張 智，張 玥，田 源，續(xù)瑞瑞，王記民，陶 曦，金永利，孫小東，葛智剛

(中國原子能科學研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413)

隨著第四代核電技術(shù)對反應堆安全性、經(jīng)濟性等設(shè)計指標的不斷提高，核數(shù)據(jù)協(xié)方差越來越受到研究人員重視。235U中子核反應截面是核裝置與反應堆應用研究關(guān)注的核心數(shù)據(jù)，我國評價核數(shù)據(jù)庫中一直缺少自洽的協(xié)方差結(jié)果，因此，急需開展我國自主化的235U協(xié)方差研究工作。

近十余年來，國際核數(shù)據(jù)已針對核反應截面協(xié)方差開展過較多研究。各國最新版主要評價核數(shù)據(jù)庫，美國ENDF/B-Ⅷ.0[1]、日本JENDL-5[2]、歐洲JEFF-3.3[3]等均包含了235U中子核反應截面協(xié)方差結(jié)果，同時由國際原子能機構(gòu)IAEA組織的針對國際標準截面的評價合作[4]，也特別針對235U中子裂變截面與協(xié)方差給出評價結(jié)果，多年來受核數(shù)據(jù)研究領(lǐng)域的廣泛重視。由于協(xié)方差評價需保持與中心值數(shù)據(jù)的自洽性，因此，我國自主評價數(shù)據(jù)需開展專門配套的協(xié)方差研究。

國內(nèi)外核數(shù)據(jù)協(xié)方差評價方法主要基于確定論最小二乘法和隨機抽樣法兩種方式[5]。最小二乘法雖在處理核數(shù)據(jù)非線性問題方面存在一些內(nèi)在的困難，然而與隨機抽樣法相比，由于其處理實驗數(shù)據(jù)不確定度信息更便捷，計算成本低，目前仍是國際主要評價數(shù)據(jù)庫，如美國ENDF/B與日本JENDL庫采用的評價方式。

本工作在最小二乘法基礎(chǔ)上，建立適用于235U中子核反應截面數(shù)據(jù)的模型依賴型與非模型依賴型協(xié)方差評價體系，根據(jù)各反應截面測量情況，給出與我國自主研制的235U全套中子數(shù)據(jù)配套的核反應截面協(xié)方差，其中，235U中心值的評價與計算過程見文獻[6]。

1 核反應截面協(xié)方差評價方法

為開展235U主要中子核反應截面的協(xié)方差評價，本工作首先建立了裂變核中子核反應截面模型依賴型與非模型依賴型的協(xié)方差評價體系，如圖1所示。本工作協(xié)方差方法研究與中子核反應截面中心值研究過程保持一致。

如圖1所示，當實驗數(shù)據(jù)較豐富并可覆蓋核反應全能區(qū)時，采用非模型依賴型評價方法，主要過程如圖1左側(cè)步驟所示：首先，通過對實驗數(shù)據(jù)條件(如加速器、中子通量以及探測器等信息)的初步分析，篩選出測量較好的實驗數(shù)據(jù)；其次，工作中建立了針對實驗測量不確定度源項的分析方法(analysis of sources of experimental uncertainty, ASEU)，用來評估來自于實驗測量的不確定度與關(guān)聯(lián)性；最后，通過對實驗數(shù)據(jù)的評價與ASEU分析，利用樣條擬合程序SPCC[7]或多項式擬合程序等進行實驗數(shù)據(jù)擬合，給出非模型依賴型評價的核數(shù)據(jù)中心值與協(xié)方差結(jié)果。特別地，實驗協(xié)方差需通過對實驗不確定度源項分析得到，該過程主要難點通常在于文獻中信息的缺乏或?qū)嶒瀳蟮勒`差分析不全，評價者在提取實驗不確定度和修正信息時遇到的困難，在一定程度上需評價者根據(jù)對實驗物理分析的常識性知識予以補充[8]。

