王 露，陳光杰，黃林培，孔令陽，李 蕊，韓橋花，李 平，索 旗，周 起

(云南師范大學地理學部，云南省高原地理過程與環(huán)境變化重點實驗室，昆明 650500)

湖泊是陸地水圈的重要碳庫，流域輸出過程和土地利用類型是影響湖泊碳埋藏的重要因子[1]. 最新估算表明，陸地輸出到內(nèi)陸水體的碳通量為5.1 Pg C/a且呈逐年增加趨勢，可能對全球陸地遺失碳匯產(chǎn)生了重要貢獻[2]. 陸地生態(tài)系統(tǒng)中，森林有機碳的44%存儲在土壤中[3]，植物殘體和腐殖質(zhì)是土壤陸源有機質(zhì)的主要組成部分. 隨著森林砍伐的增強，植物凋落物減少導致了土壤有機碳含量逐漸降低[4-6]，流域輸出到湖泊水體的有機碳通量也隨之降低[7]. 隨著森林等植被的持續(xù)退化，土壤CO2濃度下降同時地表徑流深度下降、土壤表層含水量降低，導致流域地表的溶蝕作用減弱和溶解性無機碳(DIC)輸出降低[8-10]；而土壤有機質(zhì)分解產(chǎn)生的有機酸降低，也疊加導致了流域DIC輸出的減少[11]. 因此在森林退化的背景下，流域碳輸出負荷的減少可能導致了湖泊總有機碳(TOC)和無機碳(TIC)埋藏量出現(xiàn)持續(xù)下降的同步特征[12-13].

隨著人口快速增長和社會經(jīng)濟的持續(xù)發(fā)展，大量的森林被轉(zhuǎn)變?yōu)檗r(nóng)業(yè)耕地[14]. 耕地化肥使用量的增加可以導致湖泊營養(yǎng)水平上升[15-16]，從而促進了湖泊藻類的生長和初級生產(chǎn)力的增加[17-18]. 藻類死亡后有機殘體沉積在湖泊底部，從而促進了湖泊有機碳的埋藏[19]. 藻類光合作用吸收了水體中大量的DIC，導致了水體pH上升和無機碳化學平衡的變化，可以促進自生碳酸鹽沉淀和TIC埋藏[20]；同時，藻類可作為碳酸鹽結(jié)晶核促進碳酸鹽沉淀，促進湖泊無機碳埋藏[21]. 因此在流域農(nóng)業(yè)擴張的背景下，水體富營養(yǎng)化可以導致湖泊有機碳和無機碳埋藏量出現(xiàn)同步上升的協(xié)同效應.

全球喀斯特地區(qū)約占陸地面積的15%，云南地區(qū)喀斯特地區(qū)廣泛分布，占全省國土面積的28.17%[22]. 碳酸鹽在化學風化過程中具有反應快速且消耗大量CO2的特征，導致喀斯特地區(qū)水體無機碳含量比非喀斯特地區(qū)高6～10倍. 因此，喀斯特地區(qū)內(nèi)陸水體碳循環(huán)對人類活動和流域土地利用的響應十分敏感[23-24]. 目前對于內(nèi)陸水體碳庫的研究主要集中于有機碳埋藏[25-27]，缺乏對沉積物無機碳埋藏的定量估算及其與有機碳協(xié)同變化的模式識別. 對喀斯特地區(qū)湖泊有機碳和無機碳的變化模式及其驅(qū)動機制的研究是識別喀斯特地區(qū)碳循環(huán)的重要內(nèi)容，也是精準評估全球碳匯遺失的關(guān)鍵問題之一.

為了識別喀斯特地區(qū)不同土地利用類型下湖泊有機碳和無機碳埋藏變化的長期特征及其協(xié)同關(guān)系，本研究以位于喀斯特地區(qū)但具有不同土地利用歷史的兩個云南湖泊為研究對象，通過沉積物的多指標記錄重建和湖泊對比分析，識別近百年來湖泊碳埋藏的變化歷史、有機碳與無機碳的協(xié)同變化模式及其與流域開發(fā)類型的關(guān)系. 本研究擬解決的關(guān)鍵科學問題包括：(1)森林退化和流域侵蝕增強下，湖泊有機碳和無機碳含量是否出現(xiàn)了同步減少；(2)農(nóng)業(yè)開發(fā)增強和營養(yǎng)水平上升的背景下，湖泊有機碳和無機碳含量是否出現(xiàn)了長期增加的同步特征；(3)喀斯特地區(qū)流域開發(fā)類型不同的湖泊中，近百年來有機碳和無機碳埋藏速率是否隨著流域外源和湖泊內(nèi)源輸入的影響出現(xiàn)了協(xié)同變化的長期模式.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

長湖(24°43′N, 103°25′E; 1907 m. a.s.l.)和月湖(24°50′N, 103°27′E; 1906 m a.s.l.)位于云南省中部地區(qū)石林縣(圖1)，流域基巖均為碳酸鹽且溶蝕地貌廣泛發(fā)育[28]. 長湖的水體面積為1.5 km2，最大水深13.2 m、平均水深6.4 m，流域面積12.09 km2；月湖為巖溶洼地積水形成的天然湖泊，水域面積3.0 km2，最大水深4.7 m、平均水深2.9 m，流域面積12.89 km2. 長湖和月湖目前都為湖泊型水庫，長湖以降水補給為主，月湖除降水補給之外，還經(jīng)歷多次庫外引水工程. 近百年來，文獻記錄顯示長湖和月湖均經(jīng)歷了湖泊筑壩和壩體加高的過程. 其中，長湖在1949年之前筑壩，1957年壩體加高至8 m；月湖則經(jīng)歷數(shù)次筑壩和壩體改造工程，壩體最高為9.5 m[29-30].

