宋利紅 楊 宇 徐啟林 張 昊 吳 翔

1.成都理工大學能源學院 2.阿德萊德大學澳大利亞石油學院 3.中聯(lián)煤層氣有限責任公司

0 引言

研究甲烷在煤巖中的擴散規(guī)律，對于預測煤與甲烷突出危險性等都具有重要現實意義[1]。而煤層含氣量的測定準確性程度是一個亟待解決的基礎科學問題[2]。含氣量由擴散（損失）氣量、解吸氣量及殘余氣量三部分組成，后兩者可在解吸罐中測量，于是損失氣量就成了確定含氣量的關鍵[3]。國內外對甲烷擴散進行了大量實驗和理論模型研究。在國內外煤巖甲烷擴散理論模型中，多以定濃度外邊界條件下的甲烷擴散為假設條件，代表性的工作有：①張飛燕及韓穎[4-5]等人研究了定擴散系數Fick擴散，將煤屑看成一種理想吸附劑，然后假設擴散系數為定值。②李建功[6]得出：隨解吸時間延長，不同形狀煤屑內部甲烷有效擴散逐漸近似于球形。而考慮外邊界濃度變化的模型較少，且相比于Freundlich吸附方程，應用Langmuir方程，需要應用數值求解累積的甲烷逸散量[7-8]。

目前，對于非密閉取心工藝的測試結果，通常采用USBM法計算損失氣量。在深部煤層取樣過程中，當煤巖從儲層提至井口附近淺表地層段時，煤巖心的外表壓力可從幾、幾十兆帕降為大氣壓，壓力變化導致煤巖外表面濃度的變化。而USBM法中將煤巖外表面濃度視為0的假設條件與實際有較大差別。當煤層取樣深度較小時，USBM法的計算結果較為準確[9]；但對于深部煤層氣井，由于甲烷初期解吸并非呈線性規(guī)律或USBM法中與時間平方根的線性規(guī)律，計算誤差也將隨深度而增大。因此，對損失氣量的計算進行改進，對準確評價深部煤層含氣量具有重要意義。

綜上所述，基于前人成果，本文將井筒與解吸罐情景結合起來綜合研究煤巖中甲烷擴散，構建了變濃度外邊界條件的解吸擴散數學模型，并將其計算結果與前人的研究對比。在此基礎上，采用最優(yōu)化方法計算煤巖在井筒提升過程的損失氣量，與常用USBM法對比分析計算結果。

1 在現場取樣和測試過程中的甲烷擴散特征

1.1 煤巖心在提升過程的甲烷擴散特征分析

如圖1所示，在取心后向上提的過程中，煤巖外表面壓力等于相應位置的鉆井液靜液柱壓力。

圖1 直井井筒中煤巖提升過程示意圖[10]

在煤巖提升過程中，假設鉆遇煤巖層時刻為t1、開始取樣時刻t2，其他重要的時間節(jié)點如圖2所示，包括：開始起鉆時刻t3、煤巖提至井深一半時刻t4、提出井口時刻t5、裝罐結束時刻t6。在取心后期，由于鉆鋌和取心器具卸扣時間較長，所以，煤巖提升位置與上提時間是非線性關系。

圖2 煤巖樣品提升過程中外表面壓力變化示意圖

假定煤巖儲層被氣體飽和。在巖心上提到某一深度時，鉆井液的靜液柱壓力等于原始地層壓力，煤巖中的甲烷就會發(fā)生解吸擴散，該深度對應的時刻稱為零時刻t0。在USBM法中，零時刻定義為煤樣被提升到離井口一半深度處的時刻。在A點時（圖2），鉆井液的靜液柱壓力等于原始地層壓力，而USBM法中設置的零時刻點為B點。因此，當煤層越深，A與B兩點間的距離越大，USBM法計算偏差也越大。

1.2 解吸罐中甲烷擴散特征分析

煤作為一種復雜孔裂隙體，甲烷在煤體中的擴散存在5種類型（菲克、諾森、過渡型、表面和晶體擴散）。目前國內研究煤屑中甲烷擴散理論，大多以菲克擴散模型為基礎，而對其他4種類型的擴散規(guī)律研究較少[11]。研究中所涉及的煤屑甲烷擴散實質為甲烷氣體分子從煤固體表面脫附的過程，因此煤屑甲烷擴散受濃度差影響。在甲烷開始擴散前，煤屑內部各點的甲烷濃度為吸附平衡時的濃度，甲烷球向流動場長度不大于煤屑半徑時，煤屑中心的甲烷濃度為吸附平衡時的濃度。

