錢 駿 何 敏# 陳軍輝 喬玉紅 龍啟超 蔣 濤 何雨明

(1.四川省生態(tài)環(huán)境科學研究院，四川 成都 610041；2.四川省環(huán)?？萍脊こ逃邢挢熑喂荆拇?成都 610041)

大氣環(huán)境容量是指某一特定區(qū)域內，基于現狀或預測排放源分布結構，在某種環(huán)境目標約束下，一段時間內所能容納的最大污染物排放量[1-2]。研究大氣環(huán)境容量的分布特征，可為大氣污染措施的制定提供重要依據及參考。常用的大氣環(huán)境容量估算方法包括A值法、線性優(yōu)化法和三維空氣質量模型模擬法[3-5]。其中，A值法未考慮排放源、化學轉化等因素，僅適用于計算理想狀態(tài)下的大氣容量，誤差相對較大[6-7]；線性優(yōu)化法利用多源模型與數學規(guī)劃法估算污染物最大允許排放量，無法處理二次轉化的污染問題[8-9]；三維空氣質量模型模擬法綜合考慮地形、氣象、污染源排放和復雜大氣物理化學反應過程，近年來被廣泛應用于大氣環(huán)境容量的研究中[10-11]。如薛文博等[12]利用第3代空氣質量模型WRF-CAMx和全國大氣污染物排放清單，模擬計算了全國31個省市區(qū)SO2、NOx、細顆粒物(PM2.5)和氨的最大允許排放量。李莉等[13]利用CMAQ模式核算出河北省灤縣主要大氣污染物在不同達標率下分季節(jié)的污染物最大允許排放量。常嘉成等[14]采用模擬迭代算法，計算玉溪市可吸入顆粒物、一次PM2.5、SO2、NOx和CO的大氣環(huán)境容量，并分析了季節(jié)變化特征。

隨著社會經濟的快速發(fā)展，四川盆地城市群空氣質量問題日趨嚴重，然而目前還鮮有區(qū)域大氣環(huán)境容量的綜合研究。因此，本研究以四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達到《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)二級標準為約束，利用WRF-SMOKE-MEGAN-CMAQ模式，采用模擬迭代法測算區(qū)域大氣環(huán)境容量，分析容量空間分布特征，為區(qū)域制定科學、系統(tǒng)的大氣污染防控策略提供參考依據。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域

四川盆地位于中國西南腹地，西靠青藏高原和橫斷山脈，東接湘鄂高山，北依秦巴山地，南連云貴高原。本研究中四川盆地城市群總共包括17個城市，按照四川省經濟區(qū)劃分，將其分為3個區(qū)域：成都平原地區(qū)，包含成都市、德陽市、綿陽市、眉山市、資陽市、樂山市、雅安市和遂寧市；川南地區(qū)，包括自貢市、瀘州市、內江市和宜賓市；川東北地區(qū)，包含南充市、廣安市、達州市、廣元市和巴中市。

1.2 研究方法及數據來源

1.2.1 大氣環(huán)境容量測算方法

(1)

針對空氣質量已達標的區(qū)縣，根據空氣質量反退化原則，將其大氣環(huán)境容量設定為現狀排放量。

1.2.2 模型模擬設置

空氣質量模型模擬系統(tǒng)由氣象模型WRF[15]、排放源處理模型SMOKE[16]、天然源估算模型MEGAN[17]和多尺度空氣質量模型CMAQ[18]組成，具體框架見圖1。

圖1 空氣質量模型模擬系統(tǒng)框架

模擬系統(tǒng)采用蘭伯特投影坐標系，投影中心經度為東經103°，中心緯度為北緯45°；第一平行緯度為北緯25°，第二平行緯度為北緯45°。模擬采用兩層單向嵌套，網格分辨率分別為27 km×27 km和9 km×9 km。其中，第1層模擬區(qū)域覆蓋東亞地區(qū)、東南亞部分國家等，第2層模擬區(qū)域覆蓋四川省全境。模型模擬域參數設置見表1。

