章鳳英，楊 放，王德偉，施澤明,4，唐 亮,4

(1.成都理工大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，成都 610059；2.四川省天晟源環(huán)保股份有限公司，成都 610037； 3.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心，成都 610081；4.成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都 610059)

前 言

重金屬具難降解、生物易富集、生物可利用等特點(diǎn)，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康具有潛在的威脅[1]。大氣降塵是眾多大氣污染物的重要來(lái)源和載體[2]，比表面積大、粒徑小，能吸附較多重金屬元素。在干燥多風(fēng)季節(jié)可懸浮空中，可通過無(wú)意識(shí)吸食、呼吸、皮膚接觸等途徑進(jìn)入人體，導(dǎo)致人體機(jī)能的功能性障礙和不可逆轉(zhuǎn)性損傷，多雨季節(jié)可隨地表徑流進(jìn)入土壤和河流，難降解性使其不斷在環(huán)境中遷移、轉(zhuǎn)化、富集，導(dǎo)致或加劇水質(zhì)變差, 水體生態(tài)健康減弱,影響人體健康和城市生態(tài)環(huán)境[3～6]。近年來(lái)，關(guān)于大氣降塵研究引起了國(guó)內(nèi)外的關(guān)注，有關(guān)研究主要為大氣降塵時(shí)空分布特征、化學(xué)組成、污染來(lái)源、風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等相關(guān)工作。張夏等對(duì)重慶主城區(qū)大氣降塵進(jìn)行研究，研究表明Cd、Cr、Pb高于重慶土壤背景值，Cd和Pb在工業(yè)居住混合區(qū)中的含量最高，Cr在交通樞紐中的含量最高，Ni在居住區(qū)的含量最高，不同功能區(qū)重金屬含量在秋季最高，通過生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明Cd是主城區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)關(guān)鍵元素[7]。姚振等對(duì)青海東部大氣降塵進(jìn)行了地球化學(xué)特征分析，結(jié)果表明隨著與西寧市的距離增大，重金屬含量呈降低的趨勢(shì)，來(lái)源分析表明Pb、Cr、Cd、Hg主要來(lái)自于人為源，F(xiàn)、Ni受人為源和自然源的共同影響，As主要來(lái)自于自然源[8]。

成都市西南片區(qū)是天府新區(qū)的核心區(qū)域，是我國(guó)一帶一路建設(shè)和長(zhǎng)江經(jīng)濟(jì)帶發(fā)展的重要節(jié)點(diǎn)，旨在建成宜居宜商的世界知名公園城市。良好的生態(tài)環(huán)境是宜居城市不可缺少的條件，現(xiàn)今天府新區(qū)城市建設(shè)面積、經(jīng)濟(jì)發(fā)展及人口規(guī)模都處于快速增長(zhǎng)階段，來(lái)自人為活動(dòng)、地表擾動(dòng)、工業(yè)、交通等產(chǎn)生的降塵使大氣污染問題突出，由于其特殊的地理位置和氣象條件，使得大氣污染物不易擴(kuò)散，更容易形成區(qū)域性大氣污染[9]，進(jìn)行大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)關(guān)系到人民健康的福祉。為此，本文于2018年在天府新區(qū)布置了30個(gè)大氣降塵監(jiān)測(cè)點(diǎn)，以降塵重金屬為研究對(duì)象進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。采用美國(guó)環(huán)保署健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[10]，根據(jù)手-口、呼吸、皮膚三種重金屬攝入方式，評(píng)價(jià)兒童、成人暴露環(huán)境中大氣降塵的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。由于USEPA只給出了As在三種途徑下的致癌暴露參數(shù)，其余的只給出了呼吸途徑下的致癌暴露參數(shù)，所以文中五種重金屬元素只考慮經(jīng)呼吸暴露途徑下的致癌風(fēng)險(xiǎn)。再基于PMF模型定量分析不同污染源對(duì)大氣降塵的貢獻(xiàn)。評(píng)價(jià)結(jié)果為研究區(qū)大氣污染治理及城市環(huán)境管理提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集及分析

