離傳輸對其具有一定的影響,秋季則以山西和山東為主.可見大氣污染區(qū)域傳輸是空氣污染的不可忽略的因素,加強區(qū)域之間的聯(lián)防聯(lián)控,才能有效的改善空氣質(zhì)量.

圖7 京津冀秋冬季PM2.5傳輸通量的垂直分布

2.3.2 不同污染等級的傳輸通量分析 將京津冀地區(qū)的PM2.5濃度分為4個等級優(yōu)(0～35μg/m3)、良(35～75μg/m3)、輕中度(75～150μg/m3)和重度及以上(>150μg/m3),秋季由于污染較輕為3個等級,如圖8和圖9所示,不同污染天氣狀況下,凈通量和總通量的垂直變化特征基本保持一致,且隨著離地高度的增加呈波動遞增趨勢,可見無論何種污染天氣情況,高空的傳輸作用較近地面都更加顯著;以冬季京津冀-山西為例,冬季流入通量隨等級變化大小順序為輕中度(223.37～1104.91t/d) >良(203.99～1114.38t/d) >優(yōu)(119.22～1003.09t/d) >重度及以上(217.09～547.50t/d),秋季流入通量隨等級變化大小順序為輕中度(223.37～1104.91t/d) >良(203.99～1114.38t/d) >優(yōu)(119.22～1003.09t/d),京津冀與其他地區(qū)不同污染等級下的傳輸通量變化規(guī)律類似.由此可見流入通量隨污染等級增大而增大,而重污染及以上又急劇減小且小于其他3個等級,即重污染前的區(qū)域污染傳輸效應(yīng)明顯大于重污染期間.總通量在不同濃度等級下均有高值出現(xiàn),但是原因不盡相同,污染嚴重的情況下由于PM2.5濃度值較大,而清潔天氣是因為風速較大造成.說明區(qū)域傳輸作用對區(qū)域空氣質(zhì)量的作用并非總是負向的[34],由于高濃度污染物造成的傳輸通量的高值,會加大區(qū)域污染程度;而在污染物濃度較低,擴散條件較好時,區(qū)域間大氣的對流活動有助于區(qū)域內(nèi)污染物的快速清除[6].

2.3.3 不同相對濕度(RH)下的傳輸通量分析 將RH分為低(0～40%)、中(40%～60%)、高(>60%)3個等級,不同等級下傳輸通量變化如圖10所示,整體而言,不同等級下凈通量和總通量的垂直變化特征基本保持一致,且隨著離地高度的增加呈波動遞增趨勢.以冬季京津冀-山西為例,不同等級下總通量大小順序為低(233.65～1156.66t/d)>中(265.05～ 1148.92t/d)>高(244.02～665.22t/d),而不同等級下輸出通量變化不大,流入通量隨等級變化大小順序為低(197.19～1053.64t/d)>中(220.28～1084.94t/d)>高(217.09～629.14t/d),京津冀與其他地區(qū)不同RH等級下的傳輸通量變化規(guī)律類似.由此可見,RH低的天氣下傳輸活動水平最大,中等濕度下凈通量的值最大,可能是由于中濕度下擴散條件不及低濕度條件,但是中濕度PM2.5濃度較大造成,而高濕環(huán)境傳輸活動水平顯著下降,且多對應(yīng)靜穩(wěn)天氣[37],造成流入通量值明顯小于低濕和中濕條件,即高濕環(huán)境下傳輸影響效應(yīng)顯著低于低濕環(huán)境.

由于本研究未考慮湍流和城市下墊面對通量的影響,后續(xù)將加強這方面的研究.

3 結(jié)論

3.1 京津冀地區(qū)冬季主要潛在源區(qū)為內(nèi)蒙古中部、山西北部以及河南北部地區(qū),秋季主要分布在山西地區(qū)、山東北部和河南東北部.京津冀地區(qū)秋冬季PM2.5以本地排放貢獻為主,北京、天津和河北本地貢獻率為54.33%～66.01%;外來傳輸貢獻范圍為0.11%～26.54%.

3.2 識別出京津冀地區(qū)與周邊邊界處冬季PM2.5沿內(nèi)蒙古→京津冀→山東和山西→京津冀→渤海灣,秋季沿山東→京津冀→內(nèi)蒙古和山西→京津冀→渤海灣的傳輸走向;且傳輸通量呈現(xiàn)出顯著的垂直分布特征,傳輸通量強度隨高度升高而增大,且高海拔地區(qū)水平傳輸在下沉氣流的作用下會對京津冀產(chǎn)生一定的影響,區(qū)域間污染物的傳輸對重污染的形成具有較大影響,而重污染期間流入通量和傳輸活動水平顯著降低,高濕環(huán)境的流入通量和傳輸活動水平較低濕環(huán)境顯著降低;因此要加強重污染之前的減排措施;高風速和高濃度的PM2.5都會造成總通量較大值,可見區(qū)域傳輸不一定會造成地區(qū)的污染加重,高風速造成的強傳輸作用反而有利于污染物的擴散.

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Pollution transport characteristics of Beijing-Tianjin-Hebei region and its surrounding areas in January 2019.

BAI Wei-chao1, WANG Xiao-qi1*, CHENG Shui-yuan1**, ZHANG Zhi-da1, QI Peng1, GUAN Pan-bo2, CHEN Hao-yuan3

(1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Department of Environment and Life Sciences, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.The 714 Research Institute of CSIC, Beijing 100101, China；3.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC), Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(9)：4086～4099

In this study, combined with atmospheric environment observation data, potential source analysis (PSCF) and concentration weight trajectory analysis (CWT), as well as transport matrix and transport flux calculation methods based on WRF-CMAQ model, were used to analyze the characteristics and causes of air pollution in typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei in autumn and winter of 2019, and to quantitatively evaluate the characteristics and causes of air pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region and surrounding provinces between PM2.5transmission contribution. The results show that the Beijing-Tianjin-Hebei region is more polluted in winter than in autumn, and PM2.5concentration has a significant positive correlation with relative humidity and a significant negative correlation with wind speed during heavy pollution periods. The potential source regions of Typical Beijing-Tianjin-Hebei cities Beijing, Tianjin and Shijiazhuang are mainly distributed in Beijing-Tianjin-Hebei, Shanxi, central Inner Mongolia and Shandong, which is basically consistent with CWT results. In the Beijing-Tianjin-Hebei region, local emission contributed most to PM2.5emissions. The local contribution of Beijing, Tianjin and Hebei ranged from 54.33% to 66.01%, and the contribution of transmission from outside the Beijing-Tianjin-Hebei region ranged from 0.11% to 26.54%. Transport flux results show that PM2.5transport in winter is mainly influenced by upper-level northwest airflow, especially in clean weather, where high wind speed drives air mass inflow. In autumn, it is mainly affected by low level southeast airflow. The inflow/outflow and vertical distribution of transport flux show a non-linear response relationship with pollution level and RH. The dominant wind direction changes lead to a significantly larger transport effect before heavy pollution than during heavy pollution, and a significantly smaller transport effect in high RH than in low RH.

PSCF；CWT；WRF-CMAQ；transmission contribution；transmission flux；PM2.5

X513

A

1000-6923(2022)09-4086-14

2022-02-11

國家重點研發(fā)計劃(2018YFC0213200);中國博士后科學基金面上資助(2019M660382);北京市博士后研究基金資助

*責任作者, 助理研究員, wangxq@bjut.edu.cn; **教授, bjutpaper@ outlook.com

白偉超(1994-),男,河北邢臺人,北京工業(yè)大學碩士研究生,主要從事環(huán)境規(guī)劃管理與污染防治方面的研究.