王藝霖，范雯雯，孫煜偉，高瑞發(fā)

壓水堆核電廠氚排放量的系統(tǒng)設(shè)計(jì)分析

王藝霖，范雯雯，孫煜偉，高瑞發(fā)

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

壓水堆核電廠尤其是內(nèi)陸核電廠的氚排放一直備受關(guān)注。目前關(guān)于壓水堆產(chǎn)氚的計(jì)算分析通常以一回路冷卻劑系統(tǒng)作為氚活度衡算邊界，系統(tǒng)設(shè)計(jì)對(duì)氚排放量的影響少有討論。本文將氚活度衡算邊界從一回路擴(kuò)展到反應(yīng)堆冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)，考察了一回路氚比活度控制值、反應(yīng)堆冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量和不復(fù)用排放水量等三個(gè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)之間的關(guān)系和它們對(duì)壓水堆氚排放量的影響。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)，通過提高一回路氚比活度控制值和增加凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量，可顯著降低氚排放量?；诂F(xiàn)有的核電廠設(shè)計(jì)，若將一回路氚比活度控制值從15 000 MBq·t-1提高到44 000 MBq·t-1，氚排放量設(shè)計(jì)值可以降低3%～13%，若進(jìn)一步增加復(fù)用系統(tǒng)水裝量到10 000 t，氚排放量設(shè)計(jì)值可降低46%。

氚；壓水堆；系統(tǒng)設(shè)計(jì)；氚排放量

氚的排放是壓水堆核電廠，尤其是內(nèi)陸核電廠備受關(guān)注的問題之一。

國內(nèi)壓水堆年歸一化液載氚排放總量約24.9 TBq·GW-1·a-1（2001—2010年）[1]，氣載排放量約比液載排放量小30倍（1995—2005年）[2]，小于國標(biāo)[3]對(duì)3 000 MWt反應(yīng)堆氚排放總量的要求75 TBq·a-1（液載）和15 TBq·a-1（氣載），但是略大于全球歸一化排放量20 TBq·GW-1·a-1[1]。

除了總量方面的要求，國標(biāo)[3]對(duì)內(nèi)陸廠址有排放口下游1 km處氚比活度小于0.1 MBq·m-3的限制。上宮志宏[4]等計(jì)算了150 TBq·a-1（4臺(tái)AP1000機(jī)組）排放量對(duì)蓄水面積55 km2水庫水體氚濃度的影響，枯水年時(shí)其氚活度可達(dá)到國標(biāo)限值的1.6倍。因此仍存在進(jìn)一步降低壓水堆的氚排放量的動(dòng)力。

目前關(guān)于壓水堆氚源項(xiàng)的計(jì)算分析[5-8]通常以一回路冷卻劑系統(tǒng)作為邊界進(jìn)行衡算，冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)的影響通常體現(xiàn)在下泄、補(bǔ)水等流入流出項(xiàng)。

這些工作考察氚的產(chǎn)生途徑，得到從源頭降低氚產(chǎn)生量的方法，如盡可能提高7Li的純度以提高7Li百分比[9]、采用對(duì)氚透過能力低的材料的制造燃料包殼等。這些方法已經(jīng)被廣泛應(yīng)用。但壓水堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)對(duì)氚排放量的影響卻少有討論，尤其是反應(yīng)堆冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)的設(shè)計(jì)。

本文將計(jì)算邊界由一回路擴(kuò)展至冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)，對(duì)功率1 000 MW的壓水堆進(jìn)行氚活度的衡算。通過氚活度衡算識(shí)別對(duì)氚排放量有影響的系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)，并考察它們之間的關(guān)系以及它們對(duì)氚排放量的影響。

1 分析方法

Jauho[5]、Peterson[6]、黎輝[7]和郭慶洋[8]等提出了不同的氚源項(xiàng)計(jì)算方法，并計(jì)算出了不同產(chǎn)氚途徑的產(chǎn)氚量，如表1所示。它們考察的因素是源頭性的，但是系統(tǒng)設(shè)計(jì)方面，特別是冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)設(shè)計(jì)方面的影響卻少有討論。

