商 潔，陳吉宏，馬 弢，楊 屹，李建偉，張艷婷，暢 翔

(1.中國輻射防護研究院 保健物理所，太原 030006；2. 中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000)

在核燃料循環(huán)的各個環(huán)節(jié)均需要進行放射性氣溶膠的監(jiān)測。放射性氣溶膠的連續(xù)在線監(jiān)測是掌握現(xiàn)場設施運行狀況，及時發(fā)現(xiàn)事故及其隱患，保障核設施運行、人員及環(huán)境安全的有效措施。氣溶膠在線監(jiān)測數(shù)據(jù)的準確性及較低探測限值的獲取，主要受本底補償技術的影響。通常情況下本底的來源主要有：天然放射性物質氡、釷及其子體產生的α、β，β放射性氣溶膠在衰變時伴隨的級聯(lián)γ射線以及宇宙射線中的γ射線的影響。對于這些天然本底產生的穩(wěn)態(tài)γ氣溶膠及氡、釷子體產生的α、β氣溶膠的影響，目前國內外已有了成熟的補償技術。其中以美國Thermo、德國Berthold、法國MGP、SARAD和中船719等[1-2]為代表的系列放射性氣溶膠在線監(jiān)測產品，可進行常規(guī)環(huán)境及場所中氣載放射性物質的在線測量。其均在各自設備特定的運行模式下，對這類穩(wěn)態(tài)的本底補償作了大量工作并形成了成熟方案。

然而，對于核電站這類監(jiān)測場景，在核設施的諸多空間區(qū)域存在動態(tài)變化的γ輻射，特別在核電站大修期間，環(huán)境中的γ輻射水平較高、動態(tài)變化且方向不確定，僅使用上述經天然α、β本底及靜態(tài)γ補償?shù)姆椒▽o法達到精確測量的目的。傳統(tǒng)的氣溶膠連續(xù)在線監(jiān)測設備采用單個PIPS探測器，在具有強γ輻射或γ輻射場動態(tài)變化的情況下，β道計數(shù)現(xiàn)有的補償方法不再適用。設備的誤報警，給工作人員作業(yè)及輻射安全監(jiān)管帶來困擾。為此，現(xiàn)場通過定期采樣及離線測量分析的方式來彌補β誤報警。這樣不僅增加了人力成本，影響測量結果的時效性，還存在人員受照風險。為此，美國MIRION、CANBERRA及法國SAPHYMO公司相繼開發(fā)了用于該類場景的放射性氣溶膠在線監(jiān)測產品。其均使用獨立雙PIPS探測器的符合設計結構，在現(xiàn)場運行中仍存在一定概率的誤報警。

因此，針對國內核設施的工藝運行、場所及環(huán)境中放射性氣溶膠的源項特點，結合現(xiàn)場業(yè)主的實際使用需求，對動態(tài)γ輻射場中的放射性氣溶膠監(jiān)測設備的獨立雙PIPS探測系統(tǒng)進行了優(yōu)化設計。為解決相關技術的國產化應用及改進現(xiàn)有設備使用中存在的誤報警問題具有一定的現(xiàn)實意義。

1 現(xiàn)有獨立雙探測器系統(tǒng)介紹及測試方案

1.1 系統(tǒng)介紹

傳統(tǒng)的放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀原理[3-6]如圖1所示，主要由探測系統(tǒng)、電子學模塊、多道分析模塊、自動控制及數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)、走紙系統(tǒng)、采樣系統(tǒng)、數(shù)據(jù)處理單元組成。PIPS探測器具有體積小、α/β同時測量、能量分辨率高、線性好及前窗便于去污等優(yōu)勢。目前國外主流的具有γ補償?shù)奶綔y系統(tǒng)通常采用獨立雙PIPS探測器結構。雙PIPS探測器在脈沖計數(shù)、暗電流影響及符合處理方面具有一定的優(yōu)勢，但在現(xiàn)場運行中仍存在一定概率的誤報警。本文為解決動態(tài)變化的強γ輻射場下β準確計數(shù)的問題，對現(xiàn)有的獨立雙探測器結構進行了分析。

