孫繼全 楊小松 王 鵬 張育颯

（中核陜西鈾濃縮有限公司，陜西 漢中 723312）

0 引言

當(dāng)前，我國能源結(jié)構(gòu)中非化石能源占比約為15%，在碳達(dá)峰、碳中和的大背景下，我國能源電力系統(tǒng)清潔化、低碳化轉(zhuǎn)型進(jìn)程將進(jìn)一步加快，核能作為近零排放的清潔能源，具有廣闊的發(fā)展空間?！笆奈濉币?guī)劃和2035年遠(yuǎn)景目標(biāo)綱要指出，要安全穩(wěn)妥推動(dòng)沿海核電建設(shè)，預(yù)計(jì)到2025年核電運(yùn)行裝機(jī)容量可達(dá)到7 000萬千瓦，在建機(jī)組容量接近4 000萬千瓦。

隨著核電機(jī)組投運(yùn)需要越來越多的核燃料，同時(shí)也將會(huì)產(chǎn)生更多的乏燃料?，F(xiàn)階段我國核電站大多采用壓水堆，使用的核燃料U的豐度通常為3.5%到4.5%，而卸出的乏燃料中U的豐度一般還剩余0.9%到1.1%，可見乏燃料中含有可觀的再利用鈾資源，如果將乏燃料中的鈾資源再回收利用，可減緩天然鈾資源的消耗速度，有利于保障核電的長期穩(wěn)定發(fā)展。

乏燃料從反應(yīng)堆卸出后，要經(jīng)過中間冷卻儲(chǔ)存、剪切溶解后處理、鈾濃縮和核燃料元件制備等環(huán)節(jié)。本文只針對(duì)氣體離心機(jī)濃縮回收乏燃料中U進(jìn)行級(jí)聯(lián)計(jì)算和設(shè)計(jì)。回收鈾中鈾的同位素有U、U、U、U和U，所以回收鈾的分離濃縮屬于多組分分離問題，多組分分離理論是回收鈾分離濃縮的理論基礎(chǔ)和依據(jù)。

1 MARC解析解

級(jí)聯(lián)理論研究的內(nèi)容就是級(jí)聯(lián)的計(jì)算設(shè)計(jì)、分析級(jí)聯(lián)性能等，怎樣設(shè)計(jì)和運(yùn)行級(jí)聯(lián)，搭建成本低、級(jí)聯(lián)效率高的級(jí)聯(lián)是級(jí)聯(lián)理論研究的主要目的。對(duì)多組分的分離的研究討論大多都是在準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)中完成的，俄羅斯的G.A.Sulaberidze等學(xué)者，提出分離多組分同位素的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)方案，還對(duì)準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的特殊形式MARC（Matched Abundance Ratio Cascade）模型進(jìn)行了理論分析，得出級(jí)聯(lián)參數(shù)的解析解。MARC以在多組分級(jí)聯(lián)的料流匯合點(diǎn)處兩個(gè)關(guān)鍵組分的相對(duì)豐度匹配而得名，可通過改變關(guān)鍵摩爾質(zhì)量M*對(duì)級(jí)聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化，其特點(diǎn)是當(dāng)級(jí)聯(lián)足夠長時(shí)，分子摩爾質(zhì)量M≤M*的組分在級(jí)聯(lián)的濃化方向得到濃縮，M＞M*的組分在級(jí)聯(lián)的貧化方向得到濃縮。

當(dāng)級(jí)聯(lián)運(yùn)行達(dá)到定常態(tài)，MARC各參數(shù)的解析解：

對(duì)于級(jí)聯(lián)濃化段：

對(duì)于貧化段：

級(jí)聯(lián)精貧料中各組分的豐度C和C：

再進(jìn)一步求得各級(jí)各組分貧化流流量和供料流流量：

以及各級(jí)的流量和豐度：

式中，M稱之為關(guān)鍵摩爾質(zhì)量（key molar mass[6]），它是互相匹配的兩種組分的分子摩爾質(zhì)量的代數(shù)平均；M和M分別是第i、j兩種組分的摩爾質(zhì)量數(shù)；γ為基本全分離系數(shù)。

