孫淑娜,諶宏偉,折開(kāi)浪,彭向訓(xùn),于振洋,姚光遠(yuǎn),徐 亞

飛灰道路利用的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)及其時(shí)空分異特性

孫淑娜1,2,諶宏偉1*,折開(kāi)浪2,3,彭向訓(xùn)1,于振洋1,姚光遠(yuǎn)2,徐 亞2**

(1.長(zhǎng)沙理工大學(xué)水利與環(huán)境工程學(xué)院,洞庭湖水環(huán)境治理與生態(tài)修復(fù)湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長(zhǎng)沙 410114；2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，固體廢物污染控制技術(shù)研究所,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012；3.吉林建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院,吉林 長(zhǎng)春 130118)

為在綜合考慮長(zhǎng)期風(fēng)化導(dǎo)致的污染物釋放變化、區(qū)域氣候條件差異、以及參數(shù)不確定性影響下,精細(xì)評(píng)估飛灰道路基材資源化利用過(guò)程對(duì)淺層地下水資源(在飲用水質(zhì)量方面)潛在風(fēng)險(xiǎn)及其時(shí)空分異特性，提出了一種綜合的基于風(fēng)險(xiǎn)的方法,可用于評(píng)估堿性廢料(如焚燒飛灰)部分替代公路墊層材料的回收潛力.將估算源濃度的浸出試驗(yàn)結(jié)果與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估程序中通常采用的歸趨-遷移模型相結(jié)合,通過(guò)實(shí)驗(yàn)室浸出試驗(yàn)?zāi)M未風(fēng)化和風(fēng)化條件下的污染物釋放,采用Monte Carlo方法模擬參數(shù)不確定性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)的影響,針對(duì)不同氣候特征對(duì)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域特性的影響進(jìn)行評(píng)估.結(jié)果顯示:在華北地區(qū)典型氣候條件下,所識(shí)別的7種目標(biāo)污染物中,Zn、Cd和Pb存在暴露點(diǎn)預(yù)測(cè)濃度超標(biāo)的可能,超標(biāo)概率分別為34%、96%和7%,導(dǎo)致其暴露濃度(以95%分位值表征)均超標(biāo),環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不可忽視;碳酸化作用會(huì)使得部分污染物的溶出特性發(fā)生變化,并導(dǎo)致長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn)的變化,具體到碳酸化后的暴露濃度,Cd呈下降趨勢(shì),Ni和Zn基本不變或變化較小,Cr、Cu、As明顯增加但仍顯著低于標(biāo)準(zhǔn)限值,而Pb離子暴露濃度顯著增加的同時(shí)超標(biāo)情況從1倍增加到3.5倍,需要引起重點(diǎn)關(guān)注;由于降雨等區(qū)域差異化參數(shù)的影響,不同區(qū)域之間風(fēng)險(xiǎn)差異較大,差異最大的干旱區(qū)和半干旱區(qū)暴露濃度相差近2倍;不同區(qū)域超標(biāo)的共性污染物為Zn和Cd,另外,濕潤(rùn)/半濕潤(rùn)區(qū)域還存在Pb暴露濃度超標(biāo).

飛灰資源化；MonteCarlo方法；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估；區(qū)域差異；飛灰碳酸化

隨著垃圾焚燒行業(yè)的快速發(fā)展,生活垃圾焚燒飛灰的產(chǎn)生量和堆積量逐年增加[1].全國(guó)垃圾填埋場(chǎng)與危險(xiǎn)廢棄物填埋場(chǎng)的容量已接近飽和,垃圾焚燒飛灰的資源化利用已成為發(fā)展的必然趨勢(shì).近年來(lái)飛灰作為一種新型材料,可考慮作為替代筑路材料的部分基材,實(shí)現(xiàn)焚燒飛灰的無(wú)害化資源化利用,同時(shí)還可降低工程造價(jià)[2].

近年來(lái),國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)飛灰作道路基材的力學(xué)特性展開(kāi)了大量實(shí)驗(yàn)和工程測(cè)試,研究表明飛灰取代部分細(xì)集料、水泥滿(mǎn)足路基工程材料的承載力要求[3-8]

理論上,現(xiàn)代公路被設(shè)計(jì)得具有優(yōu)良的排水性能,可以減少地表水入滲對(duì)作為道路基材的飛灰的淋溶,進(jìn)而減少飛灰中污染物的釋放和對(duì)地下水環(huán)境的負(fù)面影響;同時(shí),由于埋藏于地下且特征污染組分以無(wú)機(jī)非揮發(fā)性污染物為主,意外接觸、蒸汽吸入等暴露途徑被切斷,飛灰道路基材利用過(guò)程的總體風(fēng)險(xiǎn)較小.因此,在詳細(xì)評(píng)估飛灰中所含污染物的釋放及其對(duì)環(huán)境和人類(lèi)健康的潛在影響的基礎(chǔ)上,飛灰道路基材利用過(guò)程的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)是可控的.大量實(shí)驗(yàn)表明,飛灰作道路基材所需關(guān)注的污染組分主要為Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb 和Hg等.