圖1 長湖和月湖的流域土地利用類型及采樣點位置Fig.1 Site map showing land-use cover and sampling locations of Lake Changhu and Lake Yuehu

表1 石林縣長湖和月湖的流域與湖沼學基本特征

研究區(qū)為亞熱帶高原季風氣候區(qū)，以亞熱帶季風氣候為主. 近60年的氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)分析顯示(圖2)，石林地區(qū)平均氣溫總體呈上升趨勢，而降水量則出現(xiàn)較大的波動，平均風速總體持續(xù)下降. 1959-1990年間年平均氣溫為(16.26±0.65)℃(均值±1 SD)，且氣溫相對穩(wěn)定；1991-2019年間出現(xiàn)增溫趨勢(增溫幅度約為0.78℃)，年均氣溫為(17.04±0.68)℃. 近60年來降水量波動較大，多年平均降水量為(879.75±176.61)mm. 歷史記錄顯示，森林覆蓋度從1949年的26%左右下降到1972年的19.5%，而后從1986年的22.89%增加到1996年的31.8%[29-30].

圖2 1958年以來石林縣人口數(shù)量、化肥使用量(a)以及氣溫(b)、降水(c)、風速(d)年平均數(shù)據(jù)Fig.2 Time-series data showing the change of population size and fertilizer use (a), as well as the annual variation in air temperature (b), precipitation (c) and wind speed (d) in Shilin County since 1958

水質(zhì)調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，長湖和月湖的水化學數(shù)據(jù)和水質(zhì)指標呈現(xiàn)較大差異(表1). 長湖的水體pH略低于月湖，其DIC濃度明顯高于月湖，而兩個湖泊水體的DOC 濃度無顯著差別. 長湖水體的透明度明顯高于月湖，長湖水體的總磷(TP)和葉綠素(Chl.a)濃度均顯著低于月湖，而水體總氮(TN)濃度相似，總體表明了長湖的營養(yǎng)水平等級和初級生產(chǎn)力顯著低于月湖. 社會統(tǒng)計資料顯示(圖2)，1960s以來石林縣人口數(shù)量和化肥使用量呈逐年增加的趨勢，尤其是1990年開始化肥使用量增加明顯[29-31].

1.2 土地利用二級分類數(shù)據(jù)提取

本研究利用2015年Landsat TM/OLI遙感影像，采用輻射校準、大氣校正和幾何校正等方法處理遙感數(shù)據(jù)提取了兩個湖泊和流域面積. 將修正的歸一化差水指數(shù)(MNDWI)值與Otsu算法相結(jié)合，自適應地確定提取湖表面積的最佳分割閾值[32]. 同時結(jié)合2015年Google Earth衛(wèi)星地圖，提取了兩個流域的土地利用二級分類數(shù)據(jù)(圖1). 土地利用二級分類結(jié)果顯示(表1)，長湖流域以森林覆被為主(占比33.43%)，耕地面積次之(占比27.28%)；月湖流域以農(nóng)業(yè)用地為主(占比60.98%)，森林面積較低(占比12.99%).

1.3 沉積物采集與年代測定

2018年4月開展湖泊沉積物采集工作，使用瑞典HTH重力采樣器分別在長湖(24°42′58″N，103°25′21″E；鉆孔編號：SLCH-GC2，采樣水深5.3 m，鉆孔長度44 cm)和月湖(24°50′24″N，103°26′26″E；鉆孔編號：SLYH-GC1，采樣水深4.5 m，鉆孔長度28 cm)提取沉積巖芯，分別獲取平行樣(SLCH-GC1、SLYH-GC3)用于年代學測定. 所有沉積樣品均在野外完成分樣，鉆孔頂部5 cm按0.5 cm間隔分樣，5 cm以后分樣間隔為1 cm. 沉積物樣品放置在4℃低溫箱中避光保存，帶回實驗室后進行冷藏保存.

本研究利用210Pb和137Cs測年方法建立了沉積物樣品近百年來的年代序列. 測定樣品按鉆孔深度0～15 cm測樣間隔為1 cm，15 cm以下深度間隔2 cm，利用美國Canberra公司生產(chǎn)的高純鍺探測器測定放射性核素210Pb和137Cs比活度，并應用恒定補給速率模型(CRS)建立該鉆孔的年代-深度時間系列[33].

1.4 沉積物指標分析

沉積物低頻磁化率(χLF)可以反映流域地表侵蝕強度的變化[34]. 具體測定方法為：將冷凍干燥至恒重的沉積物裝入1 cm3的無磁聚苯乙烯測試盒內(nèi)并壓實，放入MS-2型磁化率儀(英國Bartington公司)進行測試，測得低頻(465 Hz)磁化率(測量精度為±1%). 樣品測試在中國科學院南京地理與湖泊研究所完成.