2 回收鈾MARC計(jì)算及設(shè)計(jì)

2.1 回收鈾的特殊性

表1是天然鈾和回收鈾的各組分的摩爾質(zhì)量和豐度，C表示天然鈾的各組分豐度，C表示回收鈾的各組分豐度，回收鈾的各組分豐度是壓水堆VVER-440的乏燃料儲(chǔ)存10年后的典型豐度。

表1 天然鈾和回收鈾中各組分的摩爾質(zhì)量及其豐度

回收鈾分離濃縮后要滿足以下兩個(gè)條件：

（1）由于U及其衰變產(chǎn)物的強(qiáng)放射性，回收鈾回堆燃燒前必須除去U或?qū)⑵湎♂尩揭欢ǖ某潭?。分離濃縮后回收鈾中的U與U豐度比須滿足：

（2）回收鈾在反應(yīng)堆內(nèi)燃燒時(shí)，回收鈾中的U會(huì)吸收中子，進(jìn)一步轉(zhuǎn)變?yōu)镹p或Pu。為了補(bǔ)償U(kuò)對(duì)燃耗深度的負(fù)面影響，須將回收鈾中的U濃縮到更高的豐度，一般滿足：

式中，C表示濃縮后回收鈾中U的豐度；表示濃縮后天然鈾中U的豐度；C表示濃縮后回收鈾中U應(yīng)達(dá)到的豐度；K是與反應(yīng)堆類型有關(guān)的補(bǔ)償因子，一般K=0.2～0.6。

設(shè)定濃縮天然鈾C(jī)=3.5%，補(bǔ)償因子設(shè)定為K=0.25，利用MARC理論設(shè)計(jì)出合理的級(jí)聯(lián)，使回收鈾達(dá)到與豐度為3.5%的天然鈾同樣的燃耗深度。

2.2 回收鈾級(jí)聯(lián)初步計(jì)算

先以只有一個(gè)供料點(diǎn)的單層MARC進(jìn)行計(jì)算。為了與依據(jù)矩形級(jí)聯(lián)模型計(jì)算得出的參數(shù)進(jìn)行比較，設(shè)定目標(biāo)組分U的精貧料端的豐度與高磊的研究一樣，即U在級(jí)聯(lián)精貧料端豐度分別為0.041和0.000 068。設(shè)供料流量F=1個(gè)單位流量，基本全分離系數(shù)。選取U和U作為關(guān)鍵組分。利用MATLAB計(jì)算出級(jí)聯(lián)的總級(jí)數(shù)和供料級(jí)序數(shù)為22級(jí)和第14級(jí)；精料流量P=0.204；各組分在精貧料取料中的豐度見表2。

表2 各組分在精、貧料端中的豐度

可以看到，U被濃縮到4.0383%，根據(jù)條件（8），C即U的豐度滿足約束條件（8）。而U被濃縮到4.901 3×10，C/C=1.21×10，不滿足約束條件（7），需要重新設(shè)計(jì)級(jí)聯(lián)對(duì)以便對(duì)U進(jìn)行稀釋。

利用矩形級(jí)聯(lián)模型進(jìn)行計(jì)算時(shí)，對(duì)U的稀釋通常有兩種方案：一是重新設(shè)計(jì)一個(gè)級(jí)聯(lián)（凈化級(jí)聯(lián)），在凈化級(jí)聯(lián)的不同級(jí)加入第一個(gè)級(jí)聯(lián)的精料和運(yùn)載氣體，U在精料端得到濃縮，從貧料端取產(chǎn)品，或者在級(jí)聯(lián)中部設(shè)置凈化級(jí)；二是重新設(shè)計(jì)一個(gè)級(jí)聯(lián)，用天然鈾作為主供料，回收鈾作為附加供料，以此提高U在整個(gè)級(jí)聯(lián)里的含量，起到稀釋U的作用，產(chǎn)品從精料端收取。下面僅針對(duì)第二種方案，用MARC模型進(jìn)行計(jì)算。

