謝 俊 牛淼淼 **

*(南京師范大學能源與機械工程學院，南京 210046)

?(東南大學能源與環(huán)境學院，南京 210096)

**(南京工程學院能源與動力工程學院，南京 211167)

溫室氣體減排和碳中和已經成為全球關注的熱點議題，作為產生CO2的源頭，以煤為代表化石能源的消耗量受到越來越多的限制，世界各國都已經將提高可再生能源在能源系統(tǒng)中的占比作為能源發(fā)展的重要目標。生物質能由于儲量豐富、清潔低碳、應用廣泛等特點受到了國內外學者和工業(yè)界的大量關注[1]。在諸多反應裝置中，流化床鍋爐有著燃料適應性廣、燃燒效率高、污染物排放低等優(yōu)勢，尤其適用于生物質熱化學轉化過程。雖然直燃發(fā)電能夠實現(xiàn)規(guī)?；?、產業(yè)化利用生物質能，同時也是CO2減排量最大的一種利用形式。但大部分農林生物質具有較高的堿金屬、堿土金屬以及氯元素，燃料灰熔點較低，會帶來鍋爐受熱面積灰腐蝕、結渣沾污等問題[2]。因此，對于流化床生物質燃燒過程中的流動、傳熱和反應特性進行深入研究具有重要意義。

鑒于熱態(tài)實驗中參數(shù)測量和表征的困難，數(shù)值模擬方法已經成為探究稠密氣固系統(tǒng)的過程特性和反應機理時不可缺少的手段?；谟嬎懔黧w動力學（computational fluid dynamics，CFD）的數(shù)值模擬方法主要有三種：雙流體模型（two-fluid model，TFM），CFD–DEM 和多相流質點網(wǎng)格法 （multi phase–particle in cell，MP–PIC）。TFM中顆粒相被視為擬流體，計算效率較高，但無法獲得顆粒層面上的運動與熱質傳遞信息；MP–PIC方法中顆粒相保持了離散顆粒特征，顆粒成團和碰撞力模式化方法有利于計算速度的提高，但該方法同樣無法獲得單顆粒尺度上的受力、傳熱和反應機制；CFD–DEM法可以追蹤系統(tǒng)里的每一個顆粒，直接計算顆粒受到的碰撞力、熱傳導和參與的化學反應，缺點是計算所耗費的時間較長。近十年來，隨著計算機硬件的迅速發(fā)展和模型的不斷優(yōu)化，國內外已有學者將CFD–DEM方法應用于流化床生物質/煤顆粒的燃燒和氣化過程?，F(xiàn)有研究主要集中于模型構建與驗證[3-4]，氣化/燃燒特性隨參數(shù)的變化[5-6]和顆粒溫度演化規(guī)律等[7-8]。而對于流化床內傳熱機制的研究相對較少，CFD–DEM尤其適用于顆粒尺度傳熱的研究，可以有效彌補實驗測量方法的不足。Zhou等[9]模擬了鼓泡流化床的流動與傳熱過程，分析了顆粒–顆粒導熱、氣固對流傳熱、顆粒輻射等對總熱流的貢獻。Hou等[10]對于不同流化形態(tài)下的顆粒傳熱特性進行了研究。Hu等[7]對鼓泡床煤燃燒進行了數(shù)值模擬，考察了二次風對傳熱特性的影響。Wang等[11]則初步研究了流化床中焦炭燃燒過程的傳熱和傳質特性。

本文采用CFD–DEM法耦合熱化學模型，對鼓泡流化床生物質燃燒過程中的傳熱特性進行了研究，傳熱子模型包括顆粒–顆粒傳熱、顆粒–壁面?zhèn)鳠?、氣固對流傳熱、輻射傳熱和反應放熱。重點分析了不同傳熱模式對于生物質/床料顆粒傳熱過程的貢獻，以及反應器內熱點溫度的產生與演化規(guī)律。