沉積物樣品的粒徑組成通過馬爾文激光粒度儀來測試[35]. 樣品處理的具體方法包括：稱取0.5 g冷凍干燥至恒重的沉積物樣品置于燒杯之中，在恒溫水浴鍋中隔水加熱，加入適量10%的H2O2以去除有機質(zhì)，加入足量10% HCl以去除碳酸鹽，充分反應之后加入約100 mL去離子水，靜置24 h之后去除上清液. 加入10 mL的5 mol/L的六偏磷酸鈉分散劑，超聲波震蕩10 min之后進行儀器測定. 依據(jù)粒徑大小分為黏土(<2 μm)、粉砂(2～63 μm)和砂(>64 μm)，并計算中值粒徑大小.

沉積物TP含量的測定采用堿熔-鉬銻抗分光光度法[36]. 具體方法為：稱取0.25 g冷凍干燥至恒重的沉積物樣品，置于鎳坩堝之中，加入幾滴無水乙醇濕潤樣品，加入2 g氫氧化鈉，平鋪于樣品表面，蓋上坩堝蓋；放入馬弗爐之內(nèi)分別經(jīng)400和640℃加熱15 min，冷卻后取出，在坩堝內(nèi)加入10 mL去離子水加熱至80℃，待熔塊溶解后，將所有溶液轉(zhuǎn)移至50 mL離心管之中，再用10 mL 3 mol/L的硫酸溶液分3次潤洗坩堝，將所有溶液轉(zhuǎn)移至離心管中，以3500轉(zhuǎn)/min離心分離10 min，將所有上清液轉(zhuǎn)移至100 mL容量瓶，用去離子水定容. 取10 mL樣品置于50 mL比色管中，向比色管中加入2～3滴0.002 g/mL的2,4二硝基酚指示劑，加入1 mL 0.1 g/mL的抗壞血酸溶液，混勻，30 s后加入2 mL 0.13 g/mL的鉬酸鹽溶液，充分混勻，室溫下放置15 min，用30 mm比色皿在700 nm波長處測量吸光度，最后計算含量.

沉積物Chl.a含量采用紫外分光光度法[37]進行測定. 具體步驟包括：稱取0.3～0.5 g冷凍干燥至恒重的樣品于50 mL聚乙烯離心管中，加入90%丙酮25 mL，避光靜置10 h，采用0.45 μm針頭過濾器過濾于100 mL容量瓶中，重復上述步驟，反復萃取4次，濾液均移至容量瓶中，用90%丙酮定容至100 mL待測. 取上述提取液10 mL，用紫外可見分光光度計測定在666 nm波長的吸光值，即為Chl.a的特征吸收峰，讀出其吸光值A(chǔ)666，空白樣為90%丙酮，吸光值為A0. 由下列公式求出沉積物Chl.a含量(μg/g).

Chl.a=(A666-A0)/樣品有機質(zhì)含量×100%

(1)

沉積物樣品的總碳(TC)、TOC、TN含量使用Flash EA元素分析儀(美國Thermo Scientific公司)，采用快速燃燒法測定[38]，TIC含量的計算采用TC和TOC的差值獲得. 圍繞沉積物TOC和TIC等指標的干重含量數(shù)據(jù)，結(jié)合年代模型和沉積速率計算每個樣品在單位面積上每年累積的總量(即埋藏通量). 以上沉積物樣品的測試與分析在云南省高原地理過程與環(huán)境變化重點實驗室完成.

1.5 數(shù)理統(tǒng)計分析

本研究的數(shù)據(jù)分析中首先對環(huán)境數(shù)據(jù)進行標準化轉(zhuǎn)換，使數(shù)值更符合正態(tài)分布. 應用多元線性回歸模型對響應變量中的顯著驅(qū)動因子進行識別，其中選取方差膨脹系數(shù)(VIF)<20的環(huán)境因子進行基于AIC信息準則的前向選擇，以此來識別關(guān)鍵環(huán)境因子及其驅(qū)動方向和驅(qū)動強度[39]. 本研究中的沉積物地層圖和散點圖在Grapher(13.0版本)中完成，流域土地利用、采樣點分布和等深線圖在ArcMap(10.4版本)中完成，數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析主要在R(4.0.3版本)中完成.

2 結(jié)果

2.1 年代模型建立

長湖年代序列顯示(圖3)，沉積物210Pb比活度隨深度增加總體呈衰減趨勢，鉆孔頂部20 cm呈指數(shù)級的下降趨勢，且137Cs比活度的峰值出現(xiàn)在18.5 cm. 根據(jù)CRS深度-年代模型建立了該鉆孔的年代學模型，結(jié)果表明137Cs比活度的峰值為1957年左右，與1963年左右北半球核試驗導致的大氣137Cs峰值基本一致. 鉆孔的沉積通量由底部向頂部呈現(xiàn)出先下降再上升后下降的趨勢(平均沉積通量為(0.04±0.01)g/(cm2·a))，最大沉積通量出現(xiàn)在鉆孔10～11 cm處(0.06 g/(cm2·a)).

月湖沉積年代序列顯示(圖3)，沉積物210Pb比活度隨深度增加總體呈指數(shù)衰減趨勢. 而137Cs比活度的峰值出現(xiàn)在24.5 cm，可能反映了Cs作為一種可移動元素在堿性湖泊中垂直運移能力的增強[40]. 因此，本文以210Pb沉積記錄建立了CRS深度-年代模型作為該鉆孔的年代學模型. 鉆孔的沉積通量由底部向頂部呈現(xiàn)出先上升再下降后上升的趨勢，其平均沉積通量((0.09±0.04)g/(cm2·a))顯著高于長湖，最大沉積通量出現(xiàn)在9～10 cm(沉積速率為0.17 g/(cm2·a)).

