蒲 芳,黃金廷*,宋 歌,王嘉瑋,李宗澤,田 華,張 方,孫芳強(qiáng)

淺埋深黏土包氣帶氮遷移轉(zhuǎn)化原位實(shí)驗研究

蒲 芳1,黃金廷1*,宋 歌1,王嘉瑋1,李宗澤1,田 華1,張 方2,孫芳強(qiáng)2

(1.西安科技大學(xué)地質(zhì)與環(huán)境學(xué)院,陜西 西安 710054；2.中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心,陜西 西安 710054)

通過原位實(shí)驗,對淺埋深黏土包氣帶中氮的遷移轉(zhuǎn)化開展研究.結(jié)果表明,實(shí)測地下水埋深介于145.9～173.6cm,地下水毛細(xì)上升高度計算值可達(dá)297.0cm,土壤含水率除表層外介于0.30～0.45cm3/cm3;NH4+-N和NO3--N在地面以下155cm含量最高為1.43,23.00mg/kg,超出背景值1.13,21.05mg/kg;包氣帶含水率近飽和條件下,粘土對氮污染物遷移阻滯作用減弱,NH4+-N和NO3--N在1d內(nèi)自地表遷移至155cm.淺埋深地下水減弱了黏土對氮污染物運(yùn)移的阻滯作用.淺埋深地下水減弱了黏土對氮污染物運(yùn)移的阻滯作用.

地下水淺埋深；黏土包氣帶；氮污染物；遷移轉(zhuǎn)化；原位實(shí)驗；漢中盆地

氮是促進(jìn)植物生長的營養(yǎng)元素之一[1-3],但農(nóng)業(yè)活動中過量使用氮肥易誘發(fā)地下水氮污染,對地下水環(huán)境和人體健康產(chǎn)生直接危害[4-11].氮肥經(jīng)降雨淋濾作用下滲運(yùn)移至地下水,首先經(jīng)過包氣帶.研究發(fā)現(xiàn),由于環(huán)境中微生物的作用,氮元素的遷移轉(zhuǎn)化主要發(fā)生在包氣帶,其間氮元素的行為特征得到了廣泛關(guān)注[12-15].

由于氮元素在包氣帶的遷移轉(zhuǎn)化高度非線性、化學(xué)反應(yīng)復(fù)雜,國內(nèi)外學(xué)者在氮污染方式、包氣帶理化性質(zhì)、灌溉強(qiáng)度等諸多方面開展了研究.在氮的存在形式和污染方式方面,學(xué)者們通過室內(nèi)土柱淋濾實(shí)驗和數(shù)學(xué)模型模擬預(yù)測氮在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化過程,發(fā)現(xiàn)土壤中氮的存在形式主要為氨氮和硝酸鹽氮,土壤對氨氮吸附作用明顯大于硝酸鹽氮,氨氮不易滲入地下水中,氮對地下水的污染因子主要是硝酸根[16-17].在包氣帶厚度和透水性影響氮遷移轉(zhuǎn)化方面,姜桂華等[18]通過氮污染數(shù)學(xué)模型模擬計算發(fā)現(xiàn),在包氣帶較薄、透水性較好的地帶,地下水最易產(chǎn)生氮污染,而在地下水埋藏較深大于10m、包氣帶透水性較差的地區(qū),不容易發(fā)生氮污染.控制灌溉強(qiáng)度也可有效減少地下水氮污染.楊亞茹等[19]選取粉質(zhì)粘土為研究對象,以動態(tài)土柱淋濾實(shí)驗為基礎(chǔ),建立HYDRUS-1D數(shù)值模型探討分析不同灌溉強(qiáng)度對硝態(tài)氮濃度的影響,結(jié)果表明,通過控制灌溉強(qiáng)度可以減少硝酸鹽氮向土壤深層大量流失.不同巖性土壤對氮遷移轉(zhuǎn)化也產(chǎn)生較大影響,研究發(fā)現(xiàn)其遷移速率沙>粉土>黏土[20].上述研究多采用室內(nèi)模擬實(shí)驗和數(shù)值模擬方法對包氣帶氮遷移轉(zhuǎn)化進(jìn)行研究,揭示了氮污染物運(yùn)移的行為特征,但未考慮到氣象及地下水水位對氮遷移轉(zhuǎn)化的影響,對自然條件的仿真性較差.