表1 模擬域參數設置

WRF模型采用v3.7版本，垂直方向共設置33個氣壓層，同時保證上寬下密的結構。初始輸入數據采用美國國家環(huán)境預報中心提供的全球觀測資料同化的再分析資料，分辨率為1.0°×1.0°；地形資料來自中分辨率成像光譜儀(MODIS)衛(wèi)星遙感反演地形數據；運行時間步長取120 s，預報時間為6 h。在物理過程參數化方案選擇方面，云微物理過程采用WRF Single-Moment 6-class方案，積云對流參數化過程采用Kain-Fritsch方案，長波輻射采用RRTM方案，短波輻射采用New Goddard方案，陸面過程采用NOAH方案，邊界層則采用Mellor-Yamada-Janjic方案。

SMOKE模型采用v3.5版本，在原有模式的基礎上，將排放源、時空分布和部分污染源物種進行了本地化分配。省內地區(qū)采用本研究建立的本地大氣污染源排放清單，省外地區(qū)則采用清華大學建立的中國2017年多尺度排放清單模型數據。

MEGAN模型采用v2.10版本，基礎輸入數據主要包括葉面積指數、基準排放因子和植被類型分布。其中，葉面積指數來源于MODIS的葉面積指數產品MOD15A2，利用Arcgis軟件對影像依次進行拼接、提取、重投影和按屬性提取等相關計算，最終獲取模式所需數據；基準排放因子主要來源于模型官方網站(http：//lar.wsu.edu/megan/guides.html)，主要物種包括a-松萜、b-松萜、異戊二烯、檸檬烯、月桂烯和NOx等；植被類型分布來源于MODIS的土地利用產品MCD12Q1。

CMAQ模型采用v5.0.2版本，化學機制采用推薦的CB05氣相化學反應機制和第6代海鹽、水/云化學、活性氯氣溶膠化學機制cb05cl_ae6_aq。為消除初始條件對研究時段模型模擬的影響，設置研究時段前5天為起轉過程時間。模擬時段上，選取4個典型月份(1、4、7、10月)的平均值代表全年。

1.2.3 大氣污染物排放清單

大氣污染物排放清單是大氣環(huán)境容量測算和空氣質量模型模擬的基礎核心數據。本研究綜合采用“自下而上”和“自上而下”的排放因子法估算2017年四川盆地城市群各污染源的排放。排放因子法是將人類活動程度的信息，即活動水平數據與量化單位活動的排放因子結合起來[19]，用于估算污染物的排放。

本研究中活動水平數據主要來源于四川省2017年環(huán)境統(tǒng)計數據和四川省統(tǒng)計年鑒[20]。由于環(huán)境統(tǒng)計數據僅涵蓋規(guī)模以上企業(yè)，且對VOCs相關污染源、非道路移動源、揚塵源等統(tǒng)計不足。為此，本課題的研究團隊搭建了四川省大氣污染源排放清單數字化平臺[21]和四川省大氣VOCs排放調查系統(tǒng)[22]，開展污染源活動水平數據在線填報，以彌補相關統(tǒng)計數據的不足。針對2017年污染源排放清單，利用搭建的調查系統(tǒng)，共獲得了20 000余家企業(yè)活動水平信息，將平臺調查數據與環(huán)境統(tǒng)計數據相結合，用于估算工業(yè)相關源的大氣污染物排放。主要大氣污染源的活動水平信息和來源見前期研究成果[23]。

在排放因子的確定上，道路移動源排放因子根據本地道路實測參數，利用IVE模型估算獲得[24]；道路揚塵及餐飲源排放因子主要來源于本地實測結果[25-26]；瀝青鋪路VOCs排放因子則采用本地排放測試結果進行修正[27]；針對部分重點行業(yè)企業(yè)排放因子，利用全年在線監(jiān)測數據及生產情況進行了修正；其他污染源排放因子參見文獻[28]。