表1　幾種氚源項(xiàng)計(jì)算方法及其計(jì)算所得的產(chǎn)氚量

注：① Peterson的計(jì)算結(jié)果是300FPED（Full Power Equivalent Day，等效滿功率天）的產(chǎn)生量。

為研究壓水堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)方面，尤其是反應(yīng)堆冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)設(shè)計(jì)對(duì)氚排放的影響，本文以壓水堆一回路水體和冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)水體作為邊界進(jìn)行氚活度的衡算，如圖1所示。

圖1　氚活度衡算的原理圖

氚通過燃料裂變和一回路水體B、Li等同位素活化產(chǎn)生，隨下泄、引漏等途徑進(jìn)入冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)的水體，其中一部份會(huì)隨復(fù)用冷卻劑返回一回路，另一部分會(huì)隨不復(fù)用冷卻劑排入下游的廢物處理系統(tǒng)。

1.1　氚的產(chǎn)生途徑

氚主要由燃料裂變和同位素活化產(chǎn)生。燃料裂變生成氚的速率f和B、Li等同位素活化產(chǎn)生氚的速率c在前人的工作中已經(jīng)有多種方法進(jìn)行計(jì)算，如表1所示。這里不作詳細(xì)討論，而是簡(jiǎn)化地引用TR421[10]提出的估計(jì)值，即燃料中產(chǎn)生速率518 TBq·GW（e）-1·a-1和一回路冷卻劑中產(chǎn)生速率37 TBq·GW（e）-1·a-1。結(jié)合文獻(xiàn)［8］和國內(nèi)現(xiàn)役核電廠最終安全分析報(bào)告中有關(guān)氚的假設(shè)，氚從燃料棒釋放到主冷卻劑的份額按3%考慮。該值常用于核電廠設(shè)計(jì)源項(xiàng)的計(jì)算。

1.2　氚的去除途徑

目前絕大多數(shù)可行的冷卻劑凈化工藝，如過濾、除鹽、反滲透，脫氣和蒸發(fā)等均對(duì)氚的去除沒有效果，因此氚不能像部分裂變產(chǎn)物（如137Cs、90Sr）或活化腐蝕產(chǎn)物（60Co）那樣通過恰當(dāng)?shù)卦O(shè)計(jì)脫除工藝來降低其向環(huán)境的排放量。

除氚（detritium）工藝是有的，例如CECE[11]、LPCE[12]、VPCE[13]和重水精餾[14]等。但它們通常用于氚含量更高的重水堆（例如CANDU堆型的冷卻劑高達(dá)到7.5×107MBq·t-1[15]，遠(yuǎn)高于壓水堆的氚活度水平），尚未有在壓水堆應(yīng)用的報(bào)道。

因此氚的去除途徑主要有衰變和隨不復(fù)用冷卻劑經(jīng)廢物處理系統(tǒng)排向環(huán)境。

壓水堆核電廠的液載氚排放量約為氣載排放量的12倍[16]，有的統(tǒng)計(jì)可達(dá)30倍[2]，其中一部分氣載氚是液體中的氚擴(kuò)散到氣體所致，氚直接以氣態(tài)形式離開一回路和冷卻劑凈化系統(tǒng)的比例還要小于上面的數(shù)字。因此只考慮氚以液載的形式離開一回路和冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)。以M310堆型為例，它指從硼回收系統(tǒng)中間貯槽、蒸餾液監(jiān)測(cè)槽和濃縮液監(jiān)測(cè)槽排往廢液處理系統(tǒng)而不是送往硼水補(bǔ)給系統(tǒng)的冷卻劑。不復(fù)用冷卻劑排放水量為d。

