李?煜，徐義書，覃龍江，劉?洋，姚俊杰，成曉北

正癸烷/正丁醇同軸層流擴(kuò)散燃燒火焰中碳煙生成特性研究

李?煜，徐義書，覃龍江，劉?洋，姚俊杰，成曉北

(華中科技大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，武漢 430074)

采用雙色激光誘導(dǎo)熾光法及平面激光誘導(dǎo)熒光法，測(cè)量了碳煙體積分?jǐn)?shù)、PAHs和OH的分布特性，探究了添加正丁醇對(duì)正癸烷層流擴(kuò)散火焰中碳煙生成的影響規(guī)律．結(jié)果表明，火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)隨軸向高度和徑向位置變化均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)；隨正丁醇增加，碳煙體積分?jǐn)?shù)降低、分布范圍減?。鹧嬷行》肿?、大分子PAHs和碳煙沿軸向依次分布，表明PAHs是碳煙生成的重要前驅(qū)物；OH集中分布于碳煙分布區(qū)外側(cè)低濃度區(qū)域，對(duì)碳煙氧化具有關(guān)鍵作用．摻混正丁醇后，正癸烷火焰中PAHs生成降低，抑制了碳煙的生成；OH濃度升高，促進(jìn)了碳煙氧化，最終導(dǎo)致碳煙生成量降低．

正癸烷；正丁醇；碳煙；雙色激光誘導(dǎo)熾光法；平面激光誘導(dǎo)熒光法

發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒產(chǎn)生的碳煙顆粒物已成為城市空氣的主要污染物，探究燃料燃燒中碳煙生成規(guī)律具有重要的理論意義和實(shí)用價(jià)值．丁醇作為一種新興的含氧生物燃料，因其能量密度高、易儲(chǔ)運(yùn)、制取原料廣泛等方面的優(yōu)點(diǎn)[1-4]，近年來(lái)逐漸成為研究熱點(diǎn)．研究表明，在化石燃料中添加丁醇無(wú)需改造原有發(fā)動(dòng)機(jī)燃油供給系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)，且具有良好的污染物減排效益[5]．Yao等[6]在重載直噴柴油機(jī)上研究了正丁醇添加及不同噴射策略對(duì)柴油機(jī)性能與排放的影響，指出使用混合燃料有利于簡(jiǎn)化噴射策略，同時(shí)發(fā)現(xiàn)正丁醇的氧化作用可以顯著地降低碳煙及CO排放. Do?an[7]在四沖程自然吸氣直噴柴油單缸機(jī)上的研究中發(fā)現(xiàn)，將正丁醇在柴油中摻混比例增大后，有效地降低了尾氣中碳煙、NO及CO的含量．劉海峰等[8]在光學(xué)機(jī)上探究了柴油摻混正丁醇后對(duì)缸內(nèi)燃燒的影響，結(jié)果表明，隨著正丁醇摻混比例增加，著火時(shí)刻推遲，火焰亮度降低，燃料的高溫和低溫反應(yīng)都相對(duì)純柴油燃料推遲，碳煙黑體輻射譜特征的出現(xiàn)時(shí)間延后．Siwale等[9]借助輕型增壓柴油機(jī)發(fā)現(xiàn)隨著丁醇含量的升高，排放特性得到改善，尾氣中顆粒物排放隨之下降，且缸內(nèi)的燃燒穩(wěn)定性相比于純柴油有所提升．綜上，從發(fā)動(dòng)機(jī)應(yīng)用角度來(lái)看，在燃料中摻混丁醇可以有效改善燃料的燃燒特性并減少排放．