在煤礦井下實際工程中，大多由定容容器測定氣體壓力變化來算煤屑甲烷擴散量。這從數學物理角度來分析，定容條件下的煤屑甲烷擴散，其數學模型的外邊界濃度應為隨時間變化的函數，而非定值。在本文中，假定煤屑為球形進行甲烷擴散規(guī)律研究。

2 井筒與解吸罐中的甲烷擴散數學模型

2.1 甲烷擴散模型的構建

煤樣中的甲烷擴散屬于氣體分子不規(guī)則熱運動與孔隙管道表面碰撞的綜合作用結果，可利用熱傳導相關的數學物理方程對煤屑甲烷擴散問題進行理論分析。文中基于Fick第二擴散定律，結合煤儲層特征、甲烷賦存狀態(tài)與擴散運移規(guī)律，對井筒和解吸罐中甲烷解吸擴散模型做出如下假設：

（1）煤樣為球形顆粒的集合；

（2）煤屑為均質、各向同性多孔介質體；

（3）甲烷擴散流動遵從質量守恒定律和連續(xù)性原理；

（4）忽略煤巖在提升過程中溫度的變化。

（5）假設煤層被氣體所飽和，可用Freundlich吸附方程表示甲烷濃度與壓力的關系[12]。

（6）忽略煤巖提升到井口至轉入解吸罐密封前的地面暴露時間。

（7）假設煤巖在井筒提升過程中，其提升高度h與時間t近似成二次多項式關系。且將提升過程中煤巖所在深度的鉆井液柱靜液柱壓力等于原始地層壓力時的時刻定義為甲烷解吸擴散的零時間t0。

在不考慮瞬間暴露解吸過程對甲烷擴散影響下，不同坐標系甲烷擴散數學模型為:

式中C為煤巖中甲烷的濃度，g/cm3；D為擴散系數，cm2/h；t為時間，h；r為甲烷氣體到煤屑中心的距離，cm；當S=0，1，2時，表示煤屑形狀為板狀、柱狀與球體時的甲烷擴散。

本文研究的是針對s=2時的球形煤屑甲烷擴散。即式（1）簡化得[13]：

基于模型假設條件，甲烷擴散方程的初始條件和邊界條件如下。

①初始條件

式中Ci為煤巖中甲烷的初始濃度，g/cm3；R為煤巖半徑，cm。

②內邊界條件

③外邊界條件

由如圖1和圖2所示，在巖心提升過程中，巖心提升距離h與時間t之間可以近似為二項式關系：

式中h為巖心在井筒中提升的高度，m；Z0為鉆井液的靜液柱壓力等于原始地層壓力時的深度，m；t為時間（從零時間t0開始計），h；m、n為系數。

井筒中，鉆井液壓力（p）與煤巖上提深度（Z）滿足靜壓公式：

另外，在井筒中，巖心外表面壓力等于同深度處泥漿靜液柱壓力。由式（5）、（6）可得，巖心外表面壓力（p）為：

式中a，b為系數；pi為原始煤層壓力，MPa。

甲烷濃度可用Freundlich等溫吸附方程來描述，即Cb(t)=knpm，則

式中CE(t)為井筒中煤巖甲烷在t時間的濃度，g/cm3；CS(t)為解吸罐中煤巖甲烷在t時間的濃度，g/cm3；pstd為大氣壓力，即0.1 MPa；t5為煤巖提至井口的時間（從零時間t0開始計時），h；Kn和m是可根據等溫吸附測試得到且與吸附劑、吸附質的種類及性質有關的等溫吸附常數，Kn一般大于0，m是小于1的正數。

綜上所述，極坐標系下煤巖在井筒與解吸罐中甲烷擴散數學模型為：

2.2 甲烷擴散模型的求解

Carslaw[14]等認為，擴散運動類似于熱傳導運動，于是，對于方程（1）將采用數理方程的求解方法進行求其解析解。

2.3 定濃度外邊界的模型求解

3 甲烷擴散規(guī)律與擴散氣量分析

3.1 計算思路

在煤巖含氣量的現場測試中，煤巖含氣量是殘余氣量、解吸罐中的解吸氣量和井筒中擴散（損失）氣量之和。由于現場一般不計量井筒中的損失氣量，可根據解吸罐中的解吸氣量推測井筒中損失氣量。圖3為最優(yōu)化方法求井筒損失氣量的基本流程。

圖3 擬合求損失氣量流程圖

3.2 解吸罐中甲烷擴散氣量計算

據調研知，解吸罐中煤屑甲烷擴散規(guī)律的表征有兩種方式：①用累計甲烷擴散氣量表示；②用甲烷擴散速度表示。下面將分析研究由累計甲烷擴散氣量來表征其擴散規(guī)律的情況。