黏土一般被認(rèn)為是弱透水層,對污染物進(jìn)入地下水具有阻滯作用,在工程中廣泛用作污染阻隔材料.為分析黏土中氮元素的遷移轉(zhuǎn)化,田璐瑤等[21]和董佩等[22]通過室內(nèi)土柱淋濾實(shí)驗,研究黏土層厚度不同的土柱NO3--N 溶液入滲、淋濾、累積、反硝化特征和土體對氮素的去除能力以及包氣帶的截污容量,發(fā)現(xiàn)當(dāng)黏土層達(dá)到一定厚度時,對NO3--N的阻滯作用和反硝化作用具有顯著影響,黏土層對氮素污染地下水具有較強(qiáng)的截留和防護(hù)能力.上述研究將黏土作為防控地下水污染的隔水層或弱透水層,多采用室內(nèi)土柱實(shí)驗方法研究氮污染物的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,對地下水污染防控具有重要的指導(dǎo)意義.但對地下水埋深較淺、土壤含水率較高的均質(zhì)黏土包氣帶中氮污染物遷移轉(zhuǎn)化研究關(guān)注較少,限制了研究者們對氮污染物遷移轉(zhuǎn)化的深刻理解.為此,本文選取在漢中市武鄉(xiāng)鎮(zhèn)王莊村農(nóng)田中開展原位實(shí)驗,充分考慮自然因素,探討地下水淺埋深黏土包氣帶中氮污染物的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,以期為地下水污染防控提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 原位實(shí)驗場概況

原位實(shí)驗在秦嶺南坡坡積裙上的陜西省漢中市漢臺區(qū)武鄉(xiāng)鎮(zhèn)王莊村農(nóng)田開展(圖1)(107°1￠E, 33°12￠N,海拔高度632.5m).該區(qū)域?qū)賮啛釒駶櫦撅L(fēng)氣候,年平均氣溫14.5℃,多年平均降水量855.3mm,降雨主要集中在6～9月,平均相對濕度為79%,年平均日照時數(shù)1478.4h,年總輻射105.1kcal/ cm2.實(shí)驗場地為緩坡梯田,作物為玉米、油菜和各類時令蔬菜.土壤顆粒分析結(jié)果表明,實(shí)驗場地包氣帶巖性為粉質(zhì)黏土(圖2).

圖1 原位實(shí)驗位置示意

1.2 實(shí)驗方法

采用噴淋無壓入滲的實(shí)驗方法,模擬降雨入滲情形下氮污染物的運(yùn)移.原位實(shí)驗場由4部分組成,包括噴淋實(shí)驗區(qū),包氣帶含水率、負(fù)壓監(jiān)測區(qū),氣象要素監(jiān)測區(qū)和地下水水位、水質(zhì)監(jiān)測區(qū).

噴淋實(shí)驗區(qū)為長2m、寬1.5m長方形區(qū)域,面積3m2.噴淋實(shí)驗區(qū)設(shè)置80cm高的噴淋架,噴淋架上安裝噴淋頭,由水泵供水并保證噴出的溶液為霧狀,不對地表產(chǎn)生壓力.噴淋區(qū)以南0.3m處,布設(shè)一長1.5m,寬1.2m,深1.8m的豎井.豎井內(nèi)安裝土壤含水率、負(fù)壓監(jiān)測儀1套.含水率探頭采用美國Meter公司生產(chǎn)的EC-5土壤水分傳感器(測量范圍0～100%VWC),負(fù)壓探頭采用美國Watermark公司生產(chǎn)的SM-WM土壤水勢傳感器(測量范圍0～200kPa),并輔以美國CAMPBELL公司的CR300(采集器)+AM16/32(擴(kuò)展板).分別在豎井10,20,40,60,80,100,120,140,155cm深處安裝含水率、負(fù)壓探頭,并定時采集數(shù)據(jù).在實(shí)驗場地下4m處安裝地下水監(jiān)測裝置(美國In-Situ Inc公司生產(chǎn)Rugged Troll 100型自動記錄水位儀),其性能指標(biāo)為非通氣(絕對)壓力測量,可用于多達(dá)250英尺(76m)的壓力范圍.在地上2m處設(shè)置小型自動氣象站1座(美國DAVIS公司生產(chǎn)Vantage Pro2型),實(shí)時監(jiān)測實(shí)驗期間氣溫濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、太陽輻射、降水量和氣壓等參數(shù).