然而，實(shí)際燃料組成復(fù)雜，發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒過(guò)程瞬態(tài)變化、各種物理化學(xué)影響相互耦合(涉及噴霧、油氣混合、湍流燃燒等眾多過(guò)程)，難以實(shí)現(xiàn)對(duì)燃料燃燒過(guò)程及碳煙生成機(jī)理的深入分析．為探尋丁醇摻混的燃燒化學(xué)作用及其對(duì)碳煙生成的影響機(jī)理，已有學(xué)者基于不同形式燃燒器、不同表征燃料對(duì)摻混丁醇的基礎(chǔ)火焰進(jìn)行了研究．Liu等[10]研究了正丁醇/汽油(辛烷值：92)同軸層流擴(kuò)散火焰中碳煙生成特性，結(jié)果表明摻混正丁醇能顯著減少碳煙生成，且隨正丁醇摻混比的增大，碳煙體積分?jǐn)?shù)的峰值和平均值均呈線性下降；其反應(yīng)路徑分析指出，加入正丁醇降低碳煙排放的主要原因是其對(duì)汽油中芳烴的含量具有稀釋作用，且隨正丁醇摻混比的增加，OH和HO2自由基含量增加，對(duì)碳煙前驅(qū)物的形成有重要的間接影響．此外，Russo等[11]、Jin等[12]學(xué)者也對(duì)丁醇添加入不同烯烴或烷烴后其火焰中碳煙生成的影響進(jìn)行了研究. Russo等[11]對(duì)乙烯預(yù)混火焰中摻混丁醇同分異構(gòu)體的研究表明，丁醇的4種同分異構(gòu)體(叔丁醇、正丁醇、仲丁醇、異丁醇)均會(huì)使火焰中碳煙的數(shù)量和大小顯著減?。甁in等[12]使用同步VUV光電離質(zhì)譜技術(shù)研究了甲烷同軸層流擴(kuò)散火焰中正丁醇的添加對(duì)其PAHs形成的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)丁醇的添加會(huì)增加PAHs和苯的形成，并將這種變化歸因于C2物種形成的增加促使了炔丙基和丙炔的形成．可見(jiàn)，目前研究大多采用小分子氣體燃料的基礎(chǔ)火焰，然而由于其與柴油、汽油等實(shí)際燃料在理化性質(zhì)和燃燒行為間的巨大差異，采用不同小分子表征燃料的研究結(jié)果有所差異，并不能準(zhǔn)確反映真實(shí)液體燃料在添加丁醇后的燃燒行為．可見(jiàn)，有必要采用更能反映真實(shí)燃料行為的表征燃料揭示丁醇對(duì)柴油、汽油燃料燃燒及碳煙生成過(guò)程的影響機(jī)制．

柴油由數(shù)千種化合物組成[13]，其燃燒過(guò)程及碳煙生成機(jī)理十分復(fù)雜，選取合適的柴油表征燃料對(duì)模擬柴油燃燒特性、預(yù)測(cè)燃燒裝置中柴油的燃燒行為至關(guān)重要．近年來(lái)，許多學(xué)者嘗試采用了不同大分子液體表征燃料作為基礎(chǔ)燃料，探究了摻混正丁醇對(duì)碳煙生成特性的影響機(jī)制．Chen等[14]選用正庚烷/甲苯作為柴油表征燃料，探究了正庚烷/甲苯層流部分預(yù)混火焰中摻混4種丁醇異構(gòu)體對(duì)PAHs和碳煙生成特性的影響，發(fā)現(xiàn)由于不同的反應(yīng)路徑，不同丁醇生成PAHs濃度有顯著的差異，其中摻混正丁醇的碳煙生成趨勢(shì)最?。瓽hiassi等[15]采用正十二烷為表征燃料，通過(guò)兩級(jí)燃燒器探究了添加正丁醇對(duì)正十二烷火焰中碳煙形成和氧化的影響，結(jié)果表明正丁醇的添加有效降低了生成碳煙的數(shù)量和質(zhì)量，但同時(shí)也降低了碳煙的氧化速度．正癸烷是一種重要的柴油表征燃料，You等[16]開(kāi)發(fā)了一種正十二烷和正癸烷的機(jī)理，通過(guò)與射流反應(yīng)器的熱解實(shí)驗(yàn)結(jié)果、激波管點(diǎn)火延遲時(shí)間、層流火焰速度進(jìn)行比較，驗(yàn)證了該機(jī)理的可用性．Barths等[17]發(fā)現(xiàn)由70%的正癸烷和30%甲基萘組成的IDEA柴油表征燃料與歐洲2#柴油物理特性相似，經(jīng)驗(yàn)證其著火滯燃期和熱釋放率以及排放特性都與實(shí)用燃料吻合較好．正癸烷等大分子液體表征燃料能較好地表征真實(shí)油料的燃燒行為，然而目前尚無(wú)正癸烷摻混丁醇燃燒中碳煙生成特性的相關(guān)研究，對(duì)正癸烷摻混正丁醇燃燒中碳煙生成過(guò)程的影響機(jī)制仍不清楚．同時(shí)，碳煙的生成過(guò)程涉及燃料熱解、PAHs生長(zhǎng)、碳煙成核、生長(zhǎng)聚集等多個(gè)復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程[18]，而目前已有研究中采用的測(cè)量手段相對(duì)單一，結(jié)合火焰中PAHs以及OH特性分析丁醇對(duì)碳煙生成影響機(jī)制的研究較少，相關(guān)信息仍十分缺乏.