圖1 本工作核反應截面協(xié)方差評價流程圖Fig.1 Flow chart for covariance evaluation of nuclear reaction cross section in this work

實驗數(shù)據(jù)較少的反應道將采用模型依賴型協(xié)方差評價方法，如圖1中右側(cè)步驟所示。該過程主要包括核反應理論模型計算、理論模型參數(shù)靈敏度計算、理論模型參數(shù)協(xié)方差計算以及核反應截面協(xié)方差計算，相關(guān)理論公式詳見文獻[9]。為開展上述研究，首先在中國核數(shù)據(jù)中心裂變核反應理論計算程序FUNF[10]、ECIS[11]等基礎(chǔ)上，研制了理論模型參數(shù)靈敏度計算程序SEMAW，該程序涉及到包含光學模型、復合核反應模型(含裂變反應)與直接核反應模型的相關(guān)參數(shù)約52個。同時，研制了基于最小二乘不確定度傳遞方法的多反應道協(xié)方差計算程序COVAC[12]，在快中子區(qū)全套核反應理論模型計算的基礎(chǔ)上，結(jié)合非模型依賴評價信息的輸入，計算得到模型依賴型協(xié)方差評價結(jié)果。該方法不僅可描述各反應截面自身的協(xié)方差，同時可考慮不同反應道之間的關(guān)聯(lián)信息。

基于不同類型的兩種評價方式，可得到裂變核反應計算截面協(xié)方差數(shù)據(jù)。為給出適用于工程應用的標準ENDF-6格式協(xié)方差文檔，建立了相應程序完成國際標準庫格式文檔，滿足工程使用。

基于上述方法，開展中子誘發(fā)235U核反應截面協(xié)方差評價，充分考慮核工程應用高度關(guān)心的中子總截面以及中子產(chǎn)生與中子消失截面。

2 核反應截面協(xié)方差評價與分析

本工作針對中子入射能量在20 MeV范圍內(nèi)235U主要中子核反應截面，如總截面、非彈性散射、(n,2n)、(n,3n)、輻射俘獲、帶電粒子出射反應的協(xié)方差進行研究。

首先在國際原子能機構(gòu)建立的實驗核反應數(shù)據(jù)庫(Experiment Nuclear Reaction Data, EXFOR[13])中對上述核反應道的實驗數(shù)據(jù)進行了系統(tǒng)調(diào)研，對本工作評價進行分類：

1) 中子總截面測量能區(qū)寬且測量數(shù)據(jù)豐富，該反應截面完全采用非模型依賴型協(xié)方差評價方法給出數(shù)據(jù)；

2) 輻射俘獲、(n,2n)和(n,3n)核反應截面現(xiàn)有實驗測量較少，尚不能支撐整個能區(qū)的完整的非模型依賴型協(xié)方差評價，工作中采用非模型的ASEU分析與模型依賴相結(jié)合的方法開展評價；

3) 其余反應道由于普遍缺少實驗測量，因此，采用模型依賴型評價方法給出結(jié)果。

此外，考慮到235U中子裂變截面是國際標準，因此本工作直接采用2018年發(fā)布的國際標準截面與協(xié)方差數(shù)據(jù)作為推薦結(jié)果[4]。

2.1 非模型依賴型評價結(jié)果

1) (n,tot)截面與協(xié)方差

目前，235U(n,tot)反應截面實驗數(shù)據(jù)共46家[13]。采用透射法和飛行時間相結(jié)合的方式進行測量，該方法原理簡單、精度較高。對這46家實驗數(shù)據(jù)進行詳細分析，通過討論中子能量分辨、飛行距離、樣品定量、幾何條件和誤差分析等因素，重新評價了每家測量的不確定度信息，基于ASEU分析與SPCC樣條擬合處理程序，給出235U(n,tot)截面評價值與協(xié)方差。同時根據(jù)測量情況與分析，重點推薦了1981年到1988年中的3家實驗數(shù)據(jù)，如圖2所示，分別布局于不同的能量區(qū)域。表1列出根據(jù)這3家測量的報道不確定度評價得到的不確定度及關(guān)聯(lián)信息。圖2、3中給出了本工作評價截面與關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣計算結(jié)果，其中關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣元表達式如下：

