吉 莉 , 劉曉冉 , 李 強(qiáng) , 張新科 , 陳建美

（1. 重慶市北碚區(qū)氣象局, 重慶 400700；2. 重慶市氣象科學(xué)研究所, 重慶 401147；3. 重慶市榮昌區(qū)氣象局,重慶 402460；4. 重慶市銅梁區(qū)氣象局, 重慶 402560）

引言

近年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)飛速發(fā)展，城市化進(jìn)程日益加快，大量能源被使用，導(dǎo)致城市空氣污染愈發(fā)嚴(yán)重，對(duì)人們生活和健康產(chǎn)生了重大影響。O3作為環(huán)境空氣污染物之一，是大氣環(huán)境中的一種微量氣體，主要是由大氣層中氮氧化物和碳?xì)浠衔锏缺惶?yáng)照射，發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)而形成的。而城市中的O3污染是氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)化合物或者兩者共同在光照作用下發(fā)生的大氣光化學(xué)反應(yīng)所導(dǎo)致的，主要受前體物濃度水平、大氣化學(xué)反應(yīng)、氣象條件和區(qū)域傳輸?shù)扔绊慬1]。高濃度O3不僅對(duì)人類健康，還會(huì)對(duì)植物、農(nóng)作物等造成嚴(yán)重危害[2]。

目前，國(guó)內(nèi)外針對(duì)O3開展了大量的研究[3?10]。有基于大氣環(huán)境觀測(cè)數(shù)據(jù)，研究O3時(shí)空分布及影響機(jī)制[11?13]。如Anna等[14]利用印度對(duì)流層O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究其空間分布及垂直分布特征，發(fā)現(xiàn)O3在夏季明顯高于其他季節(jié)，年變化并不明顯；Sanford等[15]利用十年觀測(cè)數(shù)據(jù)，建立了O3與前體物VOCs和NOx的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)在某些區(qū)域單獨(dú)減少VOCs或者NOx的排放濃度，都不能達(dá)到降低O3濃度的效果，不同區(qū)域影響機(jī)制存在差異。有基于大氣環(huán)境模式，研究O3傳輸軌跡及源區(qū)[16?17]。如王旭東等[1]基于鄭州大氣環(huán)境和氣象數(shù)據(jù)，分析O3傳輸路徑和潛在源區(qū)；Zhang等[18]使用后向軌跡和潛在源貢獻(xiàn)因子分析（Potential Source Contribution Function，PSCF）手段研究杭州O3污染傳輸影響。還有基于氣象與O3數(shù)據(jù)，開展其相關(guān)性研究[19?21]。如王闖[22]等利用2013年沈陽(yáng)市O3和氣象數(shù)據(jù)，分析氣象條件對(duì)O3濃度的影響；高平[23]等基于2015年10月廣州4個(gè)代表不同站點(diǎn)類型，結(jié)合WRF模擬氣象數(shù)據(jù)，分析了各站點(diǎn)O3的變化特征、影響因素及敏感性。

除上述研究外，學(xué)者還發(fā)現(xiàn)閃電活動(dòng)與O3濃度變化的關(guān)系密切。Hill等[24]模擬雷暴云電暈放電產(chǎn)生的O3可能對(duì)局地O3濃度帶來(lái)一定影響。費(fèi)蕾蕾[25]基于香港區(qū)域閃電定位儀資料，探討了香港地區(qū)雷暴閃電活動(dòng)對(duì)地面NOx和O3的影響，發(fā)現(xiàn)閃電主要是增加了NOx，閃電發(fā)生地區(qū)的地面O3顯著減少。葉香等[26]探討了城市高濃度O3污染與一次冷鋒過境的關(guān)系，認(rèn)為城市夜間大面積O3產(chǎn)生的原因可能是受鋒面雷暴閃電的影響。高蘭蘭等[27]討論了閃電對(duì)遠(yuǎn)距離O3的一般性影響，并通過個(gè)例分析發(fā)現(xiàn)，貴州城市春、夏季的一些O3污染可能是由鄰近區(qū)域強(qiáng)雷暴閃電直接產(chǎn)生的O3導(dǎo)致。