2 結果與討論

2.1 空氣質量模型模擬驗證

空氣質量模型模擬驗證主要通過將實際觀測數據與模型模擬對應網格的模擬數據進行比對，以驗證模型模擬結果的可靠性。常用的評估統(tǒng)計量包括標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME)和相關系數(R)等[29-30]。本研究以10月為例，開展模型模擬效果評估。

氣象模擬評估的參數包括10 m風速、2 m溫度、2 m相對濕度和海平面氣壓4個要素，結果見表2。海平面氣壓、2 m溫度模擬效果相對較優(yōu)，NMB均為-1%～1%，且R均為0.9以上；2 m相對濕度模擬效果較好，NMB相對較低，R=0.92；10 m風速整體模擬值偏高，NMB、NME明顯高于其他要素，而R則相對較低。對空氣質量模擬而言，風速主要影響污染物的擴展遷移，風速被高估，導致污染物遷移速度比實際快，使得污染物濃度被低估。

表2 四川盆地城市群10月氣象模擬效果評價

PM2.5模擬評估結果見表3。四川盆地區(qū)域內模擬時均值與監(jiān)測時均值較接近，大部分城市PM2.5的NMB為-30%～30%，然而NME相對較大，部分城市超過了40%?？傮w而言，模型對各城市PM2.5濃度有所低估，低估可能與前體物排放源清單低估和靜風條件下風速高估有關，模型整體較可靠，可用于后續(xù)大氣環(huán)境容量的模擬測算。

表3 四川盆地城市群10月PM2.5模擬效果評價

2.2 大氣污染源排放特征

四川盆地城市群各污染源排放的SO2、NOx、一次PM2.5、VOCs分別為259.7、700.8、288.2、541.7 kt(見表4)。其中，SO2主要來源于固定燃燒源和工藝過程源，貢獻率分別為55%和42%；道路移動源、非道路移動源、工藝過程源是NOx的主要排放來源，貢獻率分別為35%、25%和21%；工藝過程源是一次PM2.5的主要來源，其次為揚塵源和固定燃燒源，貢獻率分別為39%、31%和11%；作為PM2.5和O3生成的重要前體物，VOCs主要來源于道路移動源、工藝過程源和有機溶劑使用源，貢獻率分別為33%、32%及22%。

表4 2017年四川盆地城市群大氣污染物排放清單

2.3 大氣環(huán)境容量及空間分布特征

四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達標下SO2、NOx、一次PM2.5和VOCs的大氣環(huán)境容量分別為155.9、430.5、189.0、326.0 kt(見表5)。

表5 四川盆地城市群污染物的大氣環(huán)境容量

大氣環(huán)境容量主要取決于環(huán)境對污染物的自凈能力與自凈空間。由圖2可見，各污染物空間分布也有一定差異。其中，SO2大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在宜賓市、瀘州市、樂山市、內江市、德陽市、綿陽市和達州市；NOx大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在成都市、瀘州市和達州市；一次PM2.5大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在成都市、雅安市、廣元市和達州市；與其他污染物相比，VOCs的大氣環(huán)境容量分布較集中，主要分布在以成都為中心的成都平原地區(qū)。大氣環(huán)境容量受排放現狀、空氣質量現狀、氣象和大氣物理化學反應等多方面因素的影響。部分空氣質量較差的區(qū)域，如成都市，由于其本地排放基數較大，其允許排放量相對其他區(qū)域也較大。