1.3　衡算公式

由于氚的半衰期約12.9年遠(yuǎn)大于氚在冷卻劑凈化系統(tǒng)中的停留時(shí)間，近似地認(rèn)為在一回路和冷卻劑凈化復(fù)系統(tǒng)中氚的活度同為T，Jauho[5]等的分析也是如此。進(jìn)而將一回路（水裝量c）和冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)（水裝量rc）視為一個(gè)整體進(jìn)行氚放射性活度衡算，其總水裝量為rc+c。對(duì)冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)進(jìn)行氚活度的衡算，可以得到下面的公式。

式中：T——氚的比活度，MBq/t；

——氚的衰變常數(shù)，s-1；

c——一回路的水裝量，t；

rc——凈化和復(fù)用系統(tǒng)的水裝量，t；

d——不復(fù)用冷卻劑排放水量，t·s-1；

C——一回路中氚的產(chǎn)生速率，MBq·s-1；

f——燃料中氚的產(chǎn)生速率，MBq·s-1；

——氚從燃料棒釋放到主冷卻劑的份額，%。

在實(shí)際運(yùn)行過程中，氚比活度會(huì)因?yàn)楣r不同而發(fā)生變化，但通常需要維持在某個(gè)控制值以下，如M310堆型的控制值是15 000 MBq·t-1。在衡算中，假設(shè)氚比活度T維持在某個(gè)控制值，即氚的產(chǎn)生、衰變和排放達(dá)到平衡。

2 系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)和它們之間的關(guān)系

從式（1）不難看出，除了氚從燃料棒釋放到主冷卻劑的份額，一回路中氚的產(chǎn)生速率c和燃料中氚產(chǎn)生速率f這幾個(gè)因素以外，一回路和凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量crc、不復(fù)用排放水量d及氚比活度定值T等三個(gè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)氚的衡算有影響。

將AP1000、M310和WWER-1000幾個(gè)堆型上述參數(shù)的值列出以供參考，如表2所示。

根據(jù)式（1）考察1 000 MWe壓水堆這三個(gè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)的關(guān)系曲線，結(jié)果如圖2和圖3所示。

注：① 根據(jù)ANSI 18.1—2016推定；

② 包括：一回路190 t（運(yùn)行狀態(tài)）；

③ 包括：一回路200 t（運(yùn)行狀態(tài)下）、RCV容控箱5 t×1、TEP前貯槽：30 t×1、TEP中間貯槽350 t×1、TEP蒸餾液監(jiān)測(cè)槽70 t×1和RBM水箱：300 t×1；

④ 包括：一回路240（運(yùn)行狀態(tài)下）、JNK低濃度硼酸箱1 000 t×2、JNK高濃度硼酸箱150 t×2、KBC蒸餾液槽390 t×2和KBB冷卻劑箱390 t×2；

⑤ 雙機(jī)組是8 600 t·a-1。

圖2描述了不同排放水量d下，氚比活度T隨一回路和凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量crc的變化關(guān)系。在給定排放水量d下，若要將氚比活度T控制得越低，所需水裝量crc越大。

在d很低的情況下，維持一定的氚比活度T水平需要很高的水裝量。如圖2中排放水量100 t·a-1對(duì)應(yīng)的曲線，如要將氚比活度維持在15 000 MBq·t-1，則需要60 000 t的水裝量。

當(dāng)排放水量達(dá)到數(shù)千立方米時(shí)，維持氚比活度在15 000 MBq·t-1所需的水裝量明顯減少。如圖2中d= 4 300 t·a-1的曲線在任意水裝量下氚比活度均小于12 200 MBq·t-1，完全可以滿足15 000 MBq·t-1的控制值。

當(dāng)排放水量的進(jìn)一步增大到數(shù)萬立方米時(shí)，氚比活度受crc的影響不大。從排放水量80 000 t·a-1的曲線可以看出，無論crc多低，其氚比活度均維持在7 000 MBq·t-1以下。

若將氚比活度T的控制值從15 000 MBq·t-1提高到44 000 MBq·t-1，對(duì)水裝量的要求將降低，如1 000 t·a-1排放水量所需水裝量從50 000 t降至4 000 t，100 t·a-1所需水裝量從60 000 t降至20 000 t。