擴(kuò)散燃燒是碳煙生成的典型燃燒模式，包含了碳煙生成的所有物理和化學(xué)因素[19]．本研究基于同軸層流擴(kuò)散火焰，選取正癸烷(D)作為柴油表征燃料，與不同比例的正丁醇(B)摻混(D100、D80B20、D60B40、D40B60、D20B80、B100，其中D20B80表示單位體積含有20%的正癸烷和80%的正丁醇)燃燒，運(yùn)用雙色激光誘導(dǎo)熾光法(TC-LII)定量測(cè)量火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)分布，運(yùn)用平面激光誘導(dǎo)熒光法(PLIF)定性測(cè)量火焰中A1、A2、A3、A4類PAHs分布，運(yùn)用OH-PLIF定性測(cè)量OH分布，探討了添加正丁醇對(duì)碳煙體積分?jǐn)?shù)分布的影響．進(jìn)一步分析了添加正丁醇對(duì)PAHs和OH生成的影響，綜合探討了正丁醇摻混對(duì)正癸烷燃燒碳煙生成特性的影響機(jī)制.所得實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)也將有助于開(kāi)發(fā)正癸烷/正丁醇的詳細(xì)化學(xué)機(jī)理，用于發(fā)動(dòng)機(jī)清潔燃燒設(shè)計(jì)．

1?實(shí)驗(yàn)裝置及方法

1.1?實(shí)驗(yàn)裝置

同軸層流擴(kuò)散火焰燃燒系統(tǒng)如圖1所示．整個(gè)系統(tǒng)主要由空氣供應(yīng)系統(tǒng)、燃料供應(yīng)系統(tǒng)、燃燒器以及激光診斷系統(tǒng)4部分組成．針對(duì)不同實(shí)驗(yàn)?zāi)康拇罱?種激光診斷平臺(tái)：采用TC-LII定量測(cè)量火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)分布，采用PLIF定性測(cè)量火焰中A1、A2、A3、A4類PAHs分布，采用OH-PLIF定性測(cè)量火焰中OH分布．

圖1?同軸層流擴(kuò)散火焰燃燒系統(tǒng)示意

1.1.1?燃燒器及空氣、燃料供應(yīng)系統(tǒng)

采用的同軸層流擴(kuò)散火焰燃燒器為Gülder形式燃燒器，其結(jié)構(gòu)上主要由兩個(gè)同軸圓管構(gòu)成：中間圓管是燃料管通道，內(nèi)徑為10.9mm，外徑為12.7mm，同軸圓管外側(cè)為空氣通道，直徑為90mm．兩個(gè)通道的中間空隙中交叉放置有金屬泡沫和玻璃珠，以確?？諝夥€(wěn)定地流過(guò)該區(qū)域，從而使燃燒火焰保持穩(wěn)定．

如圖1所示，空氣供應(yīng)系統(tǒng)包括空氣壓縮機(jī)、冷干機(jī)、流量計(jì)、空氣加熱器以及空氣管道．來(lái)自空壓機(jī)的空氣經(jīng)冷干機(jī)干燥后，經(jīng)流量計(jì)調(diào)節(jié)得到適量且穩(wěn)定的空氣流，通過(guò)空氣加熱器加熱后沿空氣管道進(jìn)入燃燒器，整個(gè)空氣管道及燃燒器分別由加熱帶與陶瓷加熱圈包覆加熱．燃料供應(yīng)系統(tǒng)包括氣瓶、加壓燃料儲(chǔ)存箱、霧化蒸發(fā)器(VDM)以及燃料管道．液體燃料注入燃料儲(chǔ)存箱，隨后通入高壓氮?dú)鈱⑵鋸膬?chǔ)存箱中壓入VDM，在VDM中液體燃料快速穩(wěn)定地蒸發(fā)為高溫氣態(tài)．氣化后的燃料在出口與氮?dú)獬浞只旌?，然后?jīng)燃料管道(加熱帶包覆加熱)送入燃燒器．