上述研究主要關(guān)注飛灰及其加工產(chǎn)物利用過(guò)程的浸出毒性和釋放特征,基于浸出濃度與地下水水質(zhì)限值的關(guān)系評(píng)估對(duì)淺層地下水環(huán)境的影響;部分學(xué)者還輔以簡(jiǎn)化的DAF因子方法評(píng)估對(duì)地下水的環(huán)境影響.然而飛灰道路基材利用過(guò)程,污染物釋放及其在淺層潛水中的遷移歸趨受諸多因素和多個(gè)地表地下水文/水化學(xué)過(guò)程影響,DAF模型對(duì)污染物的釋放,及遷移歸趨過(guò)程進(jìn)行了過(guò)度的簡(jiǎn)化,可能放大了評(píng)估結(jié)果的不確定性,增加基于風(fēng)險(xiǎn)的管理決策難度;另外,模型中諸多參數(shù)均存在不確定性,比如降雨、入滲不僅存在日/月/年等不同時(shí)間尺度上的差異,各個(gè)不同區(qū)域間差異也較大,采用確定性的模擬浸出實(shí)驗(yàn)或者確定性的模型參數(shù)難以準(zhǔn)確表征飛灰道路過(guò)程地下水環(huán)境影響的嚴(yán)重程度及對(duì)應(yīng)可能性,也即風(fēng)險(xiǎn).為克服這些不足,向銳等[14]和徐亞等[15-16]學(xué)者采用污染物歸趨-遷移模型以及不確定性模型耦合的方法研究固廢填埋處置過(guò)程的環(huán)境后果及對(duì)應(yīng)概率;Martina等[17]評(píng)估了利用焚燒爐渣道路利用的風(fēng)險(xiǎn);但是填埋條件下污染物釋放、暴露和風(fēng)險(xiǎn)演化場(chǎng)景與道路利用存在差異,而飛灰與爐渣中污染物的釋放和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)特性也有差異,特別是在不同pH值和長(zhǎng)期浸出特征方面,爐渣相較飛灰污染物含量較少且穩(wěn)定性更好,因此亟待綜合考慮復(fù)雜遷移-過(guò)程和參數(shù)不確定性精細(xì)評(píng)估飛灰資源化利用的風(fēng)險(xiǎn).

本文提出了一種綜合的基于風(fēng)險(xiǎn)的方法,可用于評(píng)估堿性廢料(如焚燒飛灰)部分替代公路墊層材料的回收潛力.該方法旨在綜合考慮長(zhǎng)期風(fēng)化導(dǎo)致的污染物釋放變化、區(qū)域氣候條件差異、以及參數(shù)不確定性影響下,精細(xì)評(píng)估飛灰道路基材資源化利用過(guò)程對(duì)淺層地下水資源(在飲用水質(zhì)量方面)潛在風(fēng)險(xiǎn)及其時(shí)空分異特性.論文將估算源濃度的浸出試驗(yàn)結(jié)果與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估程序中通常采用的歸趨-遷移模型相結(jié)合.為了模擬老化條件下污染物釋放特性,采用碳酸化處理飛灰進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室浸出試驗(yàn)與原灰進(jìn)行比較;通過(guò)Monte Carlo模擬參數(shù)不確定性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)的影響;通過(guò)區(qū)域差異化的降雨參數(shù)輸入刻畫(huà)不同區(qū)域的氣候特征的影響.

1 方法和材料

1.1 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法

1.1.1 暴露場(chǎng)景模擬 將生活垃圾焚燒飛灰作為非粘結(jié)材料用于道路基層建設(shè).飛灰作為路基材料使用主要位于地下某個(gè)深度,因此直接接觸(意外攝入、皮膚接觸或吸入灰塵等)暴露途徑可以排除;另一方面,焚燒飛灰中大多數(shù)檢測(cè)到的污染物不揮發(fā),因此蒸汽吸入的暴露途徑也可以預(yù)先排除.綜合考慮焚燒飛灰中殘留的污染物類(lèi)型和本研究中假設(shè)的利用情景(路基填充物),暴露模型僅考慮污染物從飛灰中浸出滲透到地下水中這一暴露途徑,其暴露過(guò)程可以概化如圖1所示.

另外,實(shí)際道路會(huì)因地形或建筑因素而呈現(xiàn)彎曲狀態(tài),為了簡(jiǎn)化模型,將道路近似處理成線(xiàn)段;如果需要評(píng)估的道路較長(zhǎng)且蜿蜒曲折(圖2),則將其細(xì)分為幾個(gè)近似線(xiàn)性的路段,每個(gè)路段相當(dāng)于1個(gè)獨(dú)立單元,按照?qǐng)D1所示概化模型進(jìn)行評(píng)估.

圖1　飛灰作為路基污染物暴露場(chǎng)景概化

圖2　彎曲道路簡(jiǎn)化示意

1.1.2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估程序 暴露點(diǎn)地下水中污染物的預(yù)期濃度poc,取決于暴露點(diǎn)(POC)的設(shè)置.當(dāng)暴露點(diǎn)直接在源上方時(shí),POC等于0),當(dāng)暴露點(diǎn)距離源一段距離時(shí),POC>0;上述不同條件下預(yù)期濃度分別按公式(1)和(2)計(jì)算.