在研究區(qū)均勻布置了30個(gè)降塵監(jiān)測(cè)點(diǎn)(圖1)，監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于開闊樓頂。于2018年10月用塑料掃帚進(jìn)行區(qū)域降塵收集，監(jiān)測(cè)點(diǎn)盡量避免揚(yáng)塵及直接污染源，使監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)能全面反應(yīng)較大范圍空氣質(zhì)量。

將大氣降塵樣品研磨過100目尼龍篩，然后將樣品攪勻，用四分法取約3g裝入聚乙烯自封袋(避免樣品間的污染)送樣。測(cè)試了大氣降塵中As、Cd、Cr、Pb、Hg五種重金屬。Cd、Cr、Pb元素用硝酸、氫氟酸、高氯酸三酸溶樣，ICP-MS法測(cè)定。As、Hg采用王水水浴，原子熒光法測(cè)定。分析方法檢出限滿足DZ/T 0279-2016《區(qū)域地球化學(xué)樣品分析方法》，DZ/T 0279-2016《區(qū)域地球化學(xué)樣品分析方法》要求檢出限為5μg/g，實(shí)驗(yàn)檢出限為0.2μg/g。按照《規(guī)范(DZ/T0258-2014)》要求，采用外部質(zhì)量控制和內(nèi)部質(zhì)量監(jiān)控相結(jié)合的方法控制分析質(zhì)量。在大氣降塵樣品中加入國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07401、GBW07402、GBW07403、GBW07404共4件各2次，As、Cd、Cr、Pb、Hg均插入6件標(biāo)準(zhǔn)樣品，合格樣品數(shù)均為6，準(zhǔn)確度合格率均為100%。對(duì)大氣降塵沉降樣品進(jìn)行了重復(fù)性檢查，抽查率為30.51%，重復(fù)檢查合格率均為100%。大氣沉降樣品的報(bào)出率均為100%。

A：研究區(qū)降塵監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置及區(qū)內(nèi)功能區(qū)劃分；B：研究區(qū)地表活動(dòng)圖斑，白點(diǎn)指示人類活動(dòng)密集圖1 研究區(qū)大氣降塵監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置圖Fig.1 Location of atmospheric dust monitoring points in the study area

1.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

潛在生態(tài)污染指數(shù)是1980年瑞典科學(xué)家Hankanson從沉積學(xué)角度提出[11]，對(duì)土壤或者沉積物中重金屬進(jìn)行評(píng)價(jià)的方法。該方法引入了反映重金屬毒性水平和生物對(duì)重金屬敏感程度的毒性系數(shù)，以重金屬性質(zhì)以及環(huán)境行為特點(diǎn)為依據(jù)[12]。計(jì)算公式如下：

(1)

(2)

(3)

表1 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[15]Tab.1 Classification standard for potential ecological risks

1.3 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署提出的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型研究區(qū)內(nèi)大氣重金屬人體健康風(fēng)險(xiǎn)程度。根據(jù)非致癌風(fēng)險(xiǎn)與致癌風(fēng)險(xiǎn)來(lái)確定其隸屬度，其致病性表現(xiàn)如下。經(jīng)As污染的介質(zhì)可通過消化道、呼吸道、皮膚粘膜進(jìn)入人體，根據(jù)進(jìn)入人體的量可引起急性中毒和慢性中毒，急性中毒主要體現(xiàn)在消化系統(tǒng)上，而慢性中毒則可引起多個(gè)器官和組織功能上的異常病變[16]。自然界Cr主要以三價(jià)鉻和六價(jià)鉻的形式存在，六價(jià)鉻能引起貧血、腎炎、神經(jīng)炎等疾病，長(zhǎng)期與六價(jià)鉻接觸會(huì)引起呼吸道炎癥并誘發(fā)肺癌[17]。Cd主要通過呼吸道和消化道侵入人體，通過生物放大和積累，會(huì)對(duì)腎、骨、肺、肝、免疫系統(tǒng)產(chǎn)生一系列損傷[18]。大氣Hg的毒性作用依賴于它的化學(xué)形態(tài)，主要以氣態(tài)單質(zhì)Hg的形式通過呼吸道、消化道和皮膚途徑侵入人體，通過肺泡粘膜，經(jīng)血液進(jìn)入全身。血液中的Hg通過血腦屏障后分布在紅血球、中樞神經(jīng)系統(tǒng)和腎臟中，因此Hg主要對(duì)神經(jīng)系統(tǒng)和腎臟系統(tǒng)形成損傷[19]。兒童對(duì)Pb的敏感度及吸收率都比成人高，因此Pb對(duì)兒童的威脅尤為突出，主要表現(xiàn)在Pb對(duì)兒童的大腦中樞及周圍神經(jīng)系統(tǒng)、消化系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)有一定的危害[20]。參考標(biāo)準(zhǔn)如表2。3種途徑非致癌日平均暴露量計(jì)算公式如下：