圖2　氚的比活度與水裝量的關(guān)系曲線

圖3描述了不同水裝量crc下，氚比活度T隨排放水量d的變化關(guān)系。為維持氚比活度在某一控制值，水裝量越大，所需的排放水量越低。對(duì)于15 000 MBq·t-1的氚比活度控制值，水裝量190～10 000 t所需的排放水量在約3 000～4 000 t·a-1的范圍內(nèi)遞減，水裝量達(dá)到60 000 t時(shí)，所需排放水量降到100 t·a-1。

圖3　氚比活度與排放水量的關(guān)系曲線

當(dāng)氚比活度控制值提高到44 000 MBq·t-1時(shí)，水裝量190～4 100 t所需的排放水量在降至1 000 t·a-1附近，10 000 t水裝量則降至700 t·a-1左右。

綜上，對(duì)于一定的氚比活度控制值，水裝量和排放水量是此消彼長(zhǎng)的。如果放松對(duì)氚比活度的要求，即允許更高的氚比活度控制值，則可以同時(shí)降低對(duì)排放水量和水裝量的需求。

在進(jìn)行系統(tǒng)設(shè)計(jì)時(shí)，給定了氚比活度控制值，確定了水裝量，排放水量也就確定了。因此氚比活度控制值和水裝量?jī)蓚€(gè)參數(shù)決定了氚的排放水量，應(yīng)視作這三個(gè)參數(shù)中的自變量。

3 系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)氚排放量的影響

上文的討論了幾種系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)之間的關(guān)系。研究這些參數(shù)的最終目的是使氚盡可能消耗在廠內(nèi)而少向環(huán)境排放。因此需要討論這幾種因素，尤其是氚比活度控制值及一回路凈和化復(fù)用系統(tǒng)水裝量對(duì)排氚總量的影響。

氚向環(huán)境排放的總量為dT，氚向環(huán)境排放總量占產(chǎn)生總量的比例為dT/(fc)。結(jié)合式（1）計(jì)算1 000 MW壓水堆在不同的一回路和冷卻劑凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量crc下，以及給定氚比活度的條件下，氚排放量占產(chǎn)生量的比例隨排放水量的變化曲線，如圖4所示。

從圖4可以看出，將氚比活度從15 000 MBq·t-1提高到44 000 MBq·t-1，所有水裝量下的排放比例均降低。較小的水裝量對(duì)應(yīng)的曲線降低幅度不明顯，如950 t水裝量曲線的排放比例從98.6%排向環(huán)境降低至95.4%，降幅僅3.2%。較大水裝量降低幅度明顯，如4 100 t水裝量曲線的排放比例從93.3%降低至80.7%，降幅約13%，而10 000 t的曲線則從83.7%降低至53.2%，降幅可達(dá)30%。

圖4　不同水裝量下氚排放比例與排放水量的關(guān)系曲線

在給定的氚比活度下，水裝量越大，氚排往環(huán)境的比例越低。從氚比活度44 000 MBq·t-1的曲線與不同水裝量曲線的交點(diǎn)可以看出，當(dāng)水裝量從950 t提高至4 100 t時(shí)，氚排放比例從95.3%降低至80.6%，若進(jìn)一步增加水裝量至10 000 t，則排放比例降低至52.7%，降幅達(dá)42%。

綜上，提高氚比活度控制值、增加一回路和冷卻劑凈化和復(fù)用系統(tǒng)水裝量是利于降低氚向環(huán)境排放的。提高氚比活度控制值的不良影響主要是運(yùn)行人員的受照射風(fēng)險(xiǎn)提高。根據(jù)世衛(wèi)組織對(duì)飲用水的指導(dǎo)建議[17]，飲用水氚活度不應(yīng)高于10 000 MBq/t，44 000 MBq·t-1不超過它的5倍，但基本不會(huì)發(fā)生運(yùn)行人員誤飲含氚水的情況，運(yùn)行人員受氚照射的主要來源是吸入空氣的氚水。根據(jù)楊茂春[18]的理論計(jì)算，若使空氣中HTO的濃度達(dá)到1DAC，水中氚濃度需要達(dá)到840 000 MBq/m3。44 000MBq·t-1遠(yuǎn)低于此值，更高的氚比活度也有可行性的。