2.3 有附加供料回收鈾的級(jí)聯(lián)計(jì)算

級(jí)聯(lián)有兩個(gè)供料點(diǎn)，用天然鈾作為主供料，回收鈾作為附加供料。固定天然鈾供料量和回收鈾供料量之和F+E=1個(gè)單位流量，以供入的天然鈾最少和級(jí)聯(lián)相對(duì)總流量最小而使產(chǎn)品滿足要求為目標(biāo)，計(jì)算天然鈾不同的供入級(jí)、不同的供入量與級(jí)聯(lián)參數(shù)之間的關(guān)系，得到天然鈾的最佳供料位置和供料量，如圖1、圖2所示。

圖1 單位精料對(duì)應(yīng)總流量隨附加供料量及位置的變化

圖2 232U與235U豐度之比隨附加供料量及位置的變化

可以看出，單位精料對(duì)應(yīng)的級(jí)聯(lián)總流量隨著天然鈾供料量增加而增加，而隨著天然鈾供料位置向回收鈾供料位置靠近，單位精料對(duì)應(yīng)的級(jí)聯(lián)總流量先增加后降低；要滿足約束條件（7），天然鈾供料流量至少為0.11，而對(duì)應(yīng)的供料位置在回收鈾供料級(jí)的前一級(jí)。綜上，要產(chǎn)品豐度滿足要求，同時(shí)兼顧最少天然鈾供入量和最小級(jí)聯(lián)相對(duì)總流量，級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)為22級(jí)，回收鈾的供入級(jí)為第14級(jí)、供入量為0.89，天然鈾供入級(jí)為第13級(jí)、供入量為0.11，對(duì)應(yīng)的單位精料級(jí)聯(lián)總流量∑G/P=546。

確定級(jí)聯(lián)的外參量之后，可計(jì)算出了各組分在精貧料取料中的豐度見表3。同時(shí)，計(jì)算出級(jí)聯(lián)各級(jí)流量分布以及各組分沿級(jí)聯(lián)的豐度分布，分別如圖3、圖4所示。

圖3 有附加供料的級(jí)聯(lián)流量分布

圖4 有附加供料的級(jí)聯(lián)的各組分豐度分布

表3 有附加供料的各組分在精、貧料端中的豐度

U被濃縮到4.056 3%，U被濃縮到1.697 0%，根據(jù)條件（8），算出C=3.924 2%，即U的豐度滿足約束條件（8）。而U被濃縮到4.453 2×10，可算出C/C=1.098×10，滿足約束條件（7）。

在本方案中，計(jì)算得到單位精料對(duì)應(yīng)的級(jí)聯(lián)總流量∑G/P=546；而矩形級(jí)聯(lián)得到的單位精料級(jí)聯(lián)總流量∑G/P=1 452。可見，對(duì)于回收鈾的分離濃縮，得到同樣豐度和流量的產(chǎn)品，如果采用階梯級(jí)聯(lián)去逼近MARC，會(huì)大幅減小級(jí)聯(lián)的總流量。

3 結(jié)論

本文以多組分分離MARC為級(jí)聯(lián)模型，設(shè)計(jì)了分離回收鈾的級(jí)聯(lián)方案，用MATLAB軟件編程對(duì)設(shè)計(jì)的級(jí)聯(lián)方案進(jìn)行了計(jì)算，得到了符合要求的產(chǎn)品。得出以下結(jié)論：

（1）只有一個(gè)供料點(diǎn)的一次分離產(chǎn)品不能滿足要求。

（2）采用附加供料分離回收鈾，產(chǎn)品能達(dá)到要求的同時(shí)，與采用矩形級(jí)聯(lián)級(jí)模型計(jì)算出的結(jié)果相比，具有分離級(jí)數(shù)少、單位產(chǎn)品對(duì)應(yīng)的總流量小等優(yōu)點(diǎn)。

（3）如果采用階梯級(jí)聯(lián)對(duì)回收鈾進(jìn)行分離濃縮，相對(duì)矩形級(jí)聯(lián)，能明顯降低級(jí)聯(lián)的建設(shè)成本和運(yùn)行成本。