大氣降塵中的顆粒物經(jīng)手-口途徑的日均暴露量：

(4)

經(jīng)呼吸途徑降塵顆粒日均暴露量：

(5)

經(jīng)皮膚接觸降塵顆粒日均暴露量：

(6)

對(duì)于致癌風(fēng)險(xiǎn)采用終身日平均暴露計(jì)量，需綜合人在兒童期和成人期的總暴露量：

(7)

表2 重金屬暴露參數(shù)取值[10,21～24]Tab.2 Heavy metal exposure parameters

根據(jù)USEPA模型對(duì)As、Cd、Cr給出的經(jīng)呼吸途徑的致癌斜率因子數(shù)據(jù)，運(yùn)用場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)運(yùn)算公式，計(jì)算手-口攝入途徑以及皮膚接觸途徑的致癌斜率。重金屬對(duì)人體的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)分別通過以下公式計(jì)算：

非致癌風(fēng)險(xiǎn)的危害(HQ)及危害指數(shù)(HI)：

(8)

致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rtotal)：

(9)

HQ為i元素通過j途徑對(duì)人體產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，HI為大氣降塵重金屬累積非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)之和。當(dāng)HI或HQ<1時(shí)，表示非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略；當(dāng)HI或HQ>1時(shí)，表示存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。致癌風(fēng)險(xiǎn)Rtotal采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦值10-6～10-4作為健康風(fēng)險(xiǎn)的判別依據(jù)，當(dāng)Rtotal<10-6時(shí)，對(duì)人體的致癌風(fēng)險(xiǎn)可忽略不計(jì)，而處于10-6～10-4之間可能存在一定的致癌風(fēng)險(xiǎn)，當(dāng)大于10-4時(shí)存在較強(qiáng)的致癌風(fēng)險(xiǎn)。各重金屬不同暴露途徑選取的參考劑量和致癌斜率因子取值見表3。

表3 參考劑量(RfD)和致癌斜率因子(SF)[25]Tab.3 Reference dose (RfD) and carcinogenic slope factor (SF)

1.4 PMF源解析

PMF是一個(gè)多變量因素分析工具，廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染源解析，PMF是基于最小迭代二乘算法，將受體原始濃度矩陣(X)分解為因子得分矩陣(G)、因子載荷矩陣(F)和殘差矩陣(E)[26]。公式如下：

(10)

式中:Xij為第i個(gè)樣品中j元素的含量，Gik為樣品i中第k個(gè)污染源的貢獻(xiàn)率樣品的相對(duì)貢獻(xiàn)，F(xiàn)kj為第k個(gè)污染源對(duì)j個(gè)重金屬濃度的特征值，Eij為殘差，p為因子的個(gè)數(shù)。通過PMF模型分解原始矩陣X，得到最優(yōu)矩陣G和F，使目標(biāo)函數(shù)Q達(dá)到最小化。目標(biāo)函數(shù)Q定義如下：

(11)

式中：Uij為第i個(gè)樣品中第j個(gè)元素含量的不確定性大小。該模型可以對(duì)每一個(gè)單獨(dú)的數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行權(quán)重處理，賦予每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)合適的不確定性大小。當(dāng)元素的濃度低于或者等于相應(yīng)的方法檢出限(MDL)時(shí)，其不確定度計(jì)算公式為：

Uij=5/6×MDL

(12)

反之，計(jì)算公式為：

(13)