圖3 長湖(a、b)和月湖(c、d)中沉積物210Pb、137Cs比活度曲線和CRS年代模型結(jié)果與沉積速率Fig.3 Depth profiles showing unsupported 210Pb and 137Cs activities, CRS-based sediment ages and sediment flux for Lake Changhu (a, b) and Lake Yuehu (c, d)

2.2 沉積物粒度與磁化率指標的變化特征

兩個湖泊的粒度組成均以粉砂為主，且近幾十年來均出現(xiàn)了一定程度的波動(圖4a，4g). 長湖中值粒徑為(6.83±2.08)μm，巖性以粉砂為主(49.64%～74.60%). 其中1925-2000年期間，總體來看長湖中值粒徑變化不大(平均值為(5.63±1.85)μm)，黏土含量波動下降但保持較高比例(平均值為30.92%±4.73%)，粉砂占比呈波動下降趨勢(平均值為57.76%±5.84%)；2000-2018年期間，長湖中值粒徑增大(平均值為(8.31±1.20)μm)、黏土占比下降(平均值為21.19%±3.95%)而粉砂占比升高(平均值為69.69%±3.20%). 月湖沉積物中值粒徑為(5.12±1.22)μm，巖性以粉砂為主(53.16%～66.84%). 在1921-2000年期間，月湖中值粒徑的變幅較小(平均值為(4.51±0.61)μm)，黏土含量波動下降(平均值為32.67%±2.25%)而粉砂占比總體呈波動上升趨勢(平均值為61.76%±2.80%)；而2000-2018年期間，中值粒徑(平均值為(5.69±1.37)μm)和粒徑不同組分均出現(xiàn)了多次快速波動.

低頻磁化率信號的結(jié)果顯示，長湖和月湖呈現(xiàn)出不同的磁化率變化軌跡(圖4c，4i). 1925-1990年間，長湖低頻磁化率呈現(xiàn)出緩慢上升的趨勢，1990-2005年期間呈現(xiàn)出快速下降的變化特征，磁化率信號自2005年開始快速降低并穩(wěn)定在低值，指示了地表侵蝕強度呈現(xiàn)逐步增加然后快速減弱的波動軌跡. 月湖的結(jié)果顯示，1921-2010年期間磁化率強度呈現(xiàn)比較穩(wěn)定的變化特征，而磁化率信號在2010年后呈現(xiàn)出快速上升的趨勢可能指示了耕地擴張和地表侵蝕增強.

進一步的數(shù)據(jù)分析表明，長湖中值粒徑和磁化率信號之間呈顯著的負相關(guān)關(guān)系(r=-0.60，P<0.001)，而月湖中值粒徑和磁化率之間呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(r=0.38，P<0.05). 由此可見，1990年開始深水型的長湖中粒度指標可能反映了細顆粒物質(zhì)的增加與流域植被的逐步恢復，如磁化率信號與黏土含量之間呈顯著正相關(guān)關(guān)系(r=0.69，P<0.001)，而與粉砂之間呈顯著負相關(guān)關(guān)系(r=-0.77，P<0.001)；月湖出現(xiàn)了磁化率與中值粒徑的同步變化，可能反映了淺水湖區(qū)水文波動對極端干旱事件的響應更加敏感.

圖4 長湖(a～f)和月湖(g～l)近百年來沉積物粒度、總氮和總磷、低頻磁化率和葉綠素a、 總有機碳和總無機碳含量、全巖碳氮比和有機碳氮比、總有機碳埋藏通量和 總無機碳埋藏通量的長期變化趨勢Fig.4 Time series showing changes in sediment grain sizes, total nitrogen and total phosphorus, low frequency susceptibility and sediment chlorophyll-a, total organic carbon and total inorganic carbon content, total organic carbon and total inorganic carbon flux in Lake Changhu (a-f) and Lake Yuehu (g-l)

2.3 沉積物營養(yǎng)鹽與藻類色素的變化特征

營養(yǎng)鹽含量的結(jié)果顯示，長湖TP含量變化范圍為0.31～1.27 mg/g(平均值為(0.66±0.41)mg/g)、TN含量變化范圍為2.61～19.00 mg/g(平均值為(8.76±6.71)mg/g)，且具有明顯的階段性特征. 1925-2000年之間，TP和TN含量總體維持在較低的水平(平均值分別為(0.33±0.02)和(3.12±0.47)mg/g)，2000年之后快速增加至(1.08±0.25)和(15.70±3.61)mg/g. 月湖TP含量的變化范圍為0.55～0.80 mg/g(平均值為(0.64±0.07)mg/g)、TN含量為3.10～5.81 mg/g(平均值為(4.30±0.75)mg/g)，也具有明顯的階段性特征. 月湖TP含量變化特征與長湖相似，1921-2000年之間TP含量基本維持在較低的水平(平均值為(0.60±0.02)mg/g)，而2000年之后快速增加至(0.68±0.08)mg/g. TN含量(平均值為(3.92±0.63)mg/g)在1921-2000年之間呈上升趨勢，2000年之后呈現(xiàn)出先下降后上升的波動趨勢(平均值為(4.67±0.65)mg/g). 對比分析表明，長湖和月湖中沉積物TP和TN含量均呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系(r=0.98和0.67，P<0.001). 因此，在后續(xù)的數(shù)據(jù)分析中使用TN指標指代營養(yǎng)鹽水平的長期變化特征.