圖2 四川盆地城市群污染物的大氣環(huán)境容量空間分布

2.4 達標下所需減排分析

區(qū)域要實現PM2.5全面達標，各污染物需在現狀排放的基礎上削減34%～40%。結合各污染物的排放來源貢獻特征，主要通過實施燃煤小鍋爐淘汰、能源清潔利用和鋼鐵、建材等重點行業(yè)脫硫升級改造減少SO2排放；NOx減排措施主要包括燃煤小鍋爐淘汰，鋼鐵、建材等重點行業(yè)脫硝深度治理，柴油貨車綜合整治和高排放工程機械禁用及改造等；一次PM2.5減排重點針對鋼鐵、建材、有色等行業(yè)實施高效除塵改造和無組織排放管控，強化城市精細化管理，嚴格實施秸稈禁燒等；VOCs主要減排措施包括摩托車淘汰、安裝VOCs末端治理設施和有機原輔料源頭替代等。

進一步分析各區(qū)域在PM2.5達標約束下所需的減排比例分布，為區(qū)域達標減排提供參考。以一次PM2.5排放為例，減排比例空間分布見圖3。減排壓力較大的區(qū)域主要分布在自貢市、瀘州市、宜賓市、資陽市、樂山市、眉山市、德陽市、廣元市、南充市和廣安市。其中，自貢市沿灘區(qū)、貢井區(qū)、大安區(qū)，瀘州市瀘縣，資陽市安岳縣和樂山市夾江縣要實現PM2.5達標，相關污染物的減排比例需達到65%以上，減排壓力較大。在當前末端治理減排潛力不斷縮減的前提下，需實施產業(yè)、能源、交通和用地結構優(yōu)化調整，才可實現更大的污染減排。

圖3 PM2.5達標約束下一次PM2.5的減排比例空間分布

2.5 不確定性分析

本研究在2017年大氣污染物排放的基礎上，以各區(qū)縣空氣質量監(jiān)測站點PM2.5年均值目標為約束，基于空氣質量模型模擬的大氣環(huán)境容量迭代算法測算了主要大氣污染物的允許排放量。研究不確定性主要包括3個方面：

(1) 大氣污染物排放清單。受基礎活動水平數據收集和排放系數等多方面因素的限制，排放源清單本身即具有較大的不確定性，其中移動源、揚塵源、溶劑使用源等涉及排放子類別眾多，排放特征復雜，清單估算結果的不確定性尤為突出，給大氣環(huán)境容量計算結果造成一定的影響。

(2) 氣象場模擬。本研究在2017年的基礎上，選取4個典型月份開展模型模擬迭代計算，結果僅代表2017年氣象條件下四川盆地城市群的大氣環(huán)境容量。相關研究表明，秋冬季節(jié)不利氣象條件下大氣環(huán)境容量更低。因此，在未來的研究中，需開展不同氣象條件下的大氣環(huán)境容量研究。此外，選擇4個典型月份代表全年平均情況，對大氣環(huán)境容量測算結果也會有一定的影響。

(3) 空氣質量模型。四川省盆地氣象特殊、地形復雜，大氣復合污染特征及成因有自身的獨特性和復雜性，空氣質量模擬難度大。尤其是現有空氣質量模型對于VOCs在大氣中經光化學反應生成SOA這一過程模擬誤差相對較大，模型模擬的因素在客觀上會進一步加大大氣環(huán)境容量結果的不確定性。

3 結 論

(1) 不同污染物的主要來源有所不同。SO2主要來源于固定燃燒源和工藝過程源；NOx主要來源于道路移動源、非道路移動源和工藝過程源；一次PM2.5主要來源于工藝過程源、揚塵源和固定燃燒源；VOCs主要來源于道路移動源、工藝過程源和有機溶劑使用源。

(2) 四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達標下SO2、NOx、一次PM2.5和VOCs的大氣環(huán)境容量分別為155.9、430.5、189.0、326.0 kt。大氣環(huán)境容量受排放現狀、空氣質量現狀、氣象和大氣物理化學反應等多方面因素的影響。

(3) 在當前末端治理減排潛力不斷縮減的前提下，需實施產業(yè)、能源、交通和用地結構優(yōu)化調整，才可實現更大的污染減排。