于 淼，高 崗，靳 軍，馬萬云，何 丹，向?qū)毩?，樊柯廷，?苗

1.中國石油大學(北京) 地球科學學院，北京 102249；2.油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249；3.新疆礫巖油藏實驗室，新疆 克拉瑪依 834000；4.礫巖油氣藏勘探開發(fā)重點實驗室，新疆 克拉瑪依 834000；5.中國石油 新疆油田分公司 實驗檢測研究院，新疆 克拉瑪依 834000

準噶爾盆地南緣前陸沖斷帶油氣苗分布廣、類型多，大型構(gòu)造帶成排成帶分布，潛在資源量巨大，一直被視為準噶爾盆地重要的油氣勘探區(qū)[1-3]。其構(gòu)造具有東西分段、南北分帶的特點，縱向上可劃分為上、中、下 3 套生儲蓋組合。長期以來，南緣勘探以中、上組合為主要對象，發(fā)現(xiàn)了多個油氣田及含油氣構(gòu)造[4]。隨著勘探不斷深入，下組合成為了油氣勘探的重點[5-6]。2019年，部署在高泉東背斜上的風險探井——高探1井于白堊系清水河組獲得了日產(chǎn)千立方米高產(chǎn)油氣流，實現(xiàn)了南緣下組合油氣勘探的首次突破，打開了南緣勘探新局面，開啟了下組合大型油氣富集區(qū)勘探新里程。關(guān)于高探1井油氣來源，多數(shù)學者認為以侏羅系烴源巖貢獻為主[7-8],但以往研究認為，侏羅系雖然有豐度較高的烴源巖，但是主要是氣源巖[9]。高探1井如此高產(chǎn)量油氣顯然與以往認識有所區(qū)別，因此僅依靠靜態(tài)特征評價烴源巖顯然不夠，有必要對烴源巖生烴特征進行深入的研究。此外，針對南緣中—下侏羅統(tǒng)煤巖、碳質(zhì)泥巖和泥巖生烴演化特征尚缺乏對比性研究[13]，而烴源巖熱解生烴模擬實驗作為認識不同母質(zhì)類型油氣形成機理、評價烴源巖生烴潛力并獲取油氣資源評價參數(shù)、研究各種因素對油氣形成影響程度的重要手段之一，已經(jīng)在油氣地質(zhì)勘探領(lǐng)域得到了廣泛的應用[14]。因此，本文主要針對侏羅系主要生油層系不同巖性烴源巖進行密閉容器高壓釜加水熱模擬實驗，明確不同演化階段生排烴特征、氣油比、氣體組分和同位素變化以及生烴演化規(guī)律等，建立主力烴源巖生烴模型，進而為下組合油氣勘探提供理論依據(jù)。

1 實驗樣品與方法

為保證模擬序列的完整性，本次實驗選擇準噶爾盆地NA井侏羅系八道灣組煤巖、碳質(zhì)泥巖和泥巖3種巖性低成熟烴源巖巖心樣品(表1)，Ro平均值分別為0.639%，0.527%，0.605%，煤巖和泥巖干酪根類型為Ⅱ2型，碳質(zhì)泥巖干酪根類型為Ⅱ2—Ⅲ型。前人研究認為，有機顯微組分與熱解參數(shù)判斷有機質(zhì)的類型有時會存在矛盾[15-16]，本次碳質(zhì)泥巖樣品有機顯微組成中殼質(zhì)組含量很高，且個體較大，因此，結(jié)合顯微組分特征綜合認為其有機質(zhì)類型以Ⅱ2型為主。本次采用密閉容器高壓釜加水熱模擬實驗裝置對3種巖性烴源巖分別進行生烴模擬實驗?？紤]到水的臨界溫度，為了盡量減小水對實驗結(jié)果的影響，在373 ℃之前加水15～20 mL，在373 ℃之后加水8 mL左右。煤巖模擬溫度依次為295，315，340，350，370，450，500 ℃，泥巖和碳質(zhì)泥巖模擬溫度依次為315，330，340，350，370，450，500 ℃，每個溫度點加熱時間為24 h，熱模擬完成后，對熱解氣體進行組分、同位素分析，對模擬殘渣進行抽提(殘留油)、磨片，對殘渣進行顯微組分觀察及鏡質(zhì)體反射率測定，對熱解油和殘留油進行分離并作飽和烴色質(zhì)分析。