Chl.a含量的結(jié)果顯示，長湖和月湖在過去一百年來均呈現(xiàn)藻類生物量增加的長期趨勢. 其中，長湖Chl.a含量平均值為(60.04±46.24)μg/g(變化范圍為15.62～132.90 μg/g)，在1925-2000年之前藻類生物量呈現(xiàn)出緩慢上升的趨勢(平均值為(21.10±6.19)μg/g)，而2000年開始藻類生物量呈加速增加的特征(平均值為(107.95±23.68)μg/g). 月湖Chl.a含量的波動范圍為17.26～57.24 μg/g(平均值為(32.28±11.36)μg/g)，在1921-1995年之前呈現(xiàn)緩慢上升的總體趨勢(平均值為(24.61±7.29)μg/g)；1995年開始藻類生物量總體較高(含量為(37.83±10.25)μg/g)，呈現(xiàn)出先下降后上升的波動變化且自2005年開始出現(xiàn)快速增加的趨勢. 統(tǒng)計結(jié)果顯示，月湖和長湖沉積物Chl.a含量均隨TN含量的增加而顯著增加(r=0.99和0.95，P<0.001).

2.4 沉積物碳含量、碳氮比值和碳埋藏通量的變化特征

長湖TOC含量為(29.70±13.24)mg/g(變化范圍為17.32～56.42 mg/g)，顯著低于TIC含量((92.51±38.73)mg/g；變化范圍為50.91～172.68 mg/g)，兩個指標均呈緩慢上升的長期趨勢(圖4d). 在1925-2000年期間，TOC含量變化相對比較平穩(wěn)(平均值為(21.57±3.21)mg/g)，2000年之后總體呈波動上升的趨勢(平均值為(36.69±14.05)mg/g). 而TIC含量在1925-2009年期間(平均值為(75.63±30.40)mg/g)出現(xiàn)總體上升的長期趨勢并在2009年達到峰值，2009年之后呈下降趨勢(平均值為(136.83±15.14)mg/g). 月湖的沉積物TOC含量平均為(31.84±5.51)mg/g(變化范圍為23.64～44.44 mg/g)，總體高于TIC平均值((26.65±7.92)mg/g；變化范圍為14.85～42.76 mg/g)，近百年來兩個指標均呈現(xiàn)較大的波動且同步變化特征較為明顯(圖4j). 其中1921-1995年期間，TOC(平均值為(27.93±3.98)mg/g)和TIC(平均值為(23.75±7.06)mg/g)總體均呈上升趨勢. 1995年開始，TOC出現(xiàn)較大波動(平均值為(34.85±4.67)mg/g)，并在2004年達到此階段的最低值(26.64 mg/g)；而TIC也呈先下降后上升的變化趨勢(平均值為(29.49±7.84)mg/g)，在2008年左右達到最低值(14.85 mg/g). 相關(guān)分析(圖5b)表明，長湖和月湖中沉積物Chl.a含量均與TOC含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系(r=0.71和0.68，P<0.001)，表明了隨著水體的富營養(yǎng)化內(nèi)源有機質(zhì)對TOC組成的貢獻持續(xù)增加. 同時TOC與TIC含量的長期變化在長湖中呈現(xiàn)顯著正相關(guān)(r=0.54,P<0.001)而在月湖中無明顯關(guān)系(r=0.20,P> 0.05)，指示了月湖中沉積物TOC與TIC在來源上具有較強的差異性(圖5c).

長湖沉積物全巖C/N值和有機C/N值呈現(xiàn)同步變化的趨勢，且2005年以來兩個比值分布范圍相似(圖4e). 1925-1985年之間兩個比值均呈緩慢上升的變化趨勢(平均值分別為26.90±1.66和12.60±1.02)，1985-2005年期間全巖C/N值快速下降(平均值為22.27±4.54)；在2005-2018年期間全巖C/N值均低于12(平均值為10.51±0.37)，且接近于有機C/N值的分布范圍(平均值為9.82±0.37). 月湖沉積物的全巖C/N 值在1921-1995年期間呈緩慢上升的變化趨勢(平均值為13.50±0.57)，1995-2018年之間快速下降(13.71±0.91)；有機C/N值(10.02±0.50)在近百年間總體呈緩慢下降的趨勢，比值總體變化不顯著(圖4k). 統(tǒng)計分析顯示，全巖C/N比值和有機C/N比值在長湖中呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)(r=0.90，P<0.001)而在月湖中不顯著(r=0.17，P=0.35)，表明了流域外源輸入對月湖沉積物有機質(zhì)組成的影響較弱.

進一步的數(shù)據(jù)分析表明(圖5d，5e)，長湖全巖C/N比值和有機C/N比值均與磁化率信號呈顯著正相關(guān)(r=0.95和0.89，P<0.001)，而月湖全巖和有機碳C/N值均與磁化率信號呈顯著負相關(guān)(r=-0.54，P<0.01和r=-0.67，P<0.001). 同時，全巖C/N比值與沉積物TIC含量在長湖呈顯著負相關(guān)(r=-0.94，P<0.001)，而在月湖無顯著相關(guān)性(r=0.27，P=0.15)，但有機C/N比值與TOC含量在長湖和月湖中均呈負相關(guān)(r=-0.52，P<0.001和r=-0.49，P<0.01). 上述結(jié)果表明，長湖沉積物碳含量受流域外源輸入的長期影響，而兩個湖泊中有機碳含量的變化同時受內(nèi)源有機質(zhì)的顯著影響.