式中:source表示該污染源的潛在可浸出濃度, mg/L;LF[-]浸出因子,即污染物在從源頭遷移到地下地下水過(guò)程中的衰減;DAF[-]污染物在地下水中的稀釋衰減系數(shù),當(dāng)暴露點(diǎn)距水源一定距離時(shí)(POC>0),則應(yīng)考慮該系數(shù).

浸出因子可通過(guò)式(3)確定:

式中:LDF[-]是滲濾液稀釋系數(shù),用于表征含污染物的滲濾液遷移到到地下水過(guò)程中發(fā)生的濃度稀釋(ASTM, 2000):

(4)

式中:gw為地下水混合帶高度,m;gw為地下水達(dá)西流速,m/a;為地下水源區(qū)縱向?qū)挾?m;eff為地下水有效入滲速率,通常根據(jù)預(yù)期的年降水量(m/a)乘以?xún)羧霛B率[-]來(lái)估算,m/a.

地下水混合區(qū)厚度可通過(guò)式(2-5)確定:

式中:a(m)為地下水厚度;地下水達(dá)西流速通過(guò)式(2-6)確定:

式中:sat為土壤導(dǎo)水率,m/a;為地下水梯度,m/m;e[-]為飽和區(qū)有效孔隙度.

式(3)中的SAM[-]通常也包括在淋溶因子(LF)中,它是土壤衰減模型,主要考慮從滲濾液中提取的成分稀釋到受影響土壤帶下的干凈土壤,通過(guò)式(7)確定:

式中:為水源厚度,m;f為地下水位深度,m.

式(2)中的稀釋衰減因子(即DAF)考慮了各個(gè)方向(,,)的彌散現(xiàn)象,可通過(guò)式(8)確定:

式中:w為與地下水流正交的水源區(qū)寬度,m;gw為地下水混合帶厚度,見(jiàn)式(5),m;POC為與水源順應(yīng)點(diǎn)的距離,m;x、x、x分別為縱向、橫向和垂直彌散系數(shù),m.

式中:x、x、x可通過(guò)(9)～(11)式計(jì)算:

source在式(1)和式(2)代表污染源污染物的潛在可浸出濃度,可從實(shí)驗(yàn)室浸出實(shí)驗(yàn)結(jié)果中確定.根據(jù)上述假設(shè),可計(jì)算出符合poc點(diǎn)的地下水濃度為式(12)和式(13):

假設(shè)飛灰層下的滲濾液入滲速率eff,等于通過(guò)道路的平均凈入滲水量,即年降水量,乘以利用情景條件下預(yù)期的凈入滲速率.

假設(shè)暴露點(diǎn)(POC)位于污染源一定距離的地方,將污染物在包氣帶和地下水飽和帶中遷移擴(kuò)散進(jìn)行評(píng)估,通過(guò)與地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的比較,計(jì)算地下水資源的潛在風(fēng)險(xiǎn).根據(jù)ASTM標(biāo)準(zhǔn)[18]的建議,假設(shè)攝入水的時(shí)間為30a.

1.1.3 Monte Carlo方法 該法是一種基于隨機(jī)數(shù)的計(jì)算方法,依賴(lài)重復(fù)的隨機(jī)抽樣得到的數(shù)值結(jié)果[23].在本研究中,從暴露源到污染物遷移過(guò)程中,各項(xiàng)參數(shù)難以用單一值表征.為了估計(jì)潛在風(fēng)險(xiǎn)的變化,對(duì)氣候、水文地質(zhì)條件等參數(shù)的不確定性影響污染物遷移擴(kuò)散過(guò)程,進(jìn)行Monte Carlo方法模擬,在預(yù)期的范圍內(nèi)隨機(jī)改變輸入?yún)?shù)以分析復(fù)合因素不確定性影響下DAF的概率分布.

表1　不確定性參數(shù)的分布范圍

主要考慮的不確定性參數(shù)包括地下水酸堿度、降水量、土壤導(dǎo)水率等.具體而言,路基層的厚度()是根據(jù)國(guó)內(nèi)交通公路一般路基填料幾何要求的標(biāo)準(zhǔn)值[24]中選擇的為0.3～1.2m;道路的寬度()為3.5～30m[25].選擇華北平原地區(qū)為風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的典型區(qū)域,其地下水位(L)假設(shè)在2～3m范圍內(nèi).路基層下土壤有效孔隙度e= 0.156～0.463,sat=8.24～153.46m/ a[20].地下水梯度在0.001～0.05m/m,厚度a在10～50m,統(tǒng)計(jì)北京地區(qū)2000～2019年間的降水量,降水量()取均值為489mm/a,呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,幾何標(biāo)準(zhǔn)差為11.3;假設(shè)路體凈入滲率()均值為7%,呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,幾何標(biāo)準(zhǔn)差為2,具體參數(shù)及其取值范圍見(jiàn)表1.