式中：δ為相對(duì)偏差；c為元素濃度(mg/kg)；MDL為方法檢出限(mg/kg)。

2 結(jié)果及討論

2.1 研究區(qū)大氣降塵重金屬含量

研究區(qū)As含量均值為25.88 mg/kg，Cd含量均值為1.04 mg/kg，Cr含量均值為146.67 mg/kg，Hg含量均值為0.17 mg/kg，Pb含量均值為346.78 mg/kg，Cd、Hg、Pb與十年前相比富集程度有所降低(表4)，Cd下降了74%，Hg下降了73.8%，Pb下降了11.5%。重金屬元素的變異系數(shù)分別為1.26、0.35、0.61、0.62、1.58，其中As、Cr、Hg和Pb的變異系數(shù)大于0.5，As及Pb的變異系數(shù)大于1，離散程度相對(duì)較大。

與西安、貴陽(yáng)、烏魯木齊等城市相比，研究區(qū)大氣降塵As含量低于這三個(gè)城市；Cd明顯低于西

表4 研究區(qū)、烏魯木齊、西安、貴陽(yáng)城市降塵重金屬含量比較Tab.4 Comparison of heavy metals contents in dustfall of study area, Urumqi, Xi’an and Guiyang (mg/kg)

安和貴陽(yáng)，略高于烏魯木齊；Cr明顯低于烏魯木齊和西安，高于貴陽(yáng)。Hg含量低于貴陽(yáng)，Pb含量明顯高于烏魯木齊和西安，低于貴陽(yáng)。烏魯木齊和西安地處北方，供暖主要依靠燃煤，而大氣中的As和Cr主要來(lái)源于燃煤[27]，導(dǎo)致降塵中As和Cr含量較研究區(qū)和貴陽(yáng)高。另外，Cd元素是冶金化工的標(biāo)志性排放物，汽車輪胎中的Cd的含量高達(dá)17.9 mg/kg，因而交通灰塵可能成為城市環(huán)境中Cd的主要來(lái)源[28-29]。4個(gè)城市都是省會(huì)城市，但研究區(qū)處于城市建設(shè)中，西安及貴陽(yáng)人口、交通活動(dòng)頻度高于研究區(qū)和烏魯木齊，可能是西安和貴陽(yáng)大氣降塵中Cd相對(duì)較高的原因。通過和全國(guó)背景值比較，以上城市重金屬含量均高于全國(guó)背景值(貴陽(yáng)Cr含量除外)，可見這幾個(gè)城市大氣降塵中重金屬出現(xiàn)了一定程度的富集。

2.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

表5 重金屬元素值表 values of heavy metal elements

圖2為大氣降塵重金屬綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，由圖可知研究區(qū)大氣降塵中重金屬RI值極少在150以下，大部分在150～300之間，綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為中等，其中普興鎮(zhèn)、金華鎮(zhèn)工業(yè)園區(qū)、黃甲鎮(zhèn)RI值在300～600之間，機(jī)場(chǎng)RI值大于600，這四處可能具有很強(qiáng)的綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)多加關(guān)注，積極治理。

圖2 研究區(qū)重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)Fig.2 Comprehensive potential ecological risk index of heavy metals in the study area (RI)

2.3 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 暴露評(píng)估

大氣降塵重金屬對(duì)兒童的暴露途徑主要是手-口接觸，成人主要的暴露途徑為經(jīng)手-口和皮膚接觸。研究區(qū)大氣降塵中五種重金屬通過不同暴露途徑，對(duì)兒童以及成人的日平均暴露量由大到小依次為Pb>Cr>As>Cd>Hg(表6)。兒童經(jīng)手-口、呼吸、皮膚三種途徑的日平均降塵暴露量均大于成人，尤其是經(jīng)手-口途徑的日均暴露量較大，所以成人和兒童減少觸摸口鼻及眼睛，勤洗手、戴口罩可有效降低暴露量，從而降低大氣降塵中重金屬對(duì)人造成的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

表6 研究區(qū)大氣降塵重金屬日均暴露量Tab.6 Heavy metals daily average exposure of atmospheric dust in the study area

2.3.2 非致癌風(fēng)險(xiǎn)