1 數(shù)學模型

1.1 氣相控制方程

在CFD–DEM框架下，氣體相基于歐拉法，湍流運動采用標準k–ε湍流模型描述。均相反應的質量傳遞通過組分輸運方程的源項實現(xiàn)，非均相反應產生的質量、動量、能量傳遞通過各自守恒方程中的源項實現(xiàn)。具體的氣相場控制方程和說明詳見文獻[12-13]。

1.2 顆粒相控制方程

顆粒運動包括平動和轉動兩種方式，遵循牛頓第二定律。顆粒碰撞模型采用軟球模型，即通過彈簧、阻尼器和摩擦塊三種力學模型來模擬顆粒間接觸作用。顆粒運動方程與受力分析為[12]

式中，mi為顆粒質量；Fc,ij,Fd,gi和Fp,gi分別為顆粒所受的碰撞力、氣固曳力和壓力梯度力；Ii，ωi和L則分別為顆粒的轉動慣量、角速度、接觸點與顆粒中心的長度；δ 是碰撞切向力產生的顆粒位移；vr,ij為顆粒i相對顆粒j的速度矢量；nij為單位法矢量；μ為摩擦系數(shù)；vrt為切向的相對速度；k和η 分別是剛性系數(shù)與阻尼系數(shù)，本文根據(jù)LSD (linear spring dashpot) 接觸模型進行計算。

在傳熱模型方面，本文新引入了顆粒–壁面導熱子模型，顆粒的能量守恒方程為[14]

式中m，Cp和Tp分別為顆粒質量、比熱和溫度。Qpp為顆粒與顆粒間的導熱，包括顆粒間直接接觸導熱 (Qpp,ij) 和顆粒–流體–顆粒間的非直接接觸導熱 (Qpp,igj) ；Qpw為顆粒–壁面的導熱，同樣包括直接 (Qpw,iw) 與非直接接觸導熱 (Qpw,igw) ；Qgp和Qrad分別代表氣體與顆粒間的對流傳熱和顆粒與周圍空間的輻射傳熱量，Qreac為氣固非均相反應產生的熱量變化。顆粒–壁面導熱與顆粒–顆粒導熱的計算方法基本一致，只需將壁面處理成具有無限大直徑和質量的顆粒。四種傳熱量的計算表達式分別為[14]

式中，λp和hgp分別為顆粒熱導率和對流傳熱系數(shù)，αg為氣體體積分數(shù)，Tenv為顆粒周圍的環(huán)境溫度，Np,Ω為Ω范圍（網(wǎng)格）內的顆粒數(shù)量，Cs為燃料顆粒濃度，ΔHrs為反應熱。

1.3 化學反應模型

流化床生物質燃燒過程中發(fā)生的化學反應主要包括燃料熱解、半焦燃燒、揮發(fā)分燃燒、氣態(tài)污染物生成與轉化等。為簡化模型，本文忽略生物質中的氮和硫元素，且假設半焦為純碳顆粒。熱解釋放揮發(fā)分的組分平衡方程為

式中，各組分質量分數(shù)v1～v8的數(shù)值，根據(jù)熱解的實驗結果和元素守恒計算確定[15]。熱解速率表達式為

式中，Cfuel為燃料顆粒摩爾濃度。前指因子Apyro=8.276×104s–1，活化能Epyro= 7.3×107J/kmol[11]。

半焦顆粒的燃燒反應方程式為

顆粒反應模型采用縮粒模型，即燃料顆粒半徑隨著反應的進行逐漸減小。半焦燃燒速率由Arrhenius反應動力學速率Rchem與氣體擴散速率Rdiff共同控制，表達式為[11]

式中，Ap,i，po和MWc分別為顆粒表面積、氧氣分壓和半焦摩爾質量。Shp,i是Sherwood數(shù)，DO2為氧氣擴散系數(shù)。

在目前的反應模型中，氣體均相反應則包括了CO，H2，CH4和焦油的氧化反應，化學方程式和反應速率表達式如表1所示。

表1 化學反應方程式和反應速率[11]Table 1 Chemical equation and reaction rate[11]

