黃明心， 周蕾， 王學(xué)重

超聲衰減譜測量電池漿料的粒度分布

黃明心， 周蕾， 王學(xué)重

（北京石油化工學(xué)院新材料與化工學(xué)院, 恩澤生物質(zhì)精細(xì)化工北京市重點實驗室, 北京 102617）

電池漿料中顆粒狀活性物質(zhì)的粒度大小和分散均勻性對電池的內(nèi)阻、 電壓、 局部表面電流和總極化程度等性能有直接影響, 實現(xiàn)對其的在線實時測量對電池的質(zhì)量控制具有重要意義. 基于電池漿料的高固含量、 高黏度和低透光性的特點, 本文利用超聲衰減譜的方式測量了其粒度分布(PSD). 應(yīng)用于電池漿料的粒度分布測量的最大難點是其利用超聲衰減譜法預(yù)測粒度分布的模型需要難以獲得的分散相和連續(xù)相的物性參數(shù). 本文采用主成分分析(PCA)結(jié)合誤差反向傳播(BP)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立預(yù)測模型解決了超聲衰減譜法的難點, 并引入遺傳算法(GA)優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值. 通過以LiCoO2為活性物質(zhì)的電池漿料進(jìn)行了驗證, 結(jié)果表明, PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠有效對不同固含量電池漿料的粒度分布進(jìn)行預(yù)測, 預(yù)測值與真實值的峰形重合度高, 峰高偏差小, 兩者的均方誤差為0.1358, 擬合度(2)為0.9816, 說明超聲衰減譜法可作為測量電池漿料粒度分布的重要方式.

超聲衰減譜； 粒度分布； 電池漿料； BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)； 主成分分析； 遺傳算法

電池的制造流程主要包括漿料的制備、 涂布、 干燥、 輥壓、 分切、 真空干燥、 壓片、 焊接、 組裝、 注入電解液、 密封和電池化成等步驟［1］. 電池漿料的制備是電池生產(chǎn)后續(xù)制造過程的基礎(chǔ)， 關(guān)系到電極活性材料是否能最大程度地發(fā)揮其電化學(xué)活性， 對于成品電池的性能質(zhì)量具有重要作用. 電池漿料為固體懸浮液， 其成分主要包括電化學(xué)活性物質(zhì)、 增強(qiáng)導(dǎo)電性與穩(wěn)定性的碳材料載體以及用于實現(xiàn)分散的有機(jī)溶劑. 在電池漿料的制備過程中， 體系中固體物質(zhì)的粒徑分布對后續(xù)過程非常重要： 漿料中顆粒狀活性物質(zhì)的分散性和均勻性將直接影響活性離子在電池兩極的運(yùn)動， 進(jìn)而影響到成品電池的質(zhì)量和性能. 由活性物質(zhì)分散均勻的漿料制得的電池的內(nèi)阻?。?］、 循環(huán)性能良好［3］， 且漿料的均勻性對電池的局部電流密度、 電池電壓及電池總極化程度［4］均有影響. 因此， 實現(xiàn)在電池漿料的制備過程中實時在線快速測量體系中固體組分的粒度分布對于提高電池產(chǎn)品的生產(chǎn)效率與產(chǎn)品質(zhì)量有重要意義.

對于懸浮液體系中固體粒度的檢測方法有多種， 如以動態(tài)光散射法（DLS）為代表的離線測量方式和以聚焦光束反射測量（FBRM）為代表的在線測量方式［5］. 上述在線、 離線的測量方式均有其局限性： DLS測量的粒徑范圍窄， 且只適合測量固含量低的分散體系； FBRM測量的是顆粒的弦長分布， 并非粒度分布， 在將弦長分布轉(zhuǎn)化為粒度分布時需要做很多假設(shè)， 非常勉強(qiáng)， 并且在高固體濃度下FBRM同樣也有較大的誤差. 針對電池漿料的高固含量、 高黏度和低透光性的特點， 應(yīng)用超聲衰減譜測量其粒度分布是比較有潛力的方法. 超聲衰減譜法測量顆粒度是基于超聲波在通過含有分散相（顆粒相）的連續(xù)介質(zhì)時所引起的依賴頻率變化的衰減譜來測量顆粒的粒度分布， 測量過程是非破壞性的， 測量范圍在0.005～1000 μm， 適用于高固體濃度（體積分?jǐn)?shù)>50%）.

