宋曉偉,郝永佩,朱曉東,王京偉,薛 盼,劉衛(wèi)婷

臨汾市臭氧污染變化特征、氣象影響及輸送源分析

宋曉偉1*,郝永佩1,朱曉東2,王京偉1,薛 盼1,劉衛(wèi)婷1

(1.山西財(cái)經(jīng)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,山西 太原 030006；2.南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,污染控制與資源化研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210046)

結(jié)合2014～2020年臨汾市臭氧逐小時(shí)質(zhì)量濃度和同期氣象數(shù)據(jù)、再分析數(shù)據(jù)以及潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)法(PSCF)對(duì)臨汾市O3污染時(shí)空變化特征、與氣象因子的關(guān)系以及傳輸路徑及潛在源分布開展研究.結(jié)果表明,臨汾市近年來臭氧污染日益嚴(yán)重,O3_8h_max年均質(zhì)量濃度整體呈現(xiàn)上升趨勢(shì),2020年相對(duì)于2014年增加78.79%;月變化特征呈現(xiàn)“M”雙峰型,季節(jié)變化峰值出現(xiàn)在夏季,而日變化受近地面大氣光化學(xué)過程影響顯著,呈較為明顯的單峰單谷分布,峰值出現(xiàn)在14:00～16:00.O3濃度與氣溫和日照時(shí)數(shù)呈顯著線性正相關(guān),當(dāng)研究區(qū)相對(duì)濕度為40%～60%,氣溫高于20℃,風(fēng)速區(qū)間為2～6m/s時(shí)易出現(xiàn)高濃度O3污染.聚類分析表明臨汾市O3重污染天氣期間以短距離輸送氣流為主,高O3濃度除受到本地生成影響外,還受到省內(nèi)臨近城市及陜西省中部、河南省北部重工企業(yè)排放的大量NO和VOCs傳輸?shù)挠绊?因此,針對(duì)臨汾市O3污染在嚴(yán)格控制本地污染源排放的前提下,必須加強(qiáng)汾渭平原地區(qū)的聯(lián)防聯(lián)控,才能有效緩解該區(qū)域大氣污染的連片發(fā)生.

O3質(zhì)量濃度；氣象因子；潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)；濃度權(quán)重(CWT)；臨汾市；污染特征

近年來,臭氧(O3)污染問題日益嚴(yán)重,受到了越來越多的關(guān)注[1-2].在太陽輻射條件下,低層大氣中的不同污染物(如VOCs、NO等)經(jīng)過一系列光化學(xué)反應(yīng)可生成O3,高濃度O3污染對(duì)給人體健康、生態(tài)環(huán)境、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和動(dòng)植物生長(zhǎng)帶來嚴(yán)重負(fù)面影響[2-4],此外,O3污染會(huì)使大氣氧化性增強(qiáng),促進(jìn)二次有機(jī)氣溶膠生成,使重污染天氣發(fā)生的強(qiáng)度和頻率相應(yīng)增加.

O3濃度的高低除受前體污染物排放影響顯著之外,氣象條件對(duì)O3質(zhì)量濃度的影響也不容忽視,相關(guān)研究表明溫度、相對(duì)濕度、日照時(shí)數(shù)和風(fēng)速等均與O3質(zhì)量濃度表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性,且季節(jié)性變化特征明顯[5-7];另外,相關(guān)研究也表明在污染源相對(duì)穩(wěn)定的條件下,O3的區(qū)域傳輸及傳輸過程中前體物的光化學(xué)反應(yīng)與O3濃度變化特征關(guān)系密切[8-10],眾多國內(nèi)外學(xué)者利用后向軌跡聚類分析、潛在源貢獻(xiàn)因子分析及濃度權(quán)重分析等方法對(duì)不同城市的大氣污染來源及傳輸特征從不同切入點(diǎn)(不同污染物、不同污染過程、不同季節(jié)和不同時(shí)段)開展相關(guān)研究[11-18].但目前針對(duì)發(fā)展比較落后的中小型城市的類似研究較少,特別是針對(duì)中西部能源重化工城市臨汾市暫未開展研究.臨汾市(35°23′～36°57′N,110°22′～112°34′E)位于山西省西南部,汾渭平原北部,地處半干旱、半濕潤(rùn)季風(fēng)氣候區(qū),屬溫帶大陸性氣候,地形特征呈“凹”字形分布,中部平川,四面環(huán)山;作為全國重要的能源重化工城市,隨著經(jīng)濟(jì)的增長(zhǎng),形成了高耗能、低產(chǎn)出、資源導(dǎo)向性為主的經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式,煤、焦、鐵三大行業(yè)占比較大,前體污染物的大量排放導(dǎo)致O3濃度較高,2016～2020年臨汾市O3日最大8h第90百分位濃度分別為136,214,217,204和184 μg/m3[19-23],雖然近年來加大力度治理大氣污染,但在2021年上半年O3日最大8h平均超標(biāo)天數(shù)城市排行中,臨汾市位居全國第三,O3污染防治工作依舊任重道遠(yuǎn).