1.2 實(shí)驗(yàn)材料處理

本研究中飛灰均于2020年6月從南宮生活垃圾焚燒廠(chǎng)采取,該廠(chǎng)位于北京市大興區(qū),焚燒爐為機(jī)械爐排爐,設(shè)計(jì)日處理生活垃圾1000t,采用煙氣凈化系統(tǒng)采用半干法脫酸+布袋除塵器+活性炭噴射+選擇性催化還原系統(tǒng)(SCR)的工藝流程,排放標(biāo)準(zhǔn)達(dá)到歐盟2000/76/EU標(biāo)準(zhǔn).

所有樣品均為粉末狀,呈灰白色或暗灰色,含水率為2.19%,密度2.69g/cm3,為模擬長(zhǎng)期風(fēng)化條件下,飛灰浸出特性的長(zhǎng)期變化,一組樣品直接進(jìn)行浸出實(shí)驗(yàn)?zāi)M并表征其污染物釋放特征;另一組在浸出實(shí)驗(yàn)前,按照李為華等學(xué)者[26-28]方法在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行碳酸化,通過(guò)短時(shí)間內(nèi)高濃度碳酸化實(shí)驗(yàn)?zāi)M長(zhǎng)期條件下低濃度的自然老化導(dǎo)致的污染物釋放特性變化.碳酸化實(shí)驗(yàn)采用混凝土碳酸化試驗(yàn)箱(7H-2型),調(diào)整濕度為45%,溫度30℃,CO2濃度為20%,時(shí)長(zhǎng)15d.

在實(shí)際使用場(chǎng)景中,飛灰和水泥、碎石按照4:5:91的比例混合后作為路基材料,經(jīng)擊實(shí)試驗(yàn)與7d無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度等試驗(yàn),可滿(mǎn)足道路碎石基材的抗壓強(qiáng)度、抗劈裂強(qiáng)度、水穩(wěn)定性、干濕循環(huán)、凍融循環(huán)以及干燥收縮等性能要求[29-34].模擬實(shí)驗(yàn)濃度根據(jù)上述配比確定,但考慮到最終路基產(chǎn)品的浸出特性受水泥材料中本身有害組分濃度以及水泥對(duì)飛灰中有害組分固化效果等因素影響,不同水泥差異較大,因此采用飛灰進(jìn)行浸出實(shí)驗(yàn)得到飛灰浸出濃度,并根據(jù)4:100的配比換算為路基材料產(chǎn)品的浸出濃度,以排除水泥材料對(duì)浸出特性的干擾.高濃度碳酸化實(shí)驗(yàn)以達(dá)到模擬效果.

本研究不考慮水泥對(duì)飛灰中污染組分的固化作用,采用純飛灰直接做室內(nèi)浸出實(shí)驗(yàn),故poc點(diǎn)最終的地下水濃度(mg/L)為式(14)和式(15):

1.3 浸出實(shí)驗(yàn)

飛灰重金屬浸出方法依照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《固體廢物浸出毒性浸出方法醋酸緩沖溶液法》(HJ/T 300— 2007)中的方法[35],稱(chēng)取100g待測(cè)飛灰樣品,按照液固比為L(zhǎng)/S=20:1加入醋酸浸提劑,蓋緊瓶蓋后固定在翻轉(zhuǎn)式振蕩裝置上,轉(zhuǎn)速為30r/min,于25℃下振蕩18h,4000r/min離心10min, 用0.45μm 的微孔濾膜過(guò)濾后,使用ICP-OES測(cè)量樣品中重金屬的含量.

浸出實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Hg及其化合物以及PAHs等濃度極低,因此將Hg以外的其他重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb等作為本研究的關(guān)注污染物進(jìn)行重點(diǎn)研究.

2 結(jié)果與討論

2.1 結(jié)果驗(yàn)證

在采用Monte Carlo方法對(duì)參數(shù)不確定性進(jìn)行分析過(guò)程中,迭代次數(shù)是影響最終結(jié)果的重要因素.優(yōu)化出一個(gè)合適的迭代模擬次數(shù)可以提高準(zhǔn)確度、節(jié)約時(shí)間、減少計(jì)算資源浪費(fèi).將不同迭代次數(shù)下累計(jì)頻率為5%、10%、50%、90%、95%、99%、99.99%的污染物遷移擴(kuò)散倍數(shù)分別取100組,并統(tǒng)計(jì)其標(biāo)準(zhǔn)差.

圖3　不同累計(jì)頻率在不同迭代次數(shù)時(shí)標(biāo)準(zhǔn)差分布圖

如圖3所示,不同百分位的標(biāo)準(zhǔn)差均隨迭代次數(shù)的增大而降低,即迭代次數(shù)越高數(shù)據(jù)越穩(wěn)定.在統(tǒng)計(jì)過(guò)程中,設(shè)定第+1次迭代與次迭代的標(biāo)準(zhǔn)差變化在0.00002以?xún)?nèi),則次迭代即可使數(shù)據(jù)達(dá)到穩(wěn)定.如圖4所示,5000次計(jì)算可以滿(mǎn)足5%、10%、50%、90%、95%累計(jì)頻率下數(shù)據(jù)的穩(wěn)定性;若希望獲得累計(jì)頻率為99%、99.99%的穩(wěn)定數(shù)據(jù)分布,則需要進(jìn)一步提高迭代次數(shù).