實(shí)驗開始前采集背景土樣.噴淋溶液按當(dāng)?shù)靥及焙湍蛩氐氖┯帽壤浔?NH4+-N濃度為492mg/L,模擬當(dāng)?shù)睾档厥┓是闆r.實(shí)驗開始后,初期每天采集土壤樣品一組(上述深度每層一個,共9個樣品),實(shí)驗后期取樣頻率逐步延長至一周采集一次樣品,原位實(shí)驗持續(xù)34d.采集樣品嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T166-2004)[23]規(guī)定進(jìn)行,采集后將樣品密封保存于4℃保溫箱運(yùn)回實(shí)驗室,在實(shí)驗室-20℃下冷凍保存.氨氮采用苯酚-次氯酸鹽分光光度法測定,硝酸鹽采用紫外分光光度法測定.檢測方法按中華人民共和國國家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)中《土壤氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮的測定氯化鉀溶液提取-分光光度法》(HJ634-2012)[24]要求執(zhí)行.

圖2 土壤顆粒級配曲線

2 結(jié)果與分析

2.1 地下水埋深變化規(guī)律

圖3為降雨量和地下水埋深隨時間變化情況.實(shí)驗期間降雨量較多,最大降雨量為11.4mm/d,整體為小雨或中雨,噴淋實(shí)驗當(dāng)天降雨量為6.24mm/d.隨著降雨量的變化地下水埋深也發(fā)生了明顯變化,由圖3可以看出實(shí)驗期間地下水埋深在145.9～ 173.6cm波動,降雨量大時地下水位上升,降雨量小時地下水位下降.實(shí)驗開始前(0d)未降雨,地下水埋深為171.4cm,第1～5d持續(xù)性降雨地下水埋深逐漸升高并在第5d達(dá)到最高值145.9cm,6～10d僅第7d降雨,地下水埋深在第7d出現(xiàn)輕微波動,但整體呈下降趨勢.第11～15d出現(xiàn)連續(xù)降雨地下水埋深上升,此次降雨量小于1～5d降雨量,地下水埋深上升幅度較小.16～34d僅第19、26和27d降雨且均為小雨,地下水埋深出現(xiàn)輕微波動,但整體仍呈現(xiàn)持續(xù)下降狀態(tài),在第34d降至最低值173.6cm.由此可以得出,實(shí)驗場地下水埋深受降雨控制,降雨時地下水埋深變小,無降雨時地下水埋深變大.