本研究以臨汾市為例,對(duì)研究區(qū)2014～2020年O3_8h_max濃度從不同尺度的時(shí)空變化特征方面開展分析,解析日照時(shí)數(shù)、氣溫、相對(duì)濕度及風(fēng)速等氣象因子與O3濃度變化之間的關(guān)系,并探究臨汾市重污染期間O3污染的主要來源及分布,以期為臨汾市大氣污染防控及開展區(qū)域聯(lián)防治理提供科學(xué)的理論數(shù)據(jù)參考.

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究所用逐小時(shí)O3質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自于國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng),從中篩選臨汾市5個(gè)國家自動(dòng)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的O3_8h_max質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)(技工學(xué)院、城南、唐堯大酒店、市委和臨鋼醫(yī)院),然后取5個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)O3_8h_max濃度數(shù)據(jù)的平均值代表臨汾市整體的O3_8h_max質(zhì)量濃度.在對(duì)數(shù)據(jù)收集處理的過程中受到各種不同因素的影響,當(dāng)缺漏及異常問題出現(xiàn)時(shí),需要剔除異常數(shù)據(jù),然后對(duì)這些剔除的數(shù)據(jù)通過線性插值法進(jìn)行補(bǔ)缺.污染物O3_8h_max質(zhì)量濃度的年均值是指研究年份所有日期O3_8h_max的算術(shù)平均值,季均值是指研究季節(jié)所有日期O3_ 8h_max算數(shù)平均值,月均值指研究月份所有日期O3_8h_max算術(shù)平均值,日均值是指日最大8h濃度的滑動(dòng)平均值.每小時(shí)臭氧濃度數(shù)據(jù)采用相關(guān)監(jiān)測(cè)網(wǎng)站的小時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)值,單日污染物O3_8h_max濃度超標(biāo)指濃度高于160μg/m3,而小時(shí)污染物O3濃度超標(biāo)指濃度高于200μg/m3.與之相對(duì)應(yīng)的氣溫、相對(duì)濕度、日照時(shí)數(shù)和風(fēng)速等氣象數(shù)據(jù)來自相關(guān)氣象站的每小時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù).后向軌跡聚類分析所采用的氣象數(shù)據(jù)為美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(GDAS)資料,空間水平分辨率為1°×1°.

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡分析法 以臨汾(36.08°N,111.58°E)為后向軌跡分析的起點(diǎn),基于Meteoinfo 軟件以及NCEP所提供的GDAS數(shù)據(jù)模擬影響臨汾市氣團(tuán)的后向軌跡,計(jì)算2014～2020年O3重污染期間每日逐小時(shí)(從每天00:00開始)到達(dá)臨汾市氣團(tuán)的后向軌跡,軌跡向后推延的時(shí)間為24h,模擬研究高度為500m.在此基礎(chǔ)上,利用聚類分析法將氣團(tuán)逐小時(shí)后向軌跡根據(jù)移動(dòng)速度和傳輸方向的特征對(duì)不同季節(jié)的軌跡進(jìn)行聚類,以分析其變化特征.