增加復(fù)用系統(tǒng)的水裝量會(huì)增加一定的投資。對(duì)于設(shè)有蒸發(fā)裝置的電廠，通常會(huì)將冷卻劑進(jìn)行硼水分離得到蒸餾液再進(jìn)行復(fù)用。蒸餾液的活度很低，可以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)，因此可以盛放于不抗震的、非核級(jí)常壓儲(chǔ)罐內(nèi)以待復(fù)用，其廠房不需要抗震但相應(yīng)的滯留池需要抗震。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)[19]，容積10 000 m3的貯槽屬于標(biāo)準(zhǔn)設(shè)備，沒有制造難度。但為其建設(shè)抗震的滯留池會(huì)產(chǎn)生一定投資。另外貯槽配套的除氧、凈化和輸送裝置也會(huì)產(chǎn)生一定投資。

綜上，在一些內(nèi)陸廠址，如果其環(huán)境對(duì)氚排放非常敏感，則可以考慮放松對(duì)一回路冷卻劑氚比活度的控制。若允許更大的投資，可以進(jìn)一步地建立大容積可復(fù)用含氚水貯存設(shè)施。對(duì)現(xiàn)有設(shè)計(jì)采取上述措施的效果如表3所示。

表3　提高氚比活度和水裝量對(duì)降低氚排放量的效果

注：① 提高前氚比活度控制值是15 000 MBq·t-1；

② 提高前氚比活度控制值是44 000 MBq·t-1。

4　結(jié)論

影響壓水堆向環(huán)境的排氚的系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)主要包括一回路氚比活度控制值、一回路和凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量及不復(fù)用冷卻劑排放水量。

對(duì)于一定的氚比活度控制值，一回路和凈化及復(fù)用系統(tǒng)水裝量與不復(fù)用冷卻劑排放水量是此消彼長(zhǎng)的。進(jìn)行系統(tǒng)設(shè)計(jì)時(shí)，氚比活度控制值和凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量確定后，排放水量也隨之確定。

提高氚比活度、增大凈化復(fù)用系統(tǒng)水裝量有利于降低壓水堆氚向環(huán)境的排放量。對(duì)于現(xiàn)有的核電廠設(shè)計(jì)，如果將一回路氚比活度定值從15 000 MBq·t-1提高到44 000 MBq·t-1，可以將氚排放量設(shè)計(jì)值降低3%～13%，如果進(jìn)一步增加復(fù)用系統(tǒng)水裝量到10 000 m3，可以將氚排放量設(shè)計(jì)值降低28%～46%。

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Process Design Analysis on Tritium Discharge of Pressurized Water Reactor Nuclear Power Plant

WANG Yilin，F(xiàn)AN Wenwen，GAO Ruifa

（China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd，Beijing 100840，China）

The discharge of tritium of pressurized water reactor especially those sited in inland territory has long been concerned. Works on calculation and analysis of tritium generation usually take the primary coolant system as the boundary of tritium activity balance. The impact of process design on tritium discharge has not been discussed. By expanding the boundary of tritium activity balance to the coolant treatment and recovery system, the relationship between process design parameters such as the tritium specific activity control value of the primary circuit, water capacity of the coolant treatment and recovery system, and tritium water discharge rate is discussed. Their effects on the tritium discharge amount are studied. The expected amount of the tritium discharged could be 3%～13% less if the tritium specific activity control value of the primary circuit would be raised from 15 000 MB·t-1to 44 000 MB·t-1, and could be 46% less if the water capacity of the recovery system would be enlarged to 10 000 t further.

Tritium; Pressurized water reactor; Process design; Tritium discharge amount

TL48

A

0258-0918（2022）02-0335-07

2021-02-05

王藝霖（1990—），男，北京人，工程師，碩士，現(xiàn)從事核電廠放射性廢物處理方面研究