碳埋藏通量的總體分布上，TIC埋藏通量在長湖中高于月湖，而TOC埋藏通量在月湖顯著高于長湖(圖4f，4l). 其中，長湖TOC埋藏通量平均值為(1.15±0.54)mg/(cm2·a)(變化范圍為0.33～2.87 mg/(cm2·a))，顯著低于TIC埋藏通量(平均值為(3.43±1.17)mg/(cm2·a)；變化范圍為1.72～6.81 mg/(cm2·a)). 在1925-2005年期間，TOC和TIC埋藏通量總體呈緩慢增加的趨勢(平均值分別為(1.01±0.28)和(2.87±0.82)mg/(cm2·a))，而在2005年之后波動較大(平均值分別為(1.38±0.74)和(4.34±1.08)mg/(cm2·a))，呈現(xiàn)先降低后增加再降低的變化趨勢. 而月湖中(圖4l)，TOC埋藏通量平均值為(3.44±1.99)mg/(cm2·a)(變化范圍為0.65～6.95 mg/(cm2·a))，略高于TIC埋藏通量(平均值為(2.93±1.97)mg/(cm2·a)；變化范圍為0.39～7.78 mg/(cm2·a)). 其中在1925-1985年期間，月湖TOC和TIC埋藏通量緩慢增長(平均值分別為(1.02±0.29)和(0.78±0.21)mg/(cm2·a))，而后到2000年左右出現(xiàn)快速增長(平均值分別為(4.01±1.91)和(3.95±2.12)mg/(cm2·a))，自2000年開始則呈現(xiàn)出持續(xù)下降并在近年快速上升的波動趨勢(平均值分別為(4.42±1.39)和(3.53±1.49)mg/(cm2·a)). 相關(guān)分析表明，長湖和月湖中沉積通量的變化均與全巖C∶N比值呈顯著正相關(guān)(r=0.48和0.45,P≤0.01)，指示了流域外源輸入均促進了兩個湖泊沉積通量的顯著上升. 同時，兩個湖泊中沉積物TOC和TIC埋藏通量均呈顯著正相關(guān)(r=0.72和0.85，P<0.001)，反映了沉積通量的變化對兩個湖泊碳埋藏速率的主控作用(圖5f).

圖5 長湖(橙色圓圈)和月湖(藍色圓圈)中沉積物有機碳和無機碳含量、 埋藏通量與其潛在影響因素代用指標的關(guān)系識別Fig.5 Scatter plots showing the relationship among sediment TOC and TIC contents, fluxes and affecting factors in Lake Changhu (orange circles) and Lake Yuehu (blue circles), respectively

3 討論

3.1 植被退化下湖泊碳含量的變化特征與流域輸入影響

流域植被的發(fā)育程度與土壤有機碳含量之間呈現(xiàn)緊密耦和的特征，流域植被退化通常導致土壤有機碳儲量與輸出量的減少[4,41-42]. 已有研究表明，入湖磁性礦物的組成受流域植被類型、生長狀況、流域侵蝕和風化強度的影響，應用沉積物磁化率信號可以可靠地示蹤流域植被演替的過程和地表侵蝕強度的變化[34]. 長湖沉積物的低頻磁化率信號從1950s出現(xiàn)了持續(xù)上升而自1990年開始快速下降，反映了森林植被近70年來先退化后恢復的長期趨勢. 這與該地區(qū)記載的森林覆蓋率變化軌跡基本一致[30]，如從1949年的26%和1972年的19.5%逐步上升到1996年的31.8%和2015年的33.4%(表1). 長湖沉積物全巖和有機質(zhì)C∶N比值與磁化率信號均呈現(xiàn)了顯著的正相關(guān)關(guān)系(圖5d，5e)，表明了地表侵蝕作用的增強明顯促進了流域外源輸入的增加. 同時，隨著沉積物C∶N比值的上升長湖有機碳和無機碳含量均出現(xiàn)了顯著下降，表明了流域植被的退化降低了流域碳輸出的負荷和湖泊碳含量的累積. 相比而言，在森林覆蓋率較低的月湖中，TOC含量與磁化率的關(guān)系不顯著而與Chl.a含量顯著相關(guān)，且全巖和有機質(zhì)C∶N比值之間的變化無顯著相關(guān)性，均指示了湖泊碳埋藏的長期變化受流域外源影響較弱. 因此，森林覆蓋率較高的湖泊中流域植被退化的過程可以顯著降低流域有機碳的輸出與湖泊沉積物的碳埋藏.

在西南喀斯特地區(qū)，沉積物無機碳埋藏的變化與流域植被的砍伐歷史密切相關(guān)[43-44]. 植物生長所產(chǎn)生的有機酸會加速基巖風化，導致流域無機碳輸出量增加[45]. 而植被的退化不僅會降低徑流深度還會導致土壤的含水率降低、化學風化減弱，從而導致流域DIC輸出量的降低[10,46]. 沉積物結(jié)果表明，TIC含量與全巖C∶N 比值在長湖中呈現(xiàn)出顯著的負相關(guān)(r=-0.94，P<0.001)，而在月湖中無顯著關(guān)系(r=0.27，P=0.15)，表明森林等植被的持續(xù)退化導致了長湖無機碳含量的下降，這與劉園園等在瀘沽湖的研究結(jié)果相似[45]. 同時湖泊水化學特征的現(xiàn)代調(diào)查顯示，流域森林覆蓋率較高的長湖中水體DIC濃度顯著高于月湖(表1)，表明了植被發(fā)育可以促進土壤的淋溶作用和化學風化作用，從而促進了流域土壤DIC的輸出和湖泊無機碳的埋藏.