圖4　5000與5001迭代次數(shù)下不同累計(jì)頻率標(biāo)準(zhǔn)差

2.2 原灰在華北地區(qū)做路基填充材料對(duì)地下水的污染風(fēng)險(xiǎn)

2.2.1 污染組分濃度累計(jì)頻率分布(暴露點(diǎn)超標(biāo)概率) 為更直觀(guān)的觀(guān)測(cè)污染組分在地下水中的超標(biāo)情況,將各種污染物在地下水中的預(yù)測(cè)值與其對(duì)應(yīng)限值進(jìn)行了比較,得到了各污染組分相對(duì)Ⅲ類(lèi)地下水限值[36]的占標(biāo)率.計(jì)算方法見(jiàn)式(16),計(jì)算結(jié)果如圖5所示.從圖中可知,Cr、Ni、Cu和As4種污染物經(jīng)地下水遷移轉(zhuǎn)化后濃度的占標(biāo)率分布均在0.00017～0.07之間,風(fēng)險(xiǎn)完全可控;Pb占標(biāo)率的最大值在0.6左右,無(wú)超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn),但需引起關(guān)注;Zn和Cd經(jīng)地下水遷移轉(zhuǎn)化后濃度的占標(biāo)率有大于1的可能,超出Ⅲ類(lèi)地下水限值的概率分別是0.86%、73%.

式中:P為第個(gè)污染物濃度占標(biāo)率,%;Ci為估算模式計(jì)算出的第個(gè)污染物濃度,mg/L;0i為第個(gè)污染物的Ⅲ類(lèi)地下水限值,mg/L.

為分析Zn、Cd和Pb出現(xiàn)超標(biāo)可能性的原因,我們定義污染物從固廢中的浸出濃度與其對(duì)應(yīng)的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)限值的比值(式17)為潛在危險(xiǎn)指數(shù)(PHI, Potential Hazardous Index),并分析污染物PHI大小與其超標(biāo)概率的關(guān)系.

式中:CPi為第i個(gè)污染物濃度潛在危險(xiǎn)指數(shù),%;Cji為第i個(gè)污染物浸出濃度實(shí)測(cè)值,mg/L.

根據(jù)式(16)計(jì)算得到的Zn、Cd和Pb3種污染物的PHI值如圖6所示.從圖中可知,3種污染物的PHI均大于100,其中超標(biāo)概率最高的Cd離子的潛在危險(xiǎn)系數(shù)高達(dá)1526.這說(shuō)明污染物的超標(biāo)概率與PHI有直接關(guān)系,PHI可以表征固廢資源化過(guò)程中某種污染物的析出對(duì)環(huán)境造成的潛在危害.分析其原因,是因?yàn)槲廴疚锝鰸舛鹊拇笮≈苯臃磻?yīng)飛灰道路基材使用過(guò)程中可以析出有害物質(zhì)的能力;而環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)限值通常與該污染物質(zhì)的毒性大小高度相關(guān).

進(jìn)一步分析可知,Zn的PHI值高是因其浸出濃度高達(dá)241.005mg/L;Cd的浸出濃度15.26mg/L低于Zn,但其潛在危險(xiǎn)系數(shù)最高,是Zn的6倍左右,原因是因?yàn)镃d離子毒性更強(qiáng).Cd離子可通過(guò)消化道侵入人體,會(huì)造成肺、骨、腎、肝、免疫系統(tǒng)和生殖器官等產(chǎn)生一系列損傷[37],其嚴(yán)重超標(biāo)不僅會(huì)對(duì)環(huán)境造成影響, 更會(huì)使人體健康面臨巨大考驗(yàn)[38],故限值相較其他離子更低;Pb離子的潛在危險(xiǎn)系數(shù)是120.1,主要也是因其毒性強(qiáng),很容易被胃腸道吸收,它對(duì)人體的腎臟、大腦、血液、神經(jīng)系統(tǒng)等會(huì)造成不可逆的損傷[39].

圖6　污染組分潛在危險(xiǎn)指數(shù)

上述結(jié)論與其他學(xué)者的研究結(jié)論相似,均表明Zn、Cd和Pb是飛灰利用處置過(guò)程中需要重點(diǎn)關(guān)注的污染物.如武志明[40]在對(duì)垃圾焚燒飛灰做毒性浸出實(shí)驗(yàn)時(shí),檢出Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb6種重金屬元素,其中Zn、Cd、Pb3種重金屬元素在多個(gè)樣品中出現(xiàn)濃度超標(biāo)情況,與本研究中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致.另外,研究表明[41-42],我國(guó)生活垃圾焚燒飛灰中超標(biāo)的重金屬主要以Pb和Cd為主,且這些重金屬會(huì)與醋酸反應(yīng)生成絡(luò)合物,促進(jìn)其浸出,使得其PHI進(jìn)一步增大.