雖然在閃電與O3的關(guān)系分析方面已有諸多成果，但針對(duì)地閃活動(dòng)背景下氣象條件與O3濃度之間的相關(guān)性研究還少見報(bào)道。本文基于重慶2013～2017年O3、地閃及相關(guān)氣象觀測(cè)資料，分析地閃背景下氣象因子與O3濃度的相關(guān)性，以期為治理城市空氣污染提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料來(lái)源

研究采用2013～2017年重慶市環(huán)境監(jiān)測(cè)3個(gè)國(guó)控點(diǎn)（縉云山、天生、蔡家）監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，主要項(xiàng)目有O3、NO2、CO。氣象資料采用2013～2017年重慶市北碚區(qū)地面觀測(cè)資料。地閃觀測(cè)數(shù)據(jù)由重慶市氣象信息與技術(shù)保障中心提供。

1.2 研究方法

1.2.1 閃電日與非閃電日定義

根據(jù)重慶地閃觀測(cè)資料，閃電現(xiàn)象主要出現(xiàn)在3～9月。因此，將3～9月出現(xiàn)閃電現(xiàn)象的日期定義為閃電日，其余日期為非閃電日，統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表1所示。

表1 閃電日與非閃電日天數(shù)

1.2.2 平均濃度變化

人類活動(dòng)對(duì)O3濃度變化的有著一定的影響，通過平均濃度變化計(jì)算，可以作為閃電活動(dòng)中人為源排放強(qiáng)度的參考[25]。具體計(jì)算公式如下：

1.2.3 后向軌跡

研究選取基于HYSPLIT模型開發(fā)的MeteoInfo-TrajStat后向軌跡分析軟件，基于時(shí)間分辨率為3 h、空間分辨率為1°×1°的全球資料同化系統(tǒng)（Global Data Assimilation System，GDAS）數(shù)據(jù)，處理多種氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過程和不同類型污染物排放源的輸送、擴(kuò)散和沉降模式。目前，該方法已在大氣污染傳輸軌跡和擴(kuò)散研究中被廣泛應(yīng)用[28?30]。本文將重慶市北碚區(qū)縉云山監(jiān)測(cè)點(diǎn)（29.83°N，106.38°E）作為起始點(diǎn)，以6 h間隔（對(duì)應(yīng)當(dāng)?shù)貢r(shí)間08時(shí)、14時(shí)、20時(shí)和02時(shí)）模擬計(jì)算48 h后向軌跡?？紤]到500 m高度的風(fēng)場(chǎng)能較準(zhǔn)確地反映邊界層流場(chǎng)特征[31]，因此模擬起始高度設(shè)置為距離地面500 m。采用Angle Distance算法對(duì)2013～2017年重慶市北碚地區(qū)夏季（6～8月）閃電日的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析，并根據(jù)總空間方差（即同類軌跡與聚類軌跡對(duì)應(yīng)點(diǎn)的距離平方和）增長(zhǎng)率確定最優(yōu)聚類數(shù)量，進(jìn)而獲得北碚夏季閃電日的氣團(tuán)輸送路徑。

2 結(jié)果分析

2.1 北碚地區(qū)閃電活動(dòng)特征

2013～2017年重慶北碚地區(qū)年均正地閃回?fù)舸螖?shù)是75.2次/a，負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)是2174.6次/a，正地閃回?fù)粽急冉橛?%～4%。從正、負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)及正地閃回?fù)粽急戎鹉曜兓▓D1a）來(lái)看，這5年北碚閃電發(fā)生次數(shù)呈減少趨勢(shì)，2014年閃電發(fā)生次數(shù)最頻繁（正地閃回?fù)舸螖?shù)為149次，負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)為2953次）；2015年正地閃回?fù)舸螖?shù)最少，其次是2017年；2017年負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)最少，為1585次。