諸多學(xué)者對超聲衰減譜法測量顆粒度進(jìn)行了研究. 基于超聲衰減譜法， 林春丹等［6］測量了不同溫度條件下原油中所含蠟晶的平均粒度； 姚文學(xué)等［7］測得了玉米油-水乳化液體系中小油滴的粒度信息； 蘇明旭等［8］研究了超聲衰減法測量高濃度多分散脂肪乳濁液的粒徑分布問題； Akinola等［9］基于全局優(yōu)化算法得到SrCl2·6H2O飽和水溶液的物性參數(shù)， 基于ECAH模型正向預(yù)測了SrCl2·6H2O的粒度分布； Fan等［10］對SiC顆粒進(jìn)行了粒度表征. 超聲衰減譜法測量懸浮液中固體的粒度分布具有測量粒徑范圍寬、 穿透性強(qiáng)、 物系無需具有透光性等優(yōu)點， 而且適用于固相濃度較高的物系［9，11～15］. 基于這些獨特優(yōu)勢， 本文采用超聲衰減譜法測量了電池漿料中活性物質(zhì)的粒度分布. 其中， 用超聲衰減譜法預(yù)測粒度分布的計算模型需要固、 液兩相多個物性參數(shù)， 而這些參數(shù)對于電池漿料而言很難獲得. 本文提出了主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立預(yù)測模型， 并引入遺傳算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值， 來代替?zhèn)鹘y(tǒng)的ECAH模型. 本工作還采用以LiCoO2為活性物質(zhì)的電池漿料對該方法進(jìn)行了驗證.

1 實驗部分

1.1　試劑與儀器

LiCoO2（純度99.8%）、 炭黑（分析純）和NMP（純度99%）購自上海易恩化學(xué)技術(shù)有限公司； PVDF（分析純）購自法國Arkema公司； 乙醇（分析純）購自上海Aladdin公司； 實驗用水為去離子水.

用于驗證超聲衰減譜法測量電池漿料粒度分布的電池漿料體系如下： 鈷酸鋰（LiCoO2）為活性物質(zhì)， 炭黑（超導(dǎo)K90）為導(dǎo)電劑， 聚偏氟乙烯（PVDF）為黏結(jié)劑，-甲基吡咯烷酮（NMP）為溶劑， 且采用的漿料體系中LiCoO2、 炭黑和PVDF的質(zhì)量比為8∶1∶1.

NanoSonic型微納米超聲粒度儀， 晶格碼（青島）智能科技有限公司； Mastersizer 3000型激光粒度儀， 馬爾文帕納科（中國）公司.

1.2　電池漿料的制備

制備電池漿料前， 先將PVDF、 炭黑和LiCoO2置于75 ℃烘箱中加熱干燥48 h， 備用. 參照文獻(xiàn)［16］方法， 采用多步合漿工藝制備電池漿料， 具體步驟見圖1.

Fig.1　Multi?step slurry process

向燒杯中加入一定量的NMP， 根據(jù)固含量和漿料體系的配比計算得到LiCoO2、 炭黑和PVDF的質(zhì)量. 按體積比為1∶1∶3將NMP分成3份， LiCoO2和炭黑分別按質(zhì)量比平均分成2份. 在700 r/min的攪拌條件下， 將LiCoO2和炭黑依次加入到NMP中， 攪拌30 min至均勻分散. 在25 ℃的水浴加熱及攪拌下， 將PVDF緩慢加入到剩余的NMP中， 直至全部溶解， 此時溶液呈黏膠狀. 最后， 將LiCoO2和炭黑-NMP的懸浮液加入到PVDF-NMP溶液中， 以900 r/min的轉(zhuǎn)速攪拌72 h， 待測. 分別配制固含量為10%， 13%， 15%， 16%， 17%， 19%， 20%， 22%， 23%， 25%， 27%， 28%和30%的電池漿料.

采用Mastersizer 3000型激光粒度儀測定不同固含量的電池漿料的離線粒度分布［17］. 所用分散劑為NMP， 由于電池漿料中的分散相為混合物， 進(jìn)行離線粒度測量時所應(yīng)用的計算模型為弗朗霍夫（Fraunhofer）理論. 為了避免偶然誤差， 對不同固含量電池漿料的粒度分布測量20次. 圖2為不同固含量電池漿料的粒度分布.