表1 準噶爾盆地南緣NA井侏羅系八道灣組烴源巖模擬樣品地球化學特征

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 熱模擬產(chǎn)物特征

2.1.1 排出油產(chǎn)率特征

熱模擬實驗表明，不同巖性煤系烴源巖熱解排出油產(chǎn)率存在相似性(圖1a)，即隨溫度升高先增加后減小，均在340 ℃左右達到生油高峰，但其各自生油高峰產(chǎn)油率存在顯著區(qū)別。泥巖具有最高排出油產(chǎn)率，最大排出油量約為119.72 mg/g；碳質(zhì)泥巖生油高峰最大排出油量約為61.12 mg/g；煤巖最大排出油量約為26.82 mg/g?？傮w而言，排出油產(chǎn)率有泥巖>碳質(zhì)泥巖>煤巖的特征。但是由于碳質(zhì)泥巖有機質(zhì)豐度遠高于泥巖，每噸烴源巖生油量遠大于泥巖，因此，碳質(zhì)泥巖可能是侏羅系煤成油的主要貢獻者。

2.1.2 氣態(tài)烴組分特征

作為天然氣藏的主力烴源巖，煤系源巖生氣能力的研究顯然具有重要的意義。實驗結(jié)果顯示，不同巖性煤系烴源巖樣品模擬實驗生成烴氣產(chǎn)率變化趨勢基本一致，即隨著模擬溫度的升高，烴類氣體產(chǎn)率和甲烷產(chǎn)率不斷增加(圖1b，c)。500 ℃時，泥巖、碳質(zhì)泥巖和煤巖烴氣產(chǎn)率分別約為427.7，219.3，178.8 mL/g，烴氣產(chǎn)率大致呈泥巖>碳質(zhì)泥巖>煤巖的特點。

但是通過對比不同巖性烴氣增長率(圖1d)可以發(fā)現(xiàn)，泥巖在350 ℃和450 ℃出現(xiàn)兩個烴類氣體增長高峰。第一個高峰可能為干酪根開始降解生烴氣時形成，第二個高峰可能為干酪根降解生氣和原油大量裂解生成烴類氣體時共同形成，而碳質(zhì)泥巖和煤巖還未出現(xiàn)烴類氣體增長高峰，因此推測在更高成熟度時，碳質(zhì)泥巖和煤巖生烴氣量會持續(xù)增加并明顯大于泥巖。此外泥巖具有較低溫度生烴的特點，而碳質(zhì)泥巖除了具有很強的生油潛力，在高溫階段和煤巖一樣都具有很強的生氣潛力，碳質(zhì)泥巖和煤巖是侏羅系主要氣源巖。

從重烴產(chǎn)率可以看出，在較高模擬溫度時，泥巖和碳質(zhì)泥巖重烴含量仍有增加趨勢(圖1e)，且氣體中重烴百分含量仍較高(圖1f)，而煤在較高模擬溫度時生成的氣體中重烴含量明顯低，重烴百分比在370 ℃時已經(jīng)明顯出現(xiàn)峰值。煤在較高演化階段時，氣體碳同位素較碳質(zhì)泥巖和泥巖明顯偏重。前人研究認為，原油裂解氣的穩(wěn)定碳同位素值和干燥系數(shù)總體上低于干酪根降解氣[15]，因此，在較高模擬溫度或更高成熟度時，碳質(zhì)泥巖和泥巖可能以原油裂解氣為主，少量干酪根降解氣，而煤則主要為干酪根降解氣。

圖1 準噶爾盆地南緣侏羅系八道灣組煤系烴源巖模擬排出油、氣態(tài)烴及各組分產(chǎn)率相關(guān)圖

2.1.3 氣態(tài)烴穩(wěn)定碳同位素組成特征

盡管3種巖性的煤系烴源巖具有相似的沉積環(huán)境，但其穩(wěn)定碳同位素特征卻有明顯差異。前人研究表明，無論是烴源巖、干酪根或是原油的熱模擬實驗，在相對低溫階段生成的烷烴氣中，δ13C1值都具有先減小后增大的演化趨勢[15]。

本次模擬實驗3種巖性烴源巖甲烷碳同位素也出現(xiàn)了隨著模擬溫度升高整體呈先變輕后變重的特點(圖2a)。乙烷碳同位素雖變輕趨勢不如甲烷碳同位素明顯，但在高成熟階段仍明顯變重(圖2b)。在生油高峰之前，原油伴生氣碳同位素由重變輕，在生油高峰之后，原油碳同位素由輕變重，且隨成熟度增加，變重趨勢逐漸加快。