2.2.2 第95%分位值超標(biāo)情況(暴露濃度超標(biāo)情況)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中濃度控制上限(upper control limit, UCL)是對(duì)污染物風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)控的重要參數(shù).

圖7　50%、95%、99.99%分位值污染組分濃度對(duì)比

目前國(guó)際上將這一概念定義為對(duì)污染物暴露點(diǎn)濃度(exposure point concentration, EPC)的估計(jì).即污染物在大量數(shù)據(jù)樣本中平均濃度的保守估計(jì),最常使用的是污染物取樣樣本算數(shù)平均值的95%置信上限.而國(guó)內(nèi)固體廢物資源化風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估取值多為污染物濃度的中位數(shù)或最大值.

為此本文比較不同累計(jì)頻率下的地下水中污染物濃度,結(jié)果如圖7所示.從圖中可知,不同累計(jì)頻率下,同一種污染物的濃度差距最高可達(dá)4.6倍.反映平均水平的50%分位值暴露濃度是是95%分位值的1/3;反映極為不利情景下的99.99%分位值暴露濃度為95%分位值的1.6倍.顯然,若取中位數(shù)為暴露濃度,風(fēng)險(xiǎn)值會(huì)偏小,低估風(fēng)險(xiǎn);若取最大值為暴露濃度,風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估過(guò)于保守,造成過(guò)度無(wú)害化處置,增加再利用過(guò)程資源和能源消耗,不利于減污降碳協(xié)同增效.

因此,本文定義95%置信區(qū)間上限值為暴露濃度,不同污染物的暴露濃度見(jiàn)表2.從表中可知,6種污染組分的暴露濃度在標(biāo)準(zhǔn)限值以?xún)?nèi),風(fēng)險(xiǎn)在可控范圍內(nèi).其中Cr、Ni、Cu、和As這4種污染組分的暴露濃度均低于標(biāo)準(zhǔn)限值的1/50,風(fēng)險(xiǎn)極低;Zn、 Pb的暴露濃度接近標(biāo)準(zhǔn)限值.僅有Cd離子的暴露濃度超標(biāo),為標(biāo)準(zhǔn)限值的4.55倍,需引起重視.

表2 南宮焚燒飛灰做道路填充材料污染組分濃度與標(biāo)準(zhǔn)值的對(duì)比(mg/L)

2.3 區(qū)域條件對(duì)地下水污染風(fēng)險(xiǎn)的影響

不同區(qū)域內(nèi)水文地質(zhì)及氣候條件的變化均會(huì)影響污染組分遷移擴(kuò)散的過(guò)程.我國(guó)幅員遼闊,地質(zhì)構(gòu)造復(fù)雜、地下水賦存類(lèi)型多樣且空間分布規(guī)律不明顯,從水文地質(zhì)條件上劃分區(qū)域困難.而降水量作為氣候最重要的要素之一,同時(shí)直接影響路基填充材料中有害物質(zhì)析出的液固比,故本文將降水量作為分區(qū)的依據(jù),選取干旱、半干旱、半濕潤(rùn)、濕潤(rùn)4個(gè)區(qū)域討論飛灰做路基填充材料對(duì)地下水污染風(fēng)險(xiǎn)的區(qū)域差異性.

由表3可知,南宮飛灰路基材料利用場(chǎng)景下,干旱區(qū)域與半干旱/濕潤(rùn)/半濕潤(rùn)區(qū)域的風(fēng)險(xiǎn)存在明顯差異.在干旱區(qū)域內(nèi),7種觀(guān)測(cè)的污染組分暴露濃度均低于Ⅲ類(lèi)地下水限值,風(fēng)險(xiǎn)在可控范圍內(nèi),其中Cr、Ni、Cu、Zn、As和Pb6種污染組分的占標(biāo)率分布在0.00026～0.1087之間,遠(yuǎn)低于1,在風(fēng)險(xiǎn)可控范圍內(nèi);Cd離子在干旱區(qū)利用條件下,暴露濃度是標(biāo)準(zhǔn)限值的59%,雖然比較接近標(biāo)準(zhǔn)限值,存在一定風(fēng)險(xiǎn),但仍處于可接受范圍.

而在半干旱地區(qū),Cd離子的暴露濃度出現(xiàn)超標(biāo)情況,是標(biāo)準(zhǔn)限值的1.38倍,輕微超標(biāo),其他污染組分的占標(biāo)率在0.00092～0.1653之間;在半濕潤(rùn)/濕潤(rùn)地區(qū),仍?xún)H有Cd這一種污染組分出現(xiàn)超標(biāo)情況,且其他6種污染組分的占標(biāo)率遠(yuǎn)小于1,風(fēng)險(xiǎn)在可控范圍內(nèi).