Fig.2　PSD of battery slurries with different solid contents

Fig.3　Ultrasonic attenuation of battery slurries with different solid contents

1.3　電池漿料超聲衰減譜的采集

電池漿料中活性物質(zhì)的活性主要由其本身的性質(zhì)和顆粒的比表面積決定， 其活性本質(zhì)的表現(xiàn)為得失電子. 在導(dǎo)電劑和活性物質(zhì)混合時通常采用球磨或直接攪拌的方式， 相較于上述2種方式， 超聲波不具有足夠大的能量來影響其活性. 在應(yīng)用NanoSonic超聲粒度儀測量電池漿料的超聲衰減譜時， 使用的超聲波功率較低（10 W）， 且超聲波的實際影響范圍僅為探頭的有效長度（實驗用探頭的有效長度約為43 mm）， 不會對活性物質(zhì)的活性造成影響. 同樣， 為了避免偶然誤差， 對不同固含量電池漿料的超聲衰減測量20次， 每次測量時間約30 s. 圖3為測得的不同固含量電池漿料的超聲衰減譜.

1.4　數(shù)據(jù)預(yù)處理

實驗采用以電池漿料的超聲衰減譜為輸入， 粒度分布為輸出的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò). 由于超聲衰減譜和粒度分布均由多個數(shù)據(jù)點組成（實驗中NanoSonic超聲粒度儀測量的超聲衰減譜有19個點， Mastersizer 3000激光粒度儀測量的粒度分布有100個點）， 如果直接將超聲衰減譜的原始數(shù)據(jù)作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入， 粒度分布作為輸出， 會導(dǎo)致BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出維度很大， 加上隱含層的節(jié)點， 增大了待優(yōu)化閾值和權(quán)值的規(guī)模， 不僅需要更多的收斂時間， 而且多維度的輸入和輸出會對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測準(zhǔn)確性有較大影響.

主成分分析（PCA）是一種高維度數(shù)據(jù)預(yù)處理方法， 通過協(xié)方差矩陣抽提出相關(guān)性低、 包含原樣本數(shù)據(jù)的特征數(shù)據(jù)， 以較少的特征數(shù)據(jù)包含原數(shù)據(jù)的全部信息， 既在克服選取特征主觀性的基礎(chǔ)上簡化了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)， 又提高了收斂性和穩(wěn)定性［18］. 因此， PCA被廣泛應(yīng)用于圖像壓縮、 人臉識別、 特征提取和異常值檢測［19～22］等領(lǐng)域. 本文嘗試?yán)肞CA分別對電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布進(jìn)行降維， 再用于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出， 從而減小BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出維度， 提高網(wǎng)絡(luò)的收斂速度和魯棒性.

2 結(jié)果與討論

2.1　超聲衰減測量顆粒粒度分布

Fig.4　Attenuation of ultrasound passing battery slurry

目前， 基于超聲衰減譜法計算顆粒粒度分布時應(yīng)用最廣泛的是ECAH模型. ECAH模型需要連續(xù)相和分散相共14個物性參數(shù)， 所需分散相的物性參數(shù)有壓縮波速（m/s）、 剪切模量（Pa）、 聲衰減系數(shù)（Np/m）、 密度（kg/m3）、 導(dǎo)熱系數(shù)（W·m?1·K?1）、 定壓比熱（J·kg?1·K?1）和熱擴(kuò)散系數(shù)（K?1）； 所需連續(xù)相的物性參數(shù)有壓縮波速（m/s）、 聲衰減系數(shù)（Np/m）、 密度（kg/m3）、 剪切黏度（Pa·s）、 導(dǎo)熱系數(shù)（W·m?1·K?1）、 定壓比熱（J·kg?1·K?1）和熱擴(kuò)散系數(shù)（K?1）［26］. 對于常用的300多種無機(jī)化合物， 如水、 二氧化硅顆粒等， NanoSonic已經(jīng)有一個物性數(shù)據(jù)庫. 但是對于數(shù)據(jù)庫以外的物系， 則需要對物性進(jìn)行測量. 電池漿料的分散相是混合物， 準(zhǔn)確測量所需物性參數(shù)有更大的難度. 為了解決這一難題， 本文采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立預(yù)測模型， 并引入遺傳算法優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值， 不再局限于使用ECAH計算模型， 所建立的預(yù)測模型無需冗雜的分散相和連續(xù)相的物性參數(shù)， 僅需電池漿料的超聲衰減數(shù)據(jù)和粒度分布信息即可， 詳細(xì)方法介紹如下.

