李波蘭，王 聰，張 菁，杜云松，田開文

(1.四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，成都 610091；2.四川省環(huán)境政策研究與規(guī)劃院，成都 610000)

引 言

2015年開始，全國338個(gè)地級(jí)城市均開展了臭氧(O3)監(jiān)測(cè)[1]根據(jù)近年來《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》顯示，城市O3污染越來越突出，O3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)逐年增多，成為繼細(xì)顆粒物(PM2.5)之后影響城市環(huán)境空氣質(zhì)量的另一種重要因素[1～5]。臭氧治理已逐漸成為大氣污染防治的重要工作。近年來，有對(duì)京津冀[6]、長三角[7]、成渝[8]等區(qū)域，以及江蘇、江西、上海、廣州、深圳、杭州[9～17]等省市的O3研究表明，O3污染形勢(shì)越來越嚴(yán)峻，O3作為首要污染物的比例已經(jīng)超過PM2.5。四川省地形特殊，東部為四川盆地及盆緣山地，西部為川西高山高原及川西南山地，近年來，四川省受快速工業(yè)化和城市化帶來的因能源消耗和生產(chǎn)所引起的污染物排放影響，在盆地獨(dú)特地形、不利污染氣象條件的協(xié)同作用下，城市區(qū)域性大氣污染特征凸顯，污染特征空間差異較大?！笆濉逼陂g，四川省的環(huán)境保護(hù)力度不斷加強(qiáng)，經(jīng)過不懈努力，PM2.5的全省平均濃度已由2015年的42.2μg/m3下降至2020年的31.3μg/m3，下降幅度達(dá)25.8%，成效顯著。但受盆地獨(dú)特地形以及近地面O3污染機(jī)理的復(fù)雜性，四川省O3污染越來越嚴(yán)峻，逐漸成為影響全省環(huán)境空氣質(zhì)量的第二大污染因子。因此分析“十三五”期間四川省O3污染特征和演變趨勢(shì)，對(duì)提高四川省預(yù)報(bào)預(yù)警能力以及相關(guān)部門對(duì)城市大氣污染防治精細(xì)化管控有著重要指導(dǎo)意義。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文使用的O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來自2016～2020年四川省21個(gè)城市94個(gè)國控空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站(以下簡稱國控站)的在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，其中15個(gè)清潔對(duì)照點(diǎn)不參與分析評(píng)價(jià)。各國控站嚴(yán)格按照《城市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位布設(shè)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ664-2013)[18]進(jìn)行布設(shè)，覆蓋城市的各個(gè)主要功能區(qū)，具有較好的代表性、可比性和整體性，能夠準(zhǔn)確反映每個(gè)城市的空氣質(zhì)量狀況。國控站監(jiān)測(cè)過程中由第三方運(yùn)維人員嚴(yán)格按照《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范》(HJ818-2018)[19]和《環(huán)境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范》(HJ817-2018)[20]等相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

1.2 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012)[21]和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ663-2013)[22]的相關(guān)要求，O3日評(píng)價(jià)采用O3日最大8小時(shí)滑動(dòng)平均濃度(O3-8h)，O3月、季、年評(píng)價(jià)采用O3-8h第90百分位濃度(O3-8h-90PER)。O3-8h濃度超過160μg/m3時(shí)，即超標(biāo)，反之則達(dá)標(biāo)。

2 結(jié)果與討論

2.1 四川省O3時(shí)間分布特征

2.1.1 年度變化特征

2016～2020年，四川省各年度空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)比例分別為83.8%、86.2%、88.4%、89.1%、90.8%，總體呈升高趨勢(shì)，表明四川省空氣質(zhì)量總體呈改善趨勢(shì)。大氣6項(xiàng)常規(guī)監(jiān)測(cè)污染物中(圖1)，SO2、PM10、PM2.5、CO濃度呈逐年下降趨勢(shì)，NO2濃度每年略有波動(dòng)但整體呈下降趨勢(shì)，2016～2020年O3-8h的90百分位濃度分別為121.1、128.5、132.2、134.1、135.3μg/m3，呈逐年升高趨勢(shì)，年平均升高3.0μg/m3，O3是6項(xiàng)污染物中唯一呈升高趨勢(shì)的污染物。

圖1 2016～2020年四川省各污染物濃度變化趨勢(shì)Fig.1 Variation trends of pollutant concentrations in Sichuan Province from 2016 to 2020