1.2.2 潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF) PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過第網(wǎng)格的氣團(tuán)到達(dá)設(shè)定起點(diǎn)時(shí)對(duì)應(yīng)的某要素值超過某設(shè)定分界閾值的條件概率,每一個(gè)網(wǎng)格對(duì)應(yīng)的PSCF值越大,表明該網(wǎng)格點(diǎn)對(duì)起始點(diǎn)的污染物質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)越大[24-25],臨汾市O3污染的潛在源區(qū)即為所對(duì)應(yīng)高PSCF值的網(wǎng)格區(qū)域,經(jīng)過該網(wǎng)格區(qū)域的所有軌跡即為對(duì)污染物質(zhì)量濃度有影響的輸送路徑.本研究將研究區(qū)域網(wǎng)格劃分為0.2°′0.2°,選取O3小時(shí)平均質(zhì)量濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值160 μg/m3為超標(biāo)閾值以區(qū)分清潔和污染軌跡,PSCF值即為經(jīng)過某一網(wǎng)格的污染軌跡數(shù)量(P)與該網(wǎng)格中總軌跡數(shù)量(Q)的比值,其公式如下:

誤差會(huì)隨著起始點(diǎn)與某一網(wǎng)格距離的增大而增加,尤其是當(dāng)Q值較小時(shí)產(chǎn)生的不確定性會(huì)更大.為了減小相應(yīng)誤差,采用權(quán)重函數(shù)WPSCF解決此問題,從而減少其不確定性[26-27]:

其中,

1.2.3 濃度權(quán)重軌跡分析法 PSCF方法僅能反映網(wǎng)格污染軌跡概率,不能反映污染程度.濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)則通過計(jì)算每一條軌跡權(quán)重濃度,可以反映不同軌跡的污染程度,從而定量判別網(wǎng)格對(duì)應(yīng)潛在源區(qū)污染貢獻(xiàn)大小[28],計(jì)算公式如下所示:

2 結(jié)果與討論

2.1 臭氧污染變化特征

2.1.1 臭氧污染年變化特征 2014～2020年汾渭平原O3_8h_max年均濃度變化整體呈現(xiàn)上升趨勢(shì)(圖1),2020年相對(duì)于2014年增加32.39%;各城市O3_8h_max質(zhì)量濃度年際變化總體呈現(xiàn)波動(dòng)上升趨勢(shì),2020年各城市(西安、咸陽、渭南、寶雞、銅川、呂梁、晉中、臨汾、運(yùn)城、洛陽和三門峽)年均濃度相對(duì)于2014年(2014年呂梁市、晉中市和運(yùn)城市數(shù)據(jù)缺失,用2015年替代)分別上升了34.94%、36.00%、31.07%、21.13%、12.08%、52.48%、53.45%、78.79%、22.44%、26.15%和21.61%,其中臨汾市O3_8h_max濃度上升幅度最為明顯,而呂梁市污染相對(duì)較輕.O3污染超標(biāo)天數(shù)總體呈上升且波動(dòng)趨勢(shì),特別是2017年汾渭平原O3超標(biāo)天數(shù)年平均達(dá)到了70.8d,相對(duì)于2016年增加了33.7d,其中臨汾市污染超標(biāo)天數(shù)增長(zhǎng)趨勢(shì)異常明顯,雖然近3a來O3污染超標(biāo)天數(shù)相對(duì)于2017年下降趨勢(shì)明顯,但是O3污染減排形勢(shì)仍不容樂觀,未來需加大力度推進(jìn)O3污染減排.

圖1 汾渭平原11個(gè)城市2014～2020年污染物O3_8h_max超標(biāo)天數(shù)和年均濃度

2.1.2 臭氧污染月變化特征 如圖2所示,O3質(zhì)量濃度月變化特征呈現(xiàn)“M”雙峰型,從1月份開始上升到3～4月份后出現(xiàn)略微下降,到6～7月份達(dá)到最高值,之后呈下降趨勢(shì),不同月份污染物質(zhì)量濃度變化范圍為28～225μg/m3.高空大氣對(duì)流層折疊效應(yīng)(平流層與對(duì)流層空氣交換現(xiàn)象)的發(fā)生導(dǎo)致春季臭氧質(zhì)量濃度處于上升趨勢(shì)[32-33];而夏季O3質(zhì)量濃度較高與氣溫高、太陽輻射強(qiáng)以及光化學(xué)反應(yīng)劇烈有一定關(guān)系,前體污染物(NO,VOCs)在此條件下極易形成O3;而冬季O3質(zhì)量濃度較低原因與之相反,冬季氣溫低,多靜穩(wěn)天氣,顆粒物濃度升高從而阻止了太陽輻射,限制了光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生[34].其中2017年夏季O3質(zhì)量濃度出現(xiàn)異常高值(225μg/m3),與當(dāng)年溫度較高(7月溫度最高值達(dá)到40℃),日照時(shí)數(shù)較長(zhǎng)(5～7月份日照時(shí)數(shù)區(qū)間為238.5～320.7h)有一定關(guān)系.