1.1.2?TC-LII系統(tǒng)

如圖1所示，TC-LII系統(tǒng)主要包括Nd：YAG激光器、片光源成型器、ICCD相機(jī)、雙像器、濾波片等裝置．其原理是：激光器發(fā)出一束波長(zhǎng)為532nm的高能脈沖激光，經(jīng)片光器整形后轉(zhuǎn)變?yōu)槎S片光入射到火焰；火焰中的碳煙顆粒受激光照射被快速加熱到極高溫度并輻射出熾光信號(hào)；通過(guò)在雙像器上安裝450nm和650nm的濾波片，可以將一個(gè)視場(chǎng)中的熾光信息轉(zhuǎn)換為具有像素位置匹配的兩個(gè)波長(zhǎng)下的LII信號(hào)，通過(guò)ICCD收集二維信號(hào)圖像．

通過(guò)標(biāo)定等過(guò)程得到黑體輻射強(qiáng)度與對(duì)應(yīng)的相機(jī)COUNT值之間的標(biāo)定系數(shù)，同時(shí)根據(jù)雙色法計(jì)算得到顆粒物的溫度，繼而將兩者代入式(1)[20]計(jì)算得到碳煙體積分?jǐn)?shù)．對(duì)于每一組工況均采用多組拍攝取平均的圖像采集方法，并使用課題組開(kāi)發(fā)的MATLAB程序?qū)λ@圖像數(shù)據(jù)進(jìn)行分析獲得碳煙體積分?jǐn)?shù)分布．

1.1.3?PLIF系統(tǒng)

PLIF通過(guò)采用特定波長(zhǎng)的激光將測(cè)量對(duì)象激發(fā)到激發(fā)態(tài)，激發(fā)態(tài)回落到基態(tài)會(huì)發(fā)射出特定波長(zhǎng)的熒光信號(hào)，根據(jù)不同的激發(fā)波長(zhǎng)和檢測(cè)波長(zhǎng)測(cè)量獲得燃燒產(chǎn)物的二維分布．

如圖1所示，PAHs的PLIF測(cè)量系統(tǒng)與TC-LII的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)相似，但在激光發(fā)生系統(tǒng)和信號(hào)檢測(cè)部分有所差異．實(shí)驗(yàn)中采用激發(fā)波長(zhǎng)為266nm的激光，通過(guò)在CCD相機(jī)鏡頭前安裝3種不同波長(zhǎng)的濾波片來(lái)采集不同的PAHs的熒光信號(hào)[21]：300～340nm的濾波片用于測(cè)量A1和A2；350～400nm的濾波片用于測(cè)量A3；400～480nm的濾波片用于測(cè)量A4．

OH測(cè)量與PAHs測(cè)量有所不同，區(qū)別主要在激光的激發(fā)波長(zhǎng)以及檢測(cè)信號(hào)的濾波片配置．如圖1所示，OH測(cè)量時(shí)通過(guò)Nd：YAG激光器與染料激光器共同作用產(chǎn)生282～286nm的激光，在實(shí)際測(cè)量過(guò)程中，通過(guò)電腦調(diào)節(jié)晶體出光角度以調(diào)節(jié)激光波長(zhǎng)，對(duì)比熒光信號(hào)強(qiáng)度，選取信號(hào)強(qiáng)度最強(qiáng)的激光用于測(cè)量．測(cè)量時(shí)采用帶寬為300～320nm的濾波片．需要指出的是，因燃燒中間產(chǎn)物難以分離和標(biāo)定，現(xiàn)階段LIF很難做到定量測(cè)量．