研究區(qū)大氣降塵中兒童As和Pb元素的HQing、HI分別為1.62和2.01，表明大氣降塵中As和Pb元素可能會(huì)對(duì)兒童產(chǎn)生一定的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，主要通過手-口暴露途徑。兒童Cd和Cr的HQ、HI值均小于1，對(duì)兒童產(chǎn)生的非致癌風(fēng)險(xiǎn)可忽略不計(jì)。成人的HI值均低于1，可忽略其非致癌風(fēng)險(xiǎn)(表7)。

表7 研究區(qū)大氣降塵非致癌指數(shù)Tab.7 Non carcinogenic index of dustfall in the study area

2.3.3 致癌風(fēng)險(xiǎn)

在只考慮呼吸暴露劑量下，研究區(qū)As、Cd及Cr的Rtotal均小于10-6(表8)，對(duì)人體的致癌風(fēng)險(xiǎn)極低，可忽略不計(jì)。由此可見，研究區(qū)大氣降塵中As、Cd及Cr目前處于安全狀態(tài)，但由于研究區(qū)尚處于建設(shè)階段，其長(zhǎng)期影響不可忽視，應(yīng)時(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，在滿足發(fā)展的同時(shí)，保持研究區(qū)大氣環(huán)境健康，為市民提供更健康的居住環(huán)境。

表8 研究區(qū)大氣重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab.8 Carcinogenic risk index of atmospheric heavy metals in the study area

2.4 PMF源解析

圖3 研究區(qū)大氣降塵源分析Fig.3 Analysis of the source of atmospheric dustfull in the study area

根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查及已有報(bào)道認(rèn)為，區(qū)內(nèi)主要的污染源有生活排放源、自然源、交通源、工業(yè)源、燃煤源及農(nóng)業(yè)源等，本文試以6個(gè)因素為對(duì)象，探討大氣污染物的來(lái)源。

由圖3(A)可知，源1對(duì)Cd有重要貢獻(xiàn)，源2對(duì)Hg和Cd有貢獻(xiàn)，源3對(duì)Cd有貢獻(xiàn)，源4對(duì)As、Pb、Cd有重要貢獻(xiàn)，源5對(duì)Cd有重要貢獻(xiàn)，源6對(duì)Hg、Pb、Cd有一定貢獻(xiàn)。研究表明Cd主要來(lái)自工業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的廢氣，如垃圾焚燒、金屬冶煉等，因此認(rèn)為源1為工業(yè)活動(dòng)源[37]。源2和源6對(duì)Hg的貢獻(xiàn)較高，Hg一般認(rèn)為是人為活動(dòng)造成，是農(nóng)藥化肥的成分之一，容易揮發(fā)和遷移，大量使用容易對(duì)空氣質(zhì)量造成嚴(yán)重影響，研究區(qū)大部分屬于農(nóng)耕區(qū)，以蔬、果、大宗農(nóng)作物為主，農(nóng)藥化肥的使用較為普遍，因此認(rèn)為源2為農(nóng)業(yè)源[38]。源3對(duì)Cd的貢獻(xiàn)量達(dá)11.4%，考慮到研究區(qū)內(nèi)人口較多，人為活動(dòng)復(fù)雜，認(rèn)為源3為生活排放源。As是燃煤的標(biāo)識(shí)元素，源4對(duì)As的貢獻(xiàn)為100%，近年，研究區(qū)民用燃煤已經(jīng)大大減少，但相關(guān)工業(yè)鍋爐仍然較多使用燃煤[39]，因此認(rèn)為源4為燃煤源[40]。源5對(duì)Cr和Pb有較高的貢獻(xiàn)，分別為89.8%和48.3%，Cr通常為自然源中的元素，因此認(rèn)為源5為自然源[41]。源6對(duì)Hg、Pb、Cd有一定的貢獻(xiàn)，研究表明Pb是汽油燃燒排放的重金屬元素之一，因此認(rèn)為源6為交通源。