1.4 模擬對象及參數(shù)設置

本文模擬對象為實驗室規(guī)模的鼓泡流化床燃燒爐[7]，為減少計算量，反應器簡化為準三維床體，尺寸為0.066 m×1.6 m×0.003 6 m（寬×高×厚），對應的網(wǎng)格數(shù)為22×220×2，反應器結構如圖1所示。燃料為生物質顆粒，從右墻連續(xù)進料，化學性質如表2所示；床料為石英砂，初始床高0.14 m，共約83 700個顆粒。流化氣體為空氣，一、二次風分別從床底部和左墻進入反應器，風量比為0.81∶0.19。所有壁面均設置為非滑移邊界，前后壁面為絕熱邊界，左右壁面為恒溫邊界（1 123 K），頂部為（大氣）壓力出口。氣固時間步長在計算過程中會根據(jù)收斂情況自動調整，其中顆粒時間步范圍在 1×10–6～5×10–6s之間。該算例在一個intel 12核24線程計算節(jié)點上并行計算40 s大約需要30天。詳細的氣固熱物理性質和模擬參數(shù)如表3所示。

表3 模擬中的物理與數(shù)值參數(shù)Table 3 Physical and numerical parameter settings of the simulation

圖1 流化床反應器結構示意圖Fig.1 The schematic diagram of geometry of fluidized bed

表2 生物質顆粒性質Table 2 Properties of biomass particle

2 計算結果與分析

本文所采用的“CFD–DEM+傳熱+化學反應”的三維數(shù)理模型，已應用于鼓泡流化床半焦燃燒的數(shù)值模擬[3]。通過顆粒溫度、出口氣體組分等模擬值與實驗結果的比較表明，建立的模型可以較為準確地預測典型的流動、傳熱與反應特征。本文的主要目的在于量化不同傳熱模式在總傳熱量中的占比，并且通過引入顆粒–壁面?zhèn)鳠崮Ｐ?，分析其對于顆粒傳熱過程的影響，因此省去了模型驗證環(huán)節(jié)。

2.1 氣固流型與組分濃度

鼓泡流化床內顆粒流型隨時間的變化如圖2所示，其中顆粒顏色代表其溫度。由圖可見，當流化氣體進入反應器后，床層下部迅速出現(xiàn)氣泡，隨著時間發(fā)展，氣泡逐漸聚并、上升并破碎；與此同時，床層底部形成新氣泡并開始又一個循環(huán)。從圖2也可看出顆粒溫度的演化過程，隨著燃燒反應的發(fā)生，平均溫度逐漸升高，且由于床內存在強烈的顆粒返混，顆粒溫度分布總體較為均勻。

圖2 顆粒流型的演化Fig.2 Development of particle flow pattern

圖3所示為流化床內的空隙率、氣體溫度和主要氣體組分濃度（O2，CO，CH4和CO2）分布，所有數(shù)值均為穩(wěn)定狀態(tài)下的時間平均值（35～40 s）。由圖可見，床內呈現(xiàn)出典型的“上稀下濃，中低邊高”的顆粒濃度分布。氣體溫度的分布總體較為均勻，自由區(qū)域的溫度略高于濃相區(qū)。由于熱解反應的發(fā)生，CH4和CO等揮發(fā)分氣體在右下部進料口附近迅速釋放，質量濃度較高，隨著燃燒反應的進行，其濃度迅速下降。同時，由于焦炭燃燒主要發(fā)生在床層底部，此處也具有較高的CO濃度。另一個值得注意的現(xiàn)象是，O2和CO2濃度的分布基本完全相對，表明CO2幾乎全部來自于焦炭和揮發(fā)分的燃燒反應。

圖3 空隙率、氣體溫度與組分濃度的分布Fig.3 Distributions of voidage, gas temperature and composition concentration