2.1.2 季度變化特征

從2016～2020年四川省季節(jié)變化來看，四川省O3污染的季節(jié)變化總體呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)，其中夏季濃度最高，冬季濃度最低，這與張祥志等研究的臭氧在春季末和夏季受氣象因素影響呈現(xiàn)出較高濃度的結(jié)論保持一致。此外，春季O3污染呈現(xiàn)逐年加重趨勢(shì)，2020年較2016年增長32.6%，高于冬季(17.6%)、夏季(3.2%)。具體情況見表1。

表1 四川省2016～2020年O3濃度季節(jié)變化Tab.1 Seasonal variation of ozone concentrations in Sichuan Province from 2016 to 2020 (μg/m3)

2.1.3 月度變化特征

從2016～2020年O3濃度月變化來看(圖2)，變化趨勢(shì)總體呈現(xiàn)雙峰型，高濃度值主要分布在4～8月，1～2月和11～12月濃度較低。其中4～5月的O3-8h的90百分位濃度逐漸上升，臭氧超標(biāo)率也呈上升趨勢(shì)，凸顯出春季臭氧污染形勢(shì)的嚴(yán)峻。2016～2020年，四川省各年度的O3-8h濃度最高值分別為142、175、178、183、182μg/m3，主要集中在5月和7月。加強(qiáng)春夏季臭氧污染防控有助改善臭氧超標(biāo)。

圖2 2016～2020年四川省O3濃度及超標(biāo)率月變化Fig.2 Monthly variation of ozone concentrations and exceeding rate in Sichuan Province from 2016 to 2020

2.1.4 日變化特征

通過對(duì)2016～2020年四川省21城市每日O3-8h濃度不同區(qū)間出現(xiàn)頻次進(jìn)行統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)(圖3)，出現(xiàn)頻次較高的區(qū)間主要是在10～180μg/m3，2016～2020年出現(xiàn)頻次最高的區(qū)間均為60～80μg/m3，各年度對(duì)應(yīng)的天數(shù)分別為1606、1675、1641、1707、1606天。大于180μg/m3的高濃度區(qū)間的天數(shù)分別為47、60、93、146、126天，整體呈增加趨勢(shì)，表明O3-8h在向高濃度移動(dòng)。2016～2020年O3-8h大于160μg/m3的頻次所占比例分別為2.0%、2.4%、3.3%、3.9%、4.1%，超標(biāo)比例逐年升高。

圖3 2016～2020年四川省21城市不同O3-8h 濃度天數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.3 Statistics of different O3-8h concentration days in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020

2.2 四川省O3污染特征

2.2.1 O3對(duì)四川省空氣質(zhì)量的影響

圖4 2016～2020年四川省21城市各污染物超標(biāo)天數(shù)Fig.4 Days exceeding the standard of each pollutants in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020

2016～2020年，四川省21個(gè)城市各年度O3-8h超標(biāo)天數(shù)之和分別154、187、255、301、317天(圖4)，總體呈升高趨勢(shì)，O3對(duì)空氣質(zhì)量的影響越來越顯著。2016～2020年，O3-8h超標(biāo)使四川省各年度空氣質(zhì)量優(yōu)良率分別減少了2.0、2.44、3.33、3.93、4.12個(gè)百分點(diǎn)，表明O3-8h超標(biāo)對(duì)四川省空氣質(zhì)量優(yōu)良率的影響越來越顯著，成為僅次于PM2.5影響優(yōu)良天數(shù)的重要因素。

從2016～2020年四川省21城市O3-8h第90百分位濃度分布來看(圖5)，2016年臭氧高濃度主要集中在成都平原的成都、資陽、眉山一帶；2017年高濃度值區(qū)域有所增大，仍然主要集中在成都平原城市，但是由成都、資陽、眉山向德陽和眉山擴(kuò)散；2018年高濃度區(qū)域進(jìn)一步擴(kuò)大，從成都平原延伸至了川南的自貢、宜賓；2019年高濃度區(qū)域繼續(xù)向川南擴(kuò)大，還新增部分攀西高原城市，成都平原高值區(qū)濃度加重，全省臭氧最大值區(qū)域由成都平原向川東北和川南擴(kuò)大；2020年跟2019年一樣，高濃度區(qū)域主要集中在成都平原和川南城市，在成都、德陽、綿陽、眉山、樂山、資陽、自貢、宜賓一帶形成明顯的高值連片區(qū)，且成都平原高濃度值加重，2020年成都O3-8h第90百分位濃度為169μg/m3，是“十三五”期間四川城市首次超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

2.2.2 污染狀況

從2016～2020年，O3-8h作為首要污染物和超標(biāo)最早出現(xiàn)的時(shí)間來看(表2)，高原城市O3-8h作為首要污染物出現(xiàn)的時(shí)間早于盆地內(nèi)城市，但首次超標(biāo)的時(shí)間晚于盆地內(nèi)城市。