圖1 設備結構原理圖

1.2 性能測試方案

根據(jù)GBT 7165.2—2008《氣態(tài)排出流(放射性)活度連續(xù)監(jiān)測設備 第2部分：放射性氣溶膠(包括超鈾氣溶膠)監(jiān)測儀的特殊要求》[7]對具有獨立雙PIPS探測器的探測系統(tǒng)進行性能測試，結合現(xiàn)場運行后工作人員反饋的源項特點及故障現(xiàn)象，在中國輻射防護研究院放射性計量站進行了驗證實驗，具體實驗項目及參數(shù)列于表1。

表1 實驗項目及參數(shù)

本測試實驗在γ射線標準參考輻射場中進行了線性、能量響應及三個平面的角度響應實驗。其中角度響應在空氣比釋動能為10 μGy/h的條件下，進行0°、+45°及-45°三個平面0～360°方向的實驗，如圖2所示。線性響應選取了空氣比釋動能率從5～200 μGy/h的八個點；能量響應進行了低能端241Am(59.5 keV)、中能端137Cs(662 keV)以及高能端60Co(1.173 MeV和1.332 MeV)的實驗，由于探測器對于能量小于60 keV 的241Am響應在本底水平，因此這里不再給出相應的數(shù)據(jù)。實驗中，每點測量六次，將其平均值作為該點的測量結果。對于角度響應測量，將各點的測量結果對參考0°點進行歸一。

圖2 角度響應實驗示意圖

測量結果表明：線性響應及能量響應的相對標準偏差低于10%，而角度響應的相對標準偏差大于35%。這主要是由于來自不同方向的γ射線進入探測系統(tǒng)所作用的材料密度及結構不同所致。由于探測器內嵌于設備中(如圖2所示)，周圍結構復雜。若對探測系統(tǒng)周圍的不同結構及組件(走紙系統(tǒng)、采樣管路、顯示器、電子學系統(tǒng)、就地處理單元等)進行角度響應的補償，工作量大、成本高。若簡單的對探測系統(tǒng)做鉛屏蔽處理，以60Co為例，對于來自不同方向的空氣比釋動能率為10 μGy/h的γ射線，將其衰減到1/10，需要在整個探測系統(tǒng)周圍包裹鉛厚4.62 cm。這從探頭周圍的機械部件設計(走紙系統(tǒng)、支撐裝置)，設備整體重量及便攜式設備實際使用的角度考慮都是不現(xiàn)實的。

2 探測系統(tǒng)優(yōu)化方案

通過對獨立雙PIPS探測系統(tǒng)進行系統(tǒng)地線性、能量及角度響應實驗，實驗結果表明：該結構的設備誤報警，主要由于角度響應相對標準偏差較大。用傳統(tǒng)的鉛屏蔽補償方法對該探測結構進行改造實用性較差，所以優(yōu)化設計主要考慮：(1)為從根本上解決大角度的角度響應相對標準偏差造成的設備誤報警，需要對探測器晶體結構進行重新設計；(2)對探測系統(tǒng)：探筒、走紙部分及氣溶膠輸運管路系統(tǒng)結構進行了優(yōu)化；(3)為解決探測系統(tǒng)受設備周圍其他結構的影響，將對稱結構的探測系統(tǒng)置于主體設備外，減少周圍部件及高密度材料造成的影響。

2.1 晶體結構優(yōu)化方案

傳統(tǒng)的分裝獨立雙PIPS探測器兩晶體間距通常在cm量級，如圖3(a)所示，探測系統(tǒng)結構從前到后依次為探測器1、探測器2、前置放大電路2(與探測器2連接)、前置放大電路1(與探測器1連接)，高壓模塊。優(yōu)化后的集成雙PIPS探測器采用了特有的材料制備工藝，將雙PIPS晶體集成到一個探測器中，使其耗盡層間距縮小到1.0 mm，如圖3(b)所示。探測系統(tǒng)結構從前到后依次為集成探測器、前置放大電路，高壓模塊。除探測晶體集成度高外，優(yōu)化后的探測系統(tǒng)尺寸更為小巧，高度減小了4～5 cm。

2.2 設備整體結構優(yōu)化

將圖3(b)優(yōu)化后的探測晶體連同整個探測組件的電子學系統(tǒng)、外部探筒、走紙部分及氣溶膠輸運管路置于整個主體結構外，盡可能減少周圍材料的影響，如圖4所示，并將探筒材料做成軸對稱結構。