圖2 2014～2020年臨汾市O3_8h_max質(zhì)量濃度月變化

圖中陰影部分表示O3_8h_max月均質(zhì)量濃度第25百分位數(shù)到第75百分位數(shù)

2.1.3 臭氧污染日變化特征 由圖3可知,不同季節(jié)O3質(zhì)量濃度日變化趨勢(shì)呈單峰單谷分布,06:00～ 08:00為O3質(zhì)量濃度最低值,之后呈上升趨勢(shì),最高值則出現(xiàn)于14:00～16:00(夏季O3質(zhì)量濃度最高值出現(xiàn)時(shí)間早于別的季節(jié)),溫度較高、太陽輻射較強(qiáng)等是造成午后O3質(zhì)量濃度較高的主要原因;而O3形成重要前體污染物NO2不同季節(jié)質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)與O3相反,其變化趨勢(shì)總體呈雙峰特征,隨著太陽輻射的增強(qiáng),加之城市早高峰的影響,NO通過光化學(xué)反應(yīng)生成NO2,第一個(gè)峰值出現(xiàn)于08:00～11:00,而污染物O3的大量生成也伴隨著消耗掉前體污染物NO2,臭氧質(zhì)量濃度日均值最高值出現(xiàn)時(shí)段與NO2濃度最低值相符,NO2質(zhì)量濃度第2個(gè)峰值則出現(xiàn)于20:00～23:00,與NO和O3發(fā)生滴定反應(yīng)有一定關(guān)系.

2.2 臭氧污染和氣象條件之間的關(guān)系

選取2017年O3濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與同期氣象數(shù)據(jù)開展分析,其中,采用日數(shù)據(jù)分析日照時(shí)數(shù)與臭氧濃度之間的關(guān)系.由于污染物在降水條件下容易發(fā)生濕沉降,產(chǎn)生“清除”效應(yīng),導(dǎo)致O3質(zhì)量濃度相對(duì)于晴朗天氣明顯偏低,且夜間不利于光化學(xué)反應(yīng)從而抑制了污染物O3的生成,故分析氣溫、相對(duì)濕度和風(fēng)速與O3濃度之間的關(guān)系.采用的小時(shí)數(shù)據(jù)為2017年臨汾市08:00～19:00時(shí)之間排除降水時(shí)段的逐小時(shí)氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)和相應(yīng)的O3小時(shí)濃度數(shù)據(jù).

2.2.1 日照時(shí)數(shù) 太陽輻射對(duì)O3濃度的影響主要通過日照時(shí)數(shù)得以反映,光化學(xué)反應(yīng)的條件與日照關(guān)系密切,隨著日照時(shí)數(shù)的增加,光化學(xué)反應(yīng)速率相應(yīng)提高,從而加快了O3的生成.如圖4所示,隨著日照時(shí)數(shù)不斷增加,污染物O3_8h_max濃度相應(yīng)增加,O3_8h_max濃度超標(biāo)率也呈波動(dòng)上升的趨勢(shì); O3_8h_max濃度超標(biāo)率在日照時(shí)數(shù)超過8h時(shí)上升趨勢(shì)明顯,特別是當(dāng)日照時(shí)數(shù)大于10h時(shí),O3_8h_ max濃度超標(biāo)率達(dá)到了75%,平均濃度為194.51μg/ m3,且日照時(shí)數(shù)與臭氧濃度表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)為0.62,在0.01水平上顯著相關(guān)),但O3_ 8h_max濃度在日照時(shí)數(shù)小于0.1h時(shí),仍有1d超過了160μg/m3,超標(biāo)率為1.41%,原因可能與O3的垂直及水平輸送有一定關(guān)系,雖然日照時(shí)數(shù)對(duì)近地面O3濃度影響顯著,但是其他外界條件對(duì)O3濃度的影響也不容忽視.