由圖3(A)可知，研究區(qū)大氣降塵5種重金屬元素中，燃煤是As的唯一貢獻(xiàn)源。自然源是Cr的主要貢獻(xiàn)源，其次是農(nóng)業(yè)源，貢獻(xiàn)率分別為89.8%、10.2%。Cd的來(lái)源較為復(fù)雜，主要的貢獻(xiàn)源有工業(yè)源、生活排放源、燃煤源及自然源，其中工業(yè)來(lái)源占比71.1%。Pb的來(lái)源主要有三種，分別是自然源、燃煤源及交通源，貢獻(xiàn)率分別為48.3%、33.3%、18.4%。交通源和農(nóng)業(yè)源是Hg的主要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)量分別為26.9%和73.1%?？傮w而言，Cr和Pb主要受到自然來(lái)源的影響，而Cd、As、Hg主要受到工業(yè)活動(dòng)、燃煤及農(nóng)業(yè)活動(dòng)的影響。從圖3B累積貢獻(xiàn)量來(lái)看，六種來(lái)源從大到小的貢獻(xiàn)率分別為自然源>燃煤源>農(nóng)業(yè)源>工業(yè)源>交通源>生活排放源。由此可知，燃煤和農(nóng)業(yè)、工業(yè)源是研究區(qū)內(nèi)重要的污染來(lái)源。因此應(yīng)盡快且全面完成煤改氣工程，并嚴(yán)格把控研究區(qū)內(nèi)的工農(nóng)業(yè)活動(dòng)，盡量減少三廢排放量。

2.5 不確定性分析

近年，國(guó)家大力治理環(huán)境污染問題，空氣質(zhì)量明顯改善。從2017至2020年，研究區(qū)整體空氣質(zhì)量有向好趨勢(shì)，由于檢測(cè)頻率的限制，2018年大氣降塵重金屬狀況不能動(dòng)態(tài)反映當(dāng)下空氣質(zhì)量狀況。

重金屬的毒性與其形態(tài)有較大關(guān)系，重金量總量及形態(tài)的致病風(fēng)險(xiǎn)關(guān)系尚需進(jìn)一步研究。此外，文中在進(jìn)行致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí)，僅考慮了呼吸途徑下的致癌風(fēng)險(xiǎn)，未考慮手-口、皮膚接觸途徑產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)，這些都給評(píng)價(jià)結(jié)果帶來(lái)了不確定性。

3 結(jié) 論

3.1 研究區(qū)大氣降塵As、Cd、Cr、Hg、Pb的平均含量分別為25.88、1.04、146.67、0.17、346.78 mg/kg，與國(guó)內(nèi)其他城市相比，重金屬元素含量受到地理位置以及發(fā)展程度的影響，呈現(xiàn)差異不均一性。與十年前相比，Cd、Hg、Pb含量明顯下降，空氣質(zhì)量有所好轉(zhuǎn)。

3.2 研究區(qū)大氣降塵Cd、Hg生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)分別為強(qiáng)、中等，研究區(qū)綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體為中等，但部分區(qū)域受工業(yè)、建筑等活動(dòng)的干擾存在強(qiáng)等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

3.3 研究區(qū)大氣降塵重金屬對(duì)兒童及成人的日均暴露量依次為Pb>Cr>As>Cd> Hg，其中Pb和As可能對(duì)兒童產(chǎn)生一定非致癌風(fēng)險(xiǎn)，鑒于暴露途徑主要為手-口，可通過日常洗手、佩戴口罩，降低重金屬對(duì)兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

3.4 源分析表明，污染源對(duì)重金屬的貢獻(xiàn)率從大到小為自然源>燃煤源>農(nóng)業(yè)源>工業(yè)源>交通源>生活排放源。其中交通源對(duì)Hg、Pb的貢獻(xiàn)最大，工業(yè)源對(duì)Cd的貢獻(xiàn)最大，農(nóng)業(yè)源對(duì)Hg的貢獻(xiàn)最大，燃煤源對(duì)As的貢獻(xiàn)最大，自然源對(duì)Pb、Cr的貢獻(xiàn)最大。目前研究區(qū)Cd、Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高，主要來(lái)源為工業(yè)源和農(nóng)業(yè)源，可通過減少降塵量、控制工業(yè)活動(dòng)及農(nóng)業(yè)活動(dòng)中重金屬排放，從而降低Cd、Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但鑒于自然源對(duì)重金屬的累積貢獻(xiàn)率最高，重金屬的長(zhǎng)期威脅仍然存在。