3.2 富營養(yǎng)化背景下湖泊碳含量的變化特征及內(nèi)源輸入影響

流域人口與農(nóng)業(yè)活動的擴張通常會導致營養(yǎng)輸入負荷的上升和水體富營養(yǎng)化程度的加劇，而藻類的生長和初級生產(chǎn)力的提升會促進湖泊有機碳的埋藏[19]. 自1950s以來，全球農(nóng)業(yè)開發(fā)強度持續(xù)增強、耕地面積快速增加，化肥使用量急劇上升，導致了湖泊營養(yǎng)水平的迅速增加[47]. 同時，N、P等營養(yǎng)鹽直接受到水庫修建與湖泊筑壩的攔蓄作用影響出現(xiàn)富營養(yǎng)化過程的加速[48]. 現(xiàn)代調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，石林地區(qū)人口和化肥使用量自1990年開始出現(xiàn)快速增加(圖2a)，同期兩個湖泊的沉積物營養(yǎng)鹽均出現(xiàn)了累積速率的明顯增加(圖4).

農(nóng)業(yè)擴張過程中，水體富營養(yǎng)化的持續(xù)增加促進了初級生產(chǎn)力和內(nèi)源有機質(zhì)的增加，導致湖泊有機碳的埋藏量快速上升[49-50]. 研究結(jié)果表明，月湖營養(yǎng)鹽的增加促進了藻類的生長(r=0.95，P<0.001; 圖5a)，TOC含量隨沉積物葉綠素的增加呈現(xiàn)出顯著的上升(r=0.68，P<0.001；圖5b). 同時農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的大量有機質(zhì)殘體也會隨地表徑流進入湖泊，疊加促進了湖泊有機碳含量的上升[51]. 而在營養(yǎng)水平較低的長湖中流域耕地面積占比相對較小，且較月湖具有更高的沉積物有機質(zhì)C∶N比值(分別為11.53±1.50和9.99±0.50). 由此可見，土壤有機質(zhì)的輸入可能是長湖TOC的重要來源之一.

近百年來，營養(yǎng)水平的上升均促進了湖泊TOC和TIC含量的總體增加(圖5f). 營養(yǎng)輸入的增加直接促進了湖泊藻類生長，而藻類可作為碳酸鹽沉淀的結(jié)晶核促使碳酸鹽快速沉淀，從而導致無機碳埋藏量的協(xié)同增加[52]. 同時藻源有機質(zhì)具有分解速度快的特征，經(jīng)微生物分解礦化產(chǎn)生的DIC也會促進無機碳埋藏[53]. 兩個湖泊的對比分析進一步表明，TIC和TOC含量的同步變化在長湖中十分明顯，而在月湖中卻不顯著(圖5c)，可能反映了營養(yǎng)水平較高的月湖中藻類等內(nèi)源有機質(zhì)的驅(qū)動影響顯著，而流域外源輸入對長湖碳埋藏的變化具有更高的貢獻率. 而近幾十年來該研究區(qū)的增溫明顯(圖2b)，有機質(zhì)礦化速率直接受到水溫的控制，藻類高分解速率的協(xié)同作用可以增強有機碳的分解作用與無機碳的埋藏效率[54]. 因此，有機碳向無機碳轉(zhuǎn)化的速率增加可能有利于有機碳和無機碳協(xié)同變化關(guān)系的減弱. 同時在流域農(nóng)業(yè)開發(fā)的背景下，農(nóng)業(yè)耕作頻次和灌溉強度可以改變土壤無機碳的裸露強度，碳酸鹽溶蝕和化學風化作用的變化可以調(diào)節(jié)流域DIC輸出量[55-56]，從而影響湖泊沉積物無機碳的累積特征及其與有機碳變化的同步關(guān)系.