圖4 2017年臨汾市不同日照時(shí)數(shù)區(qū)間下O3小時(shí)濃度和超標(biāo)率變化

箱式圖中每個(gè)箱的上緣、上邊緣、中線、小三角、下邊緣和下緣分別代表上限、上四分位、中位數(shù)、平均值、下四分位和下限,下同

2.2.2 氣溫 O3在太陽輻射的作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),而太陽輻射強(qiáng)度的變化則通過氣溫得以反映.如圖5所示,O3平均質(zhì)量濃度及其超標(biāo)率隨著氣溫的升高呈現(xiàn)增加趨勢(shì),當(dāng)氣溫小于10℃時(shí),O3平均濃度為51.82μg/m3,無超標(biāo)現(xiàn)象,當(dāng)溫度區(qū)間為10～ 15℃和15～20℃時(shí),O3濃度超標(biāo)率分別為0.16%和12.86%,但氣溫超過20℃時(shí),O3濃度超標(biāo)率顯著上升,達(dá)到25.89%,平均質(zhì)量濃度為135.57μg/m3.O3濃度和氣溫?cái)M合分析得出,二者呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)為0.67,在0.01水平上顯著相關(guān)).

圖5 2017年臨汾市不同溫度區(qū)間下O3小時(shí)濃度和超標(biāo)率變化

2.2.3 相對(duì)濕度 一定條件下,太陽輻射受到大氣中水汽的影響從而對(duì)光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生影響,消耗掉大氣中的O3[19].如圖6所示,O3平均質(zhì)量濃度隨著相對(duì)濕度的增加呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì),O3濃度超標(biāo)率也表現(xiàn)出相同趨勢(shì),當(dāng)相對(duì)濕度低于20%時(shí),O3的平均質(zhì)量濃度為59.32μg/m3,當(dāng)相對(duì)濕度區(qū)間為20%～30%、30%～40%和40%～50%時(shí),O3濃度超標(biāo)率分別為5.51%、9.32%和16.95%,當(dāng)相對(duì)濕度區(qū)間為50%～60%時(shí),超標(biāo)率達(dá)到18.41%,平均質(zhì)量濃度為119.65μg/m3,但近地面O3濃度在相對(duì)濕度大于60%時(shí),其超標(biāo)率急劇下降,與近地面O3在高相對(duì)濕度條件下容易產(chǎn)生濕沉降導(dǎo)致其濃度降低有一定關(guān)系.

如圖7所示,高濃度O3污染(超過國家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)200μg/m3)易出現(xiàn)在氣溫高于20℃,相對(duì)濕度區(qū)間為40%～60%的條件下.該研究結(jié)果與離臨汾市較近的鄭州市O3污染易發(fā)生在氣溫高于23℃且相對(duì)濕度小于65%時(shí)的結(jié)果相一致[12].

圖6 2017年臨汾市不同濕度區(qū)間下O3小時(shí)濃度和超標(biāo)率變化

圖7 2017年臨汾市不同濕度和溫度條件下O3小時(shí)質(zhì)量濃度分布

虛線表示O3小時(shí)濃度的超標(biāo)臨界值

2.2.4 風(fēng)速 風(fēng)速對(duì)于大氣邊界層內(nèi)穩(wěn)定度的強(qiáng)度影響顯著,不同風(fēng)速也決定了污染物O3的清除效率與輸送效率,其作用機(jī)理較為復(fù)雜.如圖8所示,當(dāng)風(fēng)速小于6m/s時(shí),O3濃度超標(biāo)率隨著風(fēng)速的增大呈上升趨勢(shì),其中,風(fēng)速區(qū)間為2～4和4～6m/s時(shí),O3濃度超標(biāo)率較高,分別為11.69%和12.93%,其小時(shí)平均質(zhì)量濃度達(dá)到110μg/m3以上,當(dāng)風(fēng)速區(qū)間為6～8m/s時(shí),O3平均質(zhì)量濃度和超標(biāo)率開始下降,當(dāng)風(fēng)速大于8m/s時(shí),其平均質(zhì)量濃度和超標(biāo)率顯著下降.當(dāng)風(fēng)速較小時(shí),有利于O3及其前體物的光化學(xué)反應(yīng)和集聚,進(jìn)而產(chǎn)生高濃度O3污染,當(dāng)風(fēng)速逐漸增大時(shí),O3及其前體物可能會(huì)存在跨區(qū)域輸送,進(jìn)而形成區(qū)域性的污染,當(dāng)風(fēng)速大于8m/s,更大的風(fēng)速會(huì)對(duì)O3產(chǎn)生擴(kuò)散和稀釋,導(dǎo)致濃度下降.