圖3 實(shí)驗期間日降雨量及地下水埋深變化

2.2 含水率變化規(guī)律

如圖4(a)、(b)所示，表層含水率變化幅度較大, 40,120,155cm處有明顯變化,10,20,60,80,100,140cm含水率變化很小,基本穩(wěn)定在一定范圍內(nèi).60cm處含水率最高,可達(dá)0.454cm3/cm3,表層含水率最低時僅為0.049cm3/cm3.隨著實(shí)驗的進(jìn)行,表層土壤中的水分同時受降雨、蒸發(fā)和下滲等因素影響,故表層含水率變化較大.實(shí)驗第1d在實(shí)驗區(qū)噴淋化肥溶液200L,降雨量達(dá)到6.24mm(圖3)使得第1d含水率達(dá)到最大值,停止噴淋后含水率下降,表層含水率整體呈先升高后降低的趨勢.10,20,60,80,100,140cm處上層水分滲入速率和水分滲入下層速率幾乎相同,含水率保持穩(wěn)定.40cm處開始時,上層水分的滲入速率要比水分滲入到下層的速率快,含水率逐漸增加,到5d和8d時含水率達(dá)到最大,后續(xù)降雨減少,上層入滲的水分逐漸減少,水分持續(xù)下滲,含水率開始下降.120cm處土壤的含水率情況與40cm 的比較相似,也呈現(xiàn)先增長后減少的變化.155cm處含水率在第5d達(dá)到最大值(0.352cm3/cm3),其他時間變化不大,主要是第5d地下水位上升到147cm,155cm已處于飽水帶內(nèi),當(dāng)?shù)叵滤幌陆岛?含水率降低.0～60cm含水率逐漸上升,到60cm處達(dá)到最大.60～155cm處含水率逐漸降低,到155cm處降至最小.80cm處含水率較低,幾乎和155cm處含水率相同,緣于80cm處腐爛木質(zhì)使土壤巖性發(fā)生變化,滲透系數(shù)增大,含水率降低.

圖4 土壤含水率隨埋深及時間的變化

2.3 氮遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

2.3.1 NH4+-N變化規(guī)律 如圖5(a)、(b)所示.實(shí)驗期間,NH4+-N隨深度和時間均呈先升高后降低的趨勢.20cm處含量高于其他層,并在實(shí)驗第8d含量達(dá)到最大值4.05mg/kg.在實(shí)驗開始前(0d),NH4+-N在土壤中的背景值含量較低.施入碳銨和尿素以后,10cm處含量迅速增長,并在第1d達(dá)到最大值2.72mg/kg,之后隨著時間延長且向下遷移逐漸降低.NH4+-N含量隨著時間延長到第8d達(dá)到最大值后開始下降,至第34d仍未回歸到背景值.逐層均呈先升高后降低的趨勢,20cm處含量最高,后逐層降低,100cm處含量有所上升后逐層降低,并在155cm處降至最低.

黏土對NH4+-N吸附性較強(qiáng),一般情況下NH4+-N在淺層大量聚集,隨著深度增加迅速減少.但本次實(shí)驗由于同時加入了碳氨(無機(jī)肥)和尿素(有機(jī)肥),碳氨遇水直接轉(zhuǎn)化為NH4+-N,而尿素則需礦化作用才能轉(zhuǎn)化.實(shí)驗第1d施入了碳氨,10cm處NH4+-N含量較高,隨著時間延長尿素向下遷移且因礦化作用轉(zhuǎn)化為NH4+-N,在第9d 20cm處NH4+-N含量達(dá)到了最大值.由圖3～4可以看出,實(shí)驗期間降雨較多,而含水率除表層外變化很小,地下水埋深變化明顯.由圖4,除表層外其余層含水率均較高達(dá)到近飽和狀態(tài),降雨時黏土包氣帶各層對水分的阻力減小.NH4+-N并未在淺層聚集后迅減少至背景值,其一部分吸附在淺層,另一部分隨著水分運(yùn)移至下層.80cm處含量較100cm處低,原因為80cm處腐爛木質(zhì)導(dǎo)致滲透系數(shù)增大, NH4+-N隨水分運(yùn)移加快,在100cm處聚集.隨著深度增加,土壤密實(shí)程度也增加且NH4+-N發(fā)生硝化反應(yīng),在100cm以后NH4+-N含量逐漸下降.100cm以下土壤含氧量降低,硝化速率減弱,反硝化速率升高,深層NH4+-N衰減速率低于淺層.