2.2 傳熱模式

圖4所示為不同傳熱模式產生的顆粒熱流量隨時間的變化。為了清晰地展示五種傳熱機制的貢獻，本文對燃料和床料顆粒分開討論，且圖中給出了穩(wěn)定狀態(tài)下的熱流量平均值。由圖4(a)可見，在初始階段，由于生物質顆粒溫度較低（300 K），對流和輻射傳熱的熱流量較高，隨著床內顆粒的上升、碰撞和氣體的返混運動，氣固相間和相內的溫度差逐漸減小，對流和輻射傳熱的占比逐漸減小。反應熱則呈現(xiàn)相反的分布，其熱流量開始較低，隨著燃燒反應的發(fā)生迅速增加，并最終呈現(xiàn)較為穩(wěn)定的狀態(tài)。顆粒–顆粒、顆粒–壁面導熱的熱流量總體較低，且波動較大，主要是由于導熱必須通過顆粒–顆?；蝾w粒–壁面的接觸進行傳導，而顆粒的運動存在隨機性和不連續(xù)性，因此兩種導熱模式產生的熱流量在總傳熱量中占比較小。圖4(b)所示為石英砂顆粒傳熱過程中四種傳熱模式產生的熱流量的演化曲線。由于石英砂的初始溫度較高（1 123 K），氣固對流與輻射傳熱的熱流量總體變化不大，隨著燃燒反應的發(fā)生，氣體和顆粒溫度升高，兩種傳熱模式的熱流量略有上升。石英砂的顆粒–顆粒、顆粒–壁面導熱的熱流量的變化規(guī)律有所差異，雖然顆粒平均溫度略有上升，但由于顆粒溫度在床內分布較為均勻，顆粒間的導熱總體變化很??；相比之下，由于壁面溫度恒定，顆粒–壁面間的導熱熱流量緩慢上升。

圖4 不同傳熱模式的熱流量Fig.4 Heat fluxes of different heat transfer modes

2.3 反應器內熱點溫度

流化床內熱點溫度對反應器的穩(wěn)定安全運行具有重要影響，但截至目前，熱點溫度的產生和發(fā)展機制并不明確，很有必要對此進行深入研究。圖5給出了床內熱點溫度的演化和相應參數(shù)分布。由圖5(a)可見，隨著時間的發(fā)展，床內的局部高溫從約1 500 K逐漸增加到1 800 K。結合圖5(b)的顆粒流型可以看出，熱點位置一開始出現(xiàn)在床層表面附近，隨著床層高度上升，熱點位置逐漸升高，最終出現(xiàn)在自由空域的上部。從圖5(c)～圖5(f)可以看出，熱點溫度位置與CH4燃燒速率、CO2濃度的極值位置完全一致，與CO濃度和反應速率極值的位置則相對接近，這是因為CO有一部分由焦炭燃燒產生，而CH4完全來自于揮發(fā)分釋放。此外，由圖5(a)和圖5(b)可見，在t=30.33 s和30.34 s時，熱點溫度附近的顆粒濃度很低，可以推斷局部高溫主要來自于揮發(fā)分氣體的燃燒反應，而不是焦炭燃燒反應。

圖5 床內熱點溫度及相應參數(shù)的分布Fig.5 Distributions of hot spot and relative parameters

為了進一步分析生物質顆粒溫度與顆粒濃度和尺寸的內在聯(lián)系，圖6給出了床內的生物質溫度與局部（所在網(wǎng)格）顆粒濃度的分布，圓點的大小表示顆粒尺寸。由圖可見，顆粒溫度與粒徑大小并沒有明顯關聯(lián)，在床內的不同區(qū)域顆粒分布都較為均勻。顆粒溫度與局部顆粒濃度（包含石英砂顆粒）則存在明顯的關聯(lián)，隨著顆粒濃度的減小，平均溫度逐漸升高，即從濃相區(qū)、過渡區(qū)到氣泡區(qū)，生物質溫度逐漸增加。這是由于較低的顆粒濃度使得局部的固體熱容量較低，容易產生更大的溫升。