其中：COV(x,y)為物理量x與y之間的協(xié)方差；Var(x)和Var(y)分別為x和y的方差。

圖2 235U(n,tot)截面評價結(jié)果Fig.2 Evaluation result of 235U(n, tot) cross section

表1 235U(n,tot)截面推薦實驗數(shù)據(jù)不確定度評價Table 1 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, tot) cross section

從圖2、3可看到，評價數(shù)據(jù)與實驗測量一致性較好；關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣可看出，由來自不同測量實驗數(shù)據(jù)引入的關(guān)聯(lián)，構(gòu)建了不同能量之間的全截面關(guān)聯(lián)性。

2) (n,2n)截面

235U(n,2n)反應截面共有2家實驗數(shù)據(jù)[13]，均使用大液閃探測器測量。根據(jù)測量條件，如本底處理、中子源單色性、探測器分辨本領(lǐng)、不確定度分析等因素，重點推薦1980年Frehaut的測量。由于測量工作僅覆蓋了閾能到13 MeV的能量區(qū)域，因此僅對實驗信息的不確定度進行分析。

表2列出根據(jù)1980年Frehaut測量報導不確定度所重新評價的不確定度及關(guān)聯(lián)信息。

圖3 235U(n,tot)截面評價關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣Fig.3 Correlation coefficient matrix of 235U(n, tot) cross section

3) (n,3n)截面

235U(n,3n)反應截面共有2家實驗數(shù)據(jù)[13]，測量點較少，根據(jù)采用的中子源單色性、探測器分辨本領(lǐng)、不確定度分析等實驗測量條件，重點推薦1978年Veeser的測量結(jié)果。

與(n,2n)反應相似，本工作根據(jù)Veeser的測量報導不確定度重新評價了不確定度及關(guān)聯(lián)信息，列于表3。

4) 中子輻射俘獲截面

235U(n,γ)輻射俘獲反應是235U中子核反應中最重要的中子消失反應，由于該反應道實驗數(shù)據(jù)較少，僅4家[13]，且測量能區(qū)不全(僅到1 MeV)，所以對其開展了聯(lián)合評價工作，即結(jié)合ALF值實驗數(shù)據(jù)進行評價。其中ALF值為輻射俘獲截面與裂變截面的比值，即σ(n,γ)/σ(n,f)，ALF值的實驗測量是利用液體閃爍體探測器和裂變室分別對輻射俘獲反應事件和裂變事件進行同時測量，所以無需對中子通量進行測量。ALF值實驗數(shù)據(jù)與σ(n,γ)實驗數(shù)據(jù)相比較多，共12家實驗數(shù)據(jù)，但測量能區(qū)也僅到3 MeV。根據(jù)采用的中子源單色性、探測器分辨本領(lǐng)、本底測量方法、不確定度分析等實驗測量條件，重點推薦2012年Jandel的測量結(jié)果。通過對ALF值的實驗數(shù)據(jù)評價并結(jié)合國際標準截面評價，得到3 MeV范圍內(nèi)的235U(n,γ)截面評價結(jié)果以及實驗協(xié)方差評價信息。表4列出235U(n,abs) ALF推薦實驗數(shù)據(jù)的不確定度評價結(jié)果。

表2 235U(n,2n)截面推薦實驗數(shù)據(jù)不確定度評價Table 2 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, 2n) cross section

表3 235U(n,3n)截面推薦實驗數(shù)據(jù)不確定度評價Table 3 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, 3n) cross section

表4 235U(n,abs) ALF值推薦實驗數(shù)據(jù)不確定度評價Table 4 Uncertainty evaluation of recommended experimental data of 235U(n, abs) ALF