2.3.2 NO3--N變化情況 如圖6(a)、(b)所示.剖面上NO3--N呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢,隨時間變化呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢.實(shí)驗開始前(0d), NO3--N在土壤中的背景值含量均偏低,施入碳銨和尿素以后,10cm處含量迅速增長,并在第1d達(dá)到最大值,之后隨著時間延長向下遷移逐漸降低.第34d NO3--N含量仍很高,未回歸至背景值.和NH4+-N不同的是,NO3--N含量基本呈逐層降低的變化規(guī)律.在80cm處NO3--N整體變化情況為,隨著時間延長逐漸上升,至第5d達(dá)到最大值,后逐漸降低,第22d和34d變化較小.

圖5 NH4+-N隨埋深及時間的變化

圖6 NO3--N隨埋深及時間的變化

NO3--N在黏土包氣帶中遷移較慢,含量較高.由圖6可以看出,在實(shí)驗第1d NO3--N含量已達(dá)最大值,原因為10cm處于淺層,含氧量較高,硝化反應(yīng)速率較快,使得大量NH4+-N轉(zhuǎn)化為NO3--N.降雨使NO3--N隨水分淋失,由圖3可以看出,實(shí)驗1～19d降雨較多,NO3--N隨水分向下遷移,導(dǎo)致淋失量增加,包氣帶中NO3--N含量逐漸降低,至22d已降低至11.31mg/kg.22d至34d降雨量很少,NO3--N遷移速率很慢,導(dǎo)致第34d包氣帶NO3--N含量與第22d含量無明顯差別,說明NO3--N易隨水分流失,降雨多時包氣帶中NO3--N含量減少較快,降雨少時包氣帶中NO3--N含量減少較慢.由圖6可以看出60cm處NO3--N含量低于80cm處,主要原因為60cm處含水率最高,而80cm處含水率較低, 60cm處NO3--N隨水運(yùn)移較快,80cm處NO3--N隨水運(yùn)移較慢, 80cm處含水率低而含氧量高,硝化反應(yīng)速率加快 NO3--N含量升高.隨著土壤深度加深,含氧量降低,硝化速率降低,反硝化速率升高,80cm以下NO3--N含量逐漸降低.

3 討論

3.1 黏土包氣帶對氮污染物遷移轉(zhuǎn)化的控制作用

黏土作為弱透水層,一般認(rèn)為其對污染物進(jìn)入地下水具有阻滯作用,但以往研究均未考慮近飽和狀態(tài)下氮遷移轉(zhuǎn)化.田路遙等[21]為研究層狀土壤中黏土層對污染物進(jìn)入地下水的阻滯作用,采用砂土與黏土層厚度比分別為3:1,1:1,1:3的“上粗下細(xì)”型以及全黏土型的 4 組填充土柱,研究黏土層厚度不同的土柱氮遷移規(guī)律.發(fā)現(xiàn)黏土層越厚,對NO3--N 的阻滯作用和反硝化作用越明顯.董佩等[22]通過對北京市張家灣地區(qū)黏質(zhì)粉土進(jìn)行定水頭入滲的土柱淋溶試驗,發(fā)現(xiàn)包氣帶土層對氮素污染地下水具有較強(qiáng)的截留和防護(hù)能力.本次原位實(shí)驗發(fā)現(xiàn), 黏土包氣帶對氮污染物阻滯作用在地下水埋深、包氣帶厚度以及包氣帶含水率等影響下會有所變化.當(dāng)黏土包氣帶含水率較高(近飽和)條件下,其滲透性增大,對水分阻滯作用減小,此時包氣帶僅作為水分運(yùn)移的通道,降雨時NH4+-N和NO3--N易隨水分向下運(yùn)移進(jìn)入地下水.