1.2?實(shí)驗(yàn)工況設(shè)置

本實(shí)驗(yàn)采用6組不同的燃料：純正癸烷(D100)，純正丁醇(B100)，以及4種兩者不同比例的摻混燃料(D20B80、D40B60、D60B40和D80B20)．D100燃料流量設(shè)定為0.180g/min，以得到合適的火焰高度以及適量的碳煙用于實(shí)驗(yàn)觀測(cè)．在保證碳流量一致(0.152g/min)的原則下計(jì)算得到其他5組燃料的流量，如表1所示．因正癸烷、正丁醇沸點(diǎn)差異(正癸烷174.2℃，正丁醇117.25℃)，為保證每一組實(shí)驗(yàn)燃料在VDM內(nèi)都能完全且穩(wěn)定地蒸發(fā)為氣態(tài)，調(diào)節(jié)VDM蒸發(fā)溫度如表1所示．此外，每組實(shí)驗(yàn)時(shí)的燃料管溫度、空氣管溫度、N2流量以及空氣流量都保持一致，以減少對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響．

表1?實(shí)驗(yàn)工況

Tab.1?Experimental conditions

2?結(jié)果與討論

2.1?乙烯火焰驗(yàn)證

首先采用Thomson等[22]標(biāo)準(zhǔn)Gülder燃燒器上的乙烯同軸層流擴(kuò)散火焰研究結(jié)果作為對(duì)比標(biāo)定，驗(yàn)證了所用燃燒器及LII方法的可靠性．采用相同的燃燒器結(jié)構(gòu)以及乙烯流量、空氣流量、燃料流量等實(shí)驗(yàn)參數(shù)．采用TC-LII方法測(cè)量得到的乙烯火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)分布如圖2(a)所示，圖2(b)為文獻(xiàn)結(jié)果．可以看出兩者火焰形狀相近，碳煙高濃度區(qū)域分布重合，主要分布在火焰的兩翼，位于距離軸心線2～4mm以及距離燃燒器出口高度20～40mm的位置；同時(shí)兩圖中碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值高度吻合(均約為8×10-6)．對(duì)比顯示，本文采用的TC-LII法能夠比較準(zhǔn)確地測(cè)量火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)的定量分布．

2.2?正癸烷/正丁醇火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)分布特性

圖3是通過(guò)TC-LII方法測(cè)得的不同比例的正癸烷/正丁醇火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)的空間分布．結(jié)果顯示，碳煙整體呈翼型分布，且主要集中在距燃燒器出口30～60mm高度區(qū)域，火焰中心區(qū)域碳煙體積分?jǐn)?shù)較高，兩側(cè)體積分?jǐn)?shù)較低．結(jié)合實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，隨著正丁醇的增加，火焰高度下降，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值降低為原來(lái)的約50%，碳煙初生位置從AB(height above the burner，距燃燒器出口高度)為30mm逐漸上升到37mm，而碳煙分布尖端逐漸從AB為62mm下降到48mm．圖4是每組火焰的碳煙體積分?jǐn)?shù)總和，由圖可以發(fā)現(xiàn)D40B60工況下的碳煙體積分?jǐn)?shù)總和只有初始工況(D100)下的約30%，而純正丁醇工況下的碳煙體積分?jǐn)?shù)總和更是下降到了初始工況的約15%．結(jié)合圖3與圖4可得，隨著正丁醇的增加，碳煙顆粒物的生成量明顯減少，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值降低，分布范圍減?。?/p>

圖2 本實(shí)驗(yàn)與文獻(xiàn)[22]中乙烯火焰碳煙體積分?jǐn)?shù)分布(z表示距離燃燒器出口的距離)

進(jìn)一步從火焰內(nèi)軸向和徑向角度對(duì)火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)的分布特性進(jìn)行分析．圖5是距離火焰軸心線徑向1mm處的6種工況火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)的軸向分布．可見(jiàn)，隨著AB的增加，各工況下的碳煙體積分?jǐn)?shù)均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，符合同軸層流擴(kuò)散火焰中的碳煙生成機(jī)理．燃料首先熱解生成碳?xì)湫》肿?，然后形成初始苯環(huán)．關(guān)于初始苯環(huán)的形成路徑，目前有Frenklach[23]提出了的偶數(shù)碳成環(huán)理論和Miller等[24]補(bǔ)充提出的奇數(shù)碳成環(huán)理論．苯環(huán)在HACA(脫氫加乙炔)的作用下形成多環(huán)芳烴，達(dá)到一定尺寸之后通過(guò)碰撞凝結(jié)形成初始碳核，經(jīng)生長(zhǎng)、凝結(jié)聚集形成較大的碳煙顆粒物，最終在OH和O2含量高的區(qū)域被氧化．可以發(fā)現(xiàn)隨著正丁醇摻混比的增加，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值逐漸減小，其出現(xiàn)的高度也逐漸降低，同時(shí)碳煙體積分?jǐn)?shù)縱向分布范圍逐漸減小，最終縱向分布面積只有初始工況的約1/3．