表2 四川省2016～2020年O3作為首要污染和O3超標(biāo)最早出現(xiàn)的時(shí)間統(tǒng)計(jì)Tab.2 Earliest occurrence of ozone as the primary pollutant and ozone exceeding the standard in Sichuan Province from 2016 to 2020

高原上的攀枝花、阿壩州、涼山州、甘孜州O3-8h作為首要污染物最早出現(xiàn)的時(shí)間主要集中在1～2月份，涼山州出現(xiàn)的時(shí)間最早，均發(fā)生在1月份；盆地內(nèi)城市，O3-8h作為首要污染物最早出現(xiàn)的時(shí)間主要集中在2月末到3月份，其中O3-8h作為首要污染物在成都平原城市群最早出現(xiàn)的城市為眉山，川南城市群最早出現(xiàn)的城市為內(nèi)江，川東北城市群最早出現(xiàn)的城市為南充和廣安。

高原城市僅涼山州出現(xiàn)O3-8h超標(biāo)，首次超標(biāo)時(shí)間均發(fā)生在4月后半月；盆地內(nèi)城市，O3-8h首次超標(biāo)出現(xiàn)的時(shí)間主要在3月下旬到4月份，成都平原城市群最早出現(xiàn)O3-8h超標(biāo)的城市為眉山和樂山，川南城市群出現(xiàn)的時(shí)間相近，川東北城市群最早出現(xiàn)的城市為廣安。2020年O3-8h超標(biāo)的城市從成都平原城市群和川南城市群向川東北城市群擴(kuò)展。

分析2016～2020年全省21個(gè)城市6項(xiàng)常規(guī)監(jiān)測(cè)污染物中O3單項(xiàng)污染物超標(biāo)情況，可以看出O3單項(xiàng)污染物對(duì)城市環(huán)境空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)比例的影響(圖6)。2020年全省共計(jì)18個(gè)城市(涼山州、阿壩州、甘孜州除外)出現(xiàn)O3-8h超標(biāo)，使城市優(yōu)良天數(shù)比例減少了0.3～12.6個(gè)百分點(diǎn)，使全省優(yōu)良天數(shù)比例減少了4.1個(gè)百分點(diǎn)。其中盆地內(nèi)城市，成都優(yōu)良天數(shù)比例受O3超標(biāo)影響最大，達(dá)州優(yōu)良天數(shù)比例受O3超標(biāo)影響最小。2016～2020年，O3單項(xiàng)污染物超標(biāo)比例年平均增加0.5個(gè)百分點(diǎn)，成都、德陽、眉山、宜賓、自貢年均增幅在1個(gè)百分點(diǎn)以上，自貢最高達(dá)1.7個(gè)百分點(diǎn)。以上分析表明，四川省O3超標(biāo)情況越來越嚴(yán)峻，對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量優(yōu)良天比例影響越來越大，成為制約很多城市完成省政府下達(dá)優(yōu)良天比例目標(biāo)的關(guān)鍵因子。

圖6 2016～2020年四川省21城市首要污染物天數(shù)比Fig.6 The ratio of primary pollutants in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020

2.2.3 區(qū)域污染

將四川省內(nèi)21個(gè)城市中高原城市(攀枝花、阿壩州、甘孜州、涼山州)除外的盆地內(nèi)的17個(gè)城市中9個(gè)及以上城市O3-8h濃度超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(160μg/m3)，且有5個(gè)城市連片的情況定義為臭氧區(qū)域污染。四川省2016～2020年出現(xiàn)臭氧區(qū)域污染情況見表3，2016年未出現(xiàn)臭氧區(qū)域污染，2017～2020年出現(xiàn)臭氧區(qū)域污染的天數(shù)為3～12天，特別是2019年和2020年較前兩年有大幅度的增加，污染覆蓋盆地內(nèi)17個(gè)城市，表明臭氧區(qū)域污染越來越嚴(yán)峻，成都平原城市群污染最重，2019年區(qū)域污染主要集中8月份，2020年則主要集中在5月份。從臭氧區(qū)域污染期間全省臭氧濃度來看，2017～2020年全省臭氧區(qū)域污染期間O3-8h平均濃度分別為170、169.5、178、173.6μg/m3，2019年濃度為最高。從臭氧區(qū)域污染期間全省盆地內(nèi)城市污染級(jí)別來看，2017年成都(7月10日)出現(xiàn)1天重度污染，德陽出現(xiàn)3天中度污染，成都、樂山、資陽、自貢、內(nèi)江均出現(xiàn)1天中度污染；2018年，眉山、自貢均出現(xiàn)3天中度污染，成都、宜賓均出現(xiàn)2天中度污染；2019年德陽(8月11日)出現(xiàn)1天重度污染，成都、眉山、宜賓、瀘州、自貢、內(nèi)江、廣安分別出現(xiàn)7、4、2、2、1、1、1天中度污染；2020年成都、德陽、綿陽、樂山、雅安分別出現(xiàn)5、5、4、2、1天中度污染，均集中在成都平原。