圖2 準噶爾盆地南緣侏羅系八道灣組煤系烴源巖模擬δ13C1和δ13C2演變特征

根據(jù)碳同位素分餾機理，12C-12C 鍵較13C-13C 鍵鍵能小，干酪根中不穩(wěn)定支鏈優(yōu)先斷裂。低溫演化階段，干酪根中不穩(wěn)定支鏈優(yōu)先斷裂，導致原油伴生氣中相對富集輕碳同位素；在高溫演化階段，天然氣由干酪根和原油裂解生成，天然氣碳同位素逐漸變重。在過成熟階段，天然氣(以甲烷為主)主要由殘余干酪根中少量低分子烷基側(cè)鏈進一步脫落生成，而干酪根則進一步縮聚形成富碳的殘余物質(zhì)并最終石墨化[22]。天然氣中碳同位素這種演變特征主要受控于油氣生成演化階段[24]。同時這種變化也暗示了我們在應用氣體碳同位素進行氣源對比時一定不能忽略成熟度的影響。

對比3種巖性烴源巖演化過程中碳同位素特征可以發(fā)現(xiàn)，不同模擬溫度，煤和泥巖生成的甲烷碳同位素略重于碳質(zhì)泥巖，但在500 ℃時，呈現(xiàn)δ13C1(煤)>δ13C1(碳質(zhì)泥巖)>δ13C1(泥巖)；不同模擬溫度，煤生成乙烷碳同位素略重于碳質(zhì)泥巖和泥巖，在500 ℃時，呈現(xiàn)δ13C2(煤)>δ13C2(泥巖)>δ13C2(碳質(zhì)泥巖)。整體而言泥巖和碳質(zhì)泥巖生成氣體的碳同位素比較接近，而煤生成氣體碳同位素整體偏重3‰～5‰以上。

2.2 鏡質(zhì)體反射率校正

為了使熱模擬實驗結(jié)果更好應用于地質(zhì)實際，需要對不同溫度模擬產(chǎn)物Ro進行測定并校正，校正公式采用高崗等[24]提出的經(jīng)驗公式：

Ro實=Ros+(Ro-Ros)(1-Ros)/(-Ros)

式中：Ro實為該樣品實際鏡質(zhì)體反射率；Ros為模擬樣品初始鏡質(zhì)體反射率；Ro為各模擬點殘余樣品的鏡質(zhì)體反射率。

通過較正得到泥巖、碳質(zhì)泥巖和煤巖生油氣量與Ro關(guān)系圖(圖3)，進而更好地與實際演化剖面做對比。

圖3 準噶爾盆地南緣侏羅系八道灣組煤系烴源巖熱模擬液態(tài)烴(Poil)、氣態(tài)烴產(chǎn)率(Pgas)與Ro關(guān)系

根據(jù)模擬結(jié)果分別建立了侏羅系泥巖、碳質(zhì)泥巖和煤巖生油氣數(shù)學模型：

(1)泥巖：

(2)碳質(zhì)泥巖：

(3)煤巖：

式中：Poil為液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率；Pgas為烴氣產(chǎn)率；Ro為各模擬點殘余樣品的鏡質(zhì)體反射率校正值。

3 高探1井油氣源分析

前已述及，高探1井下白堊統(tǒng)清水河組油氣具有高油氣比的特點，通過參數(shù)對比認為高探1井原油主要來自于侏羅系烴源巖(圖4)。對于常規(guī)油氣藏而言，烴源巖只有生成并排出油氣才對油氣藏的形成有意義。本次模擬實驗結(jié)果顯示，侏羅系碳質(zhì)泥巖具有很高的排出油產(chǎn)率，油氣比相對泥巖和煤巖也要高一些。因此，本文主要根據(jù)碳質(zhì)泥巖模擬生成的原油生物標記物、天然氣碳同位素、熱模擬過程中顯微組分變化以及源儲配置關(guān)系等方面對高探1井油氣源進行研究。