選取AB為45mm時(shí)的高度進(jìn)行碳煙體積分?jǐn)?shù)的橫向分布特性的分析，此時(shí)6種工況下均可觀察到含量較高的碳煙水平，如圖6所示．因?qū)嶒?yàn)火焰為軸對(duì)稱的同軸層流擴(kuò)散火焰，所以本文選取了一側(cè)的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析．由圖可以發(fā)現(xiàn)在各個(gè)工況下，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值均出現(xiàn)在中軸線附近，隨著徑向距離的增大，碳煙體積分?jǐn)?shù)逐漸減小，這是因?yàn)橥S擴(kuò)散火焰中中心為燃料供給，兩翼為氧化劑供給，故越靠近中心線，空燃比越低；而遠(yuǎn)離軸心線位置空燃比較大，更多的碳煙被氧化，碳煙體積分?jǐn)?shù)降低，使得總體分布中的碳煙呈翼型分布．此外還可以看出隨著正丁醇摻混比的增加，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值下降，橫向分布范圍減小，純正丁醇工況下的分布區(qū)域僅為初始工況(D100)的1/2左右，碳煙生成量明顯減少．

圖3?不同摻混比例下正癸烷/正丁醇火焰的碳煙體積分?jǐn)?shù)的空間分布

圖4 不同摻混比例下正癸烷/正丁醇火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)總量對(duì)比

圖5 距離燃燒器軸心線徑向1mm處碳煙體積分?jǐn)?shù)軸向分布

圖6?hAB為45mm處的碳煙體積分?jǐn)?shù)橫向分布

2.3?火焰中PAHs生成與演化特性

PAHs是碳煙生成過(guò)程中的重要中間產(chǎn)物．圖7展示不同摻混比例下正癸烷/正丁醇火焰中的A1～A4空間分布情況，以探究PAHs生成與碳煙生成的關(guān)系．由圖可得，PAHs分布均呈翼型分布，中心體積分?jǐn)?shù)較高，兩翼體積分?jǐn)?shù)較低，主要分布在距燃燒器出口高度0～40mm區(qū)域．A1和A2分布圖中有明顯的分區(qū)現(xiàn)象，這是因?yàn)楸狙芯坎捎玫臑V波片帶寬相對(duì)較寬，拍攝到的熒光信號(hào)同時(shí)包括了A1和A2，所以出現(xiàn)了明顯的分區(qū)，底部部分為剛開(kāi)始形成的A1，上部部分為A2．結(jié)果表明，隨著正丁醇摻混比的增加，PAHs分布區(qū)域逐漸減小，顏色深度變淺，表明PAHs的含量隨著正丁醇摻混比的增加有所減少．

借由純正癸烷(D100)火焰來(lái)探究PAHs與碳煙以及火焰形態(tài)的分布對(duì)比，如圖8所示．由圖可知，與碳煙體積分?jǐn)?shù)分布的30～60mm區(qū)域相比，PAHs的分布區(qū)域的高度明顯下降．由軸向分布對(duì)比可知，A1～A4在軸向上隨AB的增加均呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)，A1主要分布在AB為0～5mm內(nèi)，A2位于AB為6～35mm范圍內(nèi)，A3和A4則分別位于8～36mm和10～37mm的范圍內(nèi)．并且根據(jù)圖中4種PAHs(A1、A2、A3和A4)的峰值分別在距離燃燒器出口3mm(A1和A2小峰曲線)、21mm(A1和A2大峰曲線)、22mm、23mm的位置，分析可得，隨著PAHs分子數(shù)的增大，4種PAHs在同軸擴(kuò)散火焰中的軸向分布位置逐漸升高，且都集中分布在火焰上游，低于碳煙分布區(qū)域，這與碳煙生成過(guò)程中的PAHs的生成機(jī)理相吻合，表明PAHs是碳煙生成的重要前驅(qū)物，也驗(yàn)證了碳煙生成過(guò)程中PAHs的生長(zhǎng)是從小分子不斷形成大分子的過(guò)程．