從降水量的分區(qū)縱向觀(guān)察,顯然,固廢道路利用情景下,暴露濃度和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)與降雨量呈正相關(guān)關(guān)系,均隨降雨量的增大而增大.值得注意的是包氣帶厚度和包氣帶介質(zhì)特性,以及土壤特性(如酸堿度、有機(jī)質(zhì)含量等)、降水的pH值會(huì)影響飛灰中污染物液固分配和釋放、在地下介質(zhì)中的吸附衰減等,進(jìn)而對(duì)影響最終的風(fēng)險(xiǎn).但研究表明,從全國(guó)尺度來(lái)看,存在明顯區(qū)域省域差異并對(duì)風(fēng)險(xiǎn)影響明顯的主要是降雨或凈降雨.這也是美國(guó)等國(guó)外發(fā)達(dá)國(guó)家將區(qū)域降雨量的大小作為固體廢物管理豁免重要依據(jù)指標(biāo)的原因,如美國(guó)《小型豁免填埋場(chǎng)固體廢物處置設(shè)施標(biāo)準(zhǔn)》文件規(guī)定,降雨量小于635mm/a的地區(qū)[43],生活垃圾填埋場(chǎng)建設(shè)可以不滿(mǎn)足正規(guī)生活垃圾填埋場(chǎng)的防滲、導(dǎo)排等要求.其他特性參數(shù)在省域間缺乏明顯或者當(dāng)前科學(xué)技術(shù)條件下可表征的差異性規(guī)律,在本文中沒(méi)有深入進(jìn)行討論.但考慮到這些參數(shù)對(duì)風(fēng)險(xiǎn)的影響,建議在對(duì)飛灰等固廢資源化利用的具體項(xiàng)目進(jìn)行環(huán)境影響評(píng)價(jià)或風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí)應(yīng)該充分考慮上述因素的影響.

表3 南宮飛灰在不同區(qū)域內(nèi)各污染組分的暴露濃度(mg/L)

2.4 碳酸化對(duì)地下水污染風(fēng)險(xiǎn)的影響

碳酸化以后的地下水風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果如表4所示.有5種污染物碳酸化后暴露濃度低于限值,且其中4種污染物Cr、Ni、Cu和As碳酸化后暴露濃度不超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值的1/10;2種超標(biāo)污染物分別是Cd和Pb離子,其暴露濃分別是標(biāo)準(zhǔn)限值的6.80倍、1.18倍.

進(jìn)一步分析碳酸化前后,各污染物濃度的變化.7種特征污染物中,碳酸化后暴露濃度明顯降低的是Cd,但其降低后仍超出標(biāo)準(zhǔn)限值3倍左右;碳酸化后暴露濃度及超標(biāo)情況不變或者變化很小的是Ni和Zn;碳酸化后暴露濃度顯著增加的是Cr、Cu、As、Pb.其中Cr、As、Cu雖然顯著增加,但增加后濃度仍低于標(biāo)準(zhǔn)限值的1/10,風(fēng)險(xiǎn)變化可忽略;Pb離子暴露濃度顯著增加,且由未超標(biāo)變成超標(biāo)情況,需要特別關(guān)注其長(zhǎng)期環(huán)境風(fēng)險(xiǎn).

碳酸化后的飛灰經(jīng)遷移擴(kuò)散后在觀(guān)測(cè)井處的重金屬離子濃度變化主要是因?yàn)轱w灰碳酸化后的浸出濃度發(fā)生變化.

圖8顯示了南宮生活垃圾焚燒廠(chǎng)飛灰與碳酸化后的飛灰中重金屬的浸出濃度,由圖可知,經(jīng)過(guò)碳酸化后(模擬自然老化)的飛灰Ni和Zn離子浸出濃度變化幅度不大,基本可忽略;Cd離子濃度變小,僅有原灰的3/4;Cr、Cu、As和Pb離子的浸出濃度明顯增大,其中Cr和As離子變化幅度最大,分別為原灰浸出濃度的6.78和9.05倍,這可能是反應(yīng)過(guò)程中,Cr離子隨著碳酸化反應(yīng)先生成難溶的Cr(OH)3,但隨著反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng),會(huì)氧化為Cr6+,從而易被浸出,且飛灰中的Ca離子與CO32-離子生成CaCO3沉淀,伴隨著

圖8　南宮原灰與碳酸化飛灰重金屬浸出濃度對(duì)比

表4 南宮焚燒飛灰原灰與模擬老化后做道路填充材料污染組分濃度與標(biāo)準(zhǔn)值的對(duì)比(mg/L)

pH值的降低,部分離子更易析出.Pb離子在4種碳酸化后浸出濃度增大的離子中,雖然增幅不是最大,但是碳酸化后的暴露濃度在原灰做路基填充材料就超標(biāo)的情況下,提高到原灰的3.32倍,需特別關(guān)注.研究表明,Pb的性質(zhì)穩(wěn)定難以降解,是對(duì)人體極為有害的重金屬元素[44-45].若地下水中Pb離子濃度超標(biāo),Pb其化合物可經(jīng)消化道進(jìn)入人體,引起貧血、腦水腫和肝臟損傷等器官危害.因此評(píng)估飛灰路基利用的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)時(shí),應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注自然老化導(dǎo)致的Pb釋放增加和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)增大.

3 結(jié)論

3.1用5000次不確定性迭代計(jì)算可以滿(mǎn)足用于評(píng)估地下水污染風(fēng)險(xiǎn)數(shù)據(jù)的穩(wěn)定性要求.