2.2 模型依賴型評價結(jié)果

當1個物理量對應的實驗測量結(jié)果無法支撐給出用戶需要的評價數(shù)據(jù)時，需理論模型輔助以給出數(shù)據(jù)結(jié)果。模型依賴型的協(xié)方差評價方式主要應用于導出該類評價數(shù)據(jù)中的不確定度信息，是對全套中子反應截面協(xié)方差評價的最重要支撐。

首先系統(tǒng)研究235U中子核反應過程中涉及到的理論模型參數(shù)，并計算模型參數(shù)對各反應截面的參數(shù)靈敏度。其中，帶電粒子出射反應的相關(guān)模型參數(shù)靈敏度計算結(jié)果較小，這是由于帶電粒子出射道的反應截面相對較小(與主要中子核反應截面相差2～3個量級)，所以在協(xié)方差計算中暫不考慮這些帶電粒子的模型參數(shù)。另外，光學勢參數(shù)中的自旋軌道耦合勢參數(shù)以及高階項參數(shù)的靈敏度計算結(jié)果相對較小，如aSO、RSO和V2等參數(shù)。經(jīng)過綜合分析，本工作模型依賴型協(xié)方差計算去掉了貢獻小的參數(shù)，共考慮了以下35個主要參數(shù)，詳細信息列于表5。

表5 本工作考慮的核反應理論模型參數(shù)與對應編號Table 5 Parameter and corresponding numberof theoretical model of nuclear reaction considered in this work

續(xù)表5

圖4給出了上述主要核反應理論模型參數(shù)對中子總截面、(n,f)、(n,γ)和(n,2n) 4個核反應截面多個能量點的靈敏度計算結(jié)果，該圖用統(tǒng)計的方式展示了靈敏度與各模型參數(shù)的關(guān)系(參數(shù)編號與參數(shù)對應關(guān)系列于表5)。其中，圖4中考慮的能量點分別布局于快中子入射能量在0.1～20 MeV之間。由圖4可知，(n,nf)對修正參數(shù)、中心勢半徑參數(shù)、體吸收勢阱深度的能量相關(guān)項等參數(shù)對上述4個反應道的靈敏度計算結(jié)果較大，其余參數(shù)影響較小。

圖4 所有模型參數(shù)的靈敏度計算結(jié)果Fig.4 Sensitivity calculation results of all the model parameters

圖5以中子非彈性散射反應為例，有代表性地給出了表5中部分模型參數(shù)靈敏度計算結(jié)果。中心勢半徑參數(shù)、體吸收勢阱的能量相關(guān)項同樣是中子非彈性散射反應道敏感的參數(shù)；此外，(n,f)能級密度參數(shù)、對修正參數(shù)等中子非彈性散射競爭反應道對應的模型參數(shù)也均為敏感參數(shù)。以上計算分析結(jié)果與核反應物理機制一致。

圖5 主要模型參數(shù)靈敏度對235U(n,inl)截面的影響Fig.5 Influence of sensitivity of major model parameter on 235U(n,inl) cross section

基于上述核反應理論模型參數(shù)靈敏度計算，結(jié)合235U中子總截面、(n,2n)、(n,3n)以及(n,γ)反應截面的非模型依賴型實驗協(xié)方差評價結(jié)果，計算得到了235U中子核反應截面的模型依賴型協(xié)方差。