圖7?不同摻混比例下正癸烷/正丁醇火焰中A1～A4空間分布

由于正丁醇的添加降低了火焰高度，使得PAHs的分布區(qū)域下降，因此本節(jié)選取PAHs含量相對(duì)較高的高度進(jìn)行其橫向分布特性的對(duì)比分析，其中A1時(shí)選取AB為2.5mm的高度，A2～A4時(shí)則選取AB為25mm處的數(shù)據(jù)，如圖9所示．由圖可知，同一工況下A1～A4的分布范圍逐漸擴(kuò)大，各個(gè)工況下的A1～A3在軸向上均呈現(xiàn)先增加后減小的分布趨勢(shì)，而A4則觀察到明顯的雙峰分布．根據(jù)圖8，分析原因可能是選取的高度低于A4峰值所在的高度，故以雙峰的形式呈現(xiàn)．其中分布區(qū)域位于火焰軸線的兩翼區(qū)域，但是可以看出峰值有一定的差異，這是激光能量在穿過(guò)火焰之后的衰減引起的．

圖8?純正癸烷PAHs與碳煙體積分?jǐn)?shù)、火焰形態(tài)對(duì)比

圖9?不同工況下A1～A4的橫向分布

對(duì)比發(fā)現(xiàn)，隨著正丁醇摻混比的增加，火焰中A1的相對(duì)濃度逐漸降低，且在純正丁醇工況下未觀測(cè)到A1的分布．結(jié)合圖8分析，可能是因?yàn)榧冋〈己驾^少且自身帶有OH基團(tuán)，抑制了A1的生成，從而導(dǎo)致火焰中A1含量極低，無(wú)法用該方法測(cè)得．對(duì)于A3、A4的分布，隨著正丁醇摻混比的增加，A3、A4的COUNT值(相機(jī)信號(hào)強(qiáng)度)均逐漸減小，說(shuō)明濃度也逐漸降低．同樣在圖中還可以觀察到隨著正丁醇摻混比增加，同一PAH的不同工況之間的差值越來(lái)越小，下降速度越慢．值得注意的是，添加正丁醇后，A4、A3的減少幅度遠(yuǎn)大于A2．A2類PAH下降速度隨正丁醇的添加而逐漸減緩，正丁醇占比超過(guò)40%后，A2的變化趨于平穩(wěn)．

2.4?火焰中OH分布特性及對(duì)碳煙生成的影響

圖10為不同工況下的OH相對(duì)濃度分布情況．結(jié)果顯示，火焰中OH呈翼型分布，主要分布在火焰前端和外沿，火焰前端OH濃度最高．隨著正丁醇摻混比的增加，OH分布區(qū)域逐漸增大，顏色逐漸變深，表明OH含量不斷增加，同時(shí)各組實(shí)驗(yàn)軸心線上的OH初始位置和終止位置也都隨正丁醇的增加而降低，與火焰高度降低的形態(tài)變化吻合，擴(kuò)散火焰中OH分布可近似看作火焰反應(yīng)區(qū)結(jié)構(gòu)，能在一定程度上表征火焰面．結(jié)合圖9中結(jié)果分析推斷，隨正丁醇添加到一定比例，產(chǎn)生的OH基團(tuán)同時(shí)參與了A2的生成與消耗反應(yīng)，例如增多的OH濃度促進(jìn)了A3、A4氧化分解為A2等更小分子產(chǎn)物的反應(yīng)，與A1、A2的氧化分解綜合作用使得A2生成量總體上無(wú)顯著變化．具體原因仍需后續(xù)結(jié)合機(jī)理進(jìn)一步對(duì)其反應(yīng)路徑進(jìn)行研究．