圖6 生物質顆粒溫度與濃度/粒徑的關聯(lián)Fig.6 Relationship between biomass temperature and particle concentration/size

2.4 揮發(fā)分含量對傳熱的影響

通過上述研究可知燃料的熱點溫度主要由揮發(fā)分氣體燃燒產生，為了考察揮發(fā)分含量對于傳熱機制的影響，圖7給出了三種燃料穩(wěn)定燃燒時，不同傳熱機制在總傳熱量中的占比。三種生物質顆粒的揮發(fā)分含量分別為23%，35%和50.7%，不同工況的過量空氣系數(shù)保持不變。由圖7(a)可見，隨著揮發(fā)分含量的增加，床內氣體的溫升更快，氣固相間對流傳熱的熱流量及其占比逐漸增加。由于生物質顆粒的初始溫度為300 K，當揮發(fā)分含量增加，對流傳熱加強后，生物質溫度逐漸上升，其與壁面的溫差減小，因此顆粒–壁面的導熱占比逐漸減少。此外，較高的揮發(fā)分含量容易產生局部熱點，導致顆粒與顆粒間的溫差增加，即顆粒–顆粒導熱占比有所增加。相比之下，揮發(fā)分含量對輻射傳熱和反應熱的影響并不明顯?？傮w而言，反應熱在燃料顆粒的總傳熱量中占據(jù)主導地位，占比約為47%，對流和輻射傳熱同樣具有重要影響，約占總傳熱的20%左右，顆粒–壁面和顆粒–顆粒間的導熱影響較小，占比分別約為10%和5%。對于砂顆粒來說，四種傳熱機制占比的變化趨勢與生物質顆?；疽恢?。對流、輻射、顆粒–壁面導熱和顆粒–顆粒導熱四種模式分別約占總傳熱熱流量的45%，38%，11%和6%。由此可見，對兩種顆粒來說，顆粒–壁面導熱的占比均在10%左右，其影響不可忽略。

圖7 揮發(fā)分含量對不同傳熱機制占比的影響Fig.7 Influences of volatiles contents on the heat transfer modes

3 結論

本文采用CFD–DEM方法耦合熱化學模型，新引入了顆粒–壁面導熱子模型。對鼓泡流化床內生物質燃燒過程中的顆粒運動、反應特性、傳熱模式和熱點溫度等方面進行了研究，并且分析了揮發(fā)分含量對不同傳熱模式的影響，主要結論如下。

（1）CH4等揮發(fā)分氣體在進料口附近釋放，隨后濃度迅速下降；而由于焦炭燃燒反應的發(fā)生，CO在進料口附近和床層底部都具有較高的濃度。

（2）反應初始階段的對流和輻射傳熱的熱流量較高，隨后逐漸減少；反應熱則隨著反應的發(fā)生逐漸增加并最終呈現(xiàn)相對穩(wěn)定的值。顆粒–顆粒、顆粒–壁面導熱由于屬于接觸傳導，其熱流量較低且波動較大。

（3）床內的局部高溫主要由揮發(fā)分氣體的燃燒反應產生，初始出現(xiàn)在床層表面附近，隨著氣固運動逐漸升高，最終熱點溫度出現(xiàn)在自由空域上部。生物質顆粒溫度與粒徑沒有明顯關聯(lián)，但隨著局部顆粒濃度的減小而逐漸增加。

（4）隨著燃料揮發(fā)分含量的增加，對流傳熱、顆粒–顆粒導熱在總傳熱量中所占比例增加，顆粒–壁面導熱占比則逐漸減小，輻射與反應熱基本保持不變。總體來說，反應熱占據(jù)主導地位，輻射和對流傳熱同樣起到重要作用，導熱所占比例較小，但顆粒–壁面導熱不可忽略。