圖4 準噶爾盆地南緣高探1井下白堊統(tǒng)清水河組原油與可能烴源巖對比

3.1 生物標記物特征對比

高探1井清水河組原油正構(gòu)烷烴呈前峰型(圖5)，成熟度較高，規(guī)則甾烷呈上升型，三環(huán)萜烷含量和伽馬蠟烷含量很低，Pr/Ph值為3.16，β-胡蘿卜烷豐度極低，指示形成于偏氧化的沉積環(huán)境。前人研究認為八道灣組未熟與成熟烴源巖相比,在規(guī)則甾烷相對組成上存在較大的差別[25]。對比高探1井原油與碳質(zhì)泥巖模擬排出油生標物特點(圖6)可以發(fā)現(xiàn)，高探1井原油與碳質(zhì)泥巖340 ℃和500 ℃模擬排出油生標物吻合較差，同時高探1井原油成熟度較高。因此，高探1井原油應與模擬350～450 ℃排出油關(guān)系較為密切，對應Ro約為1.14%～1.63%。通過相面法對比清水河組原油生標物質(zhì)譜圖(圖5)和碳質(zhì)泥巖熱模擬排出油色質(zhì)譜圖(圖7)也可以發(fā)現(xiàn)，高探1井清水河組原油生標物色質(zhì)峰形與模擬450 ℃(對應Ro約為1.63%)時色質(zhì)峰形最為相似。

圖5 準噶爾盆地南緣高探1井下白堊統(tǒng)清水河組原油生標物質(zhì)譜圖

圖6 準噶爾盆地南緣高探1井下白堊統(tǒng)清水河組原油與碳質(zhì)泥巖模擬排出油生標物對比

圖7 準噶爾盆地南緣侏羅系八道灣組碳質(zhì)泥巖熱模擬排出油色譜—質(zhì)譜圖

3.2 烴源巖有機顯微組分特征

對NA井碳質(zhì)泥巖熱模擬原樣進行反射熒光觀察可以發(fā)現(xiàn)，NA井碳質(zhì)泥巖有機顯微組分以角質(zhì)體為主，且角質(zhì)體個體較大，一般大于100 μm(圖8a)。前人研究認為殼質(zhì)組是煤系烴源巖中最主要的液態(tài)物質(zhì)來源[26]，可能是煤系烴源巖主要的生油母質(zhì)[30-31]，而煤系烴源巖的生油潛力取決于殼質(zhì)組或類脂組的數(shù)量[32-33]。因此，富角質(zhì)體碳質(zhì)泥巖具有較強的生油能力。進一步觀察不同模擬階段顯微組分變化可以看出，在生油高峰之前(模擬溫度小于340 ℃，Ro<1%)，有機質(zhì)顏色逐漸變深，但形態(tài)較為完整(圖8b，c)，在生油高峰(對應模擬溫度介于340～350℃，Ro約為1%～1.14%)時，有機質(zhì)迅速轉(zhuǎn)化為烴類，鏡下以瀝青質(zhì)體為主(圖8d，e)，當成熟度進一步增加(模擬溫度大于350 ℃，Ro>1.14%)時，瀝青質(zhì)體因大量排出或裂解生氣而迅速減少(圖8f-h)。因此，從侏羅系碳質(zhì)泥巖生烴母質(zhì)和生排烴角度考慮，高探1井原油與侏羅系碳質(zhì)泥巖生成的較高成熟度原油(Ro>1.14%)關(guān)系較為密切。此外，高探1井下伏侏羅系烴源巖已經(jīng)達到成熟—高成熟階段，具備生成較高成熟度原油的條件(圖9)[34]。

圖8 準噶爾盆地南緣侏羅系八道灣組碳質(zhì)泥巖熱模擬有機顯微組分演化

圖9 準噶爾盆地南緣油氣田分布及侏羅系煤系源巖成熟度[34]

3.3 天然氣碳同位素特征

天然氣碳同位素組成是研究天然氣地球化學特征的重要參數(shù)[35]，天然氣組分、碳同位素組成與母質(zhì)的沉積環(huán)境、有機質(zhì)類型及熱演化程度密切相關(guān)，因此碳同位素組成常被用于判識天然氣的成因類型與來源[36-42]。

高探1井5 768～5 775 m下白堊統(tǒng)清水河組天然氣甲烷碳同位素較輕，主要分布在-40.9‰～-40.6‰，乙烷和丙烷碳同位素偏重，分別分布在-29.14‰～-28.9‰和-26.9‰～-26.5‰(表2)，碳同位素組成呈正序分布(圖10a)，δ13C1/(δ13C2+δ13C3)值介于1～10(圖10b)，單從氣體碳同位素來看，高探1井天然氣似乎具有混合氣特征。本文通過與風城組典型油型氣、侏羅系典型煤型氣以及吐哈盆地成熟度較低煤型氣對比(圖10b,c)[46-47]，認為高探1井天然氣并不是典型Ⅰ型、Ⅱ1型干酪根生成的油型氣與典型Ⅲ型干酪根生成的煤型氣混合構(gòu)成的混合氣[8]，而是侏羅系Ⅱ型腐殖型干酪根生成的天然氣，且成熟度較低，以原油伴生氣為主，而甲烷碳同位素偏輕可能與同位素分餾效應有關(guān)。