由圖1b可知，重慶北碚地區(qū)除1月和12月外其余各月均有閃電活動(dòng)，其中3～9月閃電發(fā)生較為集中，這期間正地閃回?fù)舸螖?shù)占全年的98%，負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)占全年的99%。正地閃回?fù)舸螖?shù)最大值出現(xiàn)在9月（15.2次），占全年正地閃回?fù)魯?shù)的20%；負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)的最大值出現(xiàn)在8月（810次），占全年負(fù)地閃回?fù)魯?shù)的37%。從正地閃回?fù)粽急惹€看出，重慶北碚地區(qū)正地閃回?fù)粼?～8月占比較低，介于1%～5%，10～11月占比最高，介于23%～25%。

圖1 2013～2017年重慶北碚正、負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)及正地閃回?fù)粽急茸兓╝. 年變化，b. 月變化）

從2013～2017年重慶北碚正、負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)及正地閃回?fù)粽急热兆兓▓D2）來(lái)看，全天24 h都有閃電活動(dòng)，大致可為“強(qiáng)?弱?強(qiáng)”三個(gè)過程。第一個(gè)過程主要集中在00～06時(shí)，各時(shí)次負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)均在110次以上，最高是04時(shí)（182.8次），正地閃回?fù)舸螖?shù)在此期間呈增多趨勢(shì)，04～05時(shí)達(dá)到最高值（分別為9.8次和10次）；第二個(gè)過程主要是07～13時(shí)，閃電活動(dòng)呈減弱趨勢(shì)，其中11～12時(shí)正地閃和負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)最少（各時(shí)次正地閃回?fù)舸螖?shù)介于0.4～0.6次，負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)介于9.4～10次）；第三個(gè)過程主要是14～23時(shí)，閃電活動(dòng)呈增加趨勢(shì)。正地閃回?fù)粽急惹€呈“單峰型”，10時(shí)正地閃回?fù)粽急冗_(dá)到17%。采用ArcGIS空間分析模塊中的kernel方法計(jì)算并繪制2013～2017年重慶北碚地區(qū)地閃回?fù)裘芏确植?，柵格大小?.01°×0.01°（圖3）。如圖所示，2013～2017年北碚地區(qū)年均地閃密度表現(xiàn)出顯著的地域性分布特征，地閃高密度主要出現(xiàn)在北碚中部，高值區(qū)在中部偏南，次高值區(qū)在西南部。

圖2 2013～2017重慶北碚正、負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)及正地閃回?fù)粽急热兆兓?/p>

圖3 2013～2017年重慶北碚地閃密度分布

2.2 O3濃度變化特征

圖4為2013～2017年北碚地區(qū)3個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)O3日濃度最大值的年際變化箱線分布。如圖所示，縉云山O3日濃度最高，其次是蔡家，天生最低；天生與蔡家的箱線下限（最低值）、下四分位、中位數(shù)線、上四分位均明顯低于縉云山，蔡家和天生的中位數(shù)介于40～60 μg/m3，縉云山中位數(shù)介于80～100 μg/m3；從箱線上限（最大值）來(lái)看，天生最低，蔡家與縉云山差距較小。

圖4 北碚2013～2017年O3日濃度最大值年際變化箱線分布

圖5a給出了2013～2017年平均的北碚地區(qū)O3濃度逐月變化。如圖所示，3個(gè)大氣污染監(jiān)測(cè)站點(diǎn)O3濃度逐月變化呈曲線分布，峰值大多出現(xiàn)在7月，谷值大多出現(xiàn)在12月，11月～次年2月O3濃度非常低。北碚地區(qū)O3濃度從高到低依次為縉云山、蔡家、天生，蔡家和天生差距不大，縉云山則遠(yuǎn)高于其他兩地。

圖5b給出了北碚地區(qū)3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)日最大8 h O3濃度月極端最大值。如圖所示，3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)日最大8 h O3濃度月極端最大值的變化趨勢(shì)與月平均值（圖5a）基本一致，11月～次年2月最低，7月濃度最高；除蔡家4月濃度最高外，其余月份極端最大值均出現(xiàn)在縉云山監(jiān)測(cè)點(diǎn)，蔡家5～8月極端最大值與縉云山基本一致。