3.2在華北地區(qū)典型氣候條件下,所識(shí)別的7種目標(biāo)污染物Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb中Zn和Cd均存在暴露點(diǎn)預(yù)測(cè)濃度超標(biāo)的可能,超標(biāo)概率分別為0.87%和73%,且上述污染物中Cd以95%分位值表征的暴露濃度大于對(duì)應(yīng)的Ⅲ類(lèi)地下水限值,環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不可忽視.

3.3由于降雨等區(qū)域差異化參數(shù)的影響,不同區(qū)域之間風(fēng)險(xiǎn)差異較大,差異最大的干旱區(qū)和濕潤(rùn)區(qū)相差4.44倍.干旱/半干旱區(qū)域中觀(guān)測(cè)污染組分均為超標(biāo),6種污染組分占標(biāo)率均遠(yuǎn)小于1,僅有Cd暴露濃度在半干旱區(qū)接近限值標(biāo)準(zhǔn),濕潤(rùn)/半濕潤(rùn)區(qū)域Cd暴露濃度存在輕微超標(biāo)情況.

3.4飛灰道路填充材料使用過(guò)程中的碳酸化作用會(huì)使得部分污染物的釋放特性發(fā)生變化,并導(dǎo)致利用過(guò)程長(zhǎng)期環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)的變化,其中碳酸化后,暴露濃度降低的是Cd,暴露濃度及超標(biāo)情況不變或者變化很小的是Ni和Zn,暴露濃度明顯增加但仍顯著低于標(biāo)準(zhǔn)限值的是Cr、Cu、As;碳酸化后Pb離子暴露濃度顯著增加的同時(shí)超標(biāo)情況從未超標(biāo)變成超標(biāo),是考慮飛灰道路基材利用的長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn)時(shí)需要重點(diǎn)關(guān)注的污染物.

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Environmental risk characteristics and temporal and spatial differentiation characteristics of fly ash road filling and utilization.

SUN Shu-na1,2, CHEN Hong-wei1*, SHE Kai-lang2,3, PENG Xiang-xun1, YU Zhen-yang1, YAO Guang-yuan2, XU Ya2**

(1.Key Laboratory of Dongting Lake Aquatic Eco-Environmental Control and Restoration of Hunan Province, School of Hydraulic and Environmental Engineering, Changsha University of Science & Technology, Changsha 410114, China；2.State Key Laboratory of Environmental Benchmarks and Risk Assessment, Research Institute of Solid Waste Management, Chinese Research Academy of Environment Science, Beijing 100012, China；3.College of Municipal and Environmental Engineering, Jilin University of Construction, Changchun 130118, China)., 2022,42(6)：2714～2723

A comprehensive risk-based method was proposed to assess the potential risk and spatio-temporal differentiation of shallow groundwater resources (in terms of drinking water quality) in the process of recycling fly ash road base materials under the influence of comprehensive consideration of pollutant release changes caused by long-term weathering, regional climate conditions and parameter uncertainty. It could be used to evaluate the recovery potential of alkaline wastes (such as incineration fly ash) to partially replace highway cushion materials. The results of the leaching test for estimating the source concentration were combined with the fate migration model commonly used in the risk assessment procedure. The pollutant release under unweathered and weathered conditions was simulated through the laboratory leaching test. The impact of parameter uncertainty on the risk was simulated by Monte Carlo method, and the impact of different climatic characteristics on the characteristics of environmental risk areas was evaluated. The results showed that under the typical climatic conditions in North China, among the seven identified target pollutants, the predicted concentrations of Zn, Cd and Pb at the exposure points might exceed the standard, with the probability of exceeding the standard of 34%, 96% and 7% respectively. As a result, their exposure concentrations (represented by 95% quantile) exceeded the standard, and the environmental risk could not be ignored; Carbonation would change the dissolution characteristics of some pollutants and led to changes in long-term risks. Specifically, with regarded to the exposure concentration after carbonation, Cd showed a downward trend, Ni and Zn remained basically unchanged or changed slightly, Cr, Cu and as increased significantly but were still significantly lower than the standard limit, while the exposure concentration of Pb ions increased significantly and the exceeding standard increased from 1 to 3. 5 times, which requires special attention; Due to the influence of regional differential parameters such as rainfall, the risk difference between different regions was large, and the exposure concentration difference between the arid and semi-arid regions with the largest difference was nearly 2 times; The common pollutants exceeding the standard in different areas were Zn and Cd. In addition, there were Pb exposure concentrations exceeding the standard in humid / semi humid areas.

fly ash recycling; Monte Carlo method; risk assessment; regional differences; fly ash carbonation

X705

A

1000-6923(2022)06-2714-11

孫淑娜(1997-),女,湖北荊門(mén)人,長(zhǎng)沙理工大學(xué)碩士研究生,主要從事地下水環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方面研究.

2021-10-28

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2020YFC1806304);湖南省水利科技項(xiàng)目(XSKJ2019081-09)

* 責(zé)任作者, 副教授, 303424977@qq.com; ** 副研究員, xuya@craes.org.cn