表2 準噶爾盆地南緣高泉油氣田高探1井下白堊統(tǒng)清水河組天然氣組分與碳同位素統(tǒng)計

圖10 準噶爾盆地南緣高探1井天然氣成因類型判識圖10b的圖版據(jù)文獻[36,42-44]。

SCHOELL[37]在研究俄羅斯地臺和荷蘭 Roliegendes地區(qū)天然氣運移時就認為運移可引起甲烷碳同位素分餾，荷蘭格羅寧根氣田下方天然氣的δ13C1為-29.5‰～-31.6‰，運移前方天然氣的δ13C1為-36.6‰，兩者差值為7.1‰。大量地質(zhì)實例和實驗也都證明運移可以造成天然氣甲烷碳同位素分餾，而且大多數(shù)學者認為運移可導致天然氣甲烷碳同位素變輕[48]。因此，如果剔除同位素分餾效應的影響，高探1井下白堊統(tǒng)清水河組天然氣則更具有侏羅系Ⅱ型有機質(zhì)生成的偏腐殖氣的特點。

本次模擬實驗碳質(zhì)泥巖有機質(zhì)類型為Ⅱ2型，結(jié)合碳質(zhì)泥巖模擬氣體碳同位素演化特征可以發(fā)現(xiàn)，高探1井清水河組天然氣乙烷碳同位素與侏羅系碳質(zhì)泥巖成熟階段之前乙烷碳同位素值較為接近，這與乙烷碳同位素相對穩(wěn)定，運移分異效應影響較小有關(guān)(圖11b)。而甲烷碳同位素偏輕，則主要受運移分異效應影響(圖11a)。

圖11 準噶爾盆地南緣高探1井甲烷碳同位素(a)、乙烷碳同位素(b)與模擬氣碳同位素對比

進一步結(jié)合源儲配置關(guān)系(圖12)，下白堊統(tǒng)儲層與侏羅系烴源巖具有良好的油氣疏導條件。綜合以上分析，筆者認為高探1井清水河組油氣源自侏羅系源巖，油氣同源，其中原油與侏羅系碳質(zhì)泥巖關(guān)系最為密切，而3種巖性煤系烴源巖對天然氣均有貢獻。

圖12 準噶爾盆地南緣高探1井地震地質(zhì)解釋剖面

4 結(jié)論與認識

(1)對準噶爾盆地南緣侏羅系3種巖性煤系烴源巖生烴熱模擬研究表明，不同巖性煤系烴源巖生烴演化規(guī)律大致相似，但其生油氣能力差異較大。泥巖和碳質(zhì)泥巖生油量較高，但碳質(zhì)泥巖豐度遠大于泥巖，因此碳質(zhì)泥巖是侏羅系煤成油的主要貢獻者，3種巖性烴源巖均可作為良好的氣源巖。在較高演化程度時，碳質(zhì)泥巖和泥巖以原油裂解氣為主，煤巖則主要為干酪根降解氣。

(2)3種巖性煤系烴源巖隨模擬演化程度升高，由于氣體碳同位素的分餾效應，甲烷碳同位素均呈明顯的先變輕后變重的趨勢，乙烷碳同位素也出現(xiàn)較明顯的分餾現(xiàn)象，但不如甲烷碳同位素明顯，在應用氣體同位素時應考慮演化程度的影響。

(3)在較高模擬溫度時，3種巖性甲烷碳同位素和乙烷碳同位素分別呈現(xiàn)δ13C1(煤)>δ13C1(碳質(zhì)泥巖)>δ13C1(泥巖)和δ13C2(煤)>δ13C2(泥巖)>δ13C2(碳質(zhì)泥巖)的特點。整體而言，泥巖和碳質(zhì)泥巖生成氣體同位素比較接近，而煤生成氣體碳同位素整體偏重，幅度在3‰～5‰以上。

(4)主要受運移分異效應的影響，高探1井清水河組天然氣甲烷碳同位素較輕。通過與模擬氣體碳同位素和吐哈盆地典型侏羅系煤成氣碳同位素對比，結(jié)合源儲配置關(guān)系等分析認為，高探1井油氣主要為侏羅系貢獻，油氣同源，其中原油與侏羅系碳質(zhì)泥巖關(guān)系最為密切，主要為侏羅系碳質(zhì)泥巖生成的較高成熟度原油，角質(zhì)體是侏羅系碳質(zhì)泥巖主要生油母質(zhì)，而3種巖性煤系烴源巖對天然氣均有貢獻。