圖8 2017年臨汾市不同風(fēng)速區(qū)間下O3小時(shí)質(zhì)量濃度和超標(biāo)率變化

2.3 重污染期間臨汾市O3傳輸路徑及潛在源解析

選取2014～2020年春夏季嚴(yán)重污染時(shí)段的O3軌跡進(jìn)行聚類和潛在源分析.選取時(shí)段如下:2017年5月25～28日(O3_8h_max平均濃度234.25μg/m3)、2017年6月12～22日(O3_8h_max平均濃度262.82μg/m3)、2017年7月7～16日(O3_8h_max平均濃度248.6μg/m3)、2017 年8月3～6日(O3_8h_max平均濃度239.5μg/m3)、2018年7月5～7日(O3_8h_ max平均濃度237μg/m3)、2019 年6月13～19日(O3_8h_max平均濃度233.86μg/m3).

重污染期間,后向軌跡聚類分析表明臨汾市以短距離輸送氣流為主(圖9),軌跡1主要來源于正西方向,途徑陜西中部、山西南部抵達(dá)臨汾市,所占比例為20.73%;軌跡2來源于臨汾市本地及周邊東南部地區(qū),占比最高,為38.35%;軌跡3來源于正東方向,途徑河南省東北部、山西省晉城市到達(dá)臨汾市,所占比例較高為25.43%;軌跡4來源于西北方向,輸送距離相對(duì)較長(zhǎng),經(jīng)陜西省北部、山西省西部進(jìn)入臨汾市,占比最低,為6.3%;軌跡5來源于正南方向,途徑河南省西部以及山西省南部抵達(dá)臨汾市,所占比例也較低為9.19%. O3重污染期間臨汾市的氣團(tuán)主要來自本地及臨汾市正東正西方向,這些氣團(tuán)傳輸距離較短、移動(dòng)速度較慢,更易攜帶路徑上的前體污染物到達(dá)臨汾市,疊加本地污染排放后對(duì)臨汾市O3濃度影響較大.

圖9 重污染期間氣流后向軌跡聚類分析

如圖10所示,WPSCF高值區(qū)域(>0.6)位于臨汾市東部的山西省南部地區(qū),此外河南省東北部以及陜西省中部地區(qū)的WPSCF值也較大(>0.5),其影響不可忽視.濃度權(quán)重分析(WCWT)結(jié)果(圖10)表明重污染期間對(duì)臨汾市O3濃度貢獻(xiàn)較大的區(qū)域范圍較廣且呈現(xiàn)區(qū)域連片分布特征,主要分布于山西省南部、河南省北部及陜西省中部地區(qū),CWT值> 100μg/m3;這些地區(qū)布局有較多的焦化企業(yè)和鋼鐵企業(yè)[35],排放大量的NO和VOCs等污染物,氣團(tuán)途徑這些地區(qū),攜帶大量O3前體物傳輸至臨汾市,疊加本地排放源后,增加了該地區(qū)O3濃度;且受臨汾市東西環(huán)山,中間平川,污染物不易擴(kuò)散[36]的地形特征,造成該地區(qū)一次O3污染過程持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng).焦姣等[37]利用CAMx-OSAT技術(shù)對(duì)山西省2020年各主城區(qū)O3區(qū)域來源解析得出,臨汾市O3濃度受本地源貢獻(xiàn)值為17.5%,傳輸貢獻(xiàn)影響顯著,省內(nèi)區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率約為21.3%,省外傳輸貢獻(xiàn)率約為43.3%;該研究結(jié)果與本研究重污染期間臨汾市O3濃度貢獻(xiàn)范圍較廣且呈區(qū)域連片分布特征基本一致,臨汾市及周邊地區(qū)O3及其前體物的污染傳輸貢獻(xiàn)顯著,且從圖10可知,傳輸主要集中在汾渭平原地區(qū),因此,針對(duì)O3污染在嚴(yán)格控制本地污染源排放的前提下,必須加強(qiáng)汾渭平原地區(qū)的聯(lián)防聯(lián)控.

3 結(jié)論

3.1 2014～2020年臨汾市O3_8h_max質(zhì)量濃度年際變化總體呈現(xiàn)出波動(dòng)上升的趨勢(shì),2020年相對(duì)于2014年增長(zhǎng)了78.79%.月變化特征呈現(xiàn)“M”雙峰型,從1月份開始上升到3～4月份后出現(xiàn)略微下降,6～7月份達(dá)到最高值.日變化受近地面大氣光化學(xué)過程影響顯著,呈較為明顯的單峰單谷分布,清晨和夜間臭氧濃度較低.臭氧形成重要前體污染物NO2不同季節(jié)質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)與O3相反,其變化趨勢(shì)總體呈雙峰特征.