圖5 2013～2017年平均的北碚地區(qū)O3濃度逐月變化（a. 月平均值，b. 月極端最大值）

2.3 地閃活動(dòng)下近地面O3及相關(guān)物質(zhì)濃度變化

2.3.1 閃電日及非閃電日O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度的變化特征

結(jié)合圖1可知，北碚地區(qū)閃電活動(dòng)主要集中在3～9月，而O3濃度較高主要出現(xiàn)在6～9月。為了進(jìn)一步研究閃電活動(dòng)對(duì)O3的影響，本文對(duì)比分析了北碚地區(qū)3～9月閃電日和非閃電日的O3、NO2及CO濃度。

統(tǒng)計(jì)北碚地區(qū)3個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)3～9月閃電日與非閃電日O3、NO2、CO的濃度變化特征（表2）可知，O3、NO2及CO濃度的變化特征基本一致，閃電日下NO2、CO平均濃度比非閃電日要少，最大濃度也低于非閃電日；O3則相反，閃電日O3平均濃度高于非閃電日。

表2 各站點(diǎn)閃電日及非閃電日的O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度值

根據(jù)1.2.2節(jié)中公式（1）和（2）計(jì)算閃電日及非閃電日近地面O3、NO2、CO濃度變化特征，如表3所示。天生、蔡家和縉云山站點(diǎn)閃電日NO2濃度相比非閃電日均有減少，百分比變化依次為?14.5%、?11.4%、?13.7%；天生和蔡家站點(diǎn)CO濃度相比非閃電日有所降低，百分比變化分別為?6.2%、?12.2%，而縉云山站點(diǎn)CO濃度相比非閃電日變化不明顯。出現(xiàn)上述現(xiàn)象主要是由于地閃背景下，通常都伴隨著降水過程，而降水過程中對(duì)大氣污染物粒子濃度有清除作用導(dǎo)致的[32?34]。而3個(gè)站點(diǎn)O3濃度變化趨勢(shì)則與NO2、CO相反，閃電日濃度均高于非閃電日，分別增加了8.8%、9.1%、4.3%。這主要是因?yàn)橄募镜亻W頻次較高，電解反應(yīng)頻繁，同時(shí)重慶夏季光照時(shí)間較長(zhǎng)，光化學(xué)反應(yīng)充分，兩種反應(yīng)的疊加效果大于降水清除作用導(dǎo)致O3濃度升高[35]。

表3 北碚地區(qū)閃電日及非閃電日近地面O3、NO2、CO濃度變化

2.3.2 閃電日O3濃度超標(biāo)變化特征

統(tǒng)計(jì)北碚地區(qū)閃電日O3濃度超標(biāo)變化特征（表4）可知，2013～2017年3個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)在閃電日O3濃度平均超標(biāo)日在10 d以內(nèi)，天生、蔡家和縉云山全年占比分別為21.3%、35.5%和16.2%，夏季占比分別為26.3%、41.6%和18.5%。蔡家O3濃度受閃電的影響明顯大于其余2個(gè)站點(diǎn)，縉云山O3濃度受閃電影響最小。

表4 閃電日O3濃度超標(biāo)變化特征

2.3.3 地閃活動(dòng)對(duì)O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度的影響

通過上節(jié)分析可知，在閃電背景下，O3濃度高于非閃電日，而O3是二次污染，受氮氧化物的影響。為了分析閃電活動(dòng)對(duì)O3及NO2的影響，圖6給出了2013～2017年O3、NO2與負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)的日變化曲線。從圖6a和c可看出，天生和蔡家NO2濃度在閃電活動(dòng)背景下的變化趨勢(shì)基本一致，與閃電發(fā)生頻次呈負(fù)相關(guān)，即閃電發(fā)生頻次增多，NO2濃度則減小，但未通過顯著性檢驗(yàn)。結(jié)合圖6b可知，縉云山NO2受閃電活動(dòng)的影響不大，其24 h變化趨勢(shì)平緩，在11時(shí)稍有一點(diǎn)增長(zhǎng)。根據(jù)已有研究[36]，人類活動(dòng)對(duì)對(duì)流層NO2的排放影響很大，夏季對(duì)流和湍流活動(dòng)活躍，利于NO2擴(kuò)散和輸送。而縉云山遠(yuǎn)離城區(qū)，人為排放量較少，縉云山NO2基本來(lái)源于自然源排放，因此縉云山NO2變化較為平穩(wěn)，而天生和蔡家站則波動(dòng)較大。