表3 四川省2016～2020年臭氧區(qū)域污染情況Tab.3 Ozone regional pollution in Sichuan Province from 2016 to 2020

2.2.4 達(dá)標(biāo)敏感時(shí)段

將O3-8h濃度在二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(160μg/m3)附近的介于150～170μg/m3的區(qū)間的認(rèn)為屬于臭氧達(dá)標(biāo)敏感天。分析得到，2020年四川省21個(gè)城市O3-8h濃度介于150～160μg/m3的天數(shù)為0～16d，占全年有效天數(shù)比例為0～4.4%，主要集中在盆地內(nèi)城市，高原上的三州地區(qū)(阿壩州、甘孜州、涼山州)較少。這些達(dá)標(biāo)天數(shù)，如果管控不到位，有較大風(fēng)險(xiǎn)變成超標(biāo)天數(shù)，影響各城市的優(yōu)良天比例。2020年四川省21個(gè)城市O3-8h濃度介于160～170μg/m3的天數(shù)為0～12d，占全年有效天數(shù)比例為0～3.3%，全是集中在盆地內(nèi)城市，高原地區(qū)(攀枝花、阿壩州、甘孜州、涼山州)沒有。這些超標(biāo)天數(shù)，如果及時(shí)管控到位，可以轉(zhuǎn)變?yōu)檫_(dá)標(biāo)天數(shù)。從達(dá)標(biāo)敏感天數(shù)時(shí)間分布來看，21個(gè)城市O3-8h濃度介于150～170μg/m3的天數(shù)共計(jì)278d，主要集中在4～6月，3個(gè)月分別占比為17.6%、30.2%、19.4%。從盆地內(nèi)各區(qū)域來看，成都平原城市群O3-8h濃度介于150～170μg/m3的天數(shù)共計(jì)158d，主要集中在4～6、8月，4個(gè)月分別占比為17.7%、25.9%、24.7%、12.0%。川南城市群O3-8h濃度介于150～170μg/m3的天數(shù)共計(jì)77d，主要集中在3～6月，4個(gè)月分別占比為18.2%、16.9%、28.6%、16.9%。川東北城市群O3-8h濃度介于150～170μg/m3的天數(shù)共計(jì)35d，主要集中在5月，占比達(dá)45.7%。具體情況見表4。

表4 四川省21個(gè)城市2020年O3-8h濃度介于150～170μg/m3分布統(tǒng)計(jì)Tab.4 Distribution statistics of ozone concentration between 150～170 μg/m3 in 21cities of Sichuan Province in 2020 (d)

續(xù)表4

3 結(jié) 論

3.1 “十三五”期間O3-8h的90百分位濃度呈逐年升高趨勢(shì)，年平均升高3.0μg/m3。夏季O3濃度最高，冬季O3濃度最低，春季O3污染呈現(xiàn)逐年加重趨勢(shì)。O3月變化趨勢(shì)總體呈現(xiàn)雙峰型，高濃度值主要分布在4～8月。

3.2 “十三五”期間O3-8h超標(biāo)使四川省各年度空氣質(zhì)量優(yōu)良率分別減少了2.0、2.44、3.33、3.93、4.12個(gè)百分點(diǎn)，O3對(duì)四川省空氣質(zhì)量優(yōu)良率的影響越來越顯著，成為僅次于PM2.5影響優(yōu)良天數(shù)的重要因素。

3.3 2017～2020年四川省臭氧區(qū)域污染期間O3-8h平均濃度分別為170、169.5、178、173.6μg/m3，2019年濃度為最高。區(qū)域污染天數(shù)2019年和2020年較前兩年有大幅度的增加。區(qū)域污染級(jí)別以輕度污染至中度污染為主，成都平原城市群污染最重。

3.4 四川省達(dá)標(biāo)敏感時(shí)段主要分布在4～6月，建議4～6月四川各城市加強(qiáng)預(yù)報(bào)會(huì)商，相關(guān)部門及時(shí)采取管控措施，降低O3超標(biāo)對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響。