圖4是結合某實際煤層氣藏X樣品已有數據基礎上，采用Matlab軟件編程進行三次樣條插值的結果。其中取B=6.579 7 10-51/h，煤巖半徑R=7.3 cm，甲烷初始濃度Ci=0.018 g/cm3，甲烷濃度Cb（t）=0.007 7（0.348t2-3.423t+8.67）0.39。

圖4 煤屑甲烷擴散規(guī)律模擬結果圖（解吸罐中）

本研究條件下得到的擴散時間與擴散率的曲線關系與楊其鑾等人采用塞文斯特（p.G.Sevenster）提供的數據范圍擬合的結果相似，都是在B=6.579 7 10-6～6.579 7 10-3范圍，本文具體取值為B=6.579 7 10-51/h。

3.3 煤巖心在提升過程的甲烷擴散氣量計算

以某煤層氣藏的X樣品為例：煤巖質量2 866 g，密度為1.75 g/cm3，擴散系數為3.55 10-4cm2/h，煤巖折算成球形半徑約為7.3 cm。取心深度為880 m，原始地層壓力8.67 MPa，地層溫度45 ℃。鉆井液密度為1.05 g/cm3，由測試得解吸氣含量與殘余氣含量之和為4.87 cm3/g。在深度838 m處鉆井液的靜液柱壓力與原始地層壓力相等。因此，將煤巖被提至838 m處的時刻設為零時間。從零時間至煤巖被提至井口，共耗時5 h，即：t5=5 h。因煤巖在地面暴露時間較短，于是該時間不計入擴散量計算。

由前述可知，煤屑吸附甲烷的壓力與時間近似成二項式關系，其擬合結果如圖5所示。

圖5 壓力與時間的擬合關系曲線

可知，對于煤屑吸附甲烷壓力與時間關系式p=at2+bt+pi中，a=0.387，b=-3.68，pi=9.28 MPa， 即p=0.387t2-3.68t+9.28。

甲烷濃度可以用Freundlich等溫吸附方程來描述，圖6是用Freundlich等溫吸附方程來擬合不同壓力下的煤屑甲烷濃度，具體結果如下。

圖6 煤屑中甲烷濃度與壓力關系圖

由圖6可知，甲烷濃度與壓力之間的關系為：C=0.007 7p0.39。即 ：K=0.0077，m=0.39。

煤巖在解吸罐中完整解吸數據如圖7所示。取其解吸罐內前3 h的解吸數據進行損失氣量擬合。

圖7 解吸罐中煤樣的累計甲烷解吸時間與解吸量關系圖

依最優(yōu)化算法，采用式（36）對解吸罐中解吸氣量進行擬合，得Ci=0.051 g/cm3，擬合效果如圖8所示，其相關系數為0.997，精度較高。

圖8 實測解吸氣量擬合效果圖

將擬合的煤巖初始含氣濃度Ci代入式（30），得到煤巖在井筒提升過程中損失氣量為2 951 cm3。

圖9為用USBM法擬合得到的損失氣量，值為2 712 cm3，得知該結果小于本文擴散模型的計算結果。

圖9 USBM法計算損失氣量圖（?t為煤巖提升時間）

圖10為USBM法與本文二項式計算模型的損失氣量計算結果對比。

圖10 不同方法下X樣品的損失氣量圖

由于煤樣在鉆井液靜液柱壓力與原始儲層壓力相等時就開始解吸，但USBM 法假定解吸的零時間t0為樣品被提升到離井口一半深度時的時間，因此USBM 法采用的損失氣時間小于實際的損失氣時間（損失氣時間越長，得到的損失氣量越大）。另外，USBM法采取的直線外推法是根據在大氣壓力下收集的解吸速率和解吸氣量來計算損失氣量的，即USBM 法試圖通過人為地推遲零時間點來減少實際的損失氣時間，這種方法一般會造成計算的損失氣量偏低。

4 結論

基于Fick擴散定律建立了煤巖在井筒與解吸罐中外邊界濃度變化的甲烷擴散模型，并通過數理方程求解方法求得了其解析解。在此基礎上，與前人構建的解吸罐中定邊界濃度擴散模型進行對比，得出本文所建擴散模型更具有普適性，綜合性強的特點。

依據所建擴散模型，用最優(yōu)化方法對解吸罐中的實測解吸數據進行擬合，進而可推測出井筒中損失氣量。

由于本文建立的擴散模型考慮了煤巖提升過程中巖心外表面壓力隨時間變化的非線性特征，這可以更加準確地表征煤層氣藏中甲烷在取心提升過程中的擴散規(guī)律。因此，與USBM法相比，本文模型計算的井筒中甲烷損失氣量更準確可靠。