3.3 西南喀斯特地區(qū)湖泊有機碳和無機碳埋藏通量的協(xié)同變化模式

兩個湖泊的記錄顯示，有機碳和無機碳的埋藏通量均出現(xiàn)顯著同步的變化特征，但其變化軌跡差異明顯. 在長湖和月湖中，無機碳埋藏通量隨有機碳埋藏呈現(xiàn)顯著同步的特征(r=0.72和0.85,P<0.001)，且沉積通量均呈現(xiàn)了與全巖C∶N比值的顯著正相關(guān)關(guān)系，指示了流域外源輸入對沉積物累積通量的重要影響. 隨著流域人類活動和開發(fā)強度的增強，流域土地利用逐漸成為影響湖泊沉積物碳埋藏的重要因子[57]. 已有研究表明，云南湖泊營養(yǎng)水平的持續(xù)上升加速了沉積物碳埋藏[58]. 在云貴高原富營養(yǎng)水體中，沉積物地球化學指標均指示了有機碳埋藏量總體增加的過程[45,59]. 1990年開始長湖流域的侵蝕強度持續(xù)減弱(圖2c)，外源碳的輸入增加可能導致了TIC和TOC埋藏通量的小幅度上升(圖5f). 而2000年后隨著水體營養(yǎng)水平的上升內(nèi)源碳的累積增加，促進了長湖有機碳與無機碳埋藏通量的同步增加，與月湖碳埋藏的長期特征相似. 在營養(yǎng)水平較高的月湖中，有機碳和無機碳埋藏通量呈現(xiàn)出先同步增加隨后同步降低的長期趨勢. 隨著月湖水體TN輸入的持續(xù)增加，藻類增加導致了有機碳和無機碳埋藏量同步上升且在2000年左右達到峰值. 隨后地表侵蝕增強、流域碳輸出減弱，同期N、P等營養(yǎng)物質(zhì)的輸入加速增加(r=0.63和0.85，P<0.001)，而TOC和TIC埋藏通量卻呈現(xiàn)持續(xù)降低且不太同步的變化特征. 由于持續(xù)的區(qū)域升溫和極端干旱事件等可以加速有機質(zhì)的礦化和溫室氣體(如CO2)的釋放，降低的有機碳埋藏效率和增強的無機碳累積特征與滇池等富營養(yǎng)湖泊的近現(xiàn)代模式類似[58]. 同時在兩個湖泊中，沉積通量均在2000年左右開始出現(xiàn)總體下降的趨勢(圖3)，同期水體富營養(yǎng)化和內(nèi)源藻類貢獻持續(xù)增加，可能反映了流域輸入的相對貢獻降低(如C∶N比值下降)可能導致了沉積通量和碳埋藏通量的下降.

研究結(jié)果表明，土地覆蓋類型與流域開發(fā)強度的差異可以導致湖泊碳源和累積負荷的不同. 如在較低營養(yǎng)水平的長湖中無機碳埋藏通量顯著高于有機碳埋藏通量，而在富營養(yǎng)化的月湖中有機碳埋藏通量稍高于無機碳埋藏通量. 西南季風區(qū)具有雨熱同期的氣候特征，區(qū)域降水和氣溫的同步波動可以促進湖泊無機碳與有機碳的協(xié)同變化. 流域降水增加和氣溫升高可以加速流域的化學風化作用，導致河流DIC通量增加[56]，促進湖泊無機碳的埋藏. 其中降水增加導致土壤淋溶作用增強，從而增加了土壤有機碳的輸出[60]，陸源碳通過流域地表徑流進入內(nèi)陸水體[61]. 同時植被覆蓋度直接影響流域土壤侵蝕強度，土地利用方式不同時流域土壤的侵蝕強度差異明顯[10,62]. 同時，農(nóng)業(yè)開發(fā)通過影響土壤理化性質(zhì)可以改變碳酸鹽溶蝕速率和無機碳輸出[55-56]. 研究表明，裸地和農(nóng)耕地侵蝕速率最高，森林土壤的侵蝕速率最低[63]. 在森林覆蓋率較高的長湖中，沉積物有機碳和無機碳埋藏速率呈現(xiàn)出同步增加的變化趨勢，但與瀘沽湖沉積物有機碳埋藏速率隨森林砍伐和土壤侵蝕增強而降低的模式不同[64]. 其中瀘沽湖的流域森林規(guī)模化砍伐主要出現(xiàn)于1950s[45]，而本研究中兩個湖泊位于流域開發(fā)歷史悠久的滇中地區(qū)，在富營養(yǎng)化階段之前(如2000年之前)長湖中有機碳和無機碳埋藏速率變化不大，這與植被退化與流域侵蝕強度長期穩(wěn)定的流域(如程海)中湖泊碳埋藏變化較小的長期模式一致[45].

4 結(jié)論

對位于喀斯特地區(qū)兩個湖泊的對比分析表明，流域土地利用方式和開發(fā)強度不同會導致湖泊碳源和碳埋藏變化的長期軌跡出現(xiàn)差異. 沉積物多指標分析表明，近百年來長湖和月湖的地表侵蝕強度、流域輸入貢獻和湖泊營養(yǎng)水平出現(xiàn)了明顯變化. 其中長湖的有機碳和無機碳埋藏受到流域外源輸入的影響明顯，而隨著營養(yǎng)水平的上升長湖和月湖的有機碳來源逐漸以內(nèi)源藻類為主(如C∶N比值下降). 在森林覆被較高的長湖中，隨著流域植被和地表侵蝕的波動變化湖泊有機碳和無機碳含量和埋藏通量均呈現(xiàn)了顯著同步的變化特征. 而耕地面積占比和營養(yǎng)水平較高的月湖中，隨著農(nóng)業(yè)開發(fā)的增強和湖泊富營養(yǎng)化的持續(xù)，初級生產(chǎn)力的增加促進了沉積物有機碳埋藏的上升，且與長湖近來營養(yǎng)水平和有機碳埋藏通量上升的模式類似. 在區(qū)域增溫和內(nèi)源藻類貢獻增加的背景下，增強的有機質(zhì)礦化作用等作用可能導致了有機碳與無機碳含量變化的同步性降低. 同時兩個湖泊中，沉積通量均隨著外源輸入強度的變化出現(xiàn)了顯著波動，可能加強了有機碳和無機碳埋藏通量的協(xié)同變化特征. 因此在喀斯特地區(qū)，流域土地利用類型和強度的不同導致了湖泊碳累積的變化軌跡差異明顯，同時在流域輸出和水體富營養(yǎng)化的共同驅(qū)動下湖泊有機碳和無機碳埋藏通量出現(xiàn)了同步變化的長期模式.