統(tǒng)計(jì)表明，3站O3濃度與負(fù)地閃頻次呈正相關(guān)，其相關(guān)系數(shù)分別為0.408、0.400、0.192，其中天生的相關(guān)顯著性通過了95%的顯著性檢驗(yàn)，而其余2站未通過顯著性檢驗(yàn)。分析圖6可知，在夜間，O3濃度持續(xù)減少，這主要是由于夜間無(wú)陽(yáng)光照射，無(wú)光學(xué)反應(yīng)發(fā)生，因此夜間O3受閃電的影響較小。在白天，O3濃度從08～09時(shí)開始逐漸增加，高值出現(xiàn)在19時(shí)；結(jié)合NO2和地閃頻次變化可知，在閃電活動(dòng)背景下，NO2受光化學(xué)反應(yīng)，從而引起O3濃度上升。

圖6 2013～2017年O3、NO2與負(fù)地閃回?fù)舸螖?shù)的平均日變化曲線

2.4 夏季閃電日O3氣團(tuán)48 h后向軌跡

O3濃度不僅與氣象要素和前體物等因素密切相關(guān)，同時(shí)也受污染物區(qū)域傳輸以及傳輸過程中前體物的光化學(xué)反應(yīng)的重要影響[37]。圖7給出了北碚縉云山夏季閃電日O3氣團(tuán)48 h后向軌跡。如圖所示，夏季閃電日O3氣團(tuán)主要有4條傳輸軌跡，除軌跡3（16.80%）來(lái)自北方外，途經(jīng)陜西西部、四川盆地東北部外，其余3條軌跡均來(lái)自南方，占比合計(jì)83.20%。其中，軌跡4（35.11%）占比最高，路線最長(zhǎng)，氣團(tuán)主要來(lái)自正南方，途經(jīng)廣西、貴州。軌跡2（22.90%）氣團(tuán)主要來(lái)自偏南方，途經(jīng)貴州東部、重慶南川、巴南一帶；軌跡1（25.19%）氣團(tuán)主要來(lái)自東南方，軌跡線路最短。

圖7 北碚縉云山夏季閃電日O3氣團(tuán)48 h后向軌跡

3 結(jié)論

本文基于2013～2017年重慶北碚區(qū)氣象觀測(cè)資料、O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)，分析了閃電活動(dòng)對(duì)O3的影響，得到以下主要結(jié)論：

（1）2013～2017年北碚閃電發(fā)生次數(shù)呈減少趨勢(shì)。除1月和12月外，其余各月均有閃電活動(dòng)，3～9月閃電發(fā)生最集中。全天24 h都有閃電活動(dòng)，大致呈“強(qiáng)?弱?強(qiáng)”的日變化特征。地閃密度主要集中在北碚中部，高值區(qū)在中部偏南，次高值在西南部。

（2）3個(gè)大氣污染監(jiān)測(cè)站點(diǎn)逐月O3濃度變化峰值大多出現(xiàn)在7月，低值大多出現(xiàn)在12月，O3濃度從高到低依次為縉云山、蔡家、天生。

（3）閃電日NO2、CO平均濃度比非閃電日要低；O3則相反，閃電日高于非閃電日?？N云山地區(qū)閃電日O3濃度超標(biāo)率明顯低于蔡家和天生。

（4）NO2與地閃頻次呈負(fù)相關(guān)。天生和蔡家NO2濃度波動(dòng)大于縉云山，其原因主要是縉云山遠(yuǎn)離城區(qū)，人為排放量較少。

（5）O3濃度與地閃頻次呈正相關(guān)。夜間O3濃度受地閃的影響較小，而白天影響較大。

（6）北碚夏季閃電日O3氣團(tuán)主要有4條傳輸軌跡，除軌跡3來(lái)自北方外，其余軌跡1、2、4均來(lái)自南方，占比合計(jì)83.20%。