圖11結(jié)果為中軸線＝0mm處的碳煙分布和OH分布．可見(jiàn)，碳煙主要分布于OH分布區(qū)域的左側(cè)或內(nèi)部．碳煙與OH均呈現(xiàn)明顯地先上升后下降的分布規(guī)律，且OH濃度的上升階段與碳煙下降階段重合，表明OH對(duì)碳煙的氧化起到關(guān)鍵的促進(jìn)作用．同時(shí)，隨著正丁醇摻混比的增加，碳煙顆粒物分布區(qū)域逐漸減小，OH分布區(qū)域逐漸變大且逐漸向火焰上游移動(dòng)，直到覆蓋整個(gè)碳煙生成區(qū)域．該結(jié)果表明，正丁醇的添加為火焰提供了大量的OH基團(tuán)，促進(jìn)了碳煙顆粒物的氧化，同時(shí)使得碳煙氧化提前，抑制了碳煙的生長(zhǎng)，使得碳煙顆粒物體積分?jǐn)?shù)下降，分布范圍逐漸減?。?/p>

圖10 不同摻混比例下正癸烷/正丁醇火焰中OH空間分布

3?結(jié)?論

本文采用多種激光診斷方法測(cè)定了正癸烷與正丁醇6種不同摻混比例工況(D100、D80B20、D60B40、D40B60，D20B80、B100)下的碳煙體積分?jǐn)?shù)、PAHs(A1～A4)以及OH分布．

(1)正癸烷火焰中碳煙整體呈翼型分布，火焰中間體積分?jǐn)?shù)較高．隨著正丁醇摻混比的增加，火焰高度下降，碳煙體積分?jǐn)?shù)峰值降低，分布范圍減小，碳煙生成量明顯減少，表明正丁醇的加入降低了正癸烷燃燒碳煙的形成．

(2)正癸烷火焰中A1～A4整體均呈翼型分布，隨著PAH分子量的增加其分布范圍逐漸上移，且PAHs分布區(qū)域高度低于碳煙分布區(qū)域，表明PAHs是碳煙生成的重要前驅(qū)物．隨著正丁醇摻混比的增加，A1～A4的含量降低，分布范圍逐漸減小，說(shuō)明正丁醇的加入有效降低了正癸烷火焰中PAHs的生成．

(3) OH基團(tuán)主要分布在火焰前端和外沿，且OH濃度較高的區(qū)域與碳煙體積分?jǐn)?shù)下降的區(qū)域重合，表明OH對(duì)碳煙氧化具有重要作用．隨著正丁醇摻混比的增加，正癸烷火焰中OH含量逐漸增加，分布區(qū)域增大且往火焰上游移動(dòng)，表明正丁醇為燃燒過(guò)程提供了豐富的OH，促進(jìn)了碳煙的氧化，并且使碳煙的氧化過(guò)程提前，抑制了碳煙的生長(zhǎng)，從而降低了正癸烷碳煙的生成．

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Study of Soot Generation Properties in n-Decane/n-Butanol Co-Flow Laminar Diffusion Combustion Flames

Li Yu，Xu Yishu，Qin Longjiang，Liu Yang，Yao Junjie，Cheng Xiaobei

(School of Energy and Power Engineering，Huazhong University of Science and Technology，Wuhan 430074，China)

The effects of n-butanol addition on the soot generation in n-decane laminar diffusion flame were investigated by measuring the distribution characteristics of soot volume fraction，polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)and OH based on the two-color laser-induced incandescence method and planar laser-induced fluorescence method. Results show that the volume fraction of soot in the flame increased first and then decreased with the axial height and radial position. Both the volume fraction of soot and its distribution range decreased with the increase of n-butanol. The distribution of small and large molecular PAHs and soot along the axial direction indicates that PAHs was an important precursor for soot generation. OH was concentrated in the outer low concentration region of soot distribution area，which had a key role in soot oxidation. After blending n-butanol，the generation of PAHs in the n-decane flame was reduced，which inhibited the generation of soot；the increase of OH concentration promoted the oxidation of soot and finally led to the reduction of soot generation.

n-decane；n-butanol；soot；two-color laser-induced incandescence method；planar laser-induced fluorescence method

TK11

A

1006-8740(2022)04-0447-10

10.11715/rskxjs.R202206004

2021-03-03．

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51576083；51806075)．

李?煜（1998—??），男，碩士，no1liyu@163.com.

成曉北，男，博士，教授，xbcheng@hust.edu.cn.

(責(zé)任編輯：武立有)