2.2　PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的搭建

為克服超聲衰減譜法應(yīng)用的局限性， 采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立了預(yù)測模型， 并引入遺傳算法優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值. 本工作通過MATLAB 2021a軟件實現(xiàn)該預(yù)測模型的編程， 其設(shè)計流程圖如圖5所示.

Fig.5　Flow chart of PCA?GA?BP neural network model

實驗中分別測量了固含量為10%， 13%， 15%， 16%， 17%， 19%， 20%， 22%， 23%， 25%， 27%， 28%和30%共13組電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布， 且對不同固含量電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布均測量20次， 其中超聲衰減每一次測量包含19個數(shù)據(jù)值， 粒度分布包含100個數(shù)據(jù)值. 使用PCA對電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布的數(shù)據(jù)進(jìn)行降維后， 再選取可代表超聲衰減98.54%原始數(shù)據(jù)信息的1個主元以及可代表粒度分布98.84%原始數(shù)據(jù)信息的2個主元.

選取固含量為10%， 15%， 16%， 19%， 20%， 23%， 25%， 28%和30%的電池漿料數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集， 固含量為13%， 17%， 22%和27%的漿料數(shù)據(jù)作為驗證集. 將訓(xùn)練集中電池漿料超聲衰減數(shù)據(jù)的主元作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入， 粒度分布的主元作為輸出. 利用mapminmax函數(shù)將數(shù)據(jù)歸一化到［-1，1］后采用newff函數(shù)創(chuàng)建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)， 設(shè)置網(wǎng)絡(luò)為單隱含層， 隱含層有3個神經(jīng)元［27～29］， 隱含層、 輸出層的函數(shù)分別為tansig函數(shù)和purelin函數(shù)， 訓(xùn)練函數(shù)為trainlm函數(shù)， 學(xué)習(xí)速率為0.1， 目標(biāo)誤差為0.001， 最大迭代次數(shù)為1000， 默認(rèn)檢查次數(shù)為10次. 調(diào)用train函數(shù)對網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練， 達(dá)到最大迭代次數(shù)或目標(biāo)誤差后， 結(jié)束訓(xùn)練. 用sim函數(shù)對訓(xùn)練好的預(yù)測模型進(jìn)行仿真， 應(yīng)用驗證集數(shù)據(jù)對模型進(jìn)行評價.

GA的引入是為了優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值［30］， 防止網(wǎng)絡(luò)陷入局部最優(yōu)， 提高BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力. GA首先對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)各節(jié)點的閾值和權(quán)值進(jìn)行實數(shù)編碼， 并設(shè)置一定數(shù)目的種群. 選取BP網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過程中MSE的倒數(shù)作為適應(yīng)度函數(shù)， 選用“輪盤賭”法進(jìn)行選擇， 在完成交叉、 變異操作后找到最優(yōu)適應(yīng)度值的個體， 該個體將最佳初始閾值和權(quán)值賦給BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)后， BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)開始訓(xùn)練. 設(shè)置GA的最大代數(shù)為200代， 種群規(guī)模為50， 交叉率為0.9， 變異率為0.05.

2.3　PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的訓(xùn)練

以訓(xùn)練集中固含量為10%， 15%， 16%， 19%， 20%， 23%， 25%， 28%和30%的電池漿料超聲衰減譜和粒度分布主元對PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行訓(xùn)練， GA優(yōu)化過程中記錄每一代的最佳適應(yīng)度. 當(dāng)最佳適應(yīng)度不再隨代數(shù)改變時， 即為模型已經(jīng)完成訓(xùn)練， 得到了最佳的初始閾值和權(quán)值. 圖6示出了最佳適應(yīng)度隨代數(shù)的變化情況. 由圖6可見， 當(dāng)最佳適應(yīng)度達(dá)到0.8737時， 其不再隨代數(shù)的改變而改變， 此時即獲得PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的最佳初始閾值和權(quán)值. 將獲得的最佳初始閾值和權(quán)值賦給BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)， 應(yīng)用訓(xùn)練集數(shù)據(jù)對模型進(jìn)行訓(xùn)練. PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的訓(xùn)練結(jié)果為： 相關(guān)系數(shù)（2）為0.9816， 均方誤差為0.1480， 表明PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型已具有良好的學(xué)習(xí)能力.