圖3 優(yōu)化前后的雙PIPS探測系統(tǒng)結構示意圖

圖4 設備整體結構實物圖

2.2.1初步測試實驗

為驗證經2.1節(jié)、2.2節(jié)結構優(yōu)化后的設備性能，首先進行了能量及線性響應實驗，并與優(yōu)化前的獨立雙探測器結構的實驗結果進行了對比，如圖5所示。其中線性響應歸一化分別是對參考0°點空氣比釋動能40 μG/h進行。由于探測系統(tǒng)為軸對稱結構，因此角度響應是在-75°至75°之間進行選點。

圖5 獨立與集成雙PIPS探測器不同能量的線性響應結果

實驗結果表明：優(yōu)化后的探測系統(tǒng)線性及能量響應小于5%，相比于獨立雙探測器10%，得到了進一步改善。此外，優(yōu)化后的設備角度響應的相對標準偏差小于20%，相比于獨立雙PIPS探測器35%，有了明顯改善，具體結果列于表2。但17%以內的角度響應的相對標準偏差還不足以忽略角度響應對兩探測器數(shù)據(jù)符合的影響。因此對集成雙PIPS探測器晶體周圍的機械結構進行了基于蒙特卡羅模擬的機械尺寸設計。

表2 晶體結構優(yōu)化前后的角度響應實驗結果對比

2.2.2探測系統(tǒng)的結構優(yōu)化

為進一步改善探筒及其周圍部件對角度響應的影響，使用蒙特卡羅對探測器周圍的探筒、走紙及部分及氣溶膠輸運管路系統(tǒng)，建立了簡化模型，

如圖6所示。通過對其進行角度響應補償，對簡化模型結構進行了優(yōu)化設計。補償計算中使用137Cs點源，其距模型參考點(集成雙探測器晶體的幾何中心點)的距離大于2 m，空氣比釋動能率為10 μGy/h。輻射野大于50 cm，輻射場可均勻覆蓋模型。將表1中所列各點的角度響應結果對圖2水平面的0°參考點進行歸一，得到角度響應補償系數(shù)。然后將各方向投影到探筒及附件表面所在區(qū)域空間立體角的合金進行單位體積的鉛當量換算。將其換算結果乘以歸一后各方向的角度響應系數(shù)進行補償。將補償后的鉛厚度換算成探筒及附件材料厚度，最終得到了如圖7所示的補償結構，優(yōu)化后的結構再次進行了上述角度響應實驗，各點的相對標準偏差不大于3%。探筒從內到外材料依次為鋁、聚四氟乙烯、不銹鋼材料。采樣管路為不銹鋼，支撐組件為鋁，走紙系統(tǒng)為聚四氟乙烯。

圖6 集成雙PIPS探測系統(tǒng)蒙卡模擬模型簡化圖

圖7 蒙卡模擬角度響應補償后的探筒及附件工程圖

3 優(yōu)化后系統(tǒng)的補償方案

3.1 γ補償

經過設計優(yōu)化后的探測系統(tǒng)在角度響應影響可忽略的情況下，進行了不同空氣比釋動能率，范圍為2～200 μGy/h的線性響應的γ補償。補償方法如圖8所示。探測器對濾膜上富集的氣溶膠樣品進行測量時，樣品上氣溶膠粒子發(fā)射的α、β射線先經過靠近采樣介質的晶體(晶體1)，發(fā)生作用產生α、β計數(shù)，分別記為Nα、Nβ1。同時，β氣溶膠衰變時產生的和濾膜外、探筒周圍來自于不同方向的環(huán)境本底中的部分γ射線分別會在晶體1和晶體2 (如圖3(b)所示) 中發(fā)生作用并產生γ計數(shù)，分別記為Nγ1、Nγ2。其中，晶體1由α射線產生的計數(shù)脈沖幅度相對較高，所以可以通過脈沖甄別技術將Nα與Nβ1、Nγ1進行區(qū)分，實現(xiàn)α與β/γ計數(shù)的分離。PIPS探測器不能甄別β和γ射線能量，其在能譜β道上計數(shù)能譜上是重合的。中低能β射線的穿透能力弱，因此濾膜上的β氣溶膠只能沉積在晶體1中被記錄。此外探筒周圍γ射線分別作用于晶體1和晶體2，形成計數(shù)，因此晶體1的β道計數(shù)來自兩部分：濾膜上的β計數(shù)Nβ1和環(huán)境中的γ計數(shù)Nγ1。晶體2計數(shù)主要是環(huán)境中的γ計數(shù)。