圖6、7分別為235U(n,inl)反應截面與不確定度以及協(xié)方差計算結(jié)果，圖8、9分別為235U(n,2n)和235U(n,3n)反應截面與不確定度以及這兩個反應道之間的關(guān)聯(lián)矩陣計算結(jié)果。由圖6～9可知，模型依賴型協(xié)方差評價方法不僅可完成單個反應道的協(xié)方差評價，同時可確定不同反應道之間的關(guān)聯(lián)信息；從圖來看，目前主要實驗數(shù)據(jù)測量結(jié)果基本處于評價不確定度范圍內(nèi)，并給缺少實驗測量信息的能區(qū)補充了不確定度信息，物理基本合理。圖10示出了235U(n,γ)反應截面與不確定度計算結(jié)果，圖11為235U(n,γ)反應截面的相對不確定度計算結(jié)果。整體來看，該反應道不確定度計算結(jié)果較預期的小，入射中子能量在6 MeV范圍內(nèi)，相對不確定度大于5%；而在大于6 MeV時，相對不確定度較穩(wěn)定，且小于5%。該現(xiàn)象主要來自于在大于6 MeV的能量區(qū)域內(nèi)，核反應理論模型參數(shù)對235U(n,γ)反應截面不敏感導致的，絕對靈敏度均小于10-4，是真實理論計算過程的體現(xiàn)，從理論計算角度分析，是合理的；然而，由于該能區(qū)缺少實驗測量，且反應截面本身數(shù)值較小，從物理角度的分析看來，應大于當前不確定度，建議在應用中適當放大。

圖6 235U中子非彈性散射截面與不確定度計算結(jié)果以及與實驗測量和美國ENDF/B-Ⅷ.0比對結(jié)果Fig.6 Calculation result of 235U neutron inelastic scattering cross section and corresponding uncertainty, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

圖7 235U中子非彈性散射截面模型依賴不確定度計算結(jié)果Fig.7 Model dependent uncertainty calculation result of 235U neutron inelastic scattering cross section

圖8 235U(n,2n)和(n,3n)反應截面與不確定度計算結(jié)果以及與實驗測量和美國ENDF/B-Ⅷ.0比對結(jié)果Fig.8 Calculation results of 235U(n, 2n) and 235U(n, 3n) cross sections and corresponding uncertainties, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

除針對重要中子產(chǎn)生與消失截面的計算，本工作還同時給出了帶電粒子出射反應截面與不確定度，如圖12所示，相對不確定度約在20%范圍內(nèi)，計算結(jié)果物理基本合理。

3 結(jié)論

本工作針對我國自主的重要裂變核235U中子數(shù)據(jù)長期缺少自洽的協(xié)方差數(shù)據(jù)問題開展研究。工作中，建立中子與錒系核反應截面相關(guān)的模型依賴型與非模型依賴型協(xié)方差評價方法研究。以中子與235U核反應中主要反應截面(n,tot)、(n,inl)、(n,2n)、(n,3n)、(n,γ)為例，研究了中子與錒系核反應截面協(xié)方差的評價方法。通過對實驗測量與理論模型不確定度的系統(tǒng)分析與傳遞，建立了系統(tǒng)的235U中子核反應截面協(xié)方差數(shù)據(jù)，經(jīng)分析，物理合理可信，可提供于工程使用。同時，研究工作中遇到了包括中子輻射俘獲反應截面不確定度計算結(jié)果相對較小的問題，將會在未來的深入研究中予以解決。

圖9 235U(n,2n)和(n,3n)反應截面關(guān)聯(lián)矩陣Fig.9 Correlation matrix of 235U(n, 2n) and 235U(n, 3n) cross section

圖10 235U中子輻射俘獲截面與不確定度計算結(jié)果以及與實驗測量和美國ENDF/B-Ⅷ.0比對結(jié)果Fig.10 Calculation result of 235U neutron radiation capture cross section and corresponding uncertainty, and comparison results with experimental data and American ENDF/B-Ⅷ.0

圖11 235U中子輻射俘獲截面相對不確定度計算結(jié)果Fig.11 Calculation result of relative uncertainty of 235U neutron radiation capture cross section

圖12 235U(n,p)235Pa截面與不確定度計算結(jié)果Fig.12 Calculation result of 235U(n, p)235Pa cross section and corresponding uncertainty

感謝中國原子能科學研究院于保生研究員和吳海成研究員等在數(shù)據(jù)評價中的貢獻。