Fig.6　Best fitness varies with iterations

2.4　PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的驗證

將驗證集的超聲衰減主元輸入到PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中， 模型會輸出與超聲衰減主元相對應(yīng)的粒度分布. 通過比較粒度分布的實際值和模型輸出的預(yù)測值， 對模型的預(yù)測準(zhǔn)確性進(jìn)行了評價. 圖7示出了驗證集中固含量分別為27%， 22%， 17%和13%的電池漿料粒度分布的真實值與模型輸出預(yù)測值的比較結(jié)果.

Fig.7　True and predicted values of the PSD of battery slurry with different solid contents in the test set and the network output

（A） 27%； （B） 22%； （C） 17%； （D） 13%.

實驗結(jié)果表明， 對于不同固含量的電池漿料， PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對于粒度分布的預(yù)測值與真實值的峰形重合度較高， 峰高有微小偏差. 對電池漿料粒度分布的真實值和預(yù)測值進(jìn)行粒徑分級的累加， 得到達(dá)到D10， D50和D90時的體積分率. 4組不同固含量電池漿料達(dá)到D10， D50和D90時的體積分率的絕對誤差最大值為2.380， 最小值為0.05； 相對誤差最大值為0.07， 最小值為0.00057； 可見絕對誤差與相對誤差均在可接受的范圍. 驗證的4組不同固含量電池漿料粒度分布的真實值與預(yù)測值的總均方誤差為0.1358， 說明PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠?qū)Σ煌毯侩姵貪{料的粒度分布進(jìn)行有效預(yù)測.

3 結(jié) 論

根據(jù)電池漿料高固含量、 高黏度、 低透光性等特點， 利用超聲衰減譜的方法測量了其粒度分布； 并且針對目前使用的計算模型（ECAH模型）存在的問題， 即需要獲得較多難以測量的物性參數(shù)， 采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了預(yù)測模型， 并引入遺傳算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值， 解決了超聲衰減譜法的難點. 對以LiCoO2為活性物質(zhì)的多組不同固含量的電池漿料體系進(jìn)行了研究， 實驗結(jié)果表明， 該模型的預(yù)測值與真實值數(shù)據(jù)偏差較小， 粒度分布的峰形相似， 峰高有微小偏差， 均方誤差為0.1358. 對于不同活性物質(zhì)的電池漿料體系， 僅需改變部分參數(shù)， 即可用超聲衰減譜法進(jìn)行測量.

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Measurement of Particle Size Distribution of Battery Slurries Using Ultrasonic Attenuation Spectroscopy

HUANGMingxin， ZHOULei*， WANGXuezhong*

（，，，102617，）

The particle size distribution and dispersion uniformity of the granular active material in the battery slurries have a direct impact on the important properties of the battery such as internal resistance， voltage， local surface current， and total polarization degree. It is of great significance for the quality control of the battery if its present line can be measured in real time. Based on the characteristics of high solid content， high viscosity and low transmittance of battery slurry， this paper investigates the measurement of its particle size distribution by ultrasonic attenuation spectroscopy. The biggest difficulty in applying to the particle size distribution measurement of battery slurries is that its model for predicting the particle size distribution using the ultrasound attenuation spectroscopy requires difficult-to-obtain physical parameters of the dispersed and continuous phases. In this paper， principal component analysis（PCA） combined with error back propagation（BP） neural network is proposed to establish a prediction model to solve the difficulties of ultrasonic attenuation spectroscopy method， and genetic algorithm（GA） is introduced to optimize the initial weights and thresholds of the BP network. Combined with the battery slurry with LiCoO2as the active material for validation， the results show that the PCA-GA-BP neural network can effectively predict the particle size distribution of battery slurry with different solid contents， and the predicted values have high peak shape overlap with the real values and small peak height deviation， with the mean square error of 0.1358 and the degree of fit（2） of 0.9816， indicating that ultrasonic attenuation spectroscopy can be used as an important way to measure the particle size distribution of battery slurry.

Ultrasonic attenuation spectroscopy； Particle size distribution； Battery slurry； BP neural network； Principal component analysis； Genetic algorithm

O657

A

10.7503/cjcu20220040

2022-01-15

2022-03-27.

王學(xué)重, 男, 博士, 教授, 主要從事過程智能檢測控制、 制藥工程及顆粒工程的研究. E-mail: wangxuezhong@bipt.edu.cn

周 蕾, 女, 博士, 講師, 主要從事無機(jī)納米材料的可控制備及其電化學(xué)性能的研究. E-mail: zhoulei2020@bipt.edu.cn

國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號: 52102208)資助.

Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.52102208).

（Ed.： N， K）