3.2 地下水埋深對氮污染物遷移轉(zhuǎn)化的控制作用

由圖3可以看出,地下水埋深隨降雨量的變化而變化.隨著降雨量的變化,除表層外,其余層含水率變化幅度均較小,基本無明顯變化(圖4).這是由于地下水埋深較淺,黏土的毛細(xì)作用力[25-26]較強(qiáng),毛細(xì)上升高度較高,地下水在毛細(xì)力作用下向上運(yùn)移進(jìn)入包氣帶.采用Asaf 等[27]推導(dǎo)的地下水毛細(xì)上升高度計算公式(式1),計算得本次原位實(shí)驗黏土的毛細(xì)上升高度可達(dá)297cm,而實(shí)驗場包氣帶厚度最大為174cm,說明地下水毛細(xì)上升高度大于包氣帶厚度.在毛細(xì)上升作用下,含水率除表層外始終較高.降雨時,由于土壤含水率近飽和,對水分阻力較小,水分易向下運(yùn)移,氮素(NH4+-N、NO3--N)也易于隨水分向下遷移污染地下水.

式中:L為毛細(xì)管特征高度,cm; L為毛細(xì)上升高度,cm;為經(jīng)驗參數(shù),1/cm,0.005;為土壤水分特征曲線形狀參數(shù),[-],1.09.和的參數(shù)值是基于顆粒分析結(jié)果,采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測的方法獲取.

4 結(jié)論

4.1 實(shí)驗場地下水埋深介于145.9～173.6cm之間,毛細(xì)上升高度可達(dá)297cm.受毛細(xì)上升作用影響,地下水向上運(yùn)移使包氣帶含水率升高,除表層外含水率介于0.30～0.45cm3/cm3.由于含水率達(dá)到近飽和狀態(tài), 黏土對水分阻滯作用減弱,水分易隨降雨向下運(yùn)移.

4.2 黏土包氣帶近飽和狀態(tài)下,NH4+-N和NO3--N易隨水分向下遷移.地面以下155cm處NH4+-N和NO3--N含量最高分別為1.43mg/kg和23.00mg/kg,超出背景值1.13mg/kg和21.05mg/kg,地下水受到污染.

4.3 包氣帶含水率近飽和條件下, 黏土對氮污染物遷移阻滯作用減弱,NH4+-N和NO3--N短時間內(nèi)運(yùn)移到土壤深處.在地下水埋深為167.6cm時,僅1d時間氮污染物就從地表運(yùn)移至地面以下155cm處.

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Movement and transformation of nitrogen in clay unsaturated zone under shallow groundwater table: In-situ experiment.

PU Fang1, HUANG Jin-ting1*, SONG Ge1, WANG Jia-wei1, LI Zong-ze1, TIAN Hua1, ZHANG Fang2, SUN Fang-qiang2

(1.Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China；2.Xi'an Center of Geological Survey, China Geological Survey, Xi’an 710054, China)., 2022,42(6)：2707～2713

In this paper, the movement and transformation of nitrogen was investigated in clay unsaturated zone with shallow groundwater depth via in-situ experiment. Results show that, The depth to groundwater table fluctuated between 145.9cm and 173.6cm, and the calculated capillary height of groundwater reaches 297.0cm which induces high soil water content in soil profile, varied between 0.30～0.45cm3/cm3except for near surface layer; The concentration of NH4+-N and NO3--N was of the maximum value at 155cm depth in the soil profile, 1.43 and 23.00mg/kg, respectively, which exceeded the background values of 1.13 and 21.05mg/kg; Under the condition of nearly saturated of the clay soil, the NH4+-N and NO3--N moved from ground surface to the depth of 155cm within one day. The research results indicated that the blocking effect of clay on the movement of nitrogen pollutants is weakened on shallow groundwater table depth.

shallowgroundwater table；clayunsaturated zone；nitrogen pollutant；movement and transformation；in-situ experiment；HanzhongBasin

X523

A

1000-6923(2022)06-2707-07

蒲 芳(1997-),女,陜西漢中人,西安科技大學(xué)碩士研究生,主要從事區(qū)域地下水污染與防控研究.

2021-11-01

國家自然科學(xué)基金資助項目(42177076,41672250);陜西省重點(diǎn)研發(fā)計劃項目(2021ZDLSF05-09);陜西省科技計劃項目(2021SF-445)

* 責(zé)任作者, 教授, hjinting@xust.edu.cn