圖8 集成雙探測器γ補償原理圖

在角響應的影響可忽略的前提下[8]，忽略β本底計數(shù)的影響，對不同空氣比釋動能率條件下的晶體1和2的γ計數(shù)之間的關系進行線性擬合，將擬合公式Nγ1=189.51×e0.549 8Nγ2(擬合系數(shù)R2為0.985 2)帶入計算程序，進行γ補償Nβ1=Nβ-Nγ1。其中，Nβ為補償前β道總計數(shù)。

3.2 天然氡釷子體的扣除

分別采用α能量甄別法和α/β比值法進行天然氡釷子體影響的扣除[9-10]。對于α放射性氣溶膠,根據(jù)長壽命核素與氡釷及其子體核素的α粒子能量不同，將多道分析系統(tǒng)測量的能譜進行計數(shù)分區(qū)，分區(qū)示意圖如圖9所示[11]。圖中，Nα1為長壽命α氣溶膠貢獻的人工計數(shù)區(qū)域計數(shù)，Nα2為天然本底中的RaA和RaC′的α低能部分貢獻的計數(shù)區(qū)計數(shù)；Nα3為天然本底中的RaA和RaC′高能部分以及ThC貢獻的計數(shù)區(qū)計數(shù)。

圖9 放射性氣溶膠能譜示意圖

(1)

(2)

得到α和β凈計數(shù)后，通過式(3)和式(4)可分別計算出α、β放射性氣溶膠的活度濃度Cα和Cβ(Bq/cm3)：

(3)

(4)

式中，Q為采樣流量，L/min；Kα、Kβ分別為濾紙對α和β計數(shù)的自吸收系數(shù)；ηα、ηβ分別為探測器對α和β計數(shù)的4π效率；Ts為采樣時間，s；Tm為測量時間，s。

3.3 探測限值計算

將上述擬合結果及使用239Pu/90Sr-90Y平面源進行探測效率刻度的ηα、ηβ等參數(shù)代入設備運行程序，在空氣比釋動能率在2～200 μGy/h變化的137Cs參考輻射場中進行了長時間的運行實驗。軟件中分別進行了如3.1 節(jié)γ補償及3.2節(jié)中氡釷子體補償后探測限值的計算[12]：

Lc=k·δ0

(5)

式中，δ0為任意一次測量的濃度值相對于平均值的標準偏差；k為置信因子，取在95%的置信區(qū)間所對應的k值為1.645。分別得到了α與β在無人工α/β核素下的活度濃度監(jiān)測結果，如圖10 (a)、(b)所示。α氣溶膠的探測限小于0.03 Bq/cm3，β氣溶膠的探測限小于0.4 Bq/cm3。

圖10 補償后在無污染條件下的的α/β氣溶膠監(jiān)測結果

此外，由于參考輻射場是輻射野均勻、周圍物質散射可忽略的理想情況，為更好的驗證核電站使用場景，我們將137Cs點源與設備隨機置于不同位置，進行長時間運行，設備未出現(xiàn)誤報警。

4 結論

本文對用于核電站場景下的放射性氣溶膠連續(xù)在線監(jiān)測裝置中的探測系統(tǒng)進行優(yōu)化。通過改善符合雙探測器耗盡層晶體間隙并進行集成，探測系統(tǒng)中探筒、走紙、取樣、支撐結構等部件的優(yōu)化設計，從而使得設備在動態(tài)強γ輻射場中的角度響應相對標準偏差小于3%。將優(yōu)化后的探測系統(tǒng)置于主機外，進一步減小其它部件因材料密度不同帶來的影響。將改進的設備進行了γ補償、氡釷子體扣除后置于137Cs參考輻射場進行驗證，未出現(xiàn)誤報警且設備探測限值分別為：α氣溶膠的探測限小于0.03 Bq/cm3，β氣溶膠的探測限小于0.4 Bq/cm3。

該設計滿足核電站及應急監(jiān)測環(huán)境中動態(tài)變化的高γ本底下α、β放射性氣溶膠在線監(jiān)測的需求。