3.2 O3質(zhì)量濃度總體與日照時(shí)數(shù)、氣溫呈正相關(guān),與相對(duì)濕度、風(fēng)速相關(guān)性較復(fù)雜,隨著日照時(shí)數(shù)和氣溫的不斷增加,污染物O3質(zhì)量濃度相應(yīng)增加,而隨著相對(duì)濕度與風(fēng)速的不斷增加,污染物O3平均質(zhì)量濃度先平緩上升后迅速下降.當(dāng)氣溫高于20℃,相對(duì)濕度區(qū)間為40%～60%時(shí),風(fēng)速區(qū)間為2～6m/s時(shí)易出現(xiàn)高濃度臭氧污染.

3.3 從臨汾市2014～2020年O3重污染期間的聚類分析結(jié)果顯示,臨汾市O3重污染期間氣團(tuán)主要以短距離氣流為主,東南向的近距離氣流和正東正西方向的氣流占比較大.

3.4 從臨汾市O3重污染期間的傳輸路徑和潛在源區(qū)解析來看,臨汾市O3污染是在本地源貢獻(xiàn)的基礎(chǔ)上疊加?xùn)|西部臨近省內(nèi)城市以及陜西省中部和河南省北部排放的大量O3前體物共同污染的結(jié)果,且主要污染區(qū)集中在汾渭平原,需加強(qiáng)區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控,才能有效遏制O3污染的發(fā)生.

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Variations in Ozone pollution and their meteorological influences and transmission sources in Linfen City of China.

SONG Xiao-wei1*,HAO Yong-pei1,ZHU Xiao-dong2,WANG Jing-wei1,XUE Pan1,LIU Wei-ting1

(1.College of Resources and Environment,Shanxi University of Finance & Economics,Taiyuan 030006,China；2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,School of the Environment,Nanjing University,Nanjing 210046,China).,2022,42(8)：3626～3634

The spatial and temporal variations in ozone pollution and their relationship with meteorological factors,transmission paths,and potential source distribution in Linfen City were investigated in this study using the potential source contribution function (PSCF) coupled with the hourly ozone mass concentration observations and meteorological data from 2014 to 2020. Results indicate that Linfen City has suffered from increasingly severe ozone pollution in recent years. Overall,the annual average mass concentration of O3_8h_max presented an upward trend,exhibiting a 78.79% increase from 2014 to 2020. Monthly variations featured with an "M"-type double peak,and the seasonal variation peak occurred in summer. Besides,the diurnal variation was significantly affected by the near-surface atmospheric photochemical process,showing a discernible single-peak and single-valley distribution with a peak between 14:00 and 16:00. The O3concentration demonstrated a significant linear positive correlation with air temperature and hours of sunshine. When the relative humidity was 40%～60%,the temperature was above 20℃,and the wind speed ranged 2～6m/s,the high-concentration O3pollution would be liable to occur. The transmission mainly relied on short-distance airflow during periods of heavy O3-polluted weather. In this context,in addition to local O3generation,high O3concentrations were also affected by the large NOand VOCs emissions from heavy industries in neighboring cities in Shanxi Province,central Shaanxi Province,and northern Henan Province. Therefore,joint prevention and control measures on the O3pollution in Linfen City must be adopted throughout the Fenwei Plain area under the premise of strictly controlling the emissions of local pollution sources.

O3mass concentration；meteorological factor；PSCF；CWT；Linfen City；pollution characteristics

X511

A

1000-6923(2022)08-3626-09

2022-01-18

國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目資助(72104132);教育部人文社會(huì)科學(xué)研究青年項(xiàng)目資助(21YJCZH136);山西省哲學(xué)社會(huì)科學(xué)規(guī)劃課題(2020YJ091);山西省基礎(chǔ)研究計(jì)劃資助項(xiàng)目(20210302124201).

* 責(zé)任作者,副教授,songxiaowei@sxufe.edu.cn

宋曉偉(1987-),男,山西介休人,副教授,博士,主要研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂颇